DE4415278C2 - Verfahren zur auslaugarmen Ablage von mit Schadstoffen belasteten mineralischen Materialien - Google Patents
Verfahren zur auslaugarmen Ablage von mit Schadstoffen belasteten mineralischen MaterialienInfo
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Description
Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur auslaugarmen Ablage von
mineralischen Materialien, die mit aufgenommenen Schadstoffen der
Gruppe "Schwermetalle anorganische Anionen, organische Verbin
dungen" oder Mischungen davon kontaminiert sind, durch Verfesti
gen mit Zement, wobei die Materialien mit dem Zement, einem
Zusatzmittel und Wasser gemischt werden, und wobei die Mischung
verdichtet und danach hydratisiert wird. - Es versteht sich, daß
mit den mineralischen Materialien vermengte, nicht mineralische
Gegenstände aus beispielsweise Holz, Kunststoff oder Metall
zunächst abgetrennt werden. Der Begriff "auslaugarm" bezeichnet
die Eigenschaft der hydratisierten Mischung, die enthaltenen
Schadstoffe auch in wäßriger Umgebung in solch hohem Maße
gebunden zu halten, daß nur ein allenfalls sehr kleiner Anteil der
Schadstoffe in die wäßrige Umgebung austreten (auslaugen) kann.
Die Ablage der Materialien kann beispielsweise in Deponien er
folgen, aber auch im Rahmen einer Wieder- bzw. Weiterverwendung.
Beispielhafte Elemente der Schadstoffgruppe "schwermetalle" sind
Blei, Cadmium, Chrom, Thallium, Zink, Titan, Nickel, Kupfer,
Vanadium, Quecksilber, sowie deren Kationen. Beispiele aus der
Schadstoffgruppe "anorganische Anionen" sind Cyanide, Thio
cyanate, Sulfide oder Sulfate. Die Schadstoffgruppe "organische
Verbindungen" weist als Elemente beispielsweise polyzyklische
aromatische Kohlenwasserstoffe, halogenierte aliphatische und
aromatische Kohlenwasserstoffe, ungesättigte Kohlenwasserstoffe und
Phenole auf.
Ein Verfahren der eingangs genannten Art wird in DD 149 136
beschrieben. Bei diesem Verfahren zur auslaugarmen Ablage
von mit Schadstoffen kontaminierten Materialien wird zer
kleinerten mineralischen Materialien Hochofenzement sowie
ein Fließmittel zugesetzt. Im Rahmen dieser bekannten Maß
nahmen wird jedoch ein schadstoffhaltiger Sonderbeton bzw.
werden betonartige Verfahrensprodukte hergestellt. Bei der
artigen betonartigen Produkten wird regelmäßig eine Korn
größenverteilung für die mineralischen Materialien als
geeignet betrachtet, bei der der Exponent n der Fuller-
Gleichung idealerweise 0,5 beträgt und ggf. auch zwischen
0,3 und 0,5 liegen kann. Jedenfalls wird der Exponent n
regelmäßig größer als 0,25 gewählt. Obwohl mit dem be
kannten Verfahren relativ feste Produkte erzeugt werden
können, sind die in den hydratisierten Mischungen enthalte
nen Schadstoffe nichtsdestoweniger noch in einem uner
wünschten Maße auslaugbar. Den strengen Anforderungen des
Umweltschutzes kann somit nicht immer genügt werden.
Ein Verfahren der eingangs genannten Art ist fernerhin
bekannt aus der Literaturstelle S. Sprung und w.
Rechenberg, beton 5/88, Seiten 193 bis 198. Bei dem
insofern bekannten Verfahren wird der Korngrößenverteilung
der abzulegenden Materialien keine besondere Beachtung
gewidmet. Als Zement wird Portland-Zement verwendet. Es hat
sich gezeigt, daß aus mit diesem Verfahren erhaltenen
hydratisierten Mischungen Schadstoffe oft in einem Maße
auslaugbar sind, welches den strengen Anforderungen des
Umweltschutzes nicht gefügt. Dies gilt insbesondere
bezüglich der organischen Schadstoffe. Bei der Ablage der
hydratisierten Mischungen hat es sich daher als
erforderlich gezeigt, zusätzliche Sicherungsmaßnahmen zur
Immobilisierung der auslaugbaren Schadstoffe zu treffen,
damit ein unzulässiger Übergang der Schadstoffe
beispielsweise in das Grundwasser verhindert werden kann.
