DE877964C - Elektronenspektrograph zur Analyse von durchstrahlten Praeparaten - Google Patents

Elektronenspektrograph zur Analyse von durchstrahlten Praeparaten

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DE877964C
DE877964C DER920A DER0000920A DE877964C DE 877964 C DE877964 C DE 877964C DE R920 A DER920 A DE R920A DE R0000920 A DER0000920 A DE R0000920A DE 877964 C DE877964 C DE 877964C
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DER920A
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Gerhard Dr Ruthemann
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    • HELECTRICITY
    • H01ELECTRIC ELEMENTS
    • H01JELECTRIC DISCHARGE TUBES OR DISCHARGE LAMPS
    • H01J49/00Particle spectrometers or separator tubes
    • H01J49/44Energy spectrometers, e.g. alpha-, beta-spectrometers
    • H01J49/46Static spectrometers

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  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Analytical Chemistry (AREA)
  • Analysing Materials By The Use Of Radiation (AREA)
  • Electron Tubes For Measurement (AREA)

Description

  • Elektronenspektrograph zur Analyse von durchstrahlten Präparaten Bei der Erforschung kleinster Teilchen kann man deren Form und Größe durch Abbildung im Elektronenmikroskop und die Struktur bei kristallinen Substanzen durch Elektronenbe.ugungsuntersuchungen ermitteln. Die ebenso wichtige chemische Zusammensetzung konnte wegen der geringen Substanzinengen selten ermittelt werden. Möglichkeiten dazu bieten die kürzlich entdeckten diskreten Energieverluste von Elektronen beim Durchgang durch dünne Materieschichten (vgl. G. Ruthemann:, Ann. Phys. z-, S. 113 und 135, 1948). Die kleinen Verluststufen, die durch Wechselwirkung mit Elektronen der äußeren Hülle der durchstrahlten Atome entstehen, gestatten die Ermittlung der chemischen Bindung, während die großen charakteristischen Verluste, die durch Anregung: in den innersten Elektronenschalen zustande kommen, den Nachweis der durchquerten Elemente liefern. Das Gewicht der untersuchten. Präparatteile ist nicht größer als i o-10 bis l o-1` g und kann in günstigen Fällen noch wesentlich geringer sein. Bisherige `ersuche der Anwendung der Messung der spezifischen Energieverluste an den innersten Schalen scheiterten bei schweren: Elementen wegen der geringen Zahl dieser Abbremsungen. Die Aufzeichnung der Elektronen erfolgte photographisch, und die Belichtung dauerte i Stunde und länger, was einen großen Aufwand für die Konstanthaltung der Beschleunigungsspannung und des Spulenstromes für das Ablenkfeld, erforderlich machte und Veränderungen: des Präparats durch Anlagerung von Kohlenstoff aus Koh.lenwasserstoffen des Restgases der Apparatur (Fettdämpfe) zur Folge hatte.
  • Die Erfindung bezieht sich auf die Anwendung eines Elektronenspe ktrographen zur Analyse von durchstrahlten Präparaten, der mit Registrierung der Energieverluste der Elektronen im Präparat arbeitet. Erfindungsgemäß lassen sich die eingangs geschilderten Schwierigkeiten dadurch überwinden, daß zum Nachweis der Elemente die an den inneren Schalen der durch.strählten Atome entstehenden Energieverluste dadurch gemessen werden, daß die im Präparat verzögertenElektronen mit einem empfindlichen Nachweisgerät (z. B. eines Ionisationskammer, einem Spitzenzähler oder einem Zäh @lrohr) gemessen werden. Wesentlich für die Erfindung ist also die Anwendung eines empfindlichen Nachweisgerätes, für die im Präparat verzögerten Elektronen. Das Zählrohr beispielsweise gestattet es, sehr kleine Intensitäten nachzuweisen, die um Größenordnungen kleiner sind als die mit. der Photoplatte bei tragbaren Belichtungszeiten nachweisbaren. Auf diese Weise umgeht man also die große experimentelle Schwierigkeit der Konstanthaltung von Beschleunigungsspannung und Spulenstrom über lange Zeiten und die Veränderung des Präparats. durch Anlagerung von Kohlenstoff.
