DE4339787C2 - Verfahren und Vorrichtung zur Messung von Lichtsignalen durch Einzelphotonenzählung mit zeitlicher und räumlicher Auflösung - Google Patents

Verfahren und Vorrichtung zur Messung von Lichtsignalen durch Einzelphotonenzählung mit zeitlicher und räumlicher Auflösung

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Description

Die Erfindung betrifft ein Verfahren und eine Meßan­ ordnung nach dem Prinzip der zeitkorrelierten Einzel­ photonenzählung, die die Messung von Lichtsignalen mit zeitlicher und räumlicher Auflösung ermöglicht, so daß gleichzeitig mehrere Zeitfunktionen von unter­ schiedlichen Teilen des Meßobjektes gemessen und dar­ gestellt werden.
Mit der Entwicklung der Lasertechnik haben optische Methoden zur Untersuchung der unterschiedlichsten Systeme Bedeutung erlangt. Auf optischen Prinzipien beruhende Meßmethoden haben für viele Zwecke eine Reihe von Vorteilen:
  • - Optische Methoden sind "sauber", d. h. die unter­ suchten Systeme werden nicht irreversibel verän­ dert.
  • - Optische Methoden ermöglichen große Abstän­ de zwischen Meßanordnung und Meßobjekt und sind deshalb an unzugänglichen Objekten und un­ ter extremen Bedingungen einsetzbar.
  • - Optische Methoden ermöglichen hohe Empfind­ lichkeiten und Zeitauflösungen.
Den meisten optischen Untersuchungsmethoden liegt ein ähnliches Meßprinzip zugrunde. Das untersuchte System wird durch Licht bzw. Lichtimpulse angeregt. Es strahlt daraufhin selbst Licht aus, dessen räumlicher, zeitlicher und spektraler Verlauf gemessen wird. Zur Messung des Zeitverhaltens eines Meßobjektes wird dieses durch ein impulsförmiges Lichtsignal angeregt. Zur Erzeugung der Impulse stehen sehr leistungsfähige Lasersysteme zur Verfügung. Die Impulsleistungen lie­ gen im Bereich von mW bis zu mehreren GW bei Folge­ frequenzen von 0.01 Hz bis zu 200 MHz. Für die Meß­ technik sind vor allem Systeme mit kleiner Impulslei­ stung und hoher Folgefrequenz interessant Typisch für diese Anwendungen sind modensynchronisierte Argon­ laser und damit gepumpte Farbstofflaser. Die Folgefre­ quenz dieser Systeme liegt bei 50 . . . 200 MHz, die Im­ pulshalbwertsbreite bei 1 . . . 100 ps und die mittlere Leistung bei 10 mW . . . 10 W. In Verbindung mit solchen Lichtquellen ist als Nachweismethode besonders die zeitkorrelierte Einzelphotonenzählung interessant. Die­ se Methode ermöglicht Empfindlichkeiten bis zum Ein­ zelphotonenniveau, Zeitauflösungen im ps-Bereich und nur durch die Statistik der Photonenregistrierung be­ grenzte Genauigkeiten und Dynamikbereiche.
Die zeitkorrelierte Einzelphotonenzählung beruht auf der Registrierung einzelner Photonen eines peri­ odischen Lichtsignales mit einem Photomultiplier oder einer Avalanche-Photodiode. Die Intensität des Lichtes ist so gering, daß die Wahrscheinlichkeit, in einer Signal­ periode mehrere Photonen zu registrieren, vernachläs­ sigt werden kann. Die registrierten Photonen werden in einen Digitalspeicher eingetragen. Der Speicherplatz, auf dem ein Photon addiert wird, ist proportional zum Zeitpunkt der Registrierung des Photons.
Wenn nach sehr vielen Signalperioden eine große Zahl von Photonen registriert worden ist, entspricht die Verteilung der Photonen im Speicher der zeitlichen Verteilung der Photonen des Meßlichtes und gibt somit den gesuchten Zeitverlauf wieder. Die Forderung, pro Anregungsperiode weniger als ein Photon zu registrie­ ren, kann bei gegebener durchschnittlicher Lichtintensi­ tät am besten durch eine hohe Folgefrequenz der Licht­ impulse erfüllt werden, die die angeführten hochfre­ quent gepulsten Lasersysteme liefern.
Eine Anordnung zur Realisierung des beschriebenen Verfahrens ist in Fig. 8 dargestellt.
Am Eingang SPP (Single Photon Pulse) werden die Einzelphotonenimpulse des Detektors zugeführt. Mit dem Constant Fraction Trigger CFT wird aus den Im­ pulsen ein Triggerimpuls konstanter Amplitude gewon­ nen, der unabhängig von der Eingangsamplitude mög­ lichst genau mit dem Zeitpunkt der Photonenregistrie­ rung korreliert ist.
Zur Synchronisation des Meßvorganges mit der La­ serimpulsfolge dient das Synchronisationssignal SYNC. Das Signal wird bei hohen Folgefrequenzen in einem Frequenzteiler FDV in seiner Frequenz um einen Fak­ tor 2 . . . 16 geteilt. Damit wird einerseits erreicht, daß im Meßergebnis mehrere Signalperioden darstellbar sind, andererseits wird die Synchronisationsfrequenz intern auf gut handhabbare Werte reduziert.
