DE3935722A1

DE3935722A1 - Festelektrolyt-hochtemperatur-brennstoffzellenmodul

Info

Publication number: DE3935722A1
Application number: DE3935722A
Authority: DE
Inventors: Horst Dipl Ing Greiner; Wolfram Dipl Phys Wersing; Ellen Dr Ing Ivers-Tiffee
Original assignee: Siemens AG
Current assignee: Siemens AG
Priority date: 1989-10-26
Filing date: 1989-10-26
Publication date: 1991-05-02

Description

Die Erfindung bezieht sich auf ein Festelektrolyt-Hochtempera tur-Brennstoffzellenmodul, welches mehrere in Serie geschaltete Festelektrolyt-Hochtemperatur-Brennstoffzellen umfaßt.

In einer Brennstoffzelle läuft ein Prozeß ab, der im wesentli chen eine Umkehrung der Elektrolyse darstellt. Die Reaktions partner der Verbrennungsreaktion, der Brennstoff und der Sauer stoffträger, im allgemeinen Luft, werden in getrennten Kammern zugeführt, wobei die Brennstoff und Sauerstoff führenden Kam mern durch einen keramischen Festelektrolyten, der auf beiden Seiten mit Elektroden versehen ist, voneinander getrennt sind. Im Betrieb werden an der brennstoffseitigen Elektrode des Fest elektrolyten Elektronen abgegeben und an der sauerstoffseitigen Elektrode des Festelektrolyten Elektronen aufgenommen. An den beiden Elektroden des Festelektrolyten stellt sich eine Poten tialdifferenz, die Leerlaufspannung, ein. Der Festelektrolyt hat die Funktion, die Reaktanten zu trennen, die Ladungen in Form von Ionen zu überführen und zugleich einen Elektronen-Kurzschluß zwischen den beiden Elektroden des Festelektrolyten zu verhindern. Hierzu muß er eine niedrige Leitfähigkeit für Elektronen und zugleich eine hohe Leitfähigkeit für Ionen aufweisen.

Festelektrolyt-Hochtemperatur-Brennstoffzellen eignen sich in folge der relativ hohen Betriebstemperaturen - sie liegen im Bereich von 800°C bis 1100°C - im Gegensatz zu Niedertempera turbrennstoffzellen dazu, außer Wasserstoffgas auch Kohlenwas serstoffe, wie z. B. Erdas oder flüssig speicherbares Propan, umzusetzen. Wird Kohlendioxid oder Wasserdampf zum Brennstoff zugesetzt, so kann bei den hohen Temperaturen infolge Konver tierung des Brennstoffes jede Rußbildung vermieden werden. Mit Festelektrolyt-Hochtemperatur-Brennstoffzellen sind hohe Lei stungsdichten erreichbar, die größenordnungsmäßig im Bereich von mehreren 100 Milliwatt pro cm² liegen. Die einzelne Hoch temperatur-Brennstoffzelle erzeugt eine Leerlaufspannung von etwas über 1 V. Höhere Spannungen erfordern die Serienschaltung mehrerer Einzelzellen. Weitere Einzelheiten zum Stand der Tech nik sind in dem "Fuel cell handbook" von Appleby and Foulkes, New York, 1989, zu entnehmen.

Der Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, ein Festelektrolyt- Hochtemperatur-Brennstoffzellenmodul - auch Festelektrolyt- Hochtemperatur-Brennstoffzellenstack genannt - zu entwickeln, welches sich in einfacher Weise aus einer Vielzahl von Einzel zellen zusammensetzen läßt, minimale elektrische Innenwiderstände aufweist und zugleich mechanisch hinreichend stabil ist. Dabei sollte sich das Festelektrolyt-Hochtemperatur-Brennstoffzellen modul bei den herrschenden Betriebstemperaturen durch hohe Gasdichtigkeit und möglichst einfache und zuverlässige Anschlüs se für den Brennstoff und den Sauerstoffträger auszeichnen.

Diese Aufgabe wird durch die Merkmale des Anspruchs 1 gelöst. Weitere Ausgestaltungen der Erfindung sind den Ansprüchen 2 bis 22 zu entnehmen.

Dadurch, daß das Festelektrolyt-Hochtemperatur-Brennstoffzellen modul aus mehreren in Serie geschalteten, planen, fest aufeinan derliegenden Festelektrolyt-Hochtemperatur-Brennstoffzellen be steht, läßt sich mit den gleichen Bauelementen durch bloßes Aufsetzen weiterer Hochtemperatur-Festelektrolyt-Brennstoff zellen auf den Stapel die Klemmspannung des Moduls beliebig erhöhen, ohne daß dazu etwa andere oder veränderte Bauelemente benötigt werden. Weil zwischen unmittelbar benachbarten, in Serie geschalteten Zellen je eine die Kathode der einen Zelle mit der Anode der dieser benachbarten Zelle elektrisch leitend verbindende, die Gasverteilung mittels beidseitig eingelassener Kanäle sicherstellende und ein tragendes Strukturelement dar stellende bipolare Platte eingebaut ist, welche im Randbereich Durchbrüche enthält, die entweder mit den Kanälen der einen Seite oder mit den Kanälen der anderen Seite der bipolaren Platte kommunizieren, und wobei zwischen den einander benachbarten bi polaren Platte je ein Festelektrolyt-Element eingelegt ist, welches auf der einen Seite mit Kathodenmaterial und auf der anderen Seite mit Anodenmaterial beschichtet ist, an den Rän dern mittels separater Dichtflächen gasdicht an den bipolaren Platten anliegt und im Randbereich eigene mit den Durchbrüchen der bipolaren Platte deckungsgleiche Durchbrüche aufweist, ist gewährleistet, daß ohne zusätzliches Gehäuse eine gleich mäßige und sichere Versorgung mit Brennstoff und Sauerstoff gewährleistet werden kann. Dabei läßt sich zugleich eine gute Gasdichtigkeit und mechanische Festigkeit erreichen, zumal die mechanisch empfindlichen keramischen Festelektrolyt-Platten beidseitig durch die stabilen metallischen bipolaren Platten abgestützt werden. Diese Bauweise erspart ein Gehäuse, weil die Transportwege für den Brennstoff und den Sauerstoffträger in den aufeinanderliegenden bipolaren Platten und Festelektrolyt- Platten und deren Dichtflächen integriert sind.

