DK141936B - Phosphorsyreesterhalogenider til anvendelse som mellemprodukter ved fremstillingen af phosphorsyreestere - Google Patents

Phosphorsyreesterhalogenider til anvendelse som mellemprodukter ved fremstillingen af phosphorsyreestere Download PDF

Info

Publication number
DK141936B
DK141936B DK70576AA DK70576A DK141936B DK 141936 B DK141936 B DK 141936B DK 70576A A DK70576A A DK 70576AA DK 70576 A DK70576 A DK 70576A DK 141936 B DK141936 B DK 141936B
Authority
DK
Denmark
Prior art keywords
phosphoric acid
ester
formula
chlorine
intermediates
Prior art date
Application number
DK70576AA
Other languages
English (en)
Other versions
DK141936C (da
DK70576A (da
Inventor
D Arlt
Original Assignee
Bayer Ag
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Bayer Ag filed Critical Bayer Ag
Publication of DK70576A publication Critical patent/DK70576A/da
Publication of DK141936B publication Critical patent/DK141936B/da
Application granted granted Critical
Publication of DK141936C publication Critical patent/DK141936C/da

Links

Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07FACYCLIC, CARBOCYCLIC OR HETEROCYCLIC COMPOUNDS CONTAINING ELEMENTS OTHER THAN CARBON, HYDROGEN, HALOGEN, OXYGEN, NITROGEN, SULFUR, SELENIUM OR TELLURIUM
    • C07F9/00Compounds containing elements of Groups 5 or 15 of the Periodic Table
    • C07F9/02Phosphorus compounds
    • C07F9/06Phosphorus compounds without P—C bonds
    • C07F9/08Esters of oxyacids of phosphorus
    • C07F9/09Esters of phosphoric acids
    • C07F9/14Esters of phosphoric acids containing P(=O)-halide groups

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Health & Medical Sciences (AREA)
  • Life Sciences & Earth Sciences (AREA)
  • Biochemistry (AREA)
  • General Health & Medical Sciences (AREA)
  • Molecular Biology (AREA)
  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)

