DE3515197A1 - Verfahren und vorrichtung zur energieerzeugung - Google Patents

Verfahren und vorrichtung zur energieerzeugung

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Description

ja·
Die Erfindung bezieht sich auf Verfahren und Vorrichtungen zur Erzeugung von Energie und zum Abkühlen bei der Herstellung von Ammoniak und verwandten Produkten, wie Ammoniumkarbonat und Ammoniumsulfat.
Die Herstellung von Ammoniak und den davon abgeleiteten Verbindungen im industriellen Maßstab wird seit Anfang des 20. Jahrhundert nach dem Verfahren durchgeführt, das von Haver u. a. entwickelt worden ist.
Das ursprüngliche Verfahren, das bis heute im wesentlichen unverändert ist, beginnt mit einer Brennstoffquelle, wie mit Koks aus bituminöser Kohle oder Lignit. Dieser Brennstoff wird unter Verglühen verblasen und es wird Dampf durch das Brennstoffbett geleitet, wobei gegebenenfalls ein Gemisch aus Kohlendioxid und Wasserstoffgas gebildet wird.
Das Kohlendioxid muß von dem Wasserstoff getrennt werden, bevor die Ammoniaksynthese durchgeführt werden kann. Dies wird erreicht, indem das Gasgemisch einem Kaliumkarbonat/ Kaliumbikarbonat-Kreislauf zugeführt wird.
Der Kreislauf muß ständig betrieben werden, selbst wenn der Rest der Ammoniakanlage abgeschaltet ist. In dem Kreislauf wird das gasförmige Gemisch aus Wasserstoff und Kohlendioxid mit einer kalten wässrigen Kaliumkarbonatlösung in Berührung gebracht. Dies führt zur Bildung einer wässrigen Kaliumbikarbonatlösung. Der freie Wasserstoff wird entfernt und die Kaliumbikarbonatlösung wird dann auf etwa 31° C erwärmt, um Kaliumkarbonat unter Kohlendioxid- und Wasserdampfentwicklung zu bilden. Das Kohlendioxid und der Wasserdampf werden in die Atmosphäre abgelassen.
Die heiße Kaliumkarbonatlösung wird mit einem Wärmeaustauscher gekühlt, wobei die gekühlte Lösung im Kreislauf zurückgeführt wird. Das abgetrennte Wasserstoffgas wird mit einer geeigneten Stickstoffquelle kombiniert, so daß das Verhältnis des Wasserstoffs zum Stickstoff etwa 3 : 1 beträgt. Der Wasserstoff und der Stickstoff treten in einen Synthesekreislauf ein, worin sie über einen Katalysator in einen Hochdruck-Ammoniak-Konverter geleitet werden, worin Ammoniak gebildet wird.
Es können weitere nützliche Produkte aus Ammoniak ebenfalls hergestellt werden. Beispielsweise wird Ammoniumsulfat durch Behandlung von Ammoniak mit Schwefelsäure hergestellt.
Falls der Kaliumkarbonat-Kreislauf bei dem Ammoniak-Herstellungs verfahren abgeschaltet werden muß, weil Probleme stromaufwärts oder stromabwärts des Kreislaufes aufgetreten sind, oder mangels Brennstoff oder anderer Materialien, dann müssen erhebliche Kosten und Zeit aufgewendet werden, um den Kaliumkarbonat-Kreislauf wieder in den normalen Betrieb überzuführen.
Obgleich Ammoniak und dessen chemische Derivate sehr brauchbare chemische Verbindungen sind, so muß weiterhin ein großer Teil an Energie bei ihrer Herstellung aufgebracht werden. Es wäre deshalb erwünscht, ein Verfahren zur Verfügung zu haben, um die Energie herabzusetzen, die zur Herstellung einer bestimmten Menge Ammoniak erforderlich ist, sowie die verschwendete Energie herabzusetzen, wenn der Kaliumkarbonat-Kreislauf in Betrieb ist, während der Rest des Systems abgeschaltet ist.
Allgemein gesprochen, ist das erfindungsgemäße Verfahren
darin einzigartig, daß es anders als auf der normalen Kontraktion zu beruhen, welche auftritt, wenn ein Gas gekühlt wird, um es zu kondensieren, auf der chemischen Reaktionskinetik beruht, um ein Endprodukt zu erzeugen, welches ein Vakuum auf seine Zufuhrströme ausübt. Demgemäß ist die Erfindung anwendbar auf Reaktionen, bei denen die Temperatur des Endproduktes nicht nur niedriger ist als die der Reaktanten, wie es bei einem Kondensationsphasenwechsel der Fall sein kann, sondern auch in Situationen, in denen das Endprodukt die gleiche oder sogar höhere Temperaturen als die Reaktanten aufweist. Dieses Prinzip bildet einen wichtigen Aspekt der Erfindung, der anhand der beigefügten Figur beschrieben wird.