  • Durch die bei der Erfindung angewendeten empfindlichen Nachweismethoden läßt sich der Elektronenspektrograph auch bei Untersuchung von, Elementen von höherer Ordnungszahl mit Erfolg anwenden. Will man Aussagen über den chemischen Aufbau der durchstrahlten: Stoffe machen, so werden gemäß der weiteren Erfindung die an den Elektronen der äußeren Hülle der durchstrahlten Elemente entstehenden Energieverliuste gemessen, wobei die Energie der Elektronen im Spe'ktrograp'hen höchstens io keV beträgt, während die Energie der Elektronen im Präparat zur Erzielung eines hohen Durchdringungsvermögens größer gewählt ist. Im Präparat werden :dann also schnelle und im Spektrographen langsamere Elektronen angewendet. Für die praktische Ausführung der zuletzt behandelten Anwendungsform der Erfindung gibt es verschiedene Wege. So kann man, z. B. die Kathode des: Spektrographen. mit ,einer gut konstant gehaltenen Spannung von höchstens -io kV betreiben und den Präparathalter durch eine Zusatzspannung auf beispielsweise -f- 5o, bis -i- ioo kV aufladen:. Eine andere bevorzugte Ausführungsmöglichkeit besteht darin, daß man den Spektrographen: in Verbindung mit einem Korpuskularstrahlapparat, z. B. einem Elektronenmikroskop, betreibt, bei dem die Kathode mit einer Spannung von mehr als-io kV, alsoz.B.-5o bi.s-iookV, betrieben, wird. In diesem Fall wird man erfindungsgemäß die schnellen Elektronen vor dem Eintritt in das Spektrometer bis zu einer geringen Spannung von einigen kV verzögern. Eine dritte Möglichkeit; zur Ermittlung der chemischen Bindung die an der äußeren Hülle der durchstrahlten Elemente entstehenden Energieverluste zu messen, besteht darin:, .daß die Geschwindigkeitsverteilung der verzögerten Elektronen mit Hilfe der Gegenfeldmethode gemessen wird. Bei den Anwendungen der Erfindung, die zum Nachweis :der Energieverluste an, der äußeren Hülle dienen, kann man in vielen Fällen als Ruffänger eine photographische Platte verwenden. Ein Zählrohr oder ein anderes empfindliches Nachweisgerät ist ,dabei nicht immer notwendig, da man hier meist wesentlich größere Intensitäten zur Verfügung hat.
  • Der schon obenerwähnte Zusammenbau des Spektrographen mit einem elektronenoptischen Gerät (Elektronenmikroskop oder Elektronenbeugungsgerät) läßt sich auf verschiedene-Weise durchbilden. Eine besonders vorteilhafte Au.sführung'sform erhält man dadurch, daß der Spektrograp'h hinter .das elektronenoptische Gerät geschaltet ist, und zwar in der Weise, daßdurch Justierung bzw. Verschiebung des Präparats senkrecht zur optischen Achse die Elektronen, die den zu untersuchenden Teil des Präparats durchquerten, durch eine Bahrung im Endbildleuchtschirm des, elektroneuoptischen Geräts hindurch in den Spektrographen eintreten. Der Spektrograph selbst kann in verschiedener Weise ausgebildet werden. So kann beispielsweise die Ablenkung der Strahlen im Spektrographern durch das. Magnetfeld eines Elektro-oder eines Permanentmagneten erfolgen. Bei anderenAusführungsformen kann für dieseAblenkung der Elektronen das elektrische Feld eines Platten-oder Zylinderkondensators benützt werden. Man kann dabei ebene Ablenkplatten und beliebige Ablenkungswinkel in Betracht ziehen. Besonders geeignet ist jedoch die Ablenkung im - Zylinderkondensator und: hierbei die um i27°.
