DE69303240T2 - Verträgliche Zusammensetzung auf der Basis von Polyphenylenether und Polyamid. - Google Patents
Verträgliche Zusammensetzung auf der Basis von Polyphenylenether und Polyamid.Info
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Description
- Die Erfindung betrifft eine thermoplastische Harzzusammensetzung mit ausgezeichneter Schlagfestigkeit, Wärmebeständigkeit und Aussehen und Farbton des geformten Produktes.
- Ein Polyphenylenether (nachfolgend als "PPE" abgekürzt) ist ein technisches Harz mit ausgezeichneten mechanischen Eigenschaften und Wärmebeständigkeit und ist in Mischung mit Styrolharzen und anderen verwendet worden. Es hat jedoch den Nachteil, daß dessen Lösungsmittelbeständigkeit bemerkenswert schlecht ist. Um diesen Nachteil zu überwinden, hat man Mischmaterialien mit Polyamiden (z.B. JP-B-590 41663) oder Mischmaterialien mit Polyesterharzen (z.B. JP-B-510 21662) vorgeschlagen.
- PPE und die Polyamidharze haben jedoch eine inhärent schlechte Verträglichkeit miteinander, so daß die Anhaftungsfähigkeit in einem so einfachen Mischsystem an der Grenzfläche der beiden Phasenstrukturen nicht gut ist, so daß die beiden Phasen kaum gleichmäßige und feine Formen annehmen können. Wenn daher Scherkräfte bei der Formgebung, wie beim Spritzgießen, einwirken, dann findet sehr leicht eine laminare Abschälung (Delaminierung) statt, wodurch das Aussehen der erhaltenen Formkörper sich verschlechtert, und die Grenzfläche an den beiden Phasen ein defekter Teil werden. Es ist somit unmöglich, eine Zusammensetzung mit ausgezeichneten mechanischen Eigenschaften, wie Dimensionsstabilität, Wärmebeständigkeit und Härte und ausgezeichneten physikalischen Eigenschaften, wie Lösungsmittelbeständigkeit, zu erhalten.
- Um die Verbesserung in den gemischten Harzen zu verbessern, und zur Verbesserung der Schlagfestigkeit hat man eine Zusammensetzung vorgeschlagen, bei welcher eine Verbindung mit einer polaren Gruppe, wie eine Carboxylgruppe, eine Imidgruppe und eine Epoxygruppe, und ein kautschukartiges Material als Schlagfestigkeits-Verbesserer zu der PPE und ein Polyamidharz enthaltenden Zusammensetzung gegeben werden (JP- A-590 49753).
- Bei der oben erwähnten Technik wird zwar die Verträglichkeit durch die Verwendung des Schlagfestigkeits-Verbesserers in einem gewissen Maße verbessert, jedoch tritt nun als neues Problem auf, daß die Wärmebeständigkeitstemperatur erniedrigt wird.
- Es wurde auch schon eine solche Polyphenylenetherharz- Zusammensetzung als ein äußeres Plattenmaterial bei einem Automobil als Kotflügel oder als Türwand vorgeschlagen. Da jedoch ein großes Produkt bei einer hohen Temperatur geformt wird, wird häufig ein Produkt gebildet, das eine schlechte Wärmestabilität aufweist. Defekte, wie ein Vergilben oder Silberstreifen an der Oberfläche des Formkörpers werden deshalb festgestellt.
- Wenn weiterhin ein üblicher Verträglichmacher, wie Maleinsäureanhydrid, verwendet wird, wie dies in JP-A-020 28248 beschrieben wird, dann wird der Farbton des gemischten Materials schlecht.
- Aufgabe der vorliegenden Erfindung ist es, die Verträglichkeit der üblichen Harzzusammensetzung zu verbessern und eine thermoplastische Harzzusammensetzung zur Verfügung zu stellen mit ausgezeichneter Wärmebeständigkeit, Schlagfestigkeit und Aussehen und Farbton bei einem Formkörper, der durch Hochtemperaturformgebung hergestellt wurde.
- Die vorliegende Erfindung betrifft somit eine thermoplastische Harzzusammensetzung, umfassend
- (a) einen Polyphenylenether und
- (b) ein Polyamidharz, und
- (c) 0,01 bis 5 Gew.-Teile eines Acetals und
- (d) 0,01 bis 5 Gew.-Teile einer Lewis-Säure,
- bezogen auf 100 Gew.-Teile der obigen Komponenten (a) und (b) insgesamt.