Die Gasdichtigkeit eines solchen Stapels von Festelektrolyt- Hochtemperatur-Brennstoffzellen läßt sich noch weiter verbes sern, wenn in besonders vorteilhafter Weiterbildung der Erfin dung beidseitig der Festelektrolyt-Elemente zwischen diesen und den bipolaren Platten als Dichtflächen sogenannte Fensterfolien aus elektrisch gut leitendem Material eingesetzt sind, welche im Randbereich mit den Durchbrüchen der bipolaren Platten deckungsgleiche eigene Durchbrüche und gegenüber den Kanälen der bipolaren Platten Fensterdurchbrüche aufweisen. Solche Fensterfolien brauchen außer der elektrischen Leitfähigkeit nur eine Dichtfunktion zu übernehmen und können hinsichtlich des gewählten Materials ganz an diese Funktion angepaßt werden.

Die Stabilität der einzelnen Zellen läßt sich verbessern, wenn in besonders vorteilhafter Ausgestaltung der Erfindung die über den Kanälen der bipolaren Platte befindlichen Fensterdurch brüche der Fensterfolie von Stützstegen unterbrochen sind. Solche Stützstege verhindern, daß die Festelektrolyt-Platten infolge unterschiedlichen thermischen Ausdehnungskoeffizienten gegenüber dem Material der bipolaren Platte bzw. der Fenster folie beim Abkühlen des Brennstoffzellenmoduls durchhängen. Dieses könnte dann zur Zerstörung der Festelektrolytplatte führen. Außerdem wird dadurch auch die Kontaktfläche vergrößert.

Die mechanische Stabilität und Gasdichtigkeit des Brennstoff zellenmoduls werden gleichermaßen verbessert, wenn in zweckmäßiger Weiterbildung der Erfindung die Fensterfolie und die jeweils unmittelbar anliegende bipolare Platte um die Durchbrüche herum und an ihrem äußeren Umfang gasdicht miteinander verschweißt sind. Zugleich wird dadurch auch der elektrische Kontaktwiderstand in zuverlässiger Weise minimiert.

In besonders zweckmäßiger Ausgestaltung der Erfindung können die Festelektrolyt-Elemente nur im Bereich jener den Fenster durchbrüchen in der Fensterfolie gegenüberliegenden Flächen elementen mit Kathoden- bzw. mit Anodenmaterial beschichtet sein. Dies ermöglicht es, kleinere Kathoden- und Anodenflächen zu haben, bzw. entsprechend kleine keramische Festelektrolyt platten zu verwenden, so daß sich Unterschiede im Wärmeaus dehnungskoeffizienten nicht so stark auswirken können.

Weitere Einzelheiten der Erfindung werden anhand zweier in den Figuren dargestellter Ausführungsbeispiele erläutert. Es zeigen:

Fig. 1 eine schaubildliche Ansicht eines nach dem Kreuzstrom prinzip aufgebauten Festelektrolyt-Hochtemperatur-Brenn stoffzellenmoduls,

Fig. 2 eine Aufsicht auf eine bipolare Platte des Brennstoff zellenmoduls der Fig. 1,

Fig. 3 einen Schnitt längs der Linie III-III der Fig. 2,

Fig. 4 eine Aufsicht auf ein Festelektrolyt-Element des Brenn stoffzellenmoduls der Fig. 1,

Fig. 5 einen Querschnitt längs der Linie V-V der Fig. 4,

Fig. 6 eine Aufsicht auf eine Fensterfolie des Brennstoffzellen moduls der Fig. 1,

Fig. 7 eine schaubildliche Ansicht eines nach dem Parallelstrom prinzip aufgebauten Festelektrolyt-Hochtemperatur-Brenn stoffzellenmoduls,

Fig. 8 eine Aufsicht auf eine bipolare Platte des Brennstoffzel lenmoduls der Fig. 7,

Fig. 9 einen Querschnitt längs der Linie IX-IX der Fig. 8,

Fig. 10 eine Aufsicht auf ein Festelektrolyt-Element des Brenn stoffzellenmoduls der Fig. 7,

Fig. 11 einen Querschnitt längs der Linie XI-XI der Fig. 10 und

Fig. 12 eine Fensterfolie des Brennstoffzellenmoduls der Fig. 7.