  • Gleichgültig, ob es sieh um eine oder elektrische Ablenkung der Elektronen handelt, kann man verschiedene Möglichkeiten der Betriebsweise von Spektrographern nach der Erfindung in Betracht ziehen. So kann man, beispielsweise die Beschleunigungsspannung und das Ablenkfeld konstant halten und den Auffänger (Ionisationskammer, Spitzenzähler oder Zählrohr) verschieben. Eine andere Ausführungsform ergibt sich dadurch, daß man die Beschleuniguingsspannung konstant hält und den Auffänger an derselben Stelle stehenläßt, aber die Stärke des Ablenkfeldes ändert. Weiterhin kann man bei Rester Ablenkfeldstärke und Ruffängerstellung,die Primärenergie ändern. Eine vierte Ausführungsform ergibt sich dadurch, d:aß die Primärenergie, die Auffän-gerstellung und' die Ablenkfeldstärke konstant gehalten werden, wobei nun aber die unterschiedlichen. Energieverluste im Präparat durch einte Zusatzbeschleunigung vor oder beim Eintritt der Elektronen in das Spektrometer ausgeglichen werden.
  • Eine Ausführungsform der Erfindung, die sich insbesondere für Geräte eignet, bei denen .die Energieverluste an den Elektronen der äußeren Hülle der durchstrahlten, Substanzen gemessen werden, ergibt sich, wenn man die Elektronen gegen eine veränderliche Gegenspannung bis zur Größe ihrer Beschleunigungsspannazng anlaufen läßt, wobei die Zahl der Elektronen- als Funktion der Gegenspannung gemessen wird. Um den Einfluß von Spannungsschwankungen, auszuschalten, kann man bei den Elektronenspektrographen nach der Erfindung für das, Ablenkfeld die Beschleunigungsspannung selbst oder einen, bestimmten Bruchteil davon verwenden. Eine Erhöhung des Anteils der stärker verzögerten Elektronen im Spektrum ist dadurch möglich, daß man nur solche Elektronen in das Spektrometer eintreten läßt, die im Präparat aus ihrer Ursprungsrichtung abgelenkt worden sind. Eine weitere Erhöhung dieses Anteils läßt sich erreichen. durch A'bbilldung eines ausgeblendeten Teils des Präparats auf den Eingangsspalt des Spektrographen mit Hilfe einer elektrischen oder magnetischen Linse. Diese wird so eingestellt, d@aß nur für die stärker verzögerten Elektronen eine scharfe Abbildung erfolgt. Durch den Farbfehler der Linse liegt die Bildebene der urverzögerten Elektronen hinter dem Eingangsspalt des Spektrographen, der deshalb einen merklichen Teil der im- oder nur wenig verzögerten Elektronen abfängt.
  • Weitere für die Erfindung wesentliche Merkmale werden in den nachfolgendenAusführungsbeispielen behandelt.
  • Fig. i zeigt eine Ausführungsform der Erfindung, bei der ein Elektronenmikroskop mit einem Elelstronenspektrograp'hen zusammengebaut ist. Mit i ist die Kathode, mit 2 der Wehneltzvlinder des Strah.lerzeugungssystems bezeichnet. Unmittelbar oherhall) des magnetischen Objektivs 3 befindet sich das Präparat q. Das Endbild kann in üblicher Weise auf einem Leuehtscbirm 5 sichtbar gemacht werden, der durch ein Schauglas 6 betrachtet werden. kann. An den Unterteil des Elektronenmikroskops ist der Elektronenspektrograph angebaut. Mit 7 ist die Wand des Spektrographengehäuses bezeichnet. Zur Ablenkung der Strahlen dient ein Elektromagnet, von dem der eine Polschuh & in der Figur angedeutet ist. Die Elektronen treten durch einem kleinen Eintrittsspalt 9, der im Leuchtscliirm 5 ausgespart ist, in den Spektrographen ein. Als Nachweisgerät der im Präparat verzögerten Elektronen dient ein Zählrohr io, das bei dieser Ausfülhrurngsform in Richtung des Pfeiles i i hin und her verstellbar ist. Mit iod ist ein Aluminiumfenster des Zä'hlro'hrs bezeichnet. Dieser Spektrograph arbeitet mit konstanter Beschleunigungsspannung und konstantem Ablenkfeld, während der Auffänger, nämlich das Zählrohr io, verschoben wird.