Description

(11) FREMLÆGS ELSESSKRIFT 141936 (ί DANMARK isn int.ci.3 c 07 f 9/1* §(21) Ansøgning nr. 7Ο5/76 (22) Indleveret den 20. feb. 1976 (23) Løbedag 20. feb. 1976 (44) Ansøgningen fremlagt og fremlaggelseeskrfftet offentliggjort den 21. jul · 1 98Ο
DIREKTORATET FOR
PATENT-OG VAREMÆRKEVÆSENET (30) Worftøt begæret fra døn
22. feb. 1975* 2507779s DE
17. dec. 1975s 2507779s DE
(71) BAYER AKTIENGESELLSCHAFT, 5Ο9 Leverkusen, BE.
(72) Opfinder: Dieter Ar lt, Rybniker Strås se 2, Koeln 80, BE.
(74) Fuldmægtig under sagens behandling:
Ingeniørfirmaet Budde, Schou & Co.
(54) Phosphorsyreesterhalogenider til anvendelse som mellemprodukter ved fremstillingen af phosphorsyreestere.
Den foreliggende opfindelse angår hidtil ukendte phosphorsyreesterhalogenider til anvendelse som mellemprodukter ved fremstillingen af phosphorsyreestere med formlen _ °OR6 4
Rv0-P^ I
^O-CF-C-Y (IV)
I3 U
R R
3 4 5
i hvilken R betyder fluor, hydrogen eller C^-C^-alkyl, R og R
uafhængig af hinanden betyder hydrogen, en C.-C.-alkyl- eller phenyl- 6 i gruppe, Y betyder chlor eller brom, og R og R uafhængig af hinanden betyder C^-C^-alkyl, og disse phosphorsyreesterhalogenider er ejendommelige ved, at de har den almene formel 2 141936 O ri 4 x-p/ Tf ^O-C-C-Y (III) I3I5
R R
i hvilken X betyder fluor, chlor eller brom, R' betyder en C^-C4-alkoxygruppe, fluor, chlor eller brom, og R^, R^, R5 og Y har den ovenfor angivne betydning.
Forbindelserne med formlen (IV) er hidtil ukendte og kan anvendes som insecticider, acaricider, nematodicider og brandbeskyttel— sesmidler på lignende måde som forbindelserne ifølge US-patentskrift nr. 2.947.773, tabel I.
Forbindelserne ifølge opfindelsen med formlen (III) kan i-følge metoder, der er fagmanden bekendt og beskrevet i Houben-Weyl, Methoden der organischen Chemie, bind XII/2, Georg-Thieme forlag, Stuttgart 1964, side 315, omdannes til de ovennævnte aktive forbindelser med formlen (IV) ved omsætning med alkoholer i nærværelse af tertiære aminer.
Triesterne med et fluoratom i α-stillingen, der kan fremstilles ud fra forbindelserne ifølge opfindelsen, har overraskende en 40-100 gange mindre toksicitet end de kendte triestere med et chlor- eller bromatom i a-stillingen.
Som eksempler på forbindelser ifølge opfindelsen kan de i nedenstående tabel angivne forbindelser nævnes
Tabel 3 4 5
X Y R' R R R
F Cl CH30 F Η H
Cl Cl CH30 f h h
Cl Br CH30 F Η H
Cl Cl CH30 h h h
Cl Cl C2H50 h h h
Cl Cl Cl F Η H
Cl Br Cl F Η H
Cl Cl Cl Η Η H
Cl Br Cl Η Η H
F Cl F Η Η H
Br Cl : Br ί Η ! Η H
141936 3
Phosphorsyreesterhalogenider med formlen (III) kan fremstilles ved, at et phosphorsyreesterhalogenid med den almene formel 0 R· ti y*' x - (i) i hvilken R betyder en eventuelt med halogen substitueret alkoxy-gruppe med 1-8 carbonatomer, og R1 og X har den ovennævnte betydning, samtidig omsættes med et halogeneringsmiddel og en olefin med den almene formel 4 F R* > = < 5 (II) 3 4 5 i hvilken R , R og R har den ovennævnte betydning.
Som phosphorsyreesterhalogenid med den almene formel I anvendes fortrinsvis sådanne, i hvilken R betyder en C-j^-Cg-alkoxygrup-pe, især methoxy- og ethoxygruppen, R' betyder en C^-C^-alkoxygruppe, chlor, brom eller fluor, især methoxy-, ethoxy-, propoxy- eller iso-propoxygruppen, og X betyder chlor.
Som eksempler på disse phosphorsyreesterhalogenider kan nævnes: phosphorsyre-dimethylester-monochlorid, phosphorsyre-diethylester--monochlorid, phosphorsyre-diethylester-monobromid, phosphorsyre--dimethylester-monofluorid, phosphorsyre-dibutylester-monochlorid, phosphorsyre-monomethylester-dichlorid, phosphorsyre-monoethylester--dichlorid, phosphorsyre-monoethylester-difluorid, phosphorsyre-mo-noisopropylester-dichlorid og phosphorsyre-monopropylester-di-chlorid.
De phosphorsyreesterhalogenider, som kan anvendes ved den ovenfor beskrevne fremgangsmåde til fremstilling af forbindelserne med formlen (III), er kendte og kan fremstilles ved omsætning af de tilsvarende phosphorsyrehalogenider, f.eks. phosphorylchlorld, med de pågældende alkoholer, jf. Houben-Weyl, Methoden der Organischen Chemie, bind XII, 2, side 211, (Stuttgart 1964).
Som eksempler på olefiner, som kan anvendes ved den ovenfor beskrevne fremgangsmåde, kan nævnes monofluorethylen, 1,1-difluor-ethylen, l-fluor-2-methylethylen, l-fluor-2-ethylethylen og 1-fluor--2-phenylethylen.
De ved fremgangsmåden anvendte vinylfluorider eller vinyl-idenfluorider er kendte eller kan fremstilles ifølge kendte fremgangsmåder, f.eks. ved addition af et molekyle HF til tilsvarende 4 161936 acetylener eller to molekyler HF til acetylener med efterfølgende chlorering og dehydrochlorering.
Som halogeneringsmiddel ved den beskrevne fremgangsmåde til fremstilling af forbindelser med formlen (III) kan der anvendes frit halogen, især chlor eller brom. Der kan naturligvis også anvendes forbindelser, som under reaktionsbetingelserne fraspalter chlor eller brom, f.eks. sulfurylchlorid.
Reaktionstemperaturen ved fremgangsmåden er i og for sig ikke kritisk og kan varieres meget. Almindeligvis arbejdes der mellem -50 og 120°C, hensigtsmæssigt mellem ca. -10 og 100°C, fortrinsvis ved -10 til 50°C.
Omsætningen gennemføres almindeligvis ved normaltryk og fortrinsvis i nærværelse af opløsnings- eller fortyndingsmidler. Som sådanne kan anvendes over for reaktanterne indifferente organiske opløsningsmidler, som f.eks. aliphatiske og aromatiske chlorerede carbonhydrider, dichlormethan, chloroform, chlorbenzen eller di-chlorbenzen, men der kan også anvendes et overskud af det pågældende phosphorsyreesterhalogenid, såfremt dette er flydende under reaktionsbetingelserne .