Anhand der schaubildlichen Ansicht der Fig. 1 erkennt man, daß das Festelektrolyt-Hochtemperatur-Brennstoffzellenmodul aus ei ner Vielzahl von rechteckigen, im Ausführungsbeispiel quadrati schen, plattenförmigen Elementen besteht, die aufeinandergesta pelt sind und deren oberste und unterste Platte - eine sogenannte bipolare Deckplatte 2, 3 - im Randbereich acht kreisrunde Durch gangslöcher 4, 5, 6, 7, 8, 9, 10 zur Einspeisung von Brennstoff bzw. Brenngas und Luft bzw. Sauerstoff trägt. In dem in der Fig. 1 dargestellten Festelektrolyt-Hochtemperatur-Brennstoffzel lenmoduls 1 liegen unter der oberen bipolaren Deckplatte 2 der Reihenfolge nach eine in der Fig. 6 dargestellte Fensterfolie, ein in den Fig. 4 und 5 dargestelltes Festelektrolyt-Ele ment, eine weitere Fensterfolie, eine in den Fig. 2 und 3 dargestellte bipolare Platte, eine weitere Fensterfolie, ein weiteres Festelektrolyt-Element, eine weitere Fensterfolie, eine weitere bipolare Platte usw. aufeinander. Dabei bilden jeweils ein zwischen zwei benachbarten bipolaren Platten lie gendes Festelektrolyt-Element einschließlich der beidseitig am Festelektrolyt-Element unmittelbar anliegenden Fensterfolien und der an den Fensterfolien anliegenden Seiten jeder der beiden bipolaren Platten zusammen eine Festelektrolyt-Hochtem peratur-Brennstoffzelle.

Die Fig. 2 zeigt in einer Aufsicht den Aufbau einer nach dem Kreuzstromprinzip aufgebauten bipolaren Platte 12. Diese ist einteilig ausgeführt und besteht aus einem elektrisch gut lei tendem metallischen Werkstoff. Dieser kann eine Eisen-Nickel- Chrom-Legierung (wie z. B. AC66) oder eine Nickel-Chrom- Aluminium-Yttrium-Legierung (wie z. B. Alloy 214) oder eine Nickel-Chrom-Wolfram-Kobalt-Eisen-Legierung (wie z. B. Alloy 230) oder eine Eisen-Chrom-Aluminium-Yttrium-Oxid-Legierung (wie z. B. ODS-Legierung MA 956) sein. Die bipolare Platte 12 ent hält auf jeder ihrer beiden Seiten zwei zueinander parallele, mit Ausnahme eines Randbereichs nahezu die gesamte Fläche der bipolaren Platte überdeckende Rillenfelder 14, 15, 16, 17 mit unmittelbar aneinanderliegenden parallelen Rillen. Diese münden an ihren beiden Enden in je einen schlitzförmigen Durchbruch 18, 19, 20, 21, 22, 23, 24, 25 im Randbereich der bipolaren Platte 12. Auch die andere Seite der bipolaren Platte ist genauso aufgebaut wie die abgebildete Seite mit dem einzigen Unterschied, daß dort die Rillenfelder 16, 17 um 90° gegenüber den Rillenfeldern 14, 15 auf der abgebildeten Seite verdreht sind und daher in den seitlich der Rillenfelder 14, 15 befindlichen schlitzförmigen Durchbrüchen 22, 24, 23, 25 münden. Dies wird auch aus der Schnittdarstellung in der Fig. 3 deutlich, bei der auf der Oberseite eine Rille in Längsrich tung geschnitten ist und auf der Unterseite die Rillen der beiden Rillenfelder 16, 17 in Querrichtung geschnitten sind.

Nur die beiden als obere und untere Deckplatte des Festelektrolyt- Hochtemperatur-Brennstoffzellenmoduls 1 dienenden bipolaren Platten 2, 3 tragen auf ihren jeweiligen Außenseiten keine Rillen. Auch sind bei ihnen die schlitzförmigen Durchbrüche nicht durchgefräßt, sondern nur auf der Seite mit den Rillen bis zur Tiefe der Rillen eingesenkt. Im Bereich dieser schlitz förmigen Einsenkungen ist im Ausführungsbeispiel nur je ein Durchgangsloch 4, 5, 6, 7, 8, 9, 10, 11 vorgesehen, über das von außen die jeweiligen Leitungen (nicht dargestellt) für den Brennstoff bzw. den Sauerstoffträger anschließbar sind.

Die Fig. 4 zeigt eine Aufsicht auf ein Festelektrolyt-Element 26 des in der Fig. 1 gezeigten Brennstoffzellenmoduls 1. Man erkennt aus dieser Aufsicht und aus dem in der Fig. 5 gezeigten Schnitt, daß dieses vier rechteckige Festelektrolytplatten 28, sowie beidseitig auf diesen Festelektrolyt-Platten aufgebrachte Elek troden 30, 31, 32, 33, 34, 35 enthält. Dabei sind die Elektroden auf der einen Seite als Kathode und auf der gegenüberliegenden Seite als Anode ausgebildet. Die Kathoden bestehen im Ausfüh rungsbeispiel aus einer L_xSr_yMnO₃-Keramik. Die Anoden bestehen im Ausführungsbeispiel aus einer Nickeloxid- bzw. Nickel-Zirkon oxid-Cermet. Im Ausführungsbeispiel bestehen die Festelektro lytplatten 28 aus Yttrium stabilisiertem Zirkonoxid. Die mit dem Kathoden- und Anodenmaterial beschichteten Festelektro lyt-Platten 28 eines jeden Festelektrolyt-Elementes (26) sind in einem elektrisch isolierenden Rahmen 36 - im Ausführungsbei spiel aus Zirkonoxid - eingelegt, welcher mit den schlitzförmi gen Durchbrüchen der bipolaren Platte 12 deckungsgleich angeordnete schlitzförmige Durchbrüche 38, 39, 40, 41, 42, 43, 44, 45 trägt. Dieser Rahmen wird beidseitig mit einem über der Betriebstemperatur schmelzenden Lot 50 auf die anliegenden Fensterfolien flächig aufgelötet. Sieht man einmal von dem unterschiedlichen Kathoden- und Anodenmaterial ab, so ist der geometrische Aufbau des Festelektrolyt-Elements auf seinen beiden Seiten identisch. Im Ausführungsbeispiel ist der Rahmen 36 nicht einstückig, sondern aus vier Dichtleisten 46, 47, 48, 49 aufgebaut. Der Rahmen besteht aus Zirkonoxid, das hinreichend temperaturfest und gasdicht ist und dessen elektrische Leitfähigkeit sehr gering ist.

