DE3615137C1 - Roehrenmischabsetzer fuer die Fluessig-Fluessig-Gegenstromextraktion - Google Patents

Description

Die Erfindung betrifft einen Röhrenmischabsetzer nach dem Oberbegriff des Anspruchs 1.

Bei der Wiederaufarbeitung von bestrahltem Kernbrennstoff wird üblicherweise das Purex-Verfahren angewendet. Die wei­ teren Entwicklungen des Purex-Verfahrens führen dazu, daß organische Extraktionsmittel und wäßrige Phasen immer mehr im Kreis geführt werden. Diese intensive Rezyklierung der Prozeßmedien macht aber wirksame Regenerationsschritte für beide Phasen erforderlich. Erschwerend wirkt sich dabei aus, daß die eingesetzten Reinigungsverfahren möglichst wenig Ab­ fall produzieren sollen.

Für die Reinigung der wäßrigen Phase wird die Kerosinwäsche angewandt. Diese im Purex-Prozeß anfallenden Prozeßströme enthalten stets etwas organisches Extraktionsmittel in gelö­ ster und feinsuspendierter Form. Bei der weiteren Verarbei­ tung der wäßrigen Prozeßlösungen würden sich die organi­ schen Extraktionsmittelreste, z. B. Tributzylphosphat (TBP), anreichern und zu Störungen führen.

Bei der genannten Kerosinwäsche wird die wäßrige Phase mit einem organischen Verdünnungsmittel (Kerosin) in Kontakt gebracht. Die verschleppten organischen Extraktions­ mittelanteile werden aufgrund ihrer besseren Löslichkeit in der organischen Phase aus der wäßrigen Lösung herausge­ waschen. Die Extraktionsmittelreste werden so wirkungsvoll abgetrennt.

Es ist bekannt (Chemie der nuklearen Entsorgung, Teil III, Verlag Karl Thiemig, München, Band 91, Seite 146) für die Kerosinwäsche Mischabsetzer zu verwenden. Dabei wurde er­ kannt, daß Anlagen mit einstufigen Mischabsetzern nur eine ungenügende TBP-Abtrennung sicherstellen.

Mehrstufige Mischabsetzer sind aus mehreren Misch- und Ab­ setzkammern in enger Nachbarschaft bestehende kastenförmige Behälter. In der Mischkammer werden die wäßrige Phase und die organische Phase durch Rühren gemischt. Die Mischung fließt in die Absetzkammer, in der sich organische und wäßrige Phase nach erfolgtem Stoffübergang voneinander trennen. Die organische Phase fließt in eine benachbarte und die wäßrige in die entgegengesetzt benachbarte Mischkammer der nächsten Stufe. Durch mehrere hintereinander geschaltete Mischabsetzerstufen wiederholt sich dieser Vorgang sooft, bis der gewünschte Trenneffekt erzielt ist. Die Mischabset­ zerbatterien haben in der Mischkammer einen Pump-Misch- Rührer.

Die träge Dynamik der Mischabsetzer bringt den Nachteil lan­ ger Einstellzeiten für stationäre Betriebszustände mit sich. Der hydrostatische Gleichgewichtszustand, in dem alle Kam­ mern untereinander stehen, kann beispielsweise durch Konzen­ trations- bzw. Dichteänderungen gestört werden. Dann wird eine der beiden Phasen aus den Kammern verdrängt und der Ge­ genstrom blockiert. Die bekannten Mischabsetzer ermöglichen auch nicht die freie Wahl der kontinuierlichen Phase, die aus Gründen der Stoffübergangsrichtung, der Stoffübergangs­ fläche, des Phasentrennverhaltens etc. wünschenswert wäre.

Als wäßriger, zu reinigender Prozeßstrom kommt auch eine Pu-haltige Phase vor. Dieser Pu-haltige, wäßrige Prozeß­ strom soll von Extraktionsmittelresten des Tributylphosphat mit Kerosin gereinigt werden. Bei den bekannten kastenför­ migen Mischabsetzern ist aus Kritikalitätsgründen nur eine geringe Bauhöhe zulässig, die den Durchsatz wesentlich be­ grenzt. Dazu kommt, daß ein definierter Betrieb bezügl. der Rezyklierung der Waschphasenmenge nicht möglich ist. Der Produktstrom wird daher nur unvollständig von den Extrak­ tionsmittelresten gereinigt. Bei der geringen möglichen Bau­ höhe führen darüber hinaus Flußschwankungen oder Dispersions­ aufbau sowie Mulmablagerungen in den Absetzkammern sehr häu­ fig zu hydraulischen Störungen.