Zur Bestimmung der zeitlichen Lage eines registrier­ ten Photons dient der Zeit-Amplituden-Konverter TAC. Wird der TAC durch einen Triggerimpuls am Eingang "start" gestartet dann erzeugt er ein zeitproportional ansteigendes Ausgangssignal, bis am Eingang "stop" ein Stoppimpuls eintrifft. Die Schaltung erzeugt somit bei jedem Photon eine Ausgangsspannung, die linear mit der zeitlichen Lage des Photons in bezug auf die Laser­ impulsfolge verknüpft ist. Die beschriebene Art der Zeitmessung vom Photon zum nächsten Laserimpuls ist für hohe Folgefrequenzen zweckmäßig, da hierbei die Geschwindigkeitsanforderungen an die nachfolgende Elektronik geringer sind. Bei niedriger Impulsfolgefre­ quenz wird der TAC durch die Laserimpulse gestartet und durch die Photonenimpulse gestoppt.
Der anschließende Analog-Digital-Konverter ADC setzt das verstärkte TAC-Ausgangssignal in die Adresse des Meßwertspeichers MEM um. Die Adresse ist pro­ portional zur TAC-Ausgangsspannung und damit zur zeitlichen Lage des jeweiligen Photons.
Bei der Registrierung eines Photons muß der Inhalt des adressierten Speicherplatzes um den Wert eins er­ höht werden. Das besorgt die Additions/Subtraktions- Schaltung A/S. Durch Umschaltung zwischen Addition und Subtraktion mit Hilfe eines geeigneten Steuersigna­ les läßt sich die Einzelphotonenzählung mit einer digita­ len Lock-in-Technik verbinden [6].
Ein sequentielles Verfahren zur Messung von Fluoreszenzabklingfunktionen in Abhängigkeit von der Wellenlänge ist in [11] beschrieben.
Eine mehrkanalige Multiplex-Messung kann durch Steuerung von höherwertigen Adreßbits erreicht wer­ den [2, 6, 8]. Die Einordnung von Meßergebnissen von stochastisch veränderlichen Objekten durch Steuerung der höheren Adreßbits ist in [8] beschrieben. Die Emp­ findlichkeit der Meßanordnung wird hauptsächlich von der Dunkelzählrate des Lichtempfängers begrenzt. Setzt man als Grenzempfindlichkeit die Lichtintensität an, bei der das Signal gleich dem Rauschen des Dunkel­ signales ist, so ergibt sich
Ig = (Rd.N/T)0,5/Q
(Rd = Dunkelzählrate, N = Anzahl der Zählkanäle, Q = Quantenausbeute des Empfängers, T = Meßzeit).
Für die typischen Werte Rd = 500 s-1 (Photomulti­ plier mit Multialkali-Kathode), N = 256, Q = 0.1 und T = 100 s ergibt sich eine Grenzempfindlichkeit von Ig = 350 Photonen/s.
Demgegenüber liefert ein Argon-Laser bis zu 1018 Photonen pro Sekunde, so daß für die Umsetzung des Laserlichtes im Meßobjekt eine Empfindlichkeitsreser­ ve von mehr als 15 Größenordnungen besteht.
Neben der hohen Empfindlichkeit liefert die zeitkor­ relierte Einzelphotonenzählung eine sehr hohe Zeitauf­ lösung.
Im Gegensatz zu Meßverfahren mit Analog-Signal­ verarbeitung ist nämlich die Zeitauflösung der Einzel­ photonenzählung nicht durch die Breite der Impulsant­ wort des Lichtempfängers begrenzt. Für die Zeitauflö­ sung ist entscheidend, wie genau der Zeitpunkt der Re­ gistrierung eines Photons bestimmt werden kann. Diese Genauigkeit wird von den Laufzeitstreuungen der Ein­ zelphotonenimpulse im Lichtempfänger und von der Genauigkeit der Zeitnahme am Ausgangsimpuls des Empfängers bestimmt. Die Fehler bei der Zeitbestim­ mung können bis zu 10mal kleiner sein als die Halb­ wertsbreite der Impulsantwort des Empfängers.
Die erreichbaren Werte der Zeitauflösung sind vom Lichtempfänger abhängig. Folgende Werte können er­ reicht werden:
konventioneller Photomultiplier: 94 ps [2]
Microchannal-Photomultiplier: 60 ps [3]
Avalanche-Photodioden: 20 ps [4]
Crossed-Field-Photomultiplier: 47 ps [5].
Neben der Empfindlichkeit und der Zeitauflösung ist die erreichbare Meßgenauigkeit und der mögliche Dy­ namikbereich von Bedeutung.
Die Genauigkeit der Messung schwacher Lichtsigna­ le ist durch die Streuung des für jeden Speicherplatz erhaltenen Zählergebnisses gegeben. Bei N registrier­ ten Photonen pro Speicherplatz ist das Signal-Rausch- Verhältnis gleich der Wurzel aus N. Praktisch realisierbare Anordnungen zur Einzelphotonenzählung liefern einen zusätzlichen Rauschanteil durch die Ungleichförmigkeit der ADC-Stufen und damit der Zeitkanäle. Dieser kann jedoch durch einen ausreichend genauen ADC gering gehalten werden. Eine zusätzliche Verbesserung ist durch ein in [7] beschriebenes Verfahren möglich, das eine Korrektur durch eine Referenzmessung mit einem zeitlich konstanten Lichtsignal vorsieht. Hier besteht ein entscheidender Vorteil gegenüber Meßverfahren, die das Detektorsignal durch Analogtechniken auswerten. Bei Empfindlichkeiten in der Nähe des Einzelphotonen­ niveaus macht sich die Stochastik des Verstärkungspro­ zesses im Detektor bemerkbar, was dazu führt, daß die einzelnen Photonen zu stark unterschiedlichen Aus­ gangsimpulsen des Empfängers führen. Diese Impulshö­ henschwankungen wirken sich bei einer Analogverar­ beitung des Empfängersignales als zusätzlicher Rausch­ anteil aus. Auch im Dynamikbereich ist die Einzelphoto­ nenzählung den Analogverfahren überlegen. Der Dyna­ mikbereich ist das Verhältnis zwischen maximalem Si­ gnal und Grundrauschen. Dieses ist bei der Einzelphoto­ nenzählung nur durch die Statistik bestimmt, ohne daß zusätzliche Rauschquellen und Grundliniendriften die Dynamik begrenzen.