Die Fig. 6 zeigt eine Aufsicht auf eine Fensterfolie 52 des in der Fig. 1 gezeigten Brennstoffzellenmoduls 1. Die Fenster folie besteht im Ausführungsbeispiel aus dem gleichen Material wie die bipolare Platte 12. Sie hat die gleichen äußeren Ab messungen wie die bipolare Platte und trägt an ihren Rändern schlitzförmige Durchbrüche 54, 55, 56, 57, 58, 59, 60, 61, die mit den schlitzförmigen Durchbrüchen der bipolaren Platte deckungsgleich angeordnet sind. Außerdem hat die Fensterfolie 52 vier Fensteröffnungen 62, 63, 64, 65, die in ihrer Lage so an geordnet sind, daß sie bei Auflage auf der bipolaren Platte über den Rillenfeldern 14, 15, 16, 17 zum Liegen kommen. Die Fensterdurchbrüche können wie beim linken unteren Fenster 63 ohne jeden Steg oder wie bei den anderen Fenstern 62, 64, 65 mit mehreren deckungsgleich zu den Rändern der Rillen 14, 15 der bipolaren Platte 12 verlaufenden Stegen 68 ausgeführt sein. Diese Stege 68 haben die Funktion, die Elektroden 30, 31, 32, 33, 34, 35 des Festelektrolyt-Elements 36 abzustützen und den Strom abzuführen.

Beim Betrieb des Festelektrolyt-Hochtemperatur-Brennstoffzellen moduls 1 wird der Brennstoff durch die an einer Seite des Sta pels in den beiden bipolaren Deckplatten 2, 3 eingebrachten Durch gangslöcher 8, 9 eingespeist. Er strömt dann in die mit diesen Durch gangslöchern kommunizierenden schlitzförmigen Durchbrüche der beiden bipolaren Deckplatten und die deckungsgleich angeordne ten schlitzförmigen Durchbrüche in den darunterliegenden Fen sterfolien, Festelektrolyt-Elementen und bipolaren Platten durch den ganzen Stapel hindurch und durch die mit diesen schlitzförmigen Durchbrüchen in den einzelnen bipolaren Platten kommunizierenden Rillen der einzelnen Rillenfelder 14, 15 zu den schlitzförmigen Durchbrüchen 19, 21 auf der gegenüberlie genden Seite des Stapels und von dort wieder durch die Bohrun gen 4, 5 in den beiden Deckplatten 2, 3 des Festelektrolyt- Hochtemperatur-Brennstoffzellenmoduls 1 wieder heraus. In gleicher Weise strömt der Sauerstoff, bzw. im Ausführungsbei spiel die Luft, durch die auf einer den Brennstoffzuführungen benachbarten Seite in den beiden bipolaren Deckplatten 2, 3 einge lassenen Bohrungen 6, 7 und die mit diesen kommunizierenden schlitzförmigen Durchbrüchen 22, 24 der beiden bipolaren Deck platten in die deckungsgleich darunterliegenden schlitzförmigen Durchbrüche der Fensterfolien, Festelektrolyt-Elementen und bipolaren Platten usw. durch den ganzen Stapel hindurch und von den schlitzförmigen Durchbrüchen der bipolaren Platten 12 in den dazu kommunizierenden Rillen der einzelnen Rillenfelder 16, 17 zu den gegenüberliegenden schlitzförmigen Durchbrüchen 23, 25 und von dort aus wiederum durch die mit diesen kommunizierenden Durchgangslöcher 10, 11 in den beiden bipolaren Deckplatten 2, 3 heraus. Dabei ist das Festelektrolyt-Element so orientiert, daß seine Kathodenseite den Sauerstoff führenden Rillenfeldern der benachbarten bipolaren Platte und seine Anodenseite den Brennstoff führenden Rillenfeldern der anderen, benachbarten bipolaren Platte zugewandt ist. Weil die Strömungsrichtung des Brennstoffs in den Rillen einer jeden bipolaren Platte senk recht zu denen der Luft ausgerichtet ist, spricht man vom Kreuzstromprinzip.