Solche Sicherungsmaßnahmen bestehen darin, den Ablageort
(z. B. Deponien) abzudichten, die hydratisierte Mischung mit
einer schadstoffdichten Umhüllung zu versehen oder einen
filmbildenden, die Partikel der Mischung einschließenden
Kunststoff der Mischung beizufügen. Solche Maßnahmen sind
bekannt aus den Literaturstellen DE-OS 40 22 913 und EP-PS 0 280 753
B1. Solche zusätzlichen Sicherungsmaßnahmen sind
jedoch aufwendig und teuer. Zudem ist bei der Verwendung
von Kunststoffen im Rahmen der vorstehend genannten
Sicherungsmaßnahmen die Immobilisierung der Schadstoffe in
geologischen Zeiträumen nicht gewährleistet, da Kunststoffe
mikrobiologischen Angriffen nur für vergleichsweise kurze
Zeiten standhalten.
Der Erfindung liegt daher die Aufgabe zugrunde, ein
Verfahren zur auslaugarmen Ablage von mit Schadstoffen
belasteten mineralischen Materialien anzugeben, mit welchem
ein Verfahrensprodukt erhalten wird, aus dem die
Schadstoffe lediglich in hinsichtlich des Umweltschutzes
tolerierbarem Maße auslaugbar sind, und zwar ohne
zusätzliche Sicherungsmaßnahmen.
Zur Lösung dieser Aufgabe lehrt die Erfindung ein Verfahren
zur auslaugarmen Ablage von mineralischen Materialien, die
mit aufgenommenen Schadstoffen der Gruppe "Schwermetalle,
anorganische Anionen, organische Verbindungen" oder
Mischungen davon kontaminiert sind, durch Verfestigen mit
Zement, mit den Merkmalen:
- a) Die Materialien werden zerkleinert und/oder mit Zuschlagstoffen versetzt mit der Maßgabe, daß eine Korngrößenverteilung gemäß der Fuller-Gleichung mit einem Exponenten n kleiner als 0,25 erhalten wird;
- b) für die folgende Verfestigung der Materialien wird Hochofenzement verwendet;
- c) die Materialien werden mit dem Hochofenzement, Wasser und zumindest einem Fließmittel gemischt,
- d) wobei der Massenanteil an Hochofenzement so gewählt wird, daß die verdichtete und danach durch Hydratation verfestigte Mischung eine Druckfestigkeit von zumindest 1 N/mm2 aufweist, und
- e) wobei das Fließmittel in einer Menge von mehr als 0,8 Gew.-% bezogen auf den Hochofenzementanteil beigegeben wird.
Die Korngrößenverteilung gemäß der Fuller-Gleichung ist
gegeben als:
Dabei ist d der Korndurchmesser. D ist der größte vorkom
mende Korndurchmesser. Der größte vorkommende Korndurch
messer D ist vorgebbar im Rahmen der Vorbereitung des
Materials zur Verarbeitung. A ist der Massenanteil an
Körnern bezogen auf die Gesamtmasse, dessen Körner einen
Durchmeser von weniger oder gleich d aufweisen (in %)
Hochofenzement besteht unter anderem aus Zementklinker,
Gips und/oder Anhydridstein und zwischen 36 und 80 Gew.-%
Hüttensand bzw. Hochofenschlacke. Hochofenzement wird von
der DIN 1164 umfaßt. Fließmittel sind Betonzusatzmittel,
die in nur relativ geringen Mengen zugegeben werden und die
die Oberflächenspannung und/oder die Viskosität der
Mischung vorteilhaft beeinflussen hinsichtlich der
Verarbeitbarkeit vor der Hydratation. Als solche Beton
zusatzmittel sind organische Formaldehydverbindungen,
vorwiegend Naphthalinsulfonatkondensate, Melaminsulfonat
kondensate oder Ligninsulfonate gebräuchlich. Bei dem
Verdichten der Mischung werden unerwünschte Luftporen in
der Mischung beseitigt. Das Verdichten kann durch Stampfen,
Stochern oder Rütteln erfolgen. Eine intensive Verdichtung
der Mischung gewährleistet optimale mechanische Eigen
schaften und (Wasser)-Dichtheit nach der Hydratation.