I mange tilfælde har det også vist sig at være fordelagtigt, til reaktionsblandingen at sætte Friedel-Crafts-katalysatorer, især f.eks. jern-(III)-chlorid, zinkchlorid eller aluminiumchlorid i små mængder.
Fremgangsmåden til fremstilling af forbindelserne ifølge opfindelsen gennemføres med henblik på opnåelse af gode udbytter mest hensigtsmæssigt ved anvendelse af ækvivalente mængder halogenerings-midler og mindst ækvivalente mængder af det som udgangsmateriale anvendte phosphorsyreesterhalogenid, beregnet på olefinen. Særligt gode resultater fås almindeligvis ved anvendelse af et overskud af det anvendte phosphorsyreesterhalogenid, f.eks. i molforholdet 1:1 til 5:1, beregnet på anvendt olefin.
Fremgangsmåden anskueliggøres nærmere neden for, idet der anvendes phosphorsyremonomethylesterdichlorid med vinylfluorid som olefin og chlor som halogeneringsmiddel.
0 Cl ° Cl
Cl-P^ + CH,=CH-F + Cl, -► Cl-P^ + CH3C1 0-CH3 xOCH-CH2-C1
F
5 141936 Såfremt det som udgangsmateriale anvendte phosphorsyreester-halogenid har to alkoxygrupper som substituenter R og R', kan fremgangsmåden illustreres nærmere ved nedenstående eksempel, der viser omsætningen af phosphorsyredimethylestermonochlorid med vinylfluorid som olefin og chlor som halogeneringsmiddel.
9^0CH- C19,CH-=CHF 9^och.,
Cl—3 —-— -» Cl-P -3 V‘OCH3 -CH3C1 ^o-chf CH2-C1
Forbindelserne ifølge opfindelsen dannes almindeligvis som farveløse til svagt gule, vandUopløselige olier, som almindeligvis under formindsket tryk kan destilleres uden sønderdeling og på denne måde renses. Såfremt der som produkt fås blandinger af forskellige isomerer, kan disse adskilles ved fraktioneret destillation.
Fremgangsmåden til fremstilling af forbindelserne ifølge opfindelsen med formlen (III) illustreres ved hjælp af de efterfølgende eksempler 1-6.
Eksempel 1
Ved -5°C til 0°C tilføres der under omrøring og afkøling til 308 g phosphorsyredimethylestermonochlorid, (CH30)2P0C1, samtidig 55 g vinylfluorid og 70 g chlor. Efter omsætningen afgasses der ved stuetemperatur, først i vakuum og derpå ved fraktioneret destillation. Der fås 143 g (69% af det teoretiske) phosphorsyre-O-methyl-O--(2-chlor-l-fluorethyl)ester-monochlorid med formlen Cl-PO(OCH3)-(0CHF-CH2C1) med kp. g 3: 69-72°C, og 11 g (8% af det teoretiske) phosphorsyre-di-(2-chlor-l-fluorethyl)-ester-monochlorid med formlen Cl-PO(OCHF-CH2Cl)2 med kp.Q 2: 85-90°C.
Eksempel 2
Analog med den i eksempel 1 beskrevne fremgangsmåde omsættes 600 g (CH30)2P0C1, 195 g Cl2 og 140 g vinylfluorid, i stedet for de i eksempel 1 angivne mængder. Der fås i dette tilfælde 307 g (52% af det teoretiske) af forbindelsen Cl-PO(OCH3)(OCHF-CH2-Cl), og 72 g (21,5% af det teoretiske) af forbindelsen Cl-PO(OCHF-CH2Cl)2· 141936 6
Eksempel 3
Ved ca. 0°C sættes under omrøring· og afkøling til 212 g C1-P0(OCH^)2 70 ? vinylfluorid og samtidig tilsættes dråbevis 117 g brom. Derefter afgasses der ved vandstrålevakuum og der foretages en fraktioneret destillation. Der fås 120 g (65% af det teoretiske) phosphorsyre-O-methy1-0-(2-brom-l-fluorethyl)-estermonochlorid med formlen C1-PO(OCS3)(0CHF-CH2Br) med kp.Q 2: 80-83°C, foruden 14 g af forbindelsen Cl-P0(0CHF-CH2Br)2 med kp. 100-105°C/0,15 mm Hg.
Eksempel 4
Ved -1Q°C til 0°C tilføres der til 20 g phosphorsyremonopro-pyle s terdichlorid Cl2P0-0-nC3H7 20 g chlor og 20 g vinylfluorid. Der fås ved fraktioneret destillation 20,2 g (85% af det teoretiske, beregnet på anvendt phosphorsyrepropylesterdichlorid) phosphorsyre--(2-chlor-l-fluorethyl)-ester-dichlorid med formlen Cl2PO-OCHF-CH2Cl med. kp. 46-48°C/0,2 mm Hg.
Eksempel 5
Ved ca. 0°C tilføres der til 80 g phosphorsyre-monoethyl-esterdichlorid 30 g vinylfluorid og 40 g chlor. Der fås efter oparbejdningen ved fraktioneret destillation 75 g (77,5% af det teoretiske, beregnet på anvendt phosphorsyreethylesterchlorid) af forbindelsen Cl2P0-0-CHF-CH2Cl med kp. 43-46°C/0,l mm Hg.
Eksempel 6
Til 67 g phosphorsyre-methylester-dichlorid tilføres der under tilsætning af 0,5 g FeCl3 60 g chlor og 39 g vinylidenfluorid. Temperaturen holdes ved afkøling på 10 til 20°C. Oparbejdningen sker ved destillation i vakuum og giver 75 g phosphorsyre-(2-chlor-l,l--difluor-ethylester)-dichlorid med kp. 45-50°C/4 mm Hg og et udbytte på 75% af det teoretiske.
Omdannelsen af forbindelserne ifølge opfindelsen med formlen (III) til phosphorsyreestere med formlen (IV) illustreres ved hjælp af de efterfølgende eksempler 7-9, hvor omdannelsen gennemføres analogt med den i Houben-Weyl, Methoden der organischen Chemie, bind XII/2, side 317 beskrevne fremgangsmåde.
1A1936
Eksempel 7 26 g (0,1 mol) phosphorsyre-(l-fluor-2-brom-ethylester)-di-chlorid omsættes med 6,4 g (0,2 mol) methanol i 50 ml diethylether under anvendelse af 20,2 g (0,2 mol) triethylamin. Der fås 19,7 g (90% af det teoretiske udbytte) phosphorsyre-dimethylester-(1-fluor--2-brom-ethylester).
Eksempel 8 På samme måde som beskrevet i eksempel 7 fremstilles phosphorsyre-dimethylester- (l-fluor-2-chlor-ethy lester) i et udbytte på 95% af det teoretiske ud fra phosphorsyre-(l-fluor-2-chlor-ethyl-ester)-dichlorid og methanol.
Eksempel 9 På samme måde som i eksempel 7 fremstilles phosphorsyre-di-ethylester-(l-fluor-2-chlor-ethylester) i et udbytte på 90% af det teoretiske ud fra phosphorsyre-ethylester-(l-fluor-2-chlor-ethyl-ester)-monochlorid og ethanol.
DK70576A 1975-02-22 1976-02-20 Phosphorsyreesterhalogenider til anvendelse som mellemprodukter ved fremstillingen af phosphorsyreestere DK141936C (da)