  • Die Fig. 2 bis .a. zeigen drei Ausführungsformen der Erfindung, bei denen die- Energieverluste an den Elektronen der äußeren Hülle der durchstrahlten Substanzen gemessen werden, wobei das dazu notwendige Auflösungsvermögen durch Verzögerung der schnellen Elektronen vor Eintritt in das Spektrometer auf eine Energie von wenigen keV erreicht wird. Soweit die Einzelteile mit denen in Fig. i übereinstimmen, sind dieselben Bezugszeichen verwendet. Da es sich in diesen Fällen um den Nachweis der Energieverluste an der äußeren. Hülle handelt, ist ein empfindliches Nachweisgerät nicht immer nötig, da man hier meist wesentlich höhere Intensitäten zur Verfügung bat. Das Zählrohr der Fig. i ist also in diesen Fällen durch eine als Auffänger dienende Photoplatte 12 ersetzt. Um die gewünschte Abbrems:ung der schnellen Elektronen zu erzielen, ist in diesen Ausführungsbeispielen der Eintrittsspalt .9 für die Elektronen elektrisch getrennt von der zugeordneten darüber erkennbaren Öffnung im Endbildleuchtschirm 5. Fig. 2 zeigt zunächst den Aufbau der Anordnung schematisch, während die Fig. 3 und d. zwei. verschiedene Schaltmöglichkeiten für die Änderung der Primärenergie der Elektronen bringen. In Fig.3 ist mit 13 die Heizbatterie der Kathode i bezeichnet. Die Beschleunigungsspannung 1d. von z. B. 50 kV i.st an den Strahlerzeuger gelegt. Zur Verzögerung der schnellen Elektronen vor Eintritt in das Spektrometer ist eine Spannungsquelle 15 von: io1cV zwischen den rechten Kathodenanschluß und das. Spektrometergehäuse 7 gelegt. Bei der in Fig.4 dargestellten Ausführungsform ist zu diesem Zweck ein Spannungsteiler 16 vorgesehen, an dessen Anschlußpunkt 17 das Spektrometergehäuse gelegt ist.
  • Fig. 5 zeigt schematisch ein Ausführungsbeispiel der Erfindung, beidem die Ablenkung der Strahlen im Spektrographen durch eine Helm'holtzspule 18 erfolgt. Mit 12 ist wieder die Photoplatte be- zeichnet, welche als Auffänger dient. Von der Kathode i herkommend durchsetzen. die Elektronen das auf einem Halter 2o befestigte Präparat .l.
  • Fig.6 zeigt eine Schaltanordnung für einen Spektrographen nach der Erfindung, bei dem mit einer hohen positiven Aufladung des Präparats durch eine Zusatzspannung 2i von z. B. 5o kV gearbeitet wird. Als Beschleunigungsspannung der Elektronen .dient die Spannungsquelle 22, die mit einer Spannung von z. B. io kV ± 2 V arbeitet. Mit 20 ist wieder der Präparathalter bezeichnet. An die Konstanz der Zusatzspannung 21 brauchen hierbei nur geringe Anforderungen gestellt werden.