Beim Durchströmen der Rillenfelder befindet sich der Sauerstoff in direktem Kontakt mit den Kathoden der einzelnen Festelektro lyt-Elemente. An der Phasengrenze Kathode-Festelektrolyt werden die O₂-Moleküle aus der Luft unter Elektronenaufnahme in O^2-- Ionen umgewandelt. Als O^2--Ionen können sie über Sauerstoff leerstellen durch den Zirkonoxid-Festelektrolyten wandern. Dabei gelangen sie schließlich zur Anode, wo sie an der Phasengrenze Anode-Festelektrolyt unter Abgabe von Elektronen mit dem Brenngas zu Kohlendioxid und Wasserdampf reagieren. Das sich bei der Oxidation des Brenngases bildende Kohlendioxid und Wasserdampfgemisch wird dann zusammen mit dem Brenngas wieder abgezogen. Dabei kann der Brennstoff extern in hier nicht weiter dargestellter Weise von den Verbrennungsprodukten CO₂ und H₂O getrennt und wieder in die Brennstoffzuführungsleitung ein gespeist werden. Die an der Anode und Kathode sich bildenden Potentialunterschiede sind durch die jeweiligen gut leitenden Fensterfolien 52 und bipolaren Platten 12 untereinander in Serie geschaltet. Die Summe der in Serie geschalteten Potentiale der einzelnen Brennstoffzellen 1 können an den bipolaren Deckplatten abgegriffen werden.

Die Fensterfolien 52 dichten die bipolaren Platten gegenüber den Festelektrolyt-Elementen 26 ab. Sie sorgen zugleich für einen guten elektrischen Kontakt zwischen dem flächig aufge löteten Festelektrolyt-Element 26 und der an der Fensterfolie 52 angeschweißten bipolaren Platte 12. Die bei der herrschenden hohen Betriebstemperatur gut isolierenden Dichtleisten 46 bis 49 aus Zirkonoxid verhindern einen Elektronen-Kurzschluß zwischen den Anoden- und Kathodenoberflächen der Festelektrolyt-Elemente. Die Stege in den Fensterfolien haben die Funktion einer Flächen abstützung der auf den Festelektrolytplatten 28 aufgebrachten Elektroden 30 bis 35 und vergrößern die Kontaktflächen.

Die Fig. 7 zeigt eine schaubildliche Ansicht eines nach dem Parallelstrom arbeitenden Festelektrolyt-Hochtemperatur-Brenn stoffzellenmoduls 70. Man erkennt in der Figur, daß dieses Brennstoffzellenmodul ebenso wie jenes der Fig. 1 aus einer Vielzahl von rechteckigen, im Ausführungsbeispiel quadratischen, plattenförmigen Elementen besteht, die aufeinandergestapelt sind und deren oberste und unterste Platte - je eine sogenannte bipolare Deckplatte 72, 74 - im Randbereich 16 kreisrunde Durchgangslöcher 76 bis 91 für die Einspeisung des Brennstoffs bzw. Brenngases und der Luft bzw. des Sauerstoffes trägt. Im Unterschied zum Ausführungsbeispiel der Fig. 1 liegen bei diesem nach dem Parallelstrom arbeitenden Brennstoffzellenmodul sämtliche Durchgangslöcher an zwei einander gegenüberliegenden Seiten der beiden Deckplatten 72, 74. Dabei befinden sich die Durchgangslöcher auf der oberen und unteren bipolaren Deckplatte deckungsgleich übereinander. Auch bei diesem Festelektrolyt- Hochtemperatur-Brennstoffzellenmodul 70 liegen unter der oberen bipolaren Deckplatte der Reihenfolge nach eine in der Fig. 12 dargestellte Fensterfolie, ein in den Fig. 10 und 11 darge stelltes Festelektrolyt-Element, eine weitere Fensterfolie, eine in den Fig. 8 und 9 dargestellte bipolare Platte, eine weitere Fensterfolie, ein weiteres Festelektrolyt-Element, eine weitere Fensterfolie, eine weitere bipolare Platte usw. aufein ander. Auch hier bilden jeweils die zwischen zwei benachbarten bipolaren Platten liegenden beiden Fensterfolien mit dem zwischen liegenden Festelektrolyt-Element und den an den Fensterfolien anliegenden Seiten der beiden benachbarten bipolaren Platten zusammen eine Festelektrolyt-Hochtemperatur-Brennstoffzelle.

Die Fig. 8 zeigt in einer Aufsicht den Aufbau einer nach dem Parallelstromprinzip aufgebauten bipolaren Platte 92. Diese ist ebenso wie die bipolare Platte 12 der Fig. 2 und 3 einteilig ausgeführt und besteht aus einem der für die bipolare Platte 12 genannten Werkstoffe. Diese bipolare Platte 92 trägt auf jeder ihrer beiden Seiten zwei zueinander parallele Rillenfelder 94, 96, 98, welche mit Ausnahme eines Randbereichs nahezu die gesamte Fläche der bipolaren Platte überdecken. Im Unterschied zur bipolaren Platte der Fig. 2 und 3 sind jedoch die Rillen felder 94, 96, 98 auf beiden Seiten dieser bipolaren Platte 92 deckungsgleich übereinander angeordnet. Außerdem befinden sich im Randbereich der bipolaren Platte gegenüber den Enden der Rillen eines jeden Rillenfeldes zwei schlitzförmige Durchbrüche 100 bis 107. Die Rillen der Rillenfelder 94, 96, 98 kommunizieren an ihren beiden Enden mit je einer Ausfräsung 108 bis 112 in der bipolaren Platte 92, die ihrerseits wiederum mit zwei diagonal zueinander stehenden schlitzförmigen Durchbrüchen kommunizieren. Dabei kommunizieren, wie die Schnittdarstellung der Fig. 9 zeigt, die Rillenfelder der einen Seite der bi polaren Platte 92 mit jeweils einem anderen schlitzförmigen Durchbruch als die Rillenfelder auf der hierzu gegenüberliegen den Seite der bipolaren Platte.