Applications Claiming Priority (2)

Application Number Priority Date Filing Date Title
DE2507779 1975-02-22
DE2507779A DE2507779C2 (de) 1975-02-22 1975-02-22 Phosphorsäureesterhalogenide sowie Verfahren zu deren Herstellung

Publications (3)

Publication Number Publication Date
DK70576A DK70576A (da) 1976-08-23
DK141936B true DK141936B (da) 1980-07-21
DK141936C DK141936C (da) 1980-12-01

Family

ID=5939608

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
DK70576A DK141936C (da) 1975-02-22 1976-02-20 Phosphorsyreesterhalogenider til anvendelse som mellemprodukter ved fremstillingen af phosphorsyreestere

Country Status (22)

Country Link
JP (1) JPS5910677B2 (da)
AT (1) AT341543B (da)
BE (1) BE838737A (da)
BR (1) BR7601096A (da)
CA (1) CA1072574A (da)
CH (1) CH623058A5 (da)
CS (1) CS181696B2 (da)
DD (1) DD125577A5 (da)
DE (1) DE2507779C2 (da)
DK (1) DK141936C (da)
ES (1) ES445370A1 (da)
FR (1) FR2301531A1 (da)
GB (1) GB1513341A (da)
HU (1) HU175203B (da)
IL (1) IL49077A (da)
IT (1) IT1053874B (da)
LU (1) LU74395A1 (da)
NL (1) NL187355C (da)
PL (1) PL99859B1 (da)
RO (1) RO68979A (da)
SU (1) SU604499A3 (da)
ZA (1) ZA761006B (da)