- Nachfolgend wird die vorliegende Erfindung ausführlicher erläutert.
- PPE, der bei der vorliegenden Erfindung verwendet wird, hat eine Struktur der nachfolgenden Formel:
- worin Q¹, Q², Q³ und Q&sup4; jeweils ein Wasserstoffatom, ein Halogenatom, eine Kohlenwasserstoffgruppe, enthaltend kein tertiäres α-Kohlenstoffatom, eine Haloalkylgruppe, bei welcher ein Halogenatom oder Halogenatome durch wenigstens zwei Kohlenstoffatome substituiert sind, eine Kohlenwasserstoffoxygruppe, oder eine Halokohlenwasserstoffoxygruppe, bei welcher ein Halogenatom oder Halogenatome durch wenigstens zwei Kohlenstoffatome substituiert sind, bedeuten, und n bedeutet eine ganze Zahl von wenigstens 50.
- Als Halogenatom können ein Fluoratom, ein Chloratom, ein Bromatom und ein Jodatom erwähnt werden.
- Als Kohlenwasserstoffgruppe, die kein tertiäres α- Kohlenstoffatom enthält, können erwähnt werden beispielsweise eine Niedrigalkylgruppe mit 1 bis 6 Kohlenstoffatomen, wie Methyl-, Ethyl-, Propyl-, Isopropyl- und Butylgruppen; eine Alkenylgruppe mit 2 bis 6 Kohlenstoffatomen, wie Vinyl-, Allyl-, Butenyl- und Cyclobutenylgruppen; eine Arylgruppe, die durch ein Halogenatom substituiert sein kann, wie Phenyl-, Tolyl-, Xylyl- und 2,4,6-Trimethylphenylgruppen; und eine Aralkylgruppe, wie Benzyl-, Phenylethyl- und Phenylpropylgruppen.
- Als Haloalkylgruppe, bei welcher ein Halogenatom durch wenigstens zwei Kohlenstoffatome substituiert ist, können erwähnt werden beispielsweise 2-Chloroethyl-, 2-Bromoethyl-, 2-Fluoroethyl-, 2,2-Dichloroethyl-, 2- oder 3-Bromopropyl-, 2,2,-Difluoro-3-jodpropyl-, 2-, 3-, 4- oder 5-Fluoroamyl-, 2- Chlorovinyl-, Chloroethylphenyl-, Ethylchlorophenyl-, Fluoroxylyl-, Chloronaphthyl- und Bromobenzylgruppen.
- Als Kohlenwasserstoffoxygruppe können beispielsweise erwähnt werden Methoxy-, Ethoxy-, Propoxy-, Butoxy-, Phenoxy-, Ethylphenoxy-, Naphthoxy-, Methylnaphthoxy-, Benzyloxy-, Phenylethoxy- und Tolylethoxygruppen.
- Als Halokohlenwasserstoffoxygruppe, bei der ein Halogeatom oder Halogenatome durch wenigstens zwei Kohlenstoffatome substituiert sind, können beispielsweise erwähnt werden 2- Chloroethoxy-, 2-Bromoethoxy-, 2-Fluorethoxy-, 2,2- Dibromoethoxy-, 2- oder 3-Bromopropoxy-, Chloroethylphenoxy-, Ethylchlorophenoxy-, Iodoxyloxy-, Chloronaphthoxy-, Bromobenzyloxy- und Chlorotolylethoxygruppen.
- Das bei der vorliegenden Erfindung zu verwendende PPE kann ein Homopolymer von 2,6-Dimethylphenol, ein Copolymer von 2,6-Dimethylphenol und 2,3,6-Trimethyphenol, ein Copolymer von 2,6-Dimethylphenol und 2,3,5,6-Tetramethylphenol, und ein Copolymer von 2,6-Diethylphenol und 2,3,6-Trimethylphenol einschließen. Es kann auch als PPE der Formel (I), ein modifiziertes PPE, auf das ein Monomer aus der Styrolreihe, wie Styrol, p-Methylstyrol und α-Methylstyrol pfropfpolymerisiert wurde, verwendet werden.
- Herstellungsverfahren für das obige PPE sind aus dem Stand der Technik bekannt und werden beispielsweise in den US-PS'en Nr. 3,306,874, Nr. 3,306,875, Nr. 3,257,357 und Nr. 3,257,358 und auch in JP-B-520 1788 und JP-A-500 51197 beschrieben.