Die Erfindung beruht zunächst auf der überraschenden
Erkenntnis, daß besonders niedrige Schadstoffauslaugraten
an der hydratisierten Mischung feststellbar sind, wenn
einerseits die Korngrößenverteilung der kontaminierten
mineralischen Materialien abweichend von einer als günstig
betrachteten Korngrößenverteilung der Betonzuschlagstoffe
bei der Betonherstellung gewählt wird, und wenn anderer
seits Hochofenzement als Zement verwendet wird. In der
Betonherstellung ist nämlich der Exponent n der Fuller-
Gleichung für die Korngrößenverteilung des Betonzuschlag
stoffes bei Annahme kugelförmiger Körner idealerweise 0,5,
da dann der Zuschlag einerseits ein dichtes, hohlraumarmes
Kornhaufwerk ergibt, und da andererseits dann die Oberflä
che des Korngemisches klein ist. Bei solchen Bedingungen
wird ein besonders (wasser)-dichter Beton mit hoher Festig
keit erhalten. Bei nichtkugelförmigen Betonzuschlagstoffen,
wie z. B. Kiessanden oder gebrochenen Gesteinen, werden
optimale Ergebnisse der Betonherstellung mit Korngrößenver
teilungen erhalten, die durch einen Exponenten n zwischen
0,3 und 0,5 - jedenfalls größer als 0,25 - in der Fuller-
Gleichung charakterisiert sind. Gemäß der Lehre der Erfin
dung wird demgegenüber mit kontaminierten Matrialien
gearbeitet, deren Korngrößenverteilung durch einen
Exponenten n der Fuller-Gleichung von weniger als 0,25
charakterisiert ist, d. h., daß ein gegenüber der üblichen
Betonherstellung höherer Anteil an Feinkorn vorliegt. Die
mit dem erfindungsgemäßen Verfahren hergestellte Mischung
weist nach der Hydratation aber auch eine den Anforderungen
genügende Festigkeit auf.
Die Erfindung beruht weiterhin auf der ebenso überraschen
den Erkenntnis, daß insbesondere bezüglich der organischen
Verbindungen geringe Schadstoffauslaugraten an der hydrati
sierten Mischung erhalten werden, wenn das Fließmittel mit
einem Massenanteil, der zumindest um den Faktor 2 größer
ist als der bestimmungsgemäße Massenanteil des Fließmittels
bei der normierten Betonherstellung, beigegeben wird. Ein
Zusammenhang zwischen der Menge des Fließmittels und der
Fähigkeit der Mischung organische Verbindungen zu immobili
sieren war jedenfalls aus chemischen Gründen nicht zu ver
muten. Mit organischen Schadstoffen belastete Materialien
mußten bislang besonders behandelt werden, da diese Schad
stoffe sich durch übliches Verfestigen mit Zement nicht so
weit immobilisieren ließen, daß die gesetzlich zugelasse
nen, sehr niedrigen Konzentrationen in Wasser nach der Aus
laugung eingehalten werden konnten. Das erfindungsgemäße
Verfahren weist somit als Vorteile nicht nur auf, daß
spezielle, meist anorganische Schadstoffe, zuverlässig
immobilisiert werden können, sondern auch, daß Materialien,
die mit diversen - auch organischen - Schadstoffen kontami
niert sind, ohne vorherige Trennprozesse bezüglich der ggf.
verschiedenen Schadstoffgruppen auf einfache und billige
Weise abgelegt werden können bei hoher Umweltverträglich
keit. Da zusätzliche Sicherungsmaßnahmen unter Zuhilfenahme
von Kunststoff nicht mehr erforderlich sind, ist zudem eine
Immobilisierung der Schadstoffe für geologische Zeiträume
gewährleistet.