Der größte Nachteil der zeitkorrelierten Einzelpho­ tonenzählung ist die fehlende räumliche Auflösung. Die Meßanordnung ist prinzipiell einkanalig und benutzt nur einen Empfänger. Eine Parallelanordnung von vie­ len identischen Meßanordnungen ist vom Aufwand her nicht realisierbar und würde darüber hinaus zu Proble­ men durch Unterschiede der Zeitachsen der Meßkanäle führen. Die gleichzeitige Messung der Zeitfunktionen des von unterschiedlichen Stellen eines Meßobjektes ausgehenden Lichtes bzw. die zeitaufgelöste Messung eines spektral zerlegten Lichtsignales ist somit nicht möglich.
Für Probleme, die eine gleichzeitige zeitliche und räumliche Auflösung erfordern, werden aus diesem Grunde Streak-Kamera-Techniken eingesetzt. Diese Geräte benutzen eine elektronenoptische Anordnung, bei der die von einer linienförmigen Photokathode aus­ gehenden Photoelektronen beschleunigt, durch ein ver­ änderliches elektrisches Feld abgelenkt, und schließlich auf einen flächenhaften Empfänger (Diodenarray oder Fernsehkamera) fokussiert werden. Diese Anordnungen erreichen hohe Zeitauflösungen, sind aber hinsichtlich der Linearität und des Dynamikbereiches der Einzel­ photonenzählung unterlegen.
Eine Kombination einer elektronenoptischen Methode mit einem Zählverfahren ist in [10] beschrieben. Die Methode liefert eine hohe Zeitauflösung, aber nur eine geringe Anzahl von Zeitkanälen.
Eine voll parallele Anordnung mit mehreren Meßkanälen wäre im Prinzip nach dem in [9] beschriebenen Verfahren möglich. Dort wird zur Zeitmessung anstelle eines TAC mit nachfolgendem ADC ein Zähler im Start-Stop-Betrieb verwendet. Um eine zum TAC/ADC- Prinzip vergleichbare Zeitauflösung zu erreichen, wäre aber eine Taktfrequenz des Zählers von über 100 GHz notwendig. Ein solcher Zähler ist gegenwärtig nicht realisierbar.
[1] O'Connor, D. V., Phillips, D.: Time-correlated Single Photon Counting. Akademic Press, London 1984
[2] Becker, W., Stiel, H, Klose, E.: Flexible Instrument for time-correlated Single-Photon Counting. Revue of Scientific Instruments, New York 62 (1991) 12 S. 2991-2996
[3] Yamazaki, I., Tamai, N.: Microchannel-plate photo­ multiplier applicability to the time-correlated photon counting method. Revue of Scientific Instruments, New York 56 (1985) 6 S. 1187-1197
[4] Cova, S., Lacaiti, A., Ghioni, M., Ripamonti, G., Louis, T. A.: 20-ps timing resolution with single-photon avalan­ che diodes. Revue of scientific instruments, New York 60 (1989) 6 S. 1104-1110
[5] Bebelaar, D.: Time response of various types of pho­ tomultipliers and its wavelength dependence in time­ correlated single-photon counting with an ultimate re­ solution of 47 ps FWHM. Revue of Scientific Instru­ ments, New York 57 (1986) 6 S. 1116-1125
[6] DD-WP 205 522
[7] DD-WP 213 757
[8] DD-AP 282 518
[9] DE 42 13 717 A1
[10] US 5 124 551 A
[11] US 4 632 550
Ziel der Erfindung ist ein Verfahren und eine Vorrich­ tung nach dem Prinzip der zeitkorrelierten Einzelphoto­ nenzählung, die in der Lage sind, Signale von unter­ schiedlichen Orten einer Lichtquelle oder aus verschie­ denen Teilen eines Spektrums einer Lichtquelle gleich­ zeitig zeit- und ortsaufgelöst aufzuzeichnen. Dieses Ziel wird auf die folgende Weise erreicht:
Als Empfänger wird ein Array-Photomultiplier, d. h. ein Photomultiplier mit einer letzten Dynode in Form eines Arrays bzw. mit einem Array von Anoden verwendet. Aus den Ausgangssignalen des Empfängers wird für je­ des registrierte Photon ein gemeinsamer Impuls zur Zeitbestimmung und ein Signal zur Bestimmung des Or­ tes gebildet. Der Speicher der Meßanordnung ist so dimensioniert, daß er so viele Zeitfunktionen aufneh­ men kann, wie Ausgangselemente des Empfängers vor­ handen sind. Die Sortierung eines registrierten Photons innerhalb einer Zeitfunktion erfolgt auf normale Weise über die Bestimmung des Zeitpunktes mit Hilfe eines Zeit-Amplituden-Konverters und eines Analog-Digital- Wandlers. Die Einordnung in eine der möglichen Zeit­ funktionen erfolgt durch Auswertung des Ortssignales.
Das Prinzip ist in Fig. 1 bis Fig. 4 dargestellt. Fig. 1 zeigt einen Photomultiplier, bei dem die letzte Dynode Dn in ein Array von Einzelelementen aufgeteilt ist. Ein Photon, das auf eine bestimmte Stelle der Kathode K trifft, löst dort ein Elektron aus, das im Dynodensystem D1-Dn vervielfacht wird und je nach dem Ort auf der Kathode an einem der Elemente der letzten Dynode einen (positiven) Stromimpuls erzeugt. Ein entsprechen­ der negativer Impuls entsteht an der gemeinsamen An­ ode.