Obgleich die Figur auf das Fließschema einer kompletten Ammoniak- und Ammoniumsulfatproduktion abgestellt ist, weist das erfindungsgemäße Verfahren und die erfindungsgemäße Vorrichtung eine Anzahl von speziellen Aspekten auf, die nachstehend im einzelnen erörtert werden.
Nach einen ersten Aspekt der Erfindung wird Ammoniumsulfat gebildet, in dem zunächst Ammoniak mit Kohlendioxid und Wasserdampf in einem Reaktor umgesetzt werden, um eine Ammoniumkarbonatlösung zu bilden (Wasserdampf wird im Überschuß gegenüber der stöchiometrisehen Menge zur Verfügung gestellt, um sicherzustellen, daß die gebildete Ammoniumkarbonatlösung einen frei fließenden Brei darstellt), worauf die Ammoniumkarbonatlösung mit Schwefelsäure umgesetzt wird, um Ammoniumsulfat zu bilden. Während es zum Stand der Technik gehört, Ammoniak direkt mit Schwefelsäure umzusetzen, um nach dem Stand der Technik Ammoniumsulfat zu bilden, ist nunmehr festgestellt worden, daß durch Bildung des AmmoniumkarbonatZwischenprodukts
das Verfahren der Ammoniak-Herstellung so gesteuert werden kann, daß aus dem System Energie entzogen wird.
Wenn wenigstens einer der Reaktanten, die das Ammoniumkarbonat bilden, durch eine Wärmekraftmaschine stromaufwärts von dem Reaktor geleitet wird, bevor sie in einen geschlossenen Reaktor sich entleeren, so führt die Bildung des festen Ammoniumkarbonats (in Lösung) in dem Reaktor zu einem Vakuum in dem Reaktor, aufgrund der Herabsetzung des Volumens zwischen den Reaktanten und den Produkten, wodurch ein Druckabfall über die Wärmekraftmaschine hinweg bzw. innerhalb der Wärmekraftmaschine auftritt. Die Reaktionskammer arbeitet damit als Kondensator für die Abgase der Wärmekraftmaschine, die verwendet werden können, um beispielsweise elektrischen Storm zu erzeugen.
Die entsprechende Vorrichtung zur Herstellung von Ammoniumsulfat umfaßt Quellen für Ammoniak, Kohlendioxid und Wasserdampf sowie Einrichtungen zur Zufuhr von Ammoniak, Kohlendioxid und Wasserdampf in eine Reaktionskammer, in der das Ammoniumkarbonat schließlich gebildet wird. Eine Schwefelsäurequelle ist außerdem vorgesehen, wobei die Vorrichtung eine Einrichtung zur Reaktion des Ammoniumkarbonats mit dem Schwefeldioxid zur Bildung von Ammoniumsulfat umfaßt. Bei der erfindungsgemäßen Vorrichtung ist eine Wärmekraftmaschine zwischen wenigstens einer der Reaktantenquellen und der Reaktionskammer angeschlossen, um den Druckabfalls auszunutzen, der in der Reaktionskammer infolge der Bildung von Ammoniumkarbonat auftritt.
Nach einem weiteren Aspekt der Erfindung wird der Kaliumkarbonat/bikarbonat-Kreislauf, der nach dem Stand der
.Ab-
Technik zur Abtrennung des wertvollen Wasserstoffs aus den Rauchgasen bei der Ammoniakherstellung verwendet wird, derart modifiziert/ daß das abgetrennte Kohlendioxid und der Wasserdampf, die sonst abgelassen werden, zur Bildung von Ammoniumkarbonat verwendet werden. Der Vorteil dieses Verfahrens besteht darin, daß durch die Einsparung und Verwendung des Kohlendioxids in dem System die Wärmeenergie des Kohlendioxids, welches während der Erwärmung des Kaliumbikarbonats absorbiert wird, wenigstens teilweise zurückgewonnen werden, indem Kohlendioxid durch eine Wärmekraftmaschine vor dem Einleiten in die Reaktionskammer geleitet wird. Wenn dieses Verfahren durchgeführt wird, führt der Druckabfall, der in der Druckkammer aufgrund der Bildung von Ammoniumkarbonat auftritt, zu einem Druckabfall in der Wärmekraftmaschine, durch welchen die Maschine angetrieben werden kann, um Energie zu gewinnen. Das Ammoniumkarbonat, das gebildet wird, kann dann umgesetzt werden mit Schwefelsäure, um Ammoniumsulfat zu bilden. Selbstverständlich kann eine zweite Wärmekraftmaschine in der Ammoniakzufuhrleitung angeordnet werden, um gleichfalls den herabgesetzten Druck in der Reaktionskammer auszunutzen.