Nach bevorzugter Ausführungsform der Erfindung wird die
Korngrößenverteilung gemäß der Fuller-Gleichung mit einem
Exponenten n kleiner als 0,20 gewählt. Dabei wird eine
nochmals verbesserte Immobilisierung der Schadstoffe fest
gestellt.
Wenn das kontaminierte mineralische Material vergleichs
weise viel Grobkorn und wenig Feinkorn enthält, ist es vor
teilhaft, wenn das grobkörnige Material gebrochen und/oder
gemahlen wird und wenn ggf. Feinkorn, z. B. Kalksteinmehl,
zugegeben wird. Durch eine Zugabe von Feinkorn kann die
erforderliche Korngrößenverteilung mit reduziertem Aufwand
beim Mahlen eingerichtet werden.
Wenn das kontaminierte mineralische Material im wesentli
chen aus Feinkorn besteht, kann es andererseits erforder
lich sein, dem feinkörnigen Material Grobkorn, z. B. Kies
sand, zugegeben zwecks Erhalt der benötigten Korngrößenver
teilung.
Vorteilhafterweise wird als Fließmittel Naphthalinform
aldehydkondensatsulfonat und/oder Melaminformaldehydkonden
satsulfonat verwendet. Bei der Verwendung dieser speziellen
Fließmittel hat sich gezeigt, daß insbesondere organische
Stoffe sehr zuverlässig immobilisiert werden.
Dieses Fließmittel läßt sich besonders gut in der Mischung
verteilen, wenn es als 40 Gew.-%ige wäßrige Lösung einge
setzt wird. Die erfindungsgemäße Verbesserung der Immobili
sierung insbesondere organischer Schadstoffe ist erreich
bar, wenn die 40 Gew.-%ige wäßrige Fließmittellösung in
einer Menge von mehr als 2 Gew.-% bezogen auf den Hochofen
zement beigegeben wird. Demgegenüber werden bei der
normierten Betonherstellung Fließmittelmengen eingesetzt,
die die Hälfte hiervon oder weniger betragen. Es versteht
sich, daß auch mit Fließmittellösungen gearbeitet werden
kann, die abweichende Fließmittelkonzentrationen aufweisen,
solange die Menge des eingesetzten Fließmittels selbst mehr
als 0,8 Gew.-% bezogen auf den Hochofenzement beträgt.
Die Beständigkeit der hydratisierten Mischung gegen Auslau
gung mit Wasser kann weiterhin verbessert werden, wenn der
Mischung vor der Hydratation zusätzlich siliciumorganische
Verbindungen mit hydrophobierender Wirkung zugemischt
werden. Da diese siliciumorganischen Verbindungen die
Kontaktfläche zwischen dem auslaugenden Wasser und der
Oberfläche der hydratisierten Mischung verringern, ist der
Übergang von ad- oder absorbierten Schadstoffen aus der
hydratisierten Mischung in die Wasserphase erschwert.
In einer weiteren Ausbildung der Erfindung werden der
Mischung vor ihrer Hydratation zusätzlich Luftporenbildner
zugemischt. Eine solche Zumischung von Luftporenbildnern
kann die verflüssigende Wirkung der Fließmittel unter
stützen.
Es ist vorteilhaft wenn der Mischung ein mineralisches
Material mit einem größten vorhandenen Korndurchmesser D
von 63 mm, vorzugsweise von 31,5 mm, höchstvorzugsweise von
16 mm, beigegeben wird. Dann kann die Größe der Stücke der
hydratisierten Mischung klein gehalten werden, welche folg
lich besser handhabbar sind. Im Rahmen des erfindungsgemäßen
Verfahrens werden regelmäßig (ähnlich wie bei der Herstel
lung von Betonfahrbahnen) Schichten hergestellt, z. B. von
etwa 30 cm Dicke. So versteht sich auch der Ausdruck Ablage
im Patentanspruch 1. Er umfaßt aber auch die Herstellung
von Formteilen, die als solche abgelegt werden.