Der von der Anode kommende Einzelphotonenim­ puls SPP wird dem normalen Eingang der Einzelphoto­ nenzählung (dem CFT in Fig. 8) zugeführt und dient zur Bestimmung der Zeitbestimmung.
Die Ausgänge der einzelnen Dynodenelemente wer­ den auf Ladungsverstärker (Charge Sensitive Amplifier, CSA) geführt. Deren Ausgänge werden über die Kom­ paratoren COMP einer Codierlogik zugeführt. An de­ ren Ausgang ist ein Digitalsignal POS verfügbar, das die Information über den Ort der Photonenregistrierung enthält.
Eine entsprechende Schaltung für einen Photomultiplier mit Anoden-Array ist in Fig. 2 dargestellt. Hier wird das Signal zur Zeitnahme an der letzten Dynode, die Ortsinformation an den Anodenelementen abgegrif­ fen.
Sollte eine gleichzeitig Signalannahme an Anode und letzter Dynode nicht möglich sein (etwa bei zu hoher Kapazität oder zu hoher Induktivität des entsprechen­ den Anschlusses), ist die in Fig. 3 dargestellte Schaltung anwendbar. Hier werden die Signale gleichzeitig den Ladungsverstärkern und einem Summierverstärker zu­ geführt. Der Summierverstärker wird durch den Ver­ stärker V1 (vorzugsweise ein schneller Current-Feed­ back-Verstärker) und die Widerstände R1 bis R5 gebil­ det. Die Widerstände R6 bis R9 führen die einzelnen Ausgangssignale den Ladungsverstärkern CSA zu. Da die Eingänge der Ladungsverstärker virtuelle Kurz­ schlüsse darstellen, dienen die Widerstände R6 . . . R9 gleichzeitig als Abschlußwiderstände für die Anoden­ elemente. Die Kapazitäten C1 bis C4 sind notwendig, um die Offsetspannung des Verstärkers V1 von den sehr empfindlichen Ladungsverstärkern fernzuhalten.
Hat der Empfänger sehr viele Ausgangselemente, ist es nicht zweckmäßig, für jedes Ausgangselement einen eigenen Ladungsverstärker CSA vorzusehen. In Fig. 4 ist eine Anordnung gezeigt, bei der für jede Zeile (D1, D2 sowie D3, D4) und jede Spalte (D1, D3 sowie D2, D4) von Ausgangselementen ein gemeinsamer Ladungsver­ stärker CSA verwendet wird. Die Widerstände R1 . . . R4 sind notwendig, um die gelieferte Ladung jeweils auf die beiden an ein Ausgangselement angeschlossenen Ladungsverstärker CSA aufzuteilen.
Zeilen- und Spalteninformation werden von getrenn­ ten Codiernetzwerken COD-codiert, an deren Ausgän­ gen die digitale Information über den Ort des registrier­ ten Photons verfügbar ist. Zur Gewinnung der Zeitin­ formation wird eine der in Fig. 1 bis 3 beschriebenen Methoden verwendet.
Anstelle des in Fig. 1 bis 4 dargestellten Photomulti­ pliers können such andere Empfängertypen eingesetzt werden, sofern diese als Arrays realisierbar und in der Lage sind, einzelne Photonen nachzuweisen. Besonders interessant wäre ein Array von Avalanche-Photodi­ oden, falls es gelingt, diese mit ausreichend konstanter Empfindlichkeit und Verstärkung zu realisieren.
Die wertere Verarbeitung der Signale SPP und POS geschieht auf folgende Weise:
Aus dem Impuls SPP wird über den CFT wird mit Hilfe des TAC in normaler Weise die zeitliche Lage des regi­ strierten Photons bestimmt.
Gleichzeitig mit dem Eintreffen des Impulses SPP wird das das Signal POS abgeflaggt und gespeichert. Der Speicher der Meßanordnung ist in mehrere Berei­ che aufgeteilt die den einzelnen Array-Elementen im Photomultiplier entsprechen und jeweils eine gesamte Zeitfunktion erfassen. Durch das codierte Ortssignal POS wird für jedes registrierte Photon der entsprechen­ de Speicherbereich ausgewählt. Das geschieht dadurch, daß die höherwertigen Bits der Speicheradresse vom Positionssignal POS gesteuert werden.
Eine ähnliche Steuerung der höheren Bits der Spei­ cheradresse ist in [8] vorgeschlagen, ohne daß diese Möglichkeit für ein örtlich und zeitlich auflösendes Meßverfahren benutzt wird.
Gegenüber einer konventionellen Anordnung ver­ vielfacht sich bei räumlicher Auflösung die Anzahl der Speicherplatze mit der Anzahl der räumlichen Kanäle. Entsprechend mehr Photonen werden auch für die Voll­ endung einer Messung mit einer vorgegebenen Genau­ igkeit benötigt. Für die räumlich aufgelöste zeitkorre­ lierte Einzelphotonenzählung ist deshalb eine hohe Re­ gistrierrate von entscheidender Bedeutung. Die Signal­ verarbeitungszeit von TAC, ADC und Speicher muß deshalb so gering wie möglich gehalten werden.
Während eine Beschleunigung des Speicherzugriffs mit Hilfe von schnellen Speichern zur Zeit nur noch eine Kostenfrage ist gibt es beim AD-Wandler prinzipielle Probleme. An den AD-Wandler werden nämlich extrem hohe Genauigkeitsforderungen gestellt, die einer Ge­ schwindigkeitserhöhung Grenzen setzen.