- Als bevorzugtes PPE (a) können solche erwähnt werden, die Alkylsubstituenten an zwei ortho-Stellungen des Ethersauerstoffatoms haben, und ein Copolymer aus 2,6- Dialkylphenol und 2,3,6-Trialkylphenol. Das PPE (a) hat vorzugsweise eine Intrinsik-Viskosität, gemessen bei 30ºC in Chloroform, von 0,25 bis 0,70 dl/g, und noch bevorzugter 0,30 bis 0,60 dl/g, und ganz besonders bevorzugt 0,30 bis 0,50 dl/g. Liegt die Intrinsik-Viskosität bei weniger als 0,25 dl/g, dann sind die Schlagfestigkeit und die Wärmebeständigkeit der Zusammensetzung nicht ausreichend, und übersteigt sie 0,70 dl/g, dann wird die Formgebung der Zusammensetzung schwierig. Um die Formbarkeit des Harzes zu verbessern, können zwei Arten von PPE mit hoher Viskosität ünd mit niedriger Viskosität in Kombination verwendet werden.
- Das bei der vorliegenden Erfindung zu verwendende Polyamidharz hat -CONH-Bindungen in der Polymerhauptkette und schmilzt beim Erwärmen. Typische Beispiele dafür sind 4- Nylon(polyvaleramid), 6-Nylon(polycapramid), 6,6- Nylon(polyhexamethylenadipamid), 4,6- Nylon(polytetramethylenadipamid), 12-Nylon(polydodecanamid) und 6,10-Nylon(polyhexamethylensebacamid) (alles Handelsnamen, erhältlich von E.I. du Pont de Nemours & Co.) und auch übliche bekannte kristalline oder nichtkristalline Polyamide, enthaltend eine Monomerkomponente wie ein aromatisches Diamin und eine aromatische Dicarbonsäure. Hier ist das nichtkristalline Polyamid ein Polyamid, das im wesentlichen keine Kristallinität, gemessen durch Diffenrential-Wärmekalorimetrie (DSC) aufweist.
- Bevorzugte Polyamidharze (b) sind 6,6-Nylon, 6-Nylon oder ein nichtkristallines Polyamidharz. Als Polyamidharz (b) werden solche mit einer relative Viskosität gemessen bei 25ºC in 98 % konzentrierter Schwefelsäure von 2,0 bis 8,0 bevorzugt.
- das bei der vorliegenden Erfindung zu verwendende Acetal schließt Kettenstruktur aufweisende Acetale mit einer Struktur gemäß der Formel (II) ein:
- worin R¹ und R² jeweils ein Wasserstoffatom, eine Alkylgruppe, eine Cycloalkylgruppe oder eine funktionelle Gruppe mit wenigstens einer Bindung einer Ethergruppe und einer Acetalgruppe bedeuten,
- oder ein cyclisches Acetal mit einer Struktur der nachfolgenden Formel (III):
- worin R³ eine Alkylengruppe, eine Cycloalkylengruppe oder eine funktionelle Gruppe mit wenigstens einer Bindung einer Etherbindung und einer Acetalbindung ist.
- Als Acetal mit einer Kettenstruktur kann ein niedrigmolekulargewichtiges Polymer des Formaldehyds, wie Paraformaldehyd, ein niedrigmolekulargewichtiges Polymer von Acetaldehyd und ein niedrigmolekulargewichtiges Copolymer aus Formaldehyd und anderen Verbindungen, wie cyclischen Acetalen, cyclischen Ethern und cyclischen Thioformalen erwähnt werden. Von diesen Acetalen wird ein niedrigmolekulargewichtiges Polymer des Formaldehyds besonders bevorzugt.
- Als cyclisches Acetal kann beispielsweise erwähnt werden ein monocyclisches Acetal, wie 1,3-Dioxolan, Trioxan, Tetraoxan, 1,3,5-Trioxacycloheptan, 1-3-Dioxepan, 4H, 7H-1,3-Dioxepin, 1,3,6-Trioxacyclooctan, 1,3,6,9-Tetraoxacyclodecan, 1,3,6,9- Tetraoxacycloundecan, 1,3,6,9,12-Pentaoxacyclotetradecan und 1,3,6,9,12,15-Hexaoxacycloheptadecan; und ein dicyclisches Acetal, wie 2,7-Dioxabicyclo[2.2.1]heptan. Von diesen Acetalen werden monocyclische Acetale bevorzugt, wobei 1,3- Dioxolan, Trioxan und Tetraoxan besonders bevorzugt werden.