Um einen geringen Sekundärwaste und eine optimale Extraktion zu erreichen, wird eine interne, definierte Rezyklierung der Waschphase angestrebt. So kann der Zulauf von externer Waschphase minimiert werden, weil die Waschphase effektiver genutzt wird.

Mehrstufige Mischabsetzer mit rohrförmigen Absetzkammern wä­ ren für den benötigten Durchsatz geometrisch-kritisch sicher und brauchen nicht durch Einbauten heterogen vergiftet wer­ den. Bei einem Rohrdurchmesser von 150 mm können Pu-Konzen­ trationen bis 350 g Pu pro Liter durchgesetzt werden. Wird nun noch eine gezielte interne Rezyklierung der Waschphase erreicht, so kann die Extraktion optimal durchgeführt wer­ den. Der Waschstrom, z. B. Kerosin, kann reduziert werden, was einen erheblichen geringeren Abfallstrom erzeugt.

Der Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, einen für ver­ schiedene Prozeßflüssigkeiten einsetzbaren Röhrenmischabset­ zer mit hohem Durchsatz zu schaffen, durch dessen Aufbau de­ finierte Misch- und Absetzvorgänge ermöglicht werden bei gu­ ter Extraktion mit einem geringeren Waschphasenstrom.

Die Aufgabe wird durch die Merkmale des Kennzeichens des An­ spruchs 1 gelöst.

Zu- und Abfluß zwischen den einzelnen Extraktionsstufen er­ folgt über die stirnseitigen Enden.

Die Kritikalitätssicherheit ist einfach er­ reichbar, da eine enge Nachbarschaft, wie bei den kasten­ förmigen Mischabsetzern, vermieden wird.

Die zylindrisch ausgebildeten Mischkammern ermöglichen es, daß beide Phasen (wäßrig und organisch) ohne Pumpwirkung des Rührers zufließen können, weil alle Extraktionsstufen und deren Mischkammern auf einem einheitlichen Niveau lie­ gen. Ein Anheben einer Phase entfällt.

Die als Rohrstück ausgebildete Mischkammer weist eine für den Mischvorgang vorteilhafte Raumform auf. Flache, strö­ mungstechnisch ungünstige Mischkammern, wie bei den kasten­ förmigen Mischabsetzern, werden vermieden.

Von der abgesetzten Waschphase wird aus der Absetzkammer durch die Saugwirkung des Rührers eine definierte Menge durch die Rohrleitung in die Mischkammer zurückbefördert. Der Querschnitt der Rezyklierleitung, die Rührerform und Anordnung wird so kombiniert, daß in einem ermittelten Drehzahlbereich eine vollständige Durchmischung der Phasen über die gesamte Mischkammer erfolgt. Dadurch kann eine vorher berechnete Verweilzeit der Dispersion in der Misch­ kammer erreicht werden, die für einen guten Stoffübergang notwendig ist.

Die Anordnung von Rührer und Rezyklierleitung bestimmt auch die Phasenlage. Hierdurch wird erreicht, daß die Waschphase die umschließende (kontinuierliche) Phase sein kann. Das hat den Vorteil, daß die Phasen in der Absetzkammer quanti­ tativ aufgetrennt werden und der Fremdanteil in den abflie­ ßenden Phasen auf ein Minimum reduziert wird.

Um ein ausreichendes Verhältnis zwischen der zu reinigenden und der reinigenden Phase in der Mischkammer zu erhalten, braucht nun der Zulauf der Reinigungsphase bzw. Waschphase nicht mehr so groß zu sein, da die Waschphase aus der je­ weiligen Absetzkammer rezykliert wird. Im Ergebnis wird mit einer geringeren Menge von Waschphase eine gute Extraktion erreicht. Durch die bessere Nutzung der Waschphase wird er­ heblich weniger Sekundärwaste anfallen.