Will man z. B. eine Zeitfunktion mit 1024 Meßpunkten darstellen, so braucht man einen Wandler mit 10 Bit Auflösung. Mit einem gewöhnlichen (gerade noch mo­ notonen) 10-Bit-Wandler erhält man zwar tatsächlich 1024 Kanäle, die zeitliche Breite der Kanäle schwankt aber von von Null bis 200% der durchschnittlichen Ka­ nalbreite. Ursache ist die Ungleichförmigkeit der Wand­ lungsstufen entsprechend der differentiellen Nichtlinea­ rität des Wandten. Da in die Kanäle der Breite Null keine, in die der Breite 200% dagegen doppelt so viele Photonen fallen wie erwartet, wäre eine solche Meßan­ ordnung unbrauchbar.
Der Wandler muß also eine Genauigkeit (Effective Number of Bits, ENOB) haben, die über der Kanalzahl N liegt und für die gilt
ENOB = ld(N) + ld(SNR)
wobei SNR das angestrebte Signal-Rausch-Verhältnis des Meßergebnisses ist.
Für ein SNR von 1% und 1024 Kanäle braucht man also einen ENOB-Wert von etwa 17 Bit. Ein solcher Wandler ist nur mit Umsetzzeiten von < 10 µs zu reali­ sieren. Die Zählrate bekannter Anordnungen ist deshalb auf etwa 100.103 s-1 begrenzt, wodurch für räumlich aufgelöste Messungen zu lange Meßzeiten entstehen.
In der vorgeschlagenen Anordnung wird das Problem dadurch gelöst, daß ein zwar schneller, aber an sich zu ungenauer AD-Wandler eingesetzt wird. Zur Verbesse­ rung der Genauigkeit wird ein Fehlerkorrekturverfah­ ren eingesetzt, das den stochastischen Charakter der Photonenregistrierung ausnutzt.
Eine entsprechende Anordnung für den Wandler ist in Fig. 5 dargestellt. Zum Ausgangssignal des TAC wird ein Hilfssignal addiert, das vom D/A-Wandler DAC er­ zeugt wird.
Dieser wird durch die Ausgangsbits eines Zählers CNT gesteuert, so daß sich als DAC-Ausgangsspannung eine Sägezahnspannung ergibt die bei jedem Zählertakt um eine DAC-Stufe ansteigt und beim Zählerüberlauf zurückspringt.
Die Summe von TAC-Signal und Hilfssignal wird dem AD-Wandler ADC zugeführt. Dieser erzeugt bei jeder Wandlung ein Ausgangswort, das zunächst nicht der TAC-Ausgangsspannung (und damit der zeitlichen Lage des Photons) entspricht sondern der Summe der TAC- und DAC-Ausgangssignale.
Um daraus das korrekte Adreßbyte für die Speicher­ adressierung zu erhalten, werden die Ausgangsbytes von ADC und Zähler einer Subtraktionsschaltung zuge­ führt. Durch Subtraktion von ADC-Byte und Zählerby­ te erhält man wieder ein Adreßbyte, das der TAC-Aus­ gangsspannung (und damit der zeitlichen Lage des Pho­ tons) entspricht.
In dem erzeugten Adreßbyte ist natürlich nach wie vor als Fehler die unvermeidliche Abweichung der je­ weiligen ADC-Stufe vom Idealwert enthalten. Im Unterschied zur üblichen Anordnung nach Fig. 8 ist dieser Fehler jedoch bei verschiedenen Photonen unterschied­ lich, denn für jedes Photon wurde eine andere DAC- Spannung und damit eine andere Stelle der ADC-Kenn­ linie benutzt. Das gilt auch dann, wenn die Photonen zu gleichen Signalzeitpunkten gehören, d. h. gleiche Adreßbytes liefern.
Durch die Summierung der Photonen auf dem jewei­ ligen Speicherplatz ergibt sich die Kanalbreite als Mit­ telwert der Breite vieler verschiedenen ADC-Stufen. Damit wird eine wesentliche Genauigkeitssteigerung erreicht. Die Verbesserung ist abhängig von der Anzahl Ndac der ADC-Stufen, über die das TAC-Signal mit Hil­ fe der DAC-Spannung verschoben wird und von der Verteilung der Fehler auf der ADC-Kennlinie.
Für den Fall, daß der Fehler in der Breite jeder ADC- Stufe unabhängig vom Fehler der Breite der Nachbar­ stufe ist, erhält man eine Genauigkeitssteigerung um den Faktor Ndac 1/2.
Vor allen bei Flash-ADCs besteht bedingt durch den inneren Aufbau jedoch gewöhnlich ein Zusammenhang in der Weise, daß in der Nähe einer zu kleinen Stufe bevorzugt zu große Stufen vorkommen und umgekehrt. In diesen Fällen ist die Verbesserung größer als Ndac 1/2.
In Abhängigkeit von der Taktquelle für den Zähler zur Erzeugung des Hilfssignales sind verschiedene Vari­ anten der Anordnung denkbar.
Wird als Takt ein unabhängiger Oszillatortakt (z. B. der Takt eines im System vorhandenen Rechners), so ist der Wert der DAC-Spannung für jedes Photon zufällig. Die technische Realisierung ist in diesem Falle jedoch nicht einfach, da gesichert sein muß, daß des Zähler- Ausgangsbyte stabil ist, wenn eine Umsetzung erfolgt.
Technisch einfacher ist es, als Takt für den Zähler den Start-Impuls des TAC oder den Start-Impuls des ADC zu verwenden. Dabei gibt es keine Synchronisationspro­ bleme, sofern durch Wahl der entsprechenden Taktflan­ ke oder durch Verzögerung erreicht wird, daß das Aus­ gangsbyte des Zählers unmittelbar nach der AD-Wand­ lung eine ausreichende Zeit stabil ist.
