DE3634360A1 - Verfahren zur selektiven katalytischen reduktion von stickoxiden - Google Patents
Verfahren zur selektiven katalytischen reduktion von stickoxidenInfo
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Description
Die Erfindung bezieht sich auf ein Verfahren zur selektiven
katalytischen Reduktion von Stickoxiden, die in Gasen enthalten
sind.
Es ist bekannt, daß die Reduktion von Stickoxiden aus Gasen
selektiv durch Reaktion der Stickoxide mit den Reduktionsmitteln
an Feststoffkatalysatoren erfolgen kann. Um eine hinreichend
große katalytische Aktivität zu erreichen und um die
Salzablagerung auf der Katalysatoroberfläche auszuschließen, die
zu einer Desaktivierung des Katalysators führt, sind entsprechend
hohe Gastemperaturen erforderlich. Beispielsweise werden
Reduktionskatalysatoren zur Rauchgasreinigung in Kraftwerken im
Rauchgasstrom zwischen Kessel und Luftvorwärmer bei Temperaturen
von etwa 300 bis 350°C eingesetzt. Das keramische
Katalysatormaterial wird dabei zumeist in Form von starren
Platten oder von Bienenwaben, teilweise aber auch in Form von
Schüttschichten, angeordnet. Der Einsatz von Schüttschichten
erfordert eine weitgehende Vorentstaubung der Gase. Bei den sog.
Low-Dust-Verfahren schaltet man den Bienenwaben oder
Plattenkatalysatoren ein Heißgaselektrofilter zur weitgehenden
Abtrennung des Staubs vor. Bei den sog. High-Dust-Verfahren
passiert das Gas ohne vorherige Entstaubung den mit einem
Katalsystor gefüllten Reaktor. Die einzelnen Katalysatorelemente
müssen über entsprechend weite freie Strömungskanäle für das Gas
verfügen (freie Öffnungen von mindestens 6 mm Weite), um
Verstopfungen zu vermeiden. Bei anderen Verfahrensvarianten
kommen die Katalysatoren nach der Entschwefelung zum Einsatz,
wobei zumeist eine Wiederaufheizung der Rauchgase erforderlich
ist.
Allen genannten Verfahrensvarianten ist gemeinsam, daß für die
Stickoxidabscheidung zusätzlich zu den bereits bestehenden
Apparaten und Einrichtungen zur Niederschlagung von anderen
Schadstoffkomponenten weitere voluminöse und aufwendige Apparate
- nämlich der mit dem Katalysator gefüllte Reaktor und seine
Nebeneinrichtungen - hinzukommen. Eine derartig aufwendige
Gasreinigungstechnik wird insbesondere dann nachteilig, wenn es
um die Behandlung vergleichsweise kleiner Gasströme geht.
Der Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, die Nachteile der
bekannten Entstickungsverfahren zu vermeiden und Katalysatoren zu
verwenden, die technisch einfach austauschbar sind sowie
kostengünstig hergestellt werden können. Der Erfindung liegt
ferner die Aufgabe zugrunde, aus den stickoxidhaltigen Gasen
nicht nur die Stickoxide, sondern auch den Staub zu entfernen.
Die der Erfindung zugrundeliegende Aufgabe wird dadurch gelöst,
daß die stickoxidhaltigen Gase mit dem Reduktionsmittel gemischt
und daß die Mischung bei 150 bis 600°C und einer
Anströmgeschwindigkeit von 0,5 bis 5 cm/s durch mindestens ein
katalytisch wirkendes Filterelement geleitet wird, das eine Dicke
von 2 bis 20 mm hat sowie aus einem keramischen Trägermaterial
und den katalytisch wirksamen Substanzen besteht. Nach der
Erfindung ist ferner vorgesehen, daß das katalytisch wirkende
Filterelement zur Entstaubung der stickoxidhaltigen Gase
verwendet wird. In überraschender Weise hat sich nämlich gezeigt,
daß nach dem erfindungsgemäßen Verfahren sowohl Stickoxide als
auch Staub aus Gasen und insbesondere aus Abgasen entfernt werden
können.
Nach der Erfindung ist weiter vorgesehen, daß das keramische
Trägermaterial aus Al2O3, SiO2 und/oder SiC sowie aus einem
anorganischen Bindemittel besteht und eine Faser- oder
Granalienstruktur aufweist. Als anorganisches Bindemittel werden
Alkalisilikate, Erdalkalisilikate, Alkaliphosphate oder
Erdalkaliphosphate verwendet. Nach der Erfindung hat sich ein
Trägermaterial besonders bewährt, das aus 30 bis 70 Gew.-%
Al2O3, 15 bis 50 Gew.-% SiO2 und 1 bis 10 Gew.-%
anorganischem Bindemittel besteht.