Im folgenden wird die Erfindung anhand von Ausführungsbei
spiele darstellenden Versuchen und Vergleichsversuchen hierzu
näher erläutert:
An einem ehemaligen Gaswerkstandort wurde ein ge
mischtkörniger Boden versetzt mit Ziegelsplit, Schlacke und
Glassplittern mit 17,4 Gew.-% Wasser angetroffen. Er enthielt
1,5 g/kg Cyanide gesamt und 4,0 mg/kg Cyanide leicht frei
setzbar. Er wurde auf ein Größtkorn von 8 mm gebrochen.
Eine Mischung aus 136 kg Boden, 48,8 kg Hochofenzement HOZ
35L, 1,5 kg 40 Gew.-%iger Melaminformaldehydkondensatsul
fonat und 11,3 kg Wasser wurden teilweise zu Prismen mit
den Abmessungen 40 mm × 40 mm × 20 mm durch Rütteln ver
dichtet. Diesen Absolutmengen entsprechen Gewichtsanteile
bezogen auf die Gesamtmenge der Mischung von 56,8 Gew.-%
Boden, 24,7 Gew.-% Hochofenzement, 17,7 Gew.-% Wasser und
0,8 Gew.-% Melaminformaldehydkondensatsulfonat-Lösung. Die
relative Menge der Losung bezogen auf die Menge Hochofen
zement beträgt 3 Gew.-%. Nach 28tägiger Lagerung in wasser
dampfgesättigter Atmosphäre wurde eine Festigkeit von 22
N/mm2 ermittelt. Beim Test nach Endell wurde kein Zerfall
gemessen. Im wäßrigen Eluat nach dem Trogverfahren (24 h
Elution aufgehängter Probekörper in zehnfacher Menge durch
Magnetrührer bewegten Reinstwassers) wurden 0,04 mg/l
Gesamtcyanid gemessen. Die Menge leicht freisetzbarer
Cyanide war unter der Nachweisgrenze und somit nicht fest
stellbar.
Es wurden die gleichen Mengen und Ver
suchsbedingungen gewählt, mit der einzigen Ausnahme, daß
anstelle des Hochofenzementes Portland-Zement verwendet
wurde. Die Festigkeit der Prismen betrug 24 N/mm2. Im
wäßrigen Eluat wurden 0,24 mg/l Gesamtcyanid und 0,04 mg/l
leicht freisetzbare Cyanide gemessen.
Es wurden die gleichen Mengen und Ver
suchsbedingungen gewählt, mit der einzigen Ausnahme, daß
anstatt des Hochofenzementes mit Kalk versetzter, gebrannter
Ölschiefer mit einer spezifischen Oberfläche von 8400 cm2/g
verwendet wurde. Die Festigkeit der Prismen betrug 8,5
N/mm2. Im Eluat wurden 0,5 mg/l Gesamtcyanid und 0,02
mg/l leicht freisetzbare Cyanide gefunden.
Mit Teerölkondensat belasteter Bauschutt mit einem
Gehalt an polyzyklischen aromatischen Kohlenwasserstoffen
(PAK) von 16,2 g/kg (nach EPA) wurde auf eine Korngröße
von < 32 mm gebrochen. Ein Teil des Materials wurde erneut
in den Brecher gegeben bis der Kornanteil < 4 mm im Ge
samtmaterial 55 Gew.-% betrug. 156 kg aufbereiteter Bau
schutt, 22 kg Hochofenzement HOZ 35L, 19,1 kg Wasser und
0,75 kg 40 Gew.-%iger Naphtalinformaldehydkondensatsul
fonatlösung wurden intensiv vermischt und in Würfelformen
von 100 mm Kantenlänge eingerüttelt. Dies entspricht rela
tiven Gewichtsanteilen bezogen auf das Gesamtgewicht der
Mischung von 78,8 Gew.-% Boden, 11,1 Gew.-% Hochofenzement,
9,7 Gew.-% Wasser und 0,4 Gew.-% Naphthalinformaldehydkon
densatsulfonatlösung. Die Menge Naphthalinformaldehydkon
densatsulfonatlösung bezogen auf die Menge des Hochofen
zementes beträgt 3,4 Gew.-%. Nach 28 Tagen Erhärtungszeit
wurde eine Druckfestigkeit von 11 N/mm2, und ein PAK-Gehalt
von 0,002 mg/l im Eluat nach dem Trogverfahren ermittelt.