Die Hilfsspannung steigt bei dieser Variante für auf­ einanderfolgende Photonen kontinuierlich an. Da die TAC-Ausgangsspannungen für aufeinanderfolgende Photonen unkorreliert sind, erhält man auch hier die gewünschte Genauigkeitssteigerung.
Die Schaltung läßt sich auch in der Weise modifizie­ ren, daß die vom DAC erzeugte Hilfsspannung vom TAC-Signal subtrahiert wird und die Ausgangsbytes von Zähler und ADC addiert werden. Bezüglich der erreichbaren Parameter und des technischen Aufwan­ des sind beide Lösungen gleichwertig.
Die vorgeschlagenen Lösung bringt folgende Vortei­ le:
  • - Durch die räumliche Auflösung können ausge­ dehnte Meßobjekte mit Ortsauflösung, hoher Zeit­ auflösung, hoher Empfindlichkeit und hoher Ge­ nauigkeit untersucht werden.
  • - Es ist möglich, das von einem Meßobjekt ausge­ hende Licht spektral zu zerlegen und das erzeugte Spektrum zeitlich aufgelöst zu registrieren.
  • - Im Vergleich zu einer Streak-Kamera wird eine räumlich zweidimensionale Erfassung ermöglicht sowie eine weitaus bessere Linearität der Zeit- und Intensitätsskala und ein größerer Dynamikbereich erzielt.
Die Erfindung soll nachstehend an einem Ausfüh­ rungsbeispiel erläutert werden.
Es zeigen:
Fig. 1 die Erzeugung der Ortsinformation aus den Dy­ nodensignalen,
Fig. 2 die Erzeugung der Ortsinformation aus den Anodensignalen,
Fig. 3 die Entnahme von Zeit- und Ortssignal an den Anoden,
Fig. 4 gemeinsame Ladungsverstärker für jede Zeile und jede Spalte von Ausgangselementen,
Fig. 5 das Umsetzverfahren für hohe Genauigkeit und hohe Registrierrate,
Fig. 6 die Photonenzählung mit örtlicher Auflösung,
Fig. 7 den Detektorteil,
Fig. 8 eine Anordnung zur zeitkorrelierten Einzel­ photonenzählung nach dem Stand der Technik.
Die Verarbeitungselektronik ist in Fig. 6 dargestellt.
Die vom Detektor kommenden Einzelphotonenim­ pulse SPP werden dem Constant Fraction Trigger CFT zugeführt. Diese Impulse haben je nach dem verwende­ ten Detektortyp eine Halbwertsbreite von 0,3 . . . 5 ns und eine Amplitude von 1 . . . 100 mV. Während die Impulsform relativ stabil ist, schwankt die Amplitude der Impulse von Impuls zu Impuls in einem Amplituden­ bereich von mindestens 1 : 10.
Mit dem Constant Fraction Trigger CFT wird aus diesen Impulsen ein Triggerimpuls konstanter Amplitu­ de gewonnen, der unabhängig von der schwankenden Eingangsamplitude möglichst genau mit dem Zeitpunkt der Photonenregistrierung korreliert ist. Erreicht wird das dadurch, daß der Eingangsimpuls mit linearen Über­ tragungsgliedern so verformt wird, daß ein Nulldurch­ gang entsteht. Aus dem Nulldurchgang wird der Trig­ gerimpuls erzeugt, dessen zeitliche Lage somit nicht mehr von der Amplitude des Eingangsimpulses abhängt. Der Nulldurchgangstrigger bestimmt zusammen mit dem Detektor wesentlich die erreichbare Zeitauflösung und ist damit eine der kritischsten Baugruppen des Sy­ stems.
Zur Synchronisation des Meßvorganges mit der La­ serimpulsfolge dient das Synchronisationssignal SYNC. Dieses Signal wird gewöhnlich mit einer Photodiode aus der Impulsfolge der Lichtquelle (Laser) gewonnen. Da die Lichtimpulse meist keine besonders stabile Leistung haben, muß man auch bei diesem Signal mit gewissen Amplitudenschwankungen rechnen. Deshalb ist es zweckmäßig, auch bei der Verarbeitung des SYNC-Si­ gnales einen Constant Fraction Trigger vorzusehen. Das vom Trigger gelieferte Signal wird im Frequenztei­ ler FDV in seiner Frequenz um einen Faktor 2 . . . 16 geteilt. Damit wird einerseits erreicht, daß im Meßer­ gebnis mehrere Signalperioden darstellbar sind ande­ rerseits wird die Synchronisationsfrequenz bei sehr ho­ hen Folgefrequenzen der Lichtimpulse intern auf gut handhabbare Werte reduziert. Zur Bestimmung der zeitlichen Lage eines registrierten Photons dient der Zeit-Amplituden-Konverter TAC. Wird der TAC durch einen Triggerimpuls am Eingang "start" gestartet, dann erzeugt er ein zeitproportional ansteigendes Ausgangs­ signal, bis am Eingang "stop" ein Stoppimpuls eintrifft. Die Schaltung erzeugt somit bei jedem Photon eine Ausgangsspannung, die linear mit der zeitlichen Lage des Photons in bezug auf die Laserimpulsfolge ver­ knüpft ist. Die Zeitnahme erfolgt dabei vom Photon zu einem der nächsten Laserimpulse. Diese Art der Zeit­ nahme ermöglicht die Verarbeitung der hohen Folge­ frequenz des Lasers, da der TAC nicht mit der Laserim­ pulsfrequenz, sondern nur mit der weitaus geringeren Registrierrate der Photonen arbeiten muß.