  • Eine Ausführungsform der Erfindung, bei der die Primärenergie, die Auffangerstellung und die Ablenkfeldstärke konstant bleibt, aber die Energieverluste im Präparat durch eine Zusatzbeschleunigung beim Eintritt der Elektronen in das Spektrometer ausgeglichen werden, ist in Fig.7 dargestellt. Soweit die Einzelteile wieder mit Fig. i übereinstimmen, sind die gleichen Bezugszeichen verwendet. Die d'urc'h die Spannungsquelle 1q. auf 5o keV beschleunigten. Elektronen werden hier im Bereich zwischen der Durchbohrung des Endbildleuchtschirms 5 und dem Eintrittsspalt 9 zusätzlich beschleunigt. Hierfür dient die Spannungsquelle 23 von z. B,. 5 kV. Die Zusatzbeschleunigüngsspannung kann am Spannungsteiler 24 geregelt werden.
  • Fig. 8 zeigt schließlich eine Ausführungsform der Erfindung mit einer elektrischen Linse 25, die dazu dient, einen ausgeblendeten Teil des Präparats .I auf die Eingangsöffnung 9 des Spektrographen abzubilden. Ähnlich wie bei Fig. i ist in diesem Fall als empfindliches Nachweisgerät ein Zählrohr io vorgesehen. Die Brennweite der Linse 25 wird dabei so eingestellt, daß die Abbildung nur für die zu untersuchende Elektronenenergie scharf ist. Die Kathode i ist aus der optischen Achse des Geräts entfernt, damit nur solche Elektronen zur Abbildung gelangen, die im Präparat 4 aus der Ursprungsrichtung abgelenkt worden sind (Dunkelfeldmethode).

Claims (16)

  1. PATENTANSPRÜCHE: i. Verfahren zur Analyse von mit Elektronen durchstrahlten Präparaten mittels eines Elektronenspektrographen, der mit Registrierung der Energieverluste der Elektronen arbeitet, dedurch gekennzeichnet, daß zum Nachweis der Elemente die an den inneren Schalen der ,durchstrahlten Atome entstehenden Energieverluste dadurch gemessen werden, daß die im Präparat verzögerten Elektronen: mit einem empfindlichen Nachweisgerät (z. B. einer Ionisationskammer, einem Spitzenzähler odereinem Zählrohr) gemessen werden.
  2. 2. Verfahren, insbesondere nach Anspruch i, dadurch gekennzeichnet, daß zur Ermittlung der chemischen Bindung die an Aden Elektronen der äußeren Hülle der durchstrahlten Elemente enstehenden Energieverluste gemessen werden, wobei zweckmäßig die Energie der Elektronen im Spektrographen höchstens io keV beträgt, während die Energie -der Elektronen. im Präparat zur Erzielung eines hohen Durc'hdringungsvermögerns größer gewählt ist.
  3. 3. Verfahren nach Anspruch 2, dadurch ge- kennzeichnet, daß die Kathode dies Spektrographen. mit einer gut konstant gehaltenen Spannung von höchstens -io kV betrieben wird und daß der Präparathalter durch ein-Zusatzspannung auf beispielsweise -I- 5o bis -f- zoo kV aufgeladen, wird.
  4. Verfahren nach Anspruch 2, -wobei der Spektrograpb in Verbindung mit einem Korpuskularstrahl'apparat, z. B,. einem Elektronenmikroskop, betrieben wird, bei deni .die Kathode mit einer Spannung von mehr als -io kV (also z. B. -5o bis -ioo kV) betrieben wird, dadurch .gekennzeichnet, @daß die schnellen Elektronen vor dem Eintritt in das Spektrometer durch ein elektrisches Gegenfelid bis zu einer Energie von einigen keV verzögert werden.
  5. 5: Verfahren nach Anspruch 2; dadurch gekennzeichnet, daß die Geschwindigkeitsverteilung der verzögerten Elektronen mit Hilfe der Gegenfeldmethode gemessen wird.