Die Lage des Rohleitungsendes bestimmt, welche Phase zu­ rückgeführt wird. Dadurch wird das Einstellen der Phasen­ lage in dem Extraktor erleichert.

Eine vorteilhafte Ausgestaltung wird im Anspruch 2 gekenn­ zeichnet. Durch diese Ausgestaltung ist eine bauliche An­ passung und ein Verändern der Abstände zwischen den Stu­ fen möglich.

Eine weitere vorteilhafte Ausgestaltung für eine bessere hydraulische Funktion wird in Anspruch 3 gekennzeichnet.

Durch die Erfindung wird ein mehrstufiger Mischabsetzer geschaffen, der bei hohem Durchsatz für alle Prozeßmedien geeignet ist und eine Minimierung des Sekundärwastes der Waschphase ergibt.

Anhand der Zeichnung wird nachstehend ein Erfindungsbei­ spiel näher erläutert. Dabei wurde auf das Darstellen nicht zum Verständnis der Erfindung gehörender Einrichtungen verzichtet. Es zeigt

Fig. 1 eine schematische Darstellung eines fünf­ stufigen Röhrenmischabsetzers,

Fig. 2 einen Längsschnitt durch eine Extrak­ tionsstufe des Röhrenmischabsetzers,

Fig. 3 einen Schnitt gemäß Linie III-III in Fig. 2 unter Fortlassung des Rührwerkes,

Fig. 4 als Ausschnitt eine Seitenansicht des Röhrenmischabsetzers.

Der Röhrenmischabsetzer weist fünf aus Rohrabschnitten (11, 13, 15, 17, 19) gebildete Extraktionsstufen auf (Fig. 1), wobei die Rohrabschnitte in einer horizontalen Ebene paral­ lel nebeneinander angeordnet sind. Die Rohrabschnitte sind baugleich ausgebildet. Zwei nebeneinander liegende Rohrab­ schnitte liegen mit ihren benachbarten Enden umgekehrt zu­ einander.

Jeder Rohrabschnitt besteht aus zwei über eine Flansch­ verbindung 21 miteinander befestigten Rohrstücken 23 und 25. Das längere Rohrstück 23 bildet die Absetzkammer 27, das kürzere Rohrstück 25 stellt die Mischkammer 29 dar. Mischkammer 29 und Absetzkammer 27 sind durch eine senkrechte Wand 31 voneinander getrennt, die durch eine über eine Blende 33 abgedeckte Durchtrittsöffnung 35 unterbrochen ist.

Misch- und Absetzkammer 29, 27 sind weiter über eine die senkrechte Wand 31 durchdringende Rohrleitung 37 verbunden. In der Mischkammer 29 ist ein Rührwerk 39 mit zugehörigem Antrieb 41 angeordnet. Im Endbereich jeder Absetzkammer 27 ist auf dem Rohrstück 23 ein Meß- und Probenahmestutzen 43 vorhanden.

Die organische Waschphase (Kerosin) tritt über einen Rohrstutzen 45 durch eine Stirnende in die Mischkammer 29 des ersten Rohrabschnittes 11 ein. Die organische Phase wird nach ihrer Abtrennung am Ende der Absetzkammer 27 über eine Rohrleitung 47 am anderen stirnseitigen Ende abgezogen und außerhalb des Rohrabschnittes 11 in den benachbarten Rohrab­ schnitt 13 auf die gleiche Weise in dessen Mischkammer 29 zugeführt. In dieser Richtung durchläuft die organische Phase die fünf Stufen 11, 13, 15, 17, 19 des Röhrenmischab­ setzers und wird am Ende des letzten Rohrabschnittes 19 über einen Rohrstutzen 49 abgezogen.