- Weiterhin können als bei der vorliegenden Erfindung zu verwendendes Acetal ein Polymer des vorerwähnten Acetals mit Kettenstruktur oder ein cyclisches Acetal erwähnt werden, insbesondere ein Oxymethylenhomopolymer, das im wesentlichen nur Oxymethylen-Einheiten umfaßt, und das hergestellt wird, indem man als Ausgangsmaterial ein cyclisches Acetal, wie Formaldehydmonomer, dessen Trimer (Trioxan) und ein Tetramer (Tetraoxan) verwendet; oder ein Oxymethylencopolymer, umfassend Oxymethyleneinheiten und Oxyalkyleneinheiten mit 2 oder mehr Kohlenstoffatomen, die erhalten werden aus den vorerwähnten Ausgangsmaterialien, und einen cyclischen Ether, wie Ethylenoxid, Propylenoxid, Epichlorhydrin und 1,3- Dioxoran oder einen cyclischen Acetal. Sie können auch Materialien einschließen, bei denen die terminale oder die terminalen OH-Gruppe(n) der obigen Polymeren verethert, urethanisiert oder verestert ist oder sind.
- Als bei der vorliegenden Erfindung zu verwendende Lewis-Säure können beispielsweise erwähnt werden ein Carboxylat, ein Nitrat, ein Carbonat, ein Sulfat, ein Chlorid und ein Oxid von Cd, Zn und Sb, und insbesondere Cadmiumstearat, Zinkstearat, tribasisches Sulfat, Zinkoxid, ein Phthalat und Antimonpentachlorid. Weiterhin können erwähnt werden organische Verbindungen, die Lewis-Säure-Eigenschaften haben, einschließend die verschiedenen Borverbindungen, wie Trialkylboran, Trialkylborat, Borsäure und halogeniertes Bor, verschiedene Chinone, Tetracyanoethylen und Trinitrobenzol. Ganz besonders bevorzugt wird eine Borverbindung.
- Das bevozugte Zusammensetzungsverhältnis der vorher beschriebenen Komponenten (a) und (b), wobei das Gesamtgewicht von (a) und (b) 100 Gew.-% beträgt, wird nachfolgend gezeigt.
- Komponente (a): 2 bis 98 Gew.-%, vorzugsweise 15 bis 75 Gew.-%, besonders bevorzugt 25 bis 60 Gew.-%.
- Komponente (b): 98 bis 2 Gew.-%, vorzugsweise 85 bis 25 Gew.-%, besonders bevorzugt 75 bis 40 Gew.-%.
- Auch das Zusammensetzungsverhältnis (Menge) der Komponenten (c) und (d) betragt jeweils 0,01 bis 5 Gew.-Teile, vorzugsweise 0,1 bis 3 Gew.-Teile und ganz besonders bevorzugt 0,2 bis 1,5 Gew.-Teile, bezogen auf die Gesamtmenge von (a) und (b) als 100 Gew.-Teile.
- Die Mengen der Komponenten (a) und (b) werden unter Berücksichtigung der Wärmebeständigkeits-Steifigkeit, der Lösungsmittelbeständigkeit und der Schlagfestigkeit der Endzusammensetzung bestimmt. Liegt die Menge der Komponente (a) unterhalb des obigen Bereiches, so ist die Wärmebeständigkeits-Steifigkeit in der fertigen Zusammensetzung unzureichend, während bei einem Überschuß über den obigen Bereich die Lösungsmittelbeständigkeit und die Schlagfestigkeit unzureichend sind. Liegt die Menge der Komponente (b) unterhalb des obigen Bereiches, dann ist die Schlagfestigkeit nicht ausreichend, und übersteigt sie den obigen Bereich, dann ist die Wärmebeständigkeits-Steifigkeit unzureichend.
- Wenn weiterhin die Mengen der Komponenten (c) und (d) unterhalb der obigen Bereiche liegen, dann sind die Schlagfestigkeit und die Wärmebeständigkeit unzureichend und das Aussehen des Formkörpers ist unbefriedigend, und übersteigen sie die obigen Bereiche, dann ist die Steifigkeit, die Wärmebeständigkeit und das Aussehen nicht befriedigend.