Das Filterelement besteht nach der Erfindung entweder aus Filzen
oder Vliesen, die aus Fasern des keramischen Trägermaterials
durch Verdichtung hergestellt und mit den katalytisch wirkenden
Substanzen dotiert worden sind oder aus porösen Sinterkörpern,
die aus Granalien des keramischen Trägermaterials durch Sintern
hergestellt und mit den katalytisch wirkenden Substanzen dotiert
worden sind. Die Filze, Vliese und keramischen Sinterkörper
besitzen aufgrund der Faser- bzw. Granalienstruktur
gasdurchlässige Poren, welche die für eine hohe katalytische
Effektivität erforderlichen spezifischen Oberflächengrößen sowie
die nötigen Gasverweilzeiten ermöglichen. Im Gegensatz zu den
Geweben handelt es sich bei den Filzen und Vliesen um
Filterelemente mit langen und sehr kleinen
Gasdurchführungskanälen, so daß ein inniger Kontakt zwischen den
Stickoxiden, den Reduktionsmitteln und den katalytisch wirkenden
Zentren gegeben ist. Aufgrund der hohen Porosität dieser
Materialien können sie bei vergleichsweise kleinen Druckverlusten
sowohl zur Abtrennung von Staub wie auch zur Stickoxidabscheidung
vorteilhaft verwendet werden. Die Filze, Vliese und keramischen
Sinterkörper können gegenüber den Gewebefiltern bei hohen
Temperaturen bis zu 700°C eingesetzt werden, und sie haben
gegenüber den Gewebefiltern eine erheblich verbesserte
Entstaubungsleistung.
Das erfindungsgemäße Verfahren kann besonders vorteilhaft
durchgeführt werden, wenn das aus Filzen oder Vliesen bestehende
Filterelement die Form eines Schlauchfilters hat oder wenn das
aus porösen Sinterkörpern bestehende Filterelement die Form einer
Filterkerze hat. Nach der Erfindung ist ferner vorgesehen, daß
als katalytisch wirkende Substanzen Oxide und Salze der Elemente
mit den Ordnungszahlen 23 bis 30 sowie des Wolframs und Molybdäns
in einer Menge von 0,4 bis 25 Gew.-%, bezogen auf das keramische
Trägermaterial, verwendet werden. Das Dotieren des keramischen
Trägermaterials mit den katalytisch wirkenden Substanzen erfolgt
in bekannter Weise dadurch, daß diese Substanzen vor, während
oder nach der Herstellung der Filze, Vliese oder Sinterkörper auf
das keramische Trägermaterial aufgebracht werden. Dies kann
beispielsweise durch Tränken der Filterelemente mit Salzlösungen
und anschließendes Erhitzen der mit den Salzen dotierten
Filterelemente erfolgen.
Schließlich ist nach der Erfindung vorgesehen, daß als
Reduktionsmittel NH3 , ammoniakhaltige Substanzen, Amine oder
aminhaltige Substanzen verwendet werden. Diese Reduktionsmittel
führen nicht zu Störungen beim Betrieb der katalytisch wirkenden
Filterelemente.
Das erfindungsgemäße Verfahren wird nachfolgend anhand der
Zeichnung und anhand von Ausführungsbeispielen näher beschrieben.
In der Zeichnung ist der NO-Abscheidegrad in Abhängigkeit von
unterschiedlichen Reaktionsbedingungen dargestellt.
Da Abgase von
Verbrennungsanlagen hauptsächlich mit NO verunreinigt sind, wurde
bei den zur Erprobung des erfindungsgemäßen Verfahrens
durchgeführten Versuchen lediglich der NO-Abscheidegrad
ermittelt. Als Filterelement wurde ein Schlauchfilter benutzt,
dessen keramisches Trägermaterial aus zu einem Filz verdichteten
Fasern bestand. Das keramische Trägermaterial hatte folgende
Zusammensetzung:
- 46 Gew.-% Al₂O₃, 52 Gew.-% SiO2 , Rest anorganisches Bindemittel.