Es wurden die gleichen Mengen und Ver
suchsbedingungen gewählt, mit der einzigen Ausnahme, daß
die Menge an Naphthalinformaldehydkondensatsulfonatlösung
0,22 kg betrug. Dies entspricht einem relativen Anteil
bezogen auf die Menge Hochofenzement von 1,2 Gew.-%. Die
Druckfestigkeit nach 28 Tagen betrug 9 N/mm2 und der PAK-
Gehalt wurde zu 0,005 mg/l im Eluat ermittelt.
Ein Vergleich der Versuche der jeweiligen Beispiele zeigt,
daß eine besonders hohe Immobilisierung sowohl anorgani
scher als auch organischer Schadstoffe erreicht wird, wenn
mit der erfindungsgemäßen Merkmalskombination gearbeitet
wird.
Claims (9)
1. Verfahren zur auslaugarmen Ablage von mineralischen
Materialien, die mit aufgenommenen Schadstoffen der Gruppe
"Schwermetalle, anorganische Anionen, organische Verbindun
gen" oder Mischungen davon kontaminiert sind, durch Ver
festigen mit Zement, mit den Merkmalen:
- a) Die Materialien werden zerkleinert und/oder mit
Zuschlagstoffen versetzt, mit der Maßgabe,
daß eine Korngrößenverteilung gemäß der Fuller- Gleichung mit einem Exponenten n kleiner als 0,25 erhalten wird; - b) für die folgende Verfestigung der Materialien wird Hochofenzement verwendet;
- c) die Materialien werden mit dem Hochofenzement, Wasser und zumindest einem Fließmittel gemischt,
- d) wobei der Massenanteil an Hochofenzement so gewählt wird, daß die verdichtete und danach durch Hydratation verfestigte Mischung eine Druckfestigkeit von zumin dest 1 N/mm2 aufweist, und
- e) wobei das Fließmittel in einer Menge von mehr als 0,8 Gew.-% bezogen auf den Hochofenzementanteil beigegeben wird.
2. Verfahren nach Anspruch 1, wobei die Korngrößenvertei
lung gemäß der Fuller-Gleichung mit einem Exponenten n
kleiner als 0,20 gewählt wird.
3. Verfahren nach Anspruch 1 oder 2, wobei grobkörniges
Material, gebrochen und/oder gemahlen wird und wobei ggf.
Feinkorn, insbesondere Kalksteinmehl, zugegeben wird.
4. Verfahren nach Anspruch 1 oder 2, wobei feinkörnigem
Material Grobkorn, insbesondere Kiessand, zugegeben wird.
5. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 4, wobei als
Fließmittel Naphthalinformaldehydkondensatsulfonat und/oder
Melaminformaldehydkondensatsulfonat verwendet wird.
6. Verfahren nach Anspruch 5, wobei -die Fließmittellösung
in einer Menge von mehr als 2 Gew.-%, bezogen auf den Hoch
ofenzement, beigegeben wird.
7. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 6, wobei der
Mischung vor der Hydratation zusätzlich siliciumorganische
Verbindungen mit hydrophobierender Wirkung zugemischt
werden.
8. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 7, wobei der
Mischung vor der Hydratation zusätzlich Luftporenbildner
zugemischt werden.
9. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 8, wobei der
Mischung ein mineralisches Material mit einem vorhandenen
Korndurchmesser D von 63 mm, vorzugsweise von 31,5 mm,
höchstvorzugsweise von 16 mm, beigegeben wird.
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DE102020127927A1 (de) | 2020-10-23 | 2022-04-28 | Hans-Joachim Lehmann | Behandlung von mineralischen Baureststoffen |
Citations (1)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
DD149136A5 (de) * | 1979-12-14 | 1981-06-24 | Vfi | Verfahren zur ab-und endlagerung von abfallstoffen |
-
1994
- 1994-04-30 DE DE19944415278 patent/DE4415278C2/de not_active Expired - Fee Related
Patent Citations (1)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
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DD149136A5 (de) * | 1979-12-14 | 1981-06-24 | Vfi | Verfahren zur ab-und endlagerung von abfallstoffen |
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DE4415278A1 (de) | 1996-02-22 |
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