Nach einem weiteren Aspekt der Erfindung werden die Reaktionsprodukte eines Verfahrens zur Herstellung von Ammoniak und von dessen Nebenprodukten als Arbeitsfluide bei der Energieerzeugung verwendet.
Nach noch einem weiteren Aspekt der Erfindung kann, falls Ammoniumsulfat nicht benötigt wird/ beispielsweise, wenn ein Überschuß an diesem Material vorliegt, oder wenn der verfügbare Ammoniakvorrat denjenigen übertrifft, der zur Herstellung von Ammoniumsulfat erforderlich ist/ der zur Verfügung stehende Ammoniakvorrat umgesetzt werden
mit einem Wasserdampf-Kohlendioxidgasgemisch/ um Ammoniak in Form von Ammoniumkarbonat zu sammeln/ welches als solche gelagert werden kann. Wiederum kann Energie erzeugt werden, indem jeder der Ströme durch Wärmekraftmaschinen geleitet wird.
Stattdessen kann jeder der Gasströme durch Druck verflüssigt und in Gefäßen bei Raumtemperatur gelagert werden. Wenn es erwünscht ist, die kondensierten Flüssigkeiten zu verwenden, können die Flüssigkeiten Gleichzeitig durch die Wärmekraftmaschinen in eine Ammoniumkarbonatreaktionskammer expandiert werden. In dem Vergasungsverfahren werden die Vorratsgefäße gekühlt, wobei sie verwendet werden können, um das Kühlmittel zu kühlen, das durch das Wärmeaustauschersystem in Kontakt mit den Wänden der Gefäße fließt. Das Vergasungsverfahren kann so gesteuert werden, daß es isotherm verläuft. Die Energie der Expansion kann also als Differenz der freien Energie zwischen den freien Energien der Reaktanten (d. h.Wasserdampf, Kohlendioxid und Ammoniak) und dem des Produktes, Ammoniumkarbonat, angesehen werden.
Nach wiederum einem anderen Aspekt der Erfindung hat die Anmelderin eine Technik zum kontinuierlichen Betrieb eines Kaliumkarbonat/bikarbonat-Kreislaufs entwickelt, insbesondere den Retortenerhitzer, der verwendet wird, um die Kaliumbikarbonatlösung kontinuierlich zu erwärmen, selbst wenn eine Abschaltung vor oder stromabwärts des Kreislaufs erfolgt. Dies ist von Bedeutung, da im Falle einer Betriebsstörung, beispielsweise wenn die Erhitzer und die Kontaktkammern des Kreislaufes abgeschaltet sind, die Inbetriebnahme sehr kostspielig und sehr zeitraubend ist. Die Anmelderin hat eine Technik herausgefunden, bei der während der Störung der Kreislauf kontinuierlich be
trieben werden kann, indem Kohlendioxid und Wasser im Kreislauf geführt werden, welche normalerweise ins Freie abgelassen werden, nachdem sie den Kaliumbikarbonatlösungserhitzer verlassen haben, wobei die Wärmeenergie in dem im Kreislauf geführten Strom zurückgewonnen wird, wodurch die Kosten des Betriebs des Kreislaufs während dieser Bereitschaftsbedingung herabgesetzt werden. Nach der Erfindung werden also zunächst Kohlendioxidgas, Wasserstoffgas und Wasserdampf mit einer Kaliumkarbonatlösung in Berührung gebracht, um eine Kaliumbikarbonatlösung zu bilden. Freies Wasserstoffgas wird von der Kaliumbikarbonatlösung getrennt und die Kaliumbikarbonatlösung wird erwärmt, um die Kaliumkarbonatlösung zu regenerieren, während Kohlendioxid und Wasserdampf freigesetzt werden. Die Kaliumkarbonatlösung wird zur Vorbereitung auf die Wiederverwendung gekühlt und das freigesetzte Kohlendioxid und der freigesetzte Wasserdampf werden gekühlt, indem das Kohlendioxid und der Wasserdampf durch eine Wärmekraftmaschine geleitet werden. Der Wasserdampf ist im Überschuß zur stöchiometrischen Menge vorgesehen, die für die Reaktion erforderlich ist, so daß ein frei fließender Brei gebildet wird und die Schaufeln der Wärmekraftmaschine nicht durch Material verkrustet werden. Das gekühlte Kohlendioxid und der Wasserdampf werden dann mit der gekühlten Kaliumkarbonatlösung in Berührung gebracht und das Verfahren wird solange wie erwünscht durchgeführt, während nichtsdestotrotz Energie gewonnen wird, die sonst verloren geht, wenn der Kohlendioxidstrom in die Atmosphäre abgelassen wird,,