- Zu der erfindungsgemäßen thermoplastischen Harzzusammensetzung können weitere Komponenten gegeben werden. Solche weiteren Komponenten sind beispielsweise Additive, wie Antioxidantien, ein Mittel, welches die Witterungsbeständigkeit verbessert, Kernbildungsmittel, Flammhemm-Mittel, Weichmacher und Fließfähigkeitsverbesserer, die aus dem Stand der Technik bekannt sind und in Mengen verwendet werden können, soweit sie die Wirkung der vorliegenden Erfindung nicht negativ beeinflussen. Weiterhin ist es zur Verbesserung der Steifigkeit, der Wärmebeständigkeit oder der Dimensionsstabilität wirksam, einen organischen oder anorganischen Füllstoff, Verstärkungsmittel, insbesondere Glasfasern, Glimmer, Talkum, Wollastonit, Kaliumtitanat, Calciumcarbonat oder Siliciumdioxid zuzugeben. Verschiedene Färbemittel und Dispergiermittel dafür, die alle bekannt sind, können für praktische Zwecke in Mengen, welche die Wirkung der vorliegenden Erfindung nicht negativ beeinflussen, verwendet werden.
- Weiterhin können zu der erfindungsgemäßen thermoplastischen Harzzusammensetzung verschiedene Arten von Schlagfestigkeits- Verbesserern, z.B. eine kautschukartige Substanz, die zur Verbesserung der Schlagfestigkeit zugegeben wird, zugegeben werden. Als Beispiele hierfür können ein Elastomer, wie ein Copolymer aus einer alkenylaromatischen Verbindung und einem konjugierten Dien, ein Copolymer vom Polyolefintyp und ein modifiziertes Produkt des obigen Elastomers, das mit einer α,β-ungesättigten Carbonsäure oder einem Säureanhydrid davon modifiziert wurde, genannt werden. Die Menge der zusätzlichen Komponente liegt vorzugsweise bei 1 bis 30 Gew.-Teilen und noch bevorzugter 2 bis 20 Gew.-Teilen, und ganz besonders bevorzugt 5 bis 15 Gew.-Teilen, bezoge&auf 100 Gew.-Teile der gesamten Mengen der Komponenten (a) und (b).
- Als Schmelz- und Knetverfahren zur Herstellung der erfindungsgemäßen theromplastischen Harzzusammensetzung kann man eine Knetmethode, wie sie üblicherweise für ein thermoplastisches Harz angewendet wird, anwenden. Beispielsweise können hierfür ein Verfahren zum gleichmäßigen Vermischen der jeweiligen Komponenten in Pulver- oder Körnerform und erforderlichenfalls weiteren Komponenten, wie vorher beschrieben, erwähnt werden, z.B. ein Henschel- Mischer, ein Bandmischer oder Mischer vom V-Typ, worauf dann das Kneten mit beispielsweise einem einachsigen oder mehrachsigen Knetextruder, einem Walzenmischer, oder einem Bunbury-Mischer erfolgt.
- Als Reihenfolge beim Kneten können alle Komponenten gleichzeitig miteinander verknetet werden, oder das Kneten kann mit einem zuvor verkneteten Mischmaterial durchgeführt werden. Weiterhin kann man das Kneten durchführen, indem man die jeweiligen Komponenten aus verschiedenen Zuführvorrichtung, die in der Mitte eines Extruders vorgesehen sind, zuführt. Es ist ebenfalls wünschenswert, flüchtige Komponenten aus an der Mitte des Extruders vorgesehenen Entlüftungsöffnungen zu entlüften.
- Das Formgebungsverfahren für die erfindungsgemäße thermoplastische Harzzusammensetzung ist nicht besonders begrenzt, und man kann in geeigneter Weise Formgebungsverfahren, wie sie allgemein für thermoplastische Harze angewendet werden, anwenden, z.B. eine Formgebungsmethode, wie Spritzgießen, Blasformen, Extrusionsformen, Folienformen, thermische Formgebung, Drehformen, Laminierformen und Preßformen.
- Nachfolgend wird die vorliegende Erfindung ausführlich unter Bezugnahme auf die Beispiele beschrieben.
- Es wurde Poly(2,6-dimethyl-1,4-phenylenether) mit einer Intrinsikviskosität gemessen bei 30ºC in Chloroform von 0,45 dl/g verwendet.
- Es wurden Nylon-6 (Handelsname: Ultramid B-4, hergestellt von BASF AG, einem Spritzgußgrad) und Nylon-6,6 (Handelsname: Ultramid A-3, hergestellt von BASF AG, einem Spritzgußgrad) verwendet.
- c-1: Im Handel erhältliches Trioxan (hergestellt von Wako Junyaku K.K.) und
- c-2: Im Handel erhältliches Polyacetal (Handelsname: Ultraform N2320, hergestellt von BASF AG, eine Spritzgußqualität) verwendet.