  6. 6. .Anordnung zur Durchführung des Verfahrens nach Anspruch i oder einem der folgenden, wobei der Spektrograph hinter ein elektronenoptisches Gerät (Elektronenmikroskop oder Elektronenbeugungsgerät)geschaltet ist, gekennzeichnet durch eine Bohrung im Endhildleuchtschirm des elektronenoptischen Geräts, durch die die Elektronen; die den zu untersuchenden Teil des Präparats durchquerten, in .den Elektronenspektrographen eintreten.
  7. 7. Anordnung nach Anspruch i und 2, gekennzeichnet durch einen Elektro- oder einen Permanentmagneten, dessen Magnetfeld, die Ablenkung der Strahlen im Spektrographen bewirkt. B.
  8. Anordnung nach Anspru(jh i und. 2; gekennzeichnet durch einen Platten- oder Zylinderkondensator, der zweckmäßig so angeordnet ist, daß durch. sein elektrisches Feld die Elektronen. im Spektrographen vorzugsweise um 122Z°` abgelenkt werden.
  9. 9. Anordnung nach Anspruch 7 oder 8, gekennzeichnet durch eine konstant gehaltene Beschleunigungsspannung und ein. konstant bleibendes Ablenkfeld sowie durcb einen verschiebbaren Auffänger (Ionisationskammer, Spitzenzähler oder Zählrohr). io.
  10. Anordnung nach Anspruch 7 oder 8, gehennzeichnet durch eine konstant bleibende Beschleunigungsspannung, einen an. derselben Stelle stehenbleibenden Auffänb@er sowie ein in seiner Stärke veränderliches Ablenkfeld. i i.
  11. Anordnung nach Anspruch 7 oder 8, gekennzeichnet durch eine konstant bleibende Ablenkfeldstärke und Auffängerstellung sowie Mittei zur Veränderung der Primärenergie der Elektronen,.
  12. 12. Anordnung nach Anspruch 7 oder 8, gekennzeichnet durch eine konstant bleibende primäre Energie der Elektronen und eine konstant bleibende Auffängerstellung und Ablenkfeldstärke sowie durch Mittel zur Erzielung einer veränderlichen Zusatzbeschleunigung vor oder beim Eintritt der Elektronen in das Spektrometer, die zum Ausgleich der unterschiedlichen Energieverluste im Präparat dient.
  13. 13. Anordnung nach Anspruch i und 2, gekennzeichnet durch eine veränderliche Gegenspannung, gegen die .die Elektronen bis zur Größe ihrer Beschleunigungsspannung anlaufen müssen, wobei die Zahl der Elektronen als Funktion der Gegenspannung gemessen wird.
  14. 14. Anordnung nach Anspruch 8 und g oder 8 und 12, gekennzeichnet durch eine solche Schaltung, daß .das Ablenkfeld durch :die Besdhleunigungsspannung oder einen bestimmten Bruchteil davon erzeugt wird, wodurch der Einfluß. von Spannungsschwankungen ausgeschaltet wird.
  15. 15. Anordnung nach Anspruch z oder einem .der folgenden, gekennzeichnet durch eine außerhalb der optischen Achse angeordnete Kathode, durch deren Lage bewirkt wird, daß der Anteil der durch größere Energieverluste verzögerten Elektronen im Spektrum durch ausschließliche Benutzung von solchen Elektronen erhöht wird, die im Präparat aus ihrer Ursprungsrichtung abgelenkt wurden (Methode der Dunkelfeldbeleuchtun@g).
  16. 16. Anordnung nach Anspruch i oder einem der folgenden, gekennzeichnet ,durch eine elektrische oder eine magnetische Linse, mit deren Hilfe ein ausgeblendeter Teil des Präparats auf die Eingangsöffnung des Spwktrographen abgebildet wird, d'aß nur für .die zu untersuchende Elektronenenergie die Abbildung scharf ist.
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