Allgemeiner betrachtet kann die Erfindung dadurch gekennzeichnet werden, daß sie ein Verfahren zur Bildung eines Produkts in einer Reaktionskammer aus zwei oder
• /J-
mehr Reaktanten angibt, wobei das Produkt in der Reaktionskammer einen niedrigeren Druck aufweist, als der Druck jeder der Reaktanten in den Reaktanten-Zufuhrleitungen. Dies beruht auf der Herabsetzung des Volumens der Produkte der Reaktion gegenüber dem der Reaktanten. Beim Eintritt in die Reaktionskammer reagieren die Reaktanten also und es wird ein Vakuum in der Reaktionskammer gebildet, welches zu einem Druckabfall in wenigstens einer Wärmekraftmaschine führt, welche in wenigstens einer der Reaktanten-Leitungen angeordnet ist. Es sei bemerkt, daß, abhängig von den verwendeten Reaktanten und den Reaktionsbedingungen, es möglich ist, alle Reaktanten durch eine einzige Leitung zu leiten, beispielsweise wenn die Reaktion einen Katalysator erfordert, oder die Reaktanten durch Wärmekraftmaschinen zu trennen, die in einigen oder allen der getrennten Reaktanten-Leitungen angeordnet sind. Die Reaktionskammer kann durch einen Wärmeaustauscher (nicht dargestellt) gekühlt werden, um die Wärme zu entfernen, welche bei exothermen Reaktionen in der Reaktionskammer gebildet wird.
Allgemein betrachtet, können nach der Erfindung die Reaktanten Gase sein, mit Reaktionsprodukten, die gasförmig, fest, flüssig oder Gemische davon sind. Wie anhand der Zeichnung im einzelnen beschrieben ist, sind die Reaktanten Ammoniak, Wasserdampf und Kohlendioxid, wobei das Reaktionsprodukt Ammoniumkarbonat in Lösung ist. Es können wenigstens vier Arten von Reaktionen bei Verwirklichung des erfindungsgemäßen Verfahrens in Betracht gezogen werden, die sich auf die Erzeugung von Energie durch Verwendung einer chemischen Reaktion als Mittel zur Erzeugung und/oder Erhöhung des Drucks in einem System beziehen:
(1) Reaktionen/ die ein Gas und eine Flüssigkeit von getrennten Quellen umfassen, z. B.
1NH3 + H2SO4 1(NH4J2SO4
(2) Reaktionen, die verschiedene Gase umfassen, die von der gleichen Quelle stammen (ein geschlossenes Kreislaufsystem): z. B.
+ CO2 + K2CO3
2KHCO3; und
(3) Reaktionen, die verschiedene Gase umfassen, die von verschiedenen Quellen stammen, d. h. ein offener Kreislauf: z. B.
NH3 + CO2 + H2O-*(NH4 J2CO3
(4) Reaktionen, die ein Gas und einen Feststoff umfassen:
z. B. CO2 + 2NaOH
Na3CO3 +
Beispielsweise kann das erfindungsgemäße Verfahren verwendet werden, um ein Vakuum zu erzeugen, das seinerseits eingesetzt werden kann, um eine Turbine anzutreiben, und zwar in Verbindung mit folgenden Reaktionen in geschlossenen Kreisläufen:
1) 2NH3 (g) + H2= (g) + SO3 (g) ^^ (NH4)2 SO 4
Hochdruck bei 1000C bei 2000C niedriger Druck
H 0(1) + CaO(s)
NH + H 0 + CO 3 2 2
2NH + H S 3 2
2NH CH + H 0 + CO 2NH(CH3) 2 + H3O +
C0
(NH )HCO 4 3
(NH )HCO 4 3
(NH CH ) CO
(CH3)
(NH(CH3)3)2CO3
Die verschiedenen Verbindungen werden bis zum Verdampfen und zur Zersetzung in ihre Komponenten erwärmt, welche dann in der Turbine expandieren, wobei sie in einer Reaktionskammer umgesetzt werden, um die ursprüngliche Verbindung wieder zu bilden.