Ähnlich wie beim Ausführungsbeispiel der Fig. 1 dargestellt, unterscheiden sich die oberste und unterste bipolare Deckplatte 72, 74 des Festelektrolyt-Hochtemperatur-Brennstoffzellenmoduls 70 der Fig. 7 von der in der Fig. 8 und 9 dargestellten bi polaren Deckplatte nur dadurch, daß sie nur auf der dem Stapel zugewandten inneren Seite Rillenfelder und Einfräsungen tragen, nicht aber auf der anderen Seite. Außerdem sind die vier schlitz förmigen Durchbrüche nicht als Durchbrüche, sondern als Ein senkungen ausgeführt und lediglich an ihren beiden Enden je weils mit zwei Durchgangslöchern 76 bis 91 versehen.

Die Fig. 10 zeigt eine Aufsicht auf ein Festelektrolyt-Element 114, das mit Ausnahme seines Randbereiches identisch aufgebaut ist wie das Festelektrolyt-Element 26, das in den Fig. 4 und 5 beschrieben ist. Das heißt, das Festelektrolyt-Element 114 ent hält vier auf der einen Seite mit Kathoden- und auf der anderen Seite mit Anodenmaterial beschichtete Festelektrolytplatten 116. Auch hier sind die aus Yttrium stabilisiertem Zirkonoxid bestehen den Festelektrolyt-Platten von einem aus vier Dichtleisten 124 bis 127 aufgebauten Rahmen 128 umgeben, der aus einer Zirkonoxid- Keramik besteht. Die einzelnen Dichtleisten des Rahmens 128 sind mit den Fensterfolien mit einem oberhalb der Betriebs temperatur von 1100°C schmelzenden Lot 130 verlötet. Der Rahmen könnte aber auch aus einem Glas mit angepaßtem Ausdehnungs koeffizienten bestehen. Im Unterschied zum Festelektrolyt- Element der Fig. 4 und 5 tragen jedoch nur zwei einander gegenüberliegende Dichtleisten 125, 127 schlitzförmige Durch brüche 132 bis 138, die deckungsgleich zu den schlitzförmigen Durchbrüchen 100 bis 107 der bipolaren Platte 92 angeordnet sind.

Die Fig. 12 zeigt eine Aufsicht auf eine Fensterfolie 140, die im Ausführungsbeispiel aus dem gleichen Material wie die bipo lare Platte 92 besteht. Diese Fensterfolie trägt, ähnlich wie die Fensterfolie 52 der Fig. 6, vier Fensterdurchbrüche 142 bis 145, welche wahlweise, ebenso wie anhand der Fig. 6 erläu tert wurde, auch Stege tragen können. Außerdem trägt die Fenster folie 140 an zwei einander gegenüberliegenden Seiten schlitz förmige Durchbrüche 146 bis 153, die wiederum deckungsgleich mit den schlitzförmigen Durchbrüchen 132 bis 139 im Festelektrolyt- Element 114 angeordnet sind.

Beim Betrieb des Festelektrolyt-Hochtemperatur-Brennstoffzellen moduls 70 wird der Brennstoff durch die jeweils mit den Rillen feldern 94 bis 98 der einen Seite der bipolaren Platte 92 kom munizierenden Bohrungen 84, 85, 88, 89 eingeleitet und wird der Sauerstoff bzw. die Luft durch die Bohrungen 76, 77, 80, 81 der jeweils mit den Rillenfeldern der hierzu gegenüberliegenden Seite der bipolaren Platte 92 kommunizierenden schlitzförmigen Durchbrüche eingeleitet. Dabei strömt der Brennstoff bzw. der Sauerstoff durch die deckungsgleich übereinanderliegenden schlitzförmigen Durchbrüche 100 bis 107 der bipolaren Platten 92, der Fensterfolien 140 und der Festelektrolyt-Elemente 114 durch den ganzen Stapel hindurch und strömt mit den mit den jeweiligen Durchbrüchen kommunizierenden Ausfräsungen in den Oberflächen der bipolaren Platten in das jeweils zugeordnete Rillenfeld hinein und auf der gegenüberliegenden Seite über ebensolche Ausfräsungen in die diagonal dazu angeordneten schlitzförmigen Durchbrüche und von dort wieder durch die mit diesen Durch brüchen kommunizierenden Bohrungen aus den Deckplatten 72, 74 wieder heraus. Dabei wird jede Seite der bipolaren Platte ent weder nur mit Brennstoff oder nur mit Sauerstoff beaufschlagt.