Die zu reinigende wäßrige Phase wird der Mischkammer 29 des letzten Rohrabschnitts 19 zugeführt und an dem Ende der Absetzkammer 27 über eine Rohrleitung 51 abgezogen und außerhalb des Rohrabschnittes 19 in die Mischkammer 27 des benachbarten Rohrabschnittes 17 eingebracht. In dieser Richtung durchläuft die wäßrige Phase den Röhrenmisch­ absetzer im Gegenstrom zu der organischen Phase. Am Ende der Absetzkammer 27 des ersten Rohrabschnittes 11 wird die wäßrige Phase abgezogen und über einen Niveaueinstellbehälter 79 dem weiteren Prozeß zugeführt.

In der Fig. 2 wird der Rohrabschnitt 17 einer Extraktions­ stufe im Längsschnitt gezeigt. Die Extraktionsstufe besteht aus zwei über die Flanschverbindung 21 miteinander befestigten Rohrstücken 23 und 25. Das längere Rohrstück 23 bildet die Absetzkammer 27, das kürzere Rohrstück 25 stellt die Mischkammer 29 dar. Mischkammer 29 und Absetzkammer 27 sind durch die senkrechte Wand 31 voneinander getrennt, die durch die über die Blende 33 abgedeckte Durchtrittsöffnung 35 verbunden sind. Diese Durchtrittsöffnung 35 ist im Bereich der Trennschicht 55 der Phasen angeordnet.

Misch- und Absetzkammer 29, 27 sind weiter über die die Wand 31 durchdringende Rohrleitung 37 verbunden, deren Enden senkrecht nach oben gebogen sind. Dabei liegt das in der Absetzkammer 27 sich befindende Ende der Rohrleitung 37 über der Phasentrennschicht 55 im Bereich der sich absetzenden organischen Phase. Das sich in der Mischkammer 29 befind­ ende Rohrende wird von einem Rührflügel 57 des durch den Antrieb 41 drehbaren Rührwerks 39 mit einem bestimmten Abstand bedeckt. Der sich drehende Rührflügel 57 ist so ausgebildet, daß er eine Sogwirkung auf die Rohrleitung 37 ausübt.

Die freie Stirnfläche der Mischkammer 29 wird von zwei Zu­ laufleitungen 61 und 63 durchbrochen, die die organische Phase und die wäßrige Phase zuführen. Mit 65 sind drei Pro­ benahmebohrungen in der Mischkammer bezeichnet (Fig. 3). Am unteren Punkt weist die Mischkammer einen Entleerungsstutzen 67 auf.

Die Absetzkammer 27 weist den oberen senkrechten Meß- und Probenahmestutzen 43 auf, an dem auch die entsprechenden Zuleitungen für Entlüftung 69 und Überlauf 71 vorhanden sind.

Die freie Stirnwand 72 der Absetzkammer 27 ist am oberen inneren Umfang der Absetzkammer von einer Abzugsöffnung 73 für die organische Phase durchdrungen. Am unteren inneren Umfang der Absetzkammer 27 ist die Stirnwand 72 von einer Abzugsöffnung 75 für die wäßrige Phase durchdrungen. Die Abzugsöffnung 73 hat ein vorgelagertes Überlaufwehr 76. Die Abzugsöffnung 75 ist von einer Blende 78 mit Abstand abgedeckt.

Mit dem Pfeil 77 ist das sich einstellende Flüssigkeitsni­ veau innerhalb der Absetzkammer 27 bezeichnet.

Der Auslauf der wäßrigen Phase ist mit einem Niveauein­ stelltopf 79 verbunden. Über ein in der Höhe verstellbares perforiertes Rohr 81 ist die Trennschicht 55 im Extraktor einstellbar.

Die Wirkungsweise der vorstehend beschriebenen Vorrich­ tung ist wie folgt.

Eine Pu-haltige wäßrige Phase soll durch eine kontinuier­ liche organische Phase (Kerosin) von Extraktionsmittelresten gesäubert werden. Die beiden Phasen werden an den entgegen­ gesetzten Enden des Röhrenmischabsetzers in die Mischkammern 29 eingegeben. Über die Rührwerke 39 wird in den Mischkam­ mern 29 eine Durchmischung der Phasen erreicht. Dabei wird über die Rohrleitung 37 stets organische Phase rezykliert, d. h. in die vorhergehende Mischkammer 29 zurückgeführt.