- Im Handel erhältliche Borsäure (hergestellt von Wako Junyaku K.K.) wurde verwendet.
- Es wurden im Handel erhältliches Maleinsäureanhydrid- modifiziertes Ethylen-statistisches Copolymer (T7741P: Handelsname, hergestellt von Japan Synthetic Rubber Co., Ltd., Maleinsäureanhydridgehalt: 0,5 bis 1 Gew.-%) und im Handel erhältliches hydriertes Styrol-Butadien-Blockcopolymer (Kraton G1651: Handelsname, hergestellt von Shell Chemical Co., Japan, Styrolgehalt: 33 Gew.-%) in einem Mischverhältnis von 2 : 8 verwendet.
- Die obigen jeweiligen Komponenten werden ausreichend in einem Supermischer in dem in Tabelle 1 gezeigten Mischungsverhältnis vermischt.
- Dann wurde die Mischung in einem TEX 44-biaxialen Extruder (Handelsname), hergestellt von Nippon Seikosho Co. (L/D = 30, eine Entlüftung ist vorgesehen) aus einem ersten Einfülltrichter zugeführt, und von einem mittleren Punkt der Knetvorrichtung (Extruder) wurde die Komponente (b) zugeführt, und dann wurde bei einer Temperatur von 270ºC und einer Schnecken-Umdrehungsgeschwindigkeit von 400 U/min geschmolzen und geknetet. Die erhaltenen Harzzusammensetzungen wurden jeweils in Form eines Bandes extrudiert und dann mit einer Schneidvorrichtung granuliert.
- Das jeweiligen Granulat der obigen Harzzusammensetzungen wurde spritzvergossen unter Verwendung einer Spritzgießmaschine vom Inline-Schnecken-Typ IS-90B-Modell (Handelsname, hergestellt von Toshiba Kikai Seisakusho Co.) bei einer zylindertemperatur von 280ºC und einer Formkühlungs-Temperatur von 70ºC unter Erhalt von Teststücken.
- Beim Spritzgießen erfolgte das Trocknen unmittelbar vor dem Spritzgießen unter Verwendung eines Trockners unter vermindertem Druck bei 0,1 mmHg und 80ºC während 48 Stunden. Die Spritzgußteststücke wurden in einem Exsikkator unmittelbar nach der Formgebung gelegt und dort 4 bis 6 Tage bei 23ºC stehengelassen, und anschließend wurden die Bewertungstests durchgeführt. Die Ergebnisse werden in Tabelle 1 gezeigt.
- Das Verfahren wurde in gleicher Weise wie in Beispiel 1 durchgeführt, wobei jedoch kein Verträglichkeitsmachungs- Mittel für den Polyphenylenether und das Polyamidharz formuliert wurden. Das Formulierungsverhältnis und die erhaltenen Testergebnisse werden in Tabelle 1 gezeigt.
- Das Verfahren wurde in gleicher Weise wie in Beispiel 1 durchgeführt, wobei jedoch Maleinsäureanhydrid als Verträglichkeitsmachungs-Mittel für den Polyphenylenether und das Polyamidharz verwendet wurden. Das Formulierungsverhältnis und die Testergebnisse werden in Tabelle 1 gezeigt.
- Das Verfahren wurde in gleicher Weise wie in Beispiel 1 durchgeführt, wobei jedoch ein Polyacetal allein als Verträglichkeitsmachungs-Mittel für den Polyphenylenether und das Polyamidharz verwendet wurden. Das Formulierungsverhältnis und die Testergebnisse werden in Tabelle 1 gezeigt.
- Das Verfahren wurde in gleicher Weise wie in Beispiel 1 durchgeführt, wobei jedoch Borsäure als Verträglichkeitsmachungs-Mittel für den Polyphenylenether und das Polyamidharz verwendet wurden. Das Formulierungsverhältnis und die Testergebnisse werden in Tabelle 1 gezeigt.
- Das Verfahren wurde in gleicher Weise wie in Beispiel 1 durchgeführt, wobei jedoch 15 Gew.-Teile Polyacetal, bezogen auf 100 Gew.-Teile von Polyphenylenether und Polyamidharz zusammen formuliert wurden. Das Formulierungsverhältnis und die Testergebnisse werden in Tabelle 1 gezeigt.