Die Festelektrolyt-Elemente 114 sind zwischen Fensterfolien 140 so zu den ihnen benachbarten bipolaren Platten 92 orientiert, daß sich der durch die Rillenfelder strömende Sauerstoff in direktem Kontakt mit den Kathodenoberflächen und der durch die Rillen strömende Brennstoff in direktem Kontakt mit den Anodenoberflächen der Festelektrolyt-Platten befindet. Dabei werden bei der herrschenden Betriebstemperatur von 800° bis 1100°C O₂-Moleküle aus der Luft unter Elektronenaufnahme in O^2--Ionen umgewandelt. Als O^2--Ionen können sie dann über Sauerstoffleerstellen durch den Zirkonoxid-Festelektrolyten wandern. Dabei gelangen sie zur Anode, wobei sie an der Pha sengrenze Anode-Festelektrolyt unter Abgabe von Elektronen mit dem Brenngas zu Kohlendioxid und Wasserdampf reagieren. Das sich bei der Oxidation des Brenngases bildende Kohlendioxid- und Wasserdampfgemisch wird dann mit dem Brennstoff wieder aus den entsprechenden Bohrungen der beiden Deckplatten ausge tragen. Die sich an der Anode und Kathode bildenden Potential unterschiede werden durch die jeweiligen gut leitenden Fenster folien und bipolaren Platten untereinander in Serie geschaltet. Die Summe der in Serie geschalteten Potentiale der einzelnen Zellen kann dann an den beiden äußeren Deckplatten abgegriffen werden. Die Fensterfolien 140 haben hier die gleichen Aufgaben, wie das anhand des Ausführungsbeispiels der Fig. 1 bis 6 erläutert wurde. Abgesehen von den unterschiedlichen Strömungs wegen für Gas- bzw. Brennstoff und Sauerstoff bzw. Luft, ist auch die Funktion der nach dem Kreuzstromprinzip und der nach dem Parallelstromprinzip aufgebauten Festelektrolyt-Hochtemperatur- Brennstoffzellenmodule 1 und 70 gleich.

Es wäre denkbar, daß man in den Rillen zur besseren Verwirbelung der Gasströme kleine Querrillen einbringt, oder geringfügige Unebenheiten vorsieht. Des weiteren wäre es denkbar, wenn auch wesentlich aufwendiger, die Rillen auf der mit Sauerstoff be aufschlagten Seite konisch auszubilden. Diese Maßnahme erlaubt es, auf der Brenngasseite die allmähliche Verdünnung mit Verbrennungsprodukten durch Verringerung der Geschwindigkeit zu kompensieren. Sie erlaubt es auch, die Kühlung ortsabhängig zu beeinflussen. Es ist auch denkbar, die Strömungsrichtung in benachbarten Rillenfeldern einer jeden Seite der bipolaren Platte gegenläufig anzuordnen.

Claims

1. Festelektrolyt-Hochtemperatur-Brennstoffzellenmodul (1, 70) mit mehreren in Serie geschalteten, planen, fest aufeinander liegenden Festelektrolyt-Hochtemperatur-Brennstoffzellen, wobei zwischen unmittelbar benachbarten, in Serie geschalteten Zellen je eine, die Kathode der einen Zelle mit der Anode der dieser benachbarten Zelle elektrisch leitend verbindende, die Gasverteilung mittels beidseitig eingelassener offener Kanäle (14 bis 17, 94, 96, 98) sicherstellende und ein tragendes Strukturelement darstellende bipolare Platte (12, 92) eingebaut ist, welche im Randbereich Durchbrüche (100 bis 107), die ent weder mit den Kanälen der einen Seite oder mit den Kanälen der anderen Seite der bipolaren Platte kommunizieren enthält und wobei zwischen den einander benachbarten bipolaren Platten je ein Festelektrolyt-Element (26, 114) eingelegt ist, welches auf der einen Seite mit Kathodenmaterial und auf der anderen Seite mit Anodenmaterial beschichtet ist, an den Rändern mittels separater Dichtflächen gasdicht an den bipolaren Platten anliegt und im Randbereich eigene mit den Durchbrüchen der bipolaren Platte deckungsgleiche Durchbrüche (38 bis 45, 132 bis 139) aufweist.

2. Festelektrolyt-Hochtemperatur-Brennstoffzellenmodul nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß beidseitig der Festelektrolyt-Elemente (26, 114), zwischen diesen und den bipolaren Platten (12, 92), als Dichtflächen sogenannte Fensterfolien (52, 140) aus elektrisch gut leitendem Material eingesetzt sind, welche im Randbereich mit den Durch brüchen der bipolaren Platten deckungsgleiche eigene Durchbrüche (54 bis 61, 146 bis 153) und gegenüber den Kanälen der bipolaren Platten Fensterdurchbrüche (62 bis 65, 142 bis 145) aufweisen.

3. Festelektrolyt-Hochtemperatur-Brennstoffzellenmodul nach Anspruch 1 und/oder 2, dadurch gekenn zeichnet, daß die über den Kanälen (14 bis 17, 94, 96, 98) der bipolaren Platte (12, 92) befindlichen Fenster durchbrüche (62, 64, 65) der Fensterfolie (52) Stützstege (68) tragen.

4. Festelektrolyt-Hochtemperatur-Brennstoffzellenmodul nach einem oder mehreren der Ansprüche 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, daß die Fensterfolie auf der anliegenden bipolaren Platte aufgeschweißt ist.

5. Festelektrolyt-Hochtemperatur-Brennstoffzellenmodul nach einem oder mehreren der Ansprüche 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, daß die Fensterfolie (52, 140) und die jeweils unmittelbar anliegende bipolare Platte (12, 92) um die Durchbrüche herum und an ihrem äußeren Umfang gasdicht miteinander verschweißt sind.

6. Festelektrolyt-Hochtemperatur-Brennstoffzellenmodul nach einem oder mehreren der Ansprüche 1 bis 5, dadurch gekennzeichnet, daß die Festelektrolyt-Ele mente (26, 114) nur im Bereich jener den Fensterdurchbrüchen (62 bis 65, 142 bis 145) in der Fensterfolie (52, 140) gegenüberliegenden Flächenelementen mit Kathoden- bzw. mit Anodenmaterial beschichtet sind.