In der Mischkammer 29 liegt immer ausreichend organische Phase vor, so daß eine vollständige Durchmischung der Pha­ sen erfolgen kann. Durch die Abmessung der Mischkammer 29, die Wahl des Querschnitts der Rohrleitung 37 und die Rührerform und Anordnung wird in einem empirisch bestimmten Drehzahlbereich eine errechnete Verweilzeit der Dispersion in der Mischkammer 29 erreicht.

Die Dispersion gelangt über die Öffnung 35 in die Absetzkam­ mer 27. Dort geht der Absetzvorgang vor sich. Die beiden voneinander getrennten Phasen werden über die Anschlüsse 73 und 75 abgezogen und im Gegenstrom zu den benachbarten Extraktionsstufen bzw. zu den Abläufen befördert.

• Bezugszeichenliste
  11 Rohrabschnitt
  13 Rohrabschnitt
  15 Rohrabschnitt
  17 Rohrabschnitt
  19 Rohrabschnitt
  21 Flanschverbindung
  22 Rohrstück
  25 Rohrstück
  27 Absetzkammer
  29 Mischkammer
  31 senkrechte Wand
  33 Blende
  35 Durchtrittsöffnung
  37 Rohrleitung
  39 Rührwerk
  41 Antrieb
  43 Meß- und Probenahmestutzen
  45 Rohrstutzen
  47 Rohrleitung
  49 Rohrstutzen
  51 Rohrleitung
  53 Ablaufbehälter
  55 Phasentrennschicht
  57 Rührflügel
  61 Zulaufleitung
  63 Zulaufleitung
  65 Probenahmebohrungen
  67 Entleerungstutzen
  69 Entlüftung
  71 Überlauf
  72 Stirnwand
  73 Abzugsöffnung
  75 Abzugsöffnung
  76 Überlaufwehr
  77 Niveau-Pfeil
  78 Blende
  79 Niveaueinstelltopf
  81 perforiertes Rohr

Claims (3)

1. Mehrstufiger Röhrenmischabsetzer für den Einsatz in der Flüssig-Flüssig-Gegenstromextraktion mit in einer waagerechten Ebene parallel mit Abstand ne­ beneinander angeordneten Rohrstücken, die jeweils eine Absetzkammer aufweisen, und mit jeweils einem senkrecht in den Mischkammern angeordneten drehba­ ren Rührwerk, dadurch gekennzeichnet,

• - daß jede Mischkammer (29) ebenfalls als liegendes Rohrstück (25) ausgebildet und mit der Absetzkammer (27) fluchtend zu einem eine Extraktionsstufe dar­ stellenden Rohrabschnitt (11 bis 19) zusammengesetzt ist,
• - daß die Zuläufe (61, 63) der beiden zu mischenden Phasen in jede Mischkammer (29) am stirnseitigen Ende des Rohrabschnittes (11 bis 19) münden,
• - daß Misch- und Absetzkammer jeder Stufe durch eine von einer Öffnung (35) durchbrochenen senkrechten Wand (31) voneinander getrennt sind,
• - daß die Phasen am Ende der jeweiligen Absetzkammer (27) durch die Stirnwand (72) abgezogen und jeweils einem anderen benachbarten Mischabschnitt zum Erreichen des Gegenstroms zugeführt werden,
• - daß eine die Wand (31) durchdringende Rohrleitung (37) zwischen Mischkammer (29) und Absetzkammer (27) zur Rückführung der einen Phase aus der Absetzkammer (27) angeordnet ist,
• - daß über dem Ende der Rohrleitung (37) in der Mischkammer (29) das Rührwerk (39) endet, das durch seine Ausbildung im Drehbetrieb einen Sog auf die Rohrleitung (37) ausübt.

2. Röhrenmischabsetzer nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Rohrabschnitte (11 bis 19) über Rohrleitungen (47 und 51) in Verbindung stehen, die außerhalb der Röhrenmischabsetzers verlaufen und über die Stirnseiten der Rohrabschnitte angeschlossen sind.

3. Röhrenmischabsetzer nach Anspruch 1, dadurch gekenn­ zeichnet, daß die Öffnung (35) im Bereich der sich ausbildenden Phasentrennschicht (55) angeordnet ist.