Realisiert wird der TAC durch eine schaltbare Strom­ quelle, die eine Kapazität auflädt. Die Stromquelle wir durch ein Flip-Flop in ECL-Technik geschaltet, das durch die Start- und Stop-Impulse gesetzt und rückge­ setzt wird. Eine Umschaltung des Zeitbereiches ist durch Umschaltung der Kapazität möglich. Diese wird durch das digitale Steuersignal "range" gesteuert.
Die Ausgangsspannung des TAC wird einem Verstär­ ker AMP zugeführt, der durch Variieren der Verstär­ kung mit Hilfe des digitalen Steuersignales "gain" eine Feineinstellung des Zeitmaßstabes ermöglicht. Außer­ dem kann der von der Messung erfaßte Zeitbereich durch ein Offsetsignal (offset) verschoben werden.
Es ist zweckmäßig, das Ausgangssignal des Verstär­ kers AMP durch einen Fensterdiskriminator FD zu überwachen. Dieser unterdrückt bei Spannungen au­ ßerhalb des ADC-Umsetzbereiches die weitere Verar­ beitung. In Fällen, wo viele Photonen außerhalb dieses Bereichs liegen (z. B. bei hoher Verstärkung des Ver­ stärkers AMP) wird damit die maximale Registrierrate erhöht.
Der anschließende Analog-Digital-Konverter ADC setzt das verstärkte TAC-Ausgangssignal in die Adresse des Meßwertspeichers MEM um. Die Adresse ist pro­ portional zur TAC-Ausgangsspannung und damit zur zeitlichen Lage des jeweiligen Photons.
Um eine hohe Verarbeitungsgeschwindigkeit und da­ mit eine hohe maximale Registrierrate zu erreichen, wird als ADC ein Half-Flash- oder Flash-Wandler mit 10 oder 12 Bit Auflösung eingesetzt. Da diese Genauigkeit nicht ausreicht um eine ausreichend konstante Kanal­ breite zu erzielen, wird zum ADC-Eingangssignal ein Hilfssignal vom D/A-Wandler DAC addiert. Dieses Si­ gnal ist eine Dreieckfunktion, die dadurch erzeugt wird, daß der Zähler CNT abwechselnd aufwärts und abwärts zählt. Vom Ausgangs-Datenwort des ADC wird in der nachfolgenden Subtrahierschaltung SUB das aktuelle Zähler-Datenwort subtrahiert. Bei richtiger Dimensio­ nierung von DAC und ADC erhält man dadurch wieder das exakt gewandelte TAC-Ausgangssignal. Da aber die TAC-Kennlinie für jedes Photon relativ zur ADC- Kennlinie für jedes Photon eine andere Lage hat, glei­ chen sich die Ungleichmäßigkeiten der ADC-Kennlinie im Laufe des Meßvorganges aus.
Für die Schaltung SUB wird ein programmierbarer Logikbaustein (PAL oder FPGA) eingesetzt.
Auf dem adressierten Speicherplatz des Speichers MEM wird der gespeicherte Meßwert gelesen, in der Schaltung A/S um eins erhöht und zurückgeschrieben. Es ist zweckmäßig, die Schaltung A/S so auszulegen, daß sie in Abhängigkeit von einem Steuersignal auch den Wert eins subtrahieren kann. Dadurch ist eine Ver­ bindung der Photonenzählung mit einer digitalen Lock- in-Technik möglich [2, 6].
Im Interesse der maximalen Registrierrate ist es zweckmäßig, die Baugruppen ADC und MEM so auszu­ legen, daß während der Addition/Subtraktion im Spei­ cher bereits die A/D-Wandlung für das nächste Photon im ADC stattfinden kann. Das erfordert ein Register am Ausgang der Schaltung SUB, in dem die Adresse gehal­ ten wird, während bereits die nächste AD-Wandlung läuft.
Um eine örtliche Auflösung der Messung zu ermögli­ chen, wird der Speicher MEM so groß gewählt, daß er für jeden Raumpunkt eine vollständige Zeitfunktion aufnehmen kann. Die Umschaltung zwischen diesen Kurven wird durch die höherwertigen Adressbits Ahi ermöglicht. Das codierte Positionssignal POS vom Emp­ fängerteil wird durch ein Latch LA bei jeder Photonen­ registrierung abgefragt und gespeichert. Es steuert die Adressbits Ahi und sorgt so dafür, daß jedes registrierte Photon in einen seiner räumlichen Position entspre­ chenden Speicherbereich eingetragen wird.
Zur Steuerung des Meßsystems und zur Auswertung und Darstellung der erhaltenen Meßkurven setzt man zweckmäßigerweise einen Rechner ein. Die Kopplung des Rechners mit dem Meßsystems erfolgt in bekannter Weise über Input/Output-Einheiten. Zur Geschwindig­ keitserhöhung beim Lesen der Meßdaten ist es zweck­ mäßig, den Meßwertspeicher in den Adreßraum des Rechners einzuordnen. Die Einzelheiten dazu sind rech­ nerspezifisch und werden hier nicht näher ausgeführt.
In Fig. 7 ist das Prinzip des verwendeten Detektor­ teils erläutert.
Die Widerstände R1 bis Rn bilden in bekannter Weise den Spannungsteiler für den Photomultiplier. An der letzten Dynode Dn werden über den Trennkondensator C1 die Einzelphotonenimpulse zur SPP zur Zeitbestim­ mung abgegriffen.
Die Anodenelemente sind mit dem Eingang von La­ dungsverstärkern verbunden. Diese werden aus den Verstärkern V1 . . . Vn zusammen mit den Rückfüh­ rungskapazitäten Cf gebildet. Ein ankommender Impuls wird in Cf integriert und liefert eine Ausgangsspannung, die mit der Zeitkonstante Cf.Rf abklingt. Man erreicht so eine zeitliche Dehnung der sehr kurzen Einzelphoto­ nenimpulse. Die Zeitkonstante muß so gewählt werden, daß einerseits eine unproblematische Weiterverarbei­ tung des Positionssignales möglich ist, andererseits aber die Ausgangsimpulse der Ladungsverstärker bis zum nächsten Photon mit ausreichender Wahrscheinlichkeit abgeklungen sind.