7. Festelektrolyt-Hochtemperatur-Brennstoffzellenmodul nach einem oder mehreren der Ansprüche 1 bis 6, dadurch gekennzeichnet, daß in einem Festelektrolyt- Element (26, 114) nebeneinander mehrere separate, auf der einen Seite mit Kathodenmaterial und auf der anderen Seite mit Anodenmaterial beschichtete, Festelektrolytplatten (28, 116) angeordnet sind.

8. Festelektrolyt-Hochtemperatur-Brennstoffzellenmodul nach einem oder mehreren der Ansprüche 1 bis 7, dadurch gekennzeichnet, daß die Festelektrolyt-Ele mente (26, 114) von einem umlaufenden Rahmen (36, 128) aus einem elektrisch nicht leitenden Material umschlossen sind.

9. Festelektrolyt-Hochtemperatur-Brennstoffzellenmodul nach einem oder mehreren der Ansprüche 1 bis 8, dadurch gekennzeichnet, daß der Rahmen (36, 128) mit den Durchbrüchen der bipolaren Platte (12, 92) deckungsgleiche eigene Durchbrüche (38 bis 45, 132 bis 139) trägt.

10. Festelektrolyt-Hochtemperatur-Brennstoffzellenmodul nach einem oder mehreren der Ansprüche 1 bis 9, dadurch gekennzeichnet, daß der Rahmen (36, 128) aus Zirkonoxid besteht.

11. Festelektrolyt-Hochtemperatur-Brennstoffzellenmodul nach einem oder mehreren der Ansprüche 1 bis 9, dadurch gekennzeichnet, daß der Rahmen aus einem speziellen, mit seinem Ausdehnungskoeffizienten an die bipolare Platte (12, 92) angepaßten, Glas besteht.

12. Festelektrolyt-Hochtemperatur-Brennstoffzellenmodul nach einem oder mehreren der Ansprüche 1 bis 11, dadurch gekennzeichnet, daß der Rahmen der Fest elektrolyt-Elemente einstückig ausgebildet ist.

13. Festelektrolyt-Hochtemperatur-Brennstoffzellenmodul nach einem oder mehreren der Ansprüche 1 bis 12, dadurch gekennzeichnet, daß die Rahmen (36, 128) der Festelektrolyt-Elemente (26, 114) aus vier Stücken (46 bis 49, 124 bis 127) besteht.

14. Festelektrolyt-Hochtemperatur-Brennstoffzellenmodul nach einem oder mehreren der Ansprüche 1 bis 13, dadurch gekennzeichnet, daß die Festelektrolyt-Elemente auf der bipolaren Platte gasdicht aufgelötet sind.

15. Festelektrolyt-Hochtemperatur-Brennstoffzellenmodul nach einem oder mehreren der Ansprüche 1 bis 14, dadurch gekennzeichnet, daß der Rahmen (36, 128) mit der Fensterfolie (52, 140) verlötet ist.

16. Festelektrolyt-Hochtemperatur-Brennstoffzellenmodul nach einem oder mehreren der Ansprüche 1 bis 15, dadurch gekennzeichnet, daß die Kanäle (14 bis 17) an den beiden Seiten der bipolaren Platte (12) rechtwinklig zueinander ausgerichtet sind.

17. Festelektrolyt-Hochtemperatur-Brennstoffzellenmodul nach einem oder mehreren der Ansprüche 1 bis 15, dadurch gekennzeichnet, daß die Kanäle (94, 96, 98) auf den beiden Seiten der bipolaren Platte (92) parallel zu einander ausgerichtet sind.

18. Festelektrolyt-Hochtemperatur-Brennstoffzellenmodul nach einem oder mehreren der Ansprüche 1 bis 15 und 17, dadurch gekennzeichnet, daß sich in der bipolaren Plat te (92) bei beidseitig zueinander parallel ausgerichteten Kanälen (94, 96, 98) mindestens je zwei Durchbrüche (100 bis 107) auf jeder Seite der Kanäle befinden, von denen jeweils nur mindestens einer mit einer Seite der Kanäle kommuniziert.

19. Festelektrolyt-Hochtemperatur-Brennstoffzellenmodul nach einem oder mehreren der Ansprüche 1 bis 18, dadurch gekennzeichnet, daß sich die Kanäle auf beiden Seiten der bipolaren Platte in Strömungsrichtung der Gase verjüngen.

20. Festelektrolyt-Hochtemperatur-Brennstoffzellenmodul nach einem oder mehreren der Ansprüche 1 bis 19, dadurch gekennzeichnet, daß die Kanäle die bipolare Platte mit Rillen zur Gasverwirbelung ausgerüstet sind.

21. Festelektrolyt-Hochtemperatur-Brennstoffzellenmodul nach einem oder mehreren der Ansprüche 1 bis 20, dadurch gekennzeichnet, daß die Kanäle (94, 96, 98) an ihren beiden Enden mit mindestens einem der Durchbrüche (100 bis 107) im Randbereich der bipolaren Platte (92), komunizieren.

22. Festelektrolyt-Hochtemperatur-Brennstoffzellenmodul nach einem oder mehreren der Ansprüche 1 bis 21, dadurch gekennzeichnet, daß die Festelektrolytplatte aus Yttrium stabilisiertem Zirkonoxid besteht.