Families Citing this family (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
DE2630561A1 (de) * 1976-07-07 1978-01-19 Bayer Ag 1-fluor-2-halogen-aethyl-thionophosphor (phosphon)-saeureester, verfahren zu ihrer herstellung und ihre verwendung als insektizide, akarizide und nematizide

Family Cites Families (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
IL30533A (en) * 1967-09-01 1972-01-27 Bayer Ag Thiol-or thionothiol-phosphoric or-phosphonic acid esters
DE2417143C2 (de) * 1974-04-09 1982-04-15 Bayer Ag, 5090 Leverkusen Verfahren zur Herstellung von (Thio) Phosphor(Phosphon)säureestern

Also Published As

Publication number Publication date
AU1130776A (en) 1977-08-25
AT341543B (de) 1978-02-10
NL187355C (nl) 1991-09-02
JPS5910677B2 (ja) 1984-03-10
CS181696B2 (en) 1978-03-31
NL7601697A (nl) 1976-08-24
IL49077A (en) 1979-07-25
DE2507779C2 (de) 1982-07-01
DK141936C (da) 1980-12-01
BE838737A (fr) 1976-08-20
JPS51110521A (da) 1976-09-30
ZA761006B (en) 1977-02-23
CA1072574A (en) 1980-02-26
ATA122076A (de) 1977-06-15
ES445370A1 (es) 1977-07-01
CH623058A5 (en) 1981-05-15
FR2301531A1 (fr) 1976-09-17
GB1513341A (en) 1978-06-07
RO68979A (ro) 1981-05-30
IT1053874B (it) 1981-10-10
DE2507779A1 (de) 1976-09-02
NL187355B (nl) 1991-04-02
SU604499A3 (ru) 1978-04-25
PL99859B1 (pl) 1978-08-31
LU74395A1 (da) 1977-01-06
DD125577A5 (da) 1977-05-04
DK70576A (da) 1976-08-23
IL49077A0 (en) 1976-04-30
BR7601096A (pt) 1976-09-14
FR2301531B1 (da) 1980-11-21
HU175203B (hu) 1980-06-28

Similar Documents

Publication Publication Date Title
JPH09500900A (ja) ヨウ化パーフルオロアルキル類の製造方法
JP6826110B2 (ja) ホスフィネート類を製造する方法
US3033887A (en) Cyclic phosphonates and methods of prepartion
Maier Organic Phosphorus Compounds 90. l A Convenient, One-Step Synthesis of Alkyl-and Arylphosphonyl Dichlorides
DK141936B (da) Phosphorsyreesterhalogenider til anvendelse som mellemprodukter ved fremstillingen af phosphorsyreestere
US3260712A (en) Alkyl phosphonic and thiophosphonic aryl ester amides
US4032602A (en) Process for the production of phosphite chlorides
US4182733A (en) Process for preparing phosphoric acid esterhalides
US4581466A (en) Process for the preparation of benzo-fused, tetrachlorinated heterocyclic compounds
US4096182A (en) Process for the simultaneous preparation of 2,5-dioxo-1,2-oxa-phospholanes and β-halogenpropionic acid halide
US3505433A (en) 2-haloperfluoro-1-cycloalken-1-ylphosphoryl compounds
US3950413A (en) Process for the preparation of phosphonic acid dihalides
US5672770A (en) Process for the preparation of methyl 1,1-dichloromethyl ether or of ethyl 1,1-dichloromethyl ether
US5177272A (en) Process for preparing perhalogenated olefins
US3233010A (en) Dithiophosphonic acid esters and process for their production
US3242236A (en) Process for preparing tetraalkyl ethylenediphosphonates
US3206516A (en) Process for the production of 1, 4-dichloro hydrocarbons
US4138452A (en) Process for preparing phosphoric acid esterhalides
US3164623A (en) O-cyanophenyl esters of alkylphosphonic, alkylthiophosphonic, dialkylphosphinic, anddialkylthiophosphinic acids
US3299190A (en) Omicron, omicron-dialkyl-omicron-dichlorovinyl phosphates
US3035082A (en) Disulfides of the phosphoric, phosphonic and phosphinic acid series and process for the production thereof
CA1304393C (en) Cyanomethyl acid halides of phosphorus, process for their preparation and their precursors, alkyl esters of cyanomethyl-methylphosphinic acid
US4348337A (en) Process for the manufacture of 1-halogen-1-oxo-Δ3 -phospholenes
US7435841B2 (en) Preparation of halohydrocarbyl phosphonic acid diesters
US3338948A (en) Phosphorus compounds containing arylsulfo acid groups and process for preparing them

Legal Events

Date Code Title Description
PBP Patent lapsed