- Das Verfahren wurde in gleicher Weise wie in Beispiel 1 durchgeführt, wobei jedoch 15 Gew.-Teile Borsäure, bezogen auf 100 Gew.-Teile Polyphenylenether und Polyamidharz insgesamt formuliert wurden. Das Formulierungsverhältnis und die Testergebnisse werden in Tabelle 1 gezeigt.
- Die jeweiligen physikalischen Eigenschaften und die verschiedenen Charakteristika wurden gemessen und nach den folgenden Methoden bestimmt.
- Das Biegemodul wurde gemäß ISO R178-1974 Verfahren 12 (JIS K 7203) mittels eines Instron-Testers gemessen.
- Izod-Impakt-Festigkeit wurde gemäß ISO R180-1969 (JIS K 7110) Izod-Impakt-Festigkeit mit Kerbe unter Verwendung eines Izod- Impakt-Testers, hergestellt von Tokyo Seiki Seisakusho gemessen.
- Die Formbeständigkeits-Temperatur wurde gemäß JIS K 7207 unter Verwendung eines HDT-Testers, hergestellt von Tokyo Seiki Seisakusho mit einer Last von 4,6 kg gemessen.
- Die Formbeständigkeits-Stabilität wurde gemessen mit einer Spritzgußmaschine vom Inline-Schneckentyp-Modell IS-90B (Handelsname, hergestellt von Toshiba Kikai Seisakusho Co.), wobei die Zusammensetzung in der Maschine bei einer Zylindertemperatur von 300ºC während 30 Minuten gehalten wurde, und das Spritzgießen bei einer Formkühltemperatur von 70ºC erfolgte unter Erhalt eines Teststückes (einer Platte von 120 mm x 120 mm und einer Dicke von 2 mm).
- Unter Bezugnahme auf das hergestellte Teststück wurde das Vorhandensein oder das Fehlen einer Vergilbung und von Silberstreifen and der Oberfläche des Formkörpers festgestellt und nach dem folgenden Bewertungsstandard bewertet.
- o : außerordentlich gut
- : gut
- X : schlecht
- Der Farbwert (Brillianz) und der Farbton (Lab-Wert) des gemäß (4) hergestellten Teststückes wurde nach JIS Z 8722 gemessen (Methode zum Messen der Farbe eines Materials) unter Verwendung eines Farbton-Differenzmeßgeräts "1001DP" (Handelsname, hergestellt von Nippon Denshoku Kogyo K.K. Japan) mit folgendem Bewertungsstandard:
- o : außerordentlich gut
- : gut
- X : schlecht TABELLE 1 Beispiele Formulierungsverh. (Gew.-Teile) Polyphenylenether Nylon-6,6 Acetal Trioxan Polyacetal Borsäure Schlagfestigkeitsverbesserer Mechanische Eigenschaften Biegemodul (MPa) Izod-Kern-Schlagfestigkeit (kJ/m²) Wärmebeständigk.-Temperatur (ºC) Formbeständigkeits-Stabilität Farbton TABELLE 1 - Fortsetzung Beispiele Vergleichsbeispiele Formulierungsverh. (Gew.-Teile) Polyphenylenether Nylon-6,6 Acetal Trioxan Polyacetal Borsäure Schlagfestigkeitsverbesserer Maleinsäureanhydrid Mechanische Eigenschaften Biegemodul (MPa) Izod-Kern-Schlagfestigkeit (kJ/m²) Wärmebeständigk.-Temperatur (ºC) Formbeständigkeits-Stabilität Farbton
- Aus diesen Ergebnissen des obigen Bewertungstests wird erkennbar, daß die erfindungsgemäße thermoplastische Harzzusammensetzung ausgezeichnet in Bezug auf Schlagfestigkeit, Wärmebeständigkeit, Formbeständigkeit bei hoher Temperatur und Farbton ist, und daß man die Zusammensetzung für viele Zwecke verwenden kann und sie in industriell brauchbares Material darstellt.
Claims (11)
1. Thermoplastische Harzzusammensetzung,
umfassend
(a) einen Polyphenylenether und
(b) ein Polyamidharz,
und
(c) 0,01 bis 5 Gew.-Teile eines Acetals und
(d) 0,01 bis 5 Gew.-Teile einer Lewis-Säure,
bezogen auf 100 Gew.-Teile der obigen Komponenten (a) und (b)
zusammen.