Die gedehnten Impulse werden in den Komparatoren KOMP1 . . . KOMPn mit einer Referenzspannung Vref verglichen und dem digitalen Codiernetzwerk COD zu­ geführt. Am Ausgang bekommt man eine Binärzahl, die dem Ortskanal entspricht, in dem der Impuls aufgetre­ ten ist.

Claims (7)

1. Verfahren zur Messung von Lichtsignalen durch Einzelphotonenzählung mit zeitlicher und räumlicher Auflösung unter Verwendung eines Array-Lichtdetektors, bei dem durch den Lichtdetektor mit einem Array von Ausgangselementen für jedes registrierte Photon ein Impuls zur Zeitbestimmung und ein Signal zur Ortsbestimmung gebildet wird, indem die Ausgangsströme aller Ausgangselemente in einer Summiereinrichtung zu einem gemeinsamen Impuls zur Zeitbestimmung zusammengefaßt werden und die Ausgangselemente des Lichtdetektors mit Ladungsverstärkern verbunden sind, deren Ausgangssignale über Komparatoren einer digitalen Codierschaltung zugeführt werden, an deren Ausgang ein codiertes Ortssignal gebildet wird, wobei aus der zeitlichen Lage des Zeitimpulses der untere Teil der Adresse des Meßwertspeichers gebildet wird und als oberer Teil der Adresse das codierte Ortssignal verwendet wird.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß das die zeitliche Lage der Lichtimpulse bestimmende Signal dadurch gewonnen wird, daß aus dem Impuls, der das Auftreffen eines Photons auf einem der Ausgangselemente des Lichtdetektors repräsentiert und aus einem Synchronisationsimpuls aus der Laserimpulsfolge des anregenden Lasers mittels eines Zeit-Amplituden-Konverters TAC ein zu deren Zeitdifferenz proportionales Ausgangssignal erzeugt wird, zu diesem Signal ein veränderliches Hilfssignal addiert wird, daraus mittels eines Analog-Digital-Konverters ADC ein Ausgangswort erzeugt wird, das der zeitlichen Lage des Eingangsimpulses plus der Summe des zur Zeitdifferenz der Impulse proportionalen Signals und des Hilfssignales entspricht, anschließend in einer Subtraktionsschaltung SUB von dem Ausgangswort das Hilfssignal wieder subtrahiert wird und daraus die Adresse erzeugt wird, die der zeitlichen Lage des Eingangsimpulses entspricht.
3. Vorrichtung zur Durchführung des Verfahrens nach Anspruch 1, mit zeitlicher und räumlicher Auflösung unter Verwendung eines Array-Lichtdetektors, wobei die einzelnen Ausgangselemente des Lichtdetektors mit jeweils einem Ladungsverstärker CSA verbunden sind, an den über jeweils einen Komparator COMP eine Codierlogik COD angeschlossen ist, die die Adresse des Ortssignals bildet und die einzelnen Ausgangselemente mit einer Summiereinrichtung verbunden sind, an die eine Vorrichtung zur zeitkorrelierten Einzelphotonenzählung angeschlossen ist, die das jeweils zugehörige Zeitsignal bildet und wobei aus der zeitlichen Lage des Zeitimpulses der untere Teil der Adresse eines Meßwertspeichers und aus dem Ortssignal der obere Teil der Adresse des Meßwertspeichers gebildet wird.
4. Vorrichtung nach Anspruch 3, dadurch gekennzeichnet, daß der Detektor ein Photomultiplier ist, daß die Ausgangselemente des Photomultipliers aus einzelnen Anodensegmenten bestehen, und als Summiereinrichtung die für alle Elemente gemeinsame letzte Dynode des Photomultipliers verwendet wird.
5. Vorrichtung nach Anspruch 3, dadurch gekennzeichnet, daß die Ausgangselemente des Photomultipliers aus einzelnen Elementen der letzten Dynode bestehen und als Summiereinrichtung die für alle Elemente gemeinsame Anode des Photomultipliers verwendet wird.
6. Vorrichtung nach Anspruch 3, dadurch gekennzeichnet, daß als Summiereinrichtung ein Summierverstärker eingesetzt wird, dessen Eingang über Widerstände mit allen Ausgangselementen verbunden ist und die Ausgangselemente gleichzeitig über Widerstände mit den Eingängen von Ladungsverstärkern verbunden sind.
7. Vorrichtung nach einem der Ansprüche 3 bis 6, dadurch gekennzeichnet, daß die Vorrichtung zur zeitkorrelierten Einzelphotonenzählung derart ausgebildet ist, daß die Impulse aus der Summiereinrichtung des Lichtdetektors und die Synchronisationsimpulse aus der Laserimpulsfolge des anregenden Lasers an einen Zeit-Amplituden-Konverter TAC angelegt werden, der mit einem Eingang eines Summierverstärkers verbunden ist, daß an den zweiten Eingang des Summierverstärkers der Ausgang eines Digital-Analog-Konverters DAC angeschlossen ist, der von einem getakteten Zähler angesteuert wird, daß der Ausgang des Summierverstärkers mit dem Eingang eines Analog-Digital-Konverters ADC verbunden ist und daß die Ausgänge des Zählers und des Analog-Digital-Konverters ADC mit dem Eingang einer Subtraktionsschaltung zur Erzeugung einer der Zeitdifferenz der Eingangssignale entsprechenden Adresse verbunden sind.
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