Die in der Zeichnung enthaltenen Kurven zeigen die
Temperaturabhängigkeit des NO-Abscheidegrades, wobei der
Filzdurchmesser des Filterelements für die Kurve a 12 mm und für
die Kurve b 8 mm betrug. Beide Filterelemente enthielten 90 g
Eisenionen/kg keramisches Trägermaterial. Die Eisenionen wurden
in Form einer wässrigen FeSO4-Lösung auf die Filterelemente
aufgebracht. Die Anströmgeschwindigkeit betrug in den
Filterelementen 3 cm/s. Der Filz des Filterelements, das zur
Durchführung der Versuche gemäß Kurve c verwendet wurde, hatte
einen Durchmesser von 8 mm und enthielt 150 g Cr3+/kg
keramisches Trägermaterial. Die Versuche zeigen, daß nach dem
erfindungsgemäßen Verfahren bei 300 bis 400°C 50 bis 60% des im
Abgas enthaltenen NO zu Stickstoff reduziert werden können. Als
Reduktionsmittel wurde NH3 in einer Menge von 490 ppm
verwendet. Das für die Versuche verwendete Abgas enthielt
500 ppm NO und 5% O2.
Bei den Versuchen wurde ferner gefunden, daß die aus Filzen
bestehenden Schlauchfilter eine sehr gute Entstaubungsleistung
aufweisen und daß es auch bei einem Langzeitbetrieb nicht zu
Verstopfungen der Filterelemente kommt. Es wurde beobachtet, daß
bei einem Filzdurchmesser von mehr als 6 mm, einem Staubgehalt im
Rohgas von 10 g/Nm 3 und einer mittleren Korngröße des Staubs
von 6 µm bei Dauerbetrieb im gereinigten Abgas ein Staubgehalt
von 1 mg/Nm3 erreicht wurde.
Claims (10)
1. Verfahren zur selektiven katalytischen Reduktion von
Stickoxiden, die in Gasen enthalten sind, dadurch
gekennzeichnet, daß die stickoxidhaltigen Gase mit dem
Reduktionsmittel gemischt und daß die Mischung bei 150 bis
600°C und einer Anströmgeschwindigkeit von 0,5 bis 5 cm/s
durch mindestens ein katalytisch wirkendes Filterelement
geleitet wird, welches eine Dicke von 2 bis 20 mm hat sowie
aus einem keramischen Trägermaterial und den katalytisch
wirksamen Substanzen besteht.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß das
katalytisch wirkende Filterelement zur Entstaubung der
stickoxidhaltigen Gase verwendet wird.
3. Verfahren nach den Ansprüchen 1 und 2, dadurch
gekennzeichnet, daß das keramische Trägermaterial aus
Al2O3, SiO2 und/oder SiC sowie aus einem
anorganischen Bindemittel besteht und eine Faser- oder
Granalienstruktur aufweist.
4. Verfahren nach Anspruch 3, dadurch gekennzeichnet, daß das
keramische Trägermaterial aus 30 bis 70 Gew.-% Al2O3, 15
bis 50 Gew.-% SiO2 und 1 bis 10 Gew.-% anorganischem
Bindemittel besteht.
5. Verfahren nach den Ansprüchen 1 bis 4, dadurch
gekennzeichnet, daß das Filterelement aus Filzen oder
Vliesen besteht, die aus Fasern des keramischen
Trägermaterials durch Verdichtung hergestellt und mit den
katalytisch wirkenden Substanzen dotiert worden sind.
6. Verfahren nach den Ansprüchen 1 bis 4, dadurch
gekennzeichnet, daß das Filterelement aus porösen
Sinterkörpern besteht, die aus Granalien des keramischen
Trägermaterials durch Sintern hergestellt und mit den
katalytisch wirkenden Substanzen dotiert worden sind.
7. Verfahren nach Anspruch 5, dadurch gekennzeichnet, daß das
Filterelement die Form eines Schlauchfilters hat.
8. Verfahren nach Anspruch 6, dadurch gekennzeichnet, daß das
Filterelement die Form einer Filterkerze hat.
9. Verfahren nach den Ansprüchen 1 bis 8, dadurch
gekennzeichnet, daß als katalytisch wirkende Substanzen
Oxide und Salze der Elemente mit den Ordnungszahlen 23 bis
30 sowie des Wolframs und Molybdäns in einer Menge von 0,4
bis 25 Gew.-% bezogen auf das keramische Trägermaterial,
verwendet werden.
10. Verfahren nach den Ansprüchen 1 bis 8, dadurch
gekennzeichnet, daß als Reduktionsmittel NH3,
ammoniakhaltige Substanzen, Amine oder aminhaltige
Substanzen verwendet werden.
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