2. Zusammensetzung gemäß Anspruch 1, wobei die
Zusammensetzung umfaßt
(a) den Polyphenylenether und
(b) das Polyamidharz
und
(c) 0,1 bis 3 Gew.-Teile des Acetals und
(d) 0,1 bis 3 Gew.-Teile der Lewis-Säure, bezogen
auf 100 Gew.-Teile der obigen Komponenten (a) und (b)
zusammen.
3. Zusammensetzung gemäß Anspruch 1, wobei die
Zusammensetzung umfaßt
(a) den Polyphenylenether und
(b) das Polyamidharz
und
(c) 0,2 bis 1,5 Gew.-Teile des Acetals und
(d) 0,2 bis 1,5 Gew.-Teile der Lewis-Säure,
bezogen auf 100 Gew.-Teile der obigen Komponenten (a) und (b)
zusammen.
4. Zusammensetzung gemäß Anspruch 1, wobei die
Komponenten (a) und (b) in der Zusammensetzung enthalten sind
in Mengen von
(a) 2 bis 98 Gew.-% des Polyphenylenethers und
(b) 98 bis 2 Gew.-% des Polyamidharzes, bezogen
auf 100 Gew.-Teile des Gesamtgewichts von (a) und (b).
5. Zusammensetzung gemäß Anspruch 1, wobei die
Komponenten (a) und (b) in der Zusammensetzung enthalten sind
in Mengen von
(a) 15 bis 75 Gew.-% des Polyphenylenethers
und
(b) 85 bis 25 Gew.-% des Polyamidharzes, bezogen
auf 100 Gew.-Teile des Gesamtgewichts von (a) und (b).
6. Zusammensetzung gemäß Anspruch 1, wobei die
Komponenten (a) und (b) in der Zusammensetzung enthalten sind
in Mengen von
(a) 25 bis 60 Gew.-% des Polyphenylenethers
und
(b) 75 bis 40 Gew.-% des Polyamidharzes, bezogen
auf 100 Gew.-Teile des Gesamtgewichts von (a) und (b).
7. Zusammensetzung gemäß Anspruch 1, wobei das
Acetal (c) ein Oxymethylenhomopolymer ist.
8. Zusammensetzung gemäß Anspruch 1, wobei das
Acetal (c) ein Trioxan ist.
9. Zusammensetzung gemäß Anspruch 1, wobei die
Lewis-Säure eine Borverbindung ist.
10. Zusammensetzung gemäß Anspruch 1, wobei die
Zusammensetzung umfaßt:
(a) 15 bis 75 Gew.-% des Polyphenylenethers,
ausgewählt aus der Gruppe bestehend aus einem Homopolymer von
2,6-Dimethylphenol, einem Copolymer von 2,6-Dimethylphenol
und 2,3,6-Trimethylphenol, einem Copolymer von 2,6-
Dimethylphenol und 2,3,5,6-Tetramethylphenol und einem
Copolymer von 2,6-Diethylphenol und 2,3,6-Trimethylphenol,
(b) 85 bis 25 Gew.-% des Polyamidharzes,
ausgewählt aus der Gruppe bestehend aus 6,6-Nylon, 6-Nylon
und einem nichtkristallinen Polyamidharz,
und
(c) 0,1 bis 3 Gew.-Teilen eines Acetals,
ausgewählt aus der Gruppe, bestehend aus 1,3-Dioxolan,
Trioxan, Tetraoxan, einem niedrig-molekulargewichtigen
Polymer von Formaldehyd, einem niedrig-molekulargewichtigen
Polymer von Acetalaldehyd, 1,3,5-Trioxacycloheptan, 1,3-
Dioxepan, 4H,7H-1,3-Dioxepin, 1,3,6-Trioxacyclooctan,
1,3,6,9-Tetraoxacyclodecan, 1,3,6,9-Tetraoxacycloundecan,
1,3,6,9,12-Pentaoxycyclotetradecan, 1,3,6,9,12,15-
Hexaoxacycloheptadecan und 2,7-Dioxabicyclo[2.2.1]heptan und
und
(d) 0,1 bis 3 Gew.-Teilen einer Borverbindung,
ausgewählt aus der Gruppe, bestehend aus Trialkylbor,
Trialkylborat, Borsäure und halogeniertem Bor, bezogen auf
100 Gew.-Teile der obigen Komponenten (a) und (b) zusammen.
11. Zusammensetzung gemäß Anspruch 1, die
weiterhin 1 bis 30 Gew.-Teile eines Schlagfestigkeits-
Verbesserers, bezogen auf 100 Gew.-Teile der Komponenten (a)
und (b) zusammen, enthält.
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