Die Erfindung erstreckt sich auch auf die erfindungsgemäße Vorrichtung, die verwendet wird, um ein Produkt in einer Reaktionskammer aus wenigstens zwei Reaktanten zu bilden, wobei das Produkt einen niedrigeren Druck in der Reaktionskammer aufweist als der Einlaßdruck jeder der Reaktanten. Bei dieser Ausfuhrungsform verbindet wenigstens eine Leitung eine Quelle jedes der Reaktanten mit der Reaktionskammer und mindestens eine Wärmekraftmaschine ist in wenigstens einer der Leitungen angeordnet, wodurch bei Reaktion der Reaktanten in der Kammer ein Druckabfall in der Wärmekraftmaschine aufgrund des herabgesetzten Drucks in der Reaktionskammer auftritt.
Wenn das Produkt in der Reaktionskammer unter Herabsetzung des Drucks gebildet wird, dehnen sich die Reaktanten über die Druckleitungen in die Reaktionskammer aus. Diese Expansion kann sowohl unter isothermen wie nicht isothermen Bedingungen stattfinden. Es kann jede der folgenden Situationen vorliegen:
1) T. = T Reaktionskammer
in
2) T. s T Reaktionskammer
in **
3) T. ^ T Reaktiosnkammer,
worin T. die Einlaßtemperatur der Dämpfe (vor der Expansion) und die Reaktionskammer die Reaktionstemperatur des Reaktors ist.
Zwar wird ständig Bezug genommen auf die Bezeichnung "Wärme-
• aa-
kraftmaschine" in der Anmeldung/ es ist jedoch darauf hinzuweisen, daß dieser Ausdruck in der Weise verwendet wird, daß er alle Arten von Vorrichtungen umfaßt, welche verwendet werden können, um Energie aus fließenden Reaktanten zu gewinnen, beispielsweise eine Turbine, die mit einem Stromgenerator verbunden ist.
Nachstehend ist die Erfindung anhand der beigefügten Figur beschrieben, und zwar in Bezug auf ein Fließdiagramm des Verfahrens zur Herstellung von Ammoniak und verwandten Verbindungen.
In der Figur sind herkömmliche Verfahrensschritte mit gestrichelten Linien dargestellt/ während die erfindungsgemäßen Schritte durch durchgehende Linien wiedergegeben sind. Die Bezugsziffer 10 bezieht sich auf eine Verbrennungsquelle, beispielsweise einen Koksofen, der einen Rauchgasstrom 12 aus gasförmigem Wasserstoff und Kohlendioxid lieferte Dieser Strom wird in Berührung gebracht mit einem wässrigen Kaliumkarbonatlösungsstrom 13 bei einer Termperatur von etwa 300C in einer gasflüssig Kontaktsäule 14. Die Kaliumkarbonatlösung reagiert mit Kohlendioxid in dem Strom unter Bildung von Kaliumbikarbonat. Die Kaliumbikarbonatlösung 16 wird dann in eine Retorte 18 geleitet, wo sie auf etwa 130° C erwärmt wird, wodurch die Kaliumkarbonatlösung 19 regeneriert wird, welche dann in einem Kühler 21 auf eine Temperatur von etwa 30° C gekühlt wird. Nach dem Kühlen wird die Kaliumkarbonatlösung im Kreislauf dem oberen Ende der Kontaktsäule 14 wieder zugeführt, in der sie Kohlendioxid aus dem eingeleiteten Rauchgasstrom entfernt.
Neben der Regeneration der Kaliumkarbonatlösung in der
. as-
Retorte 18 werden ein Wasserdampf und Kohlendioxidgasstrom 29 bei einer Temperatur von etwa 130° C gebildet. Dieser Strom wird einem Ventil 25 zugeführt, durch das die Gase entweder in die Atmosphäre abgegeben werden (wie nach der herkömmlichen Techiik), und zwar über ein Auslaß 27, oder das Kohlendioxid und der Wasserdampf über eine Leitung 29 geführt werden, um eine Wärmekraftmaschine anzutreiben, die eine Turbine 31 aufweist, die mit einem Generator 33 verbunden ist. Der Wasserdampf wird im Überschuß gegenüber der stöchiometrischen Menge verwendet, die bei der Reaktion erforderlich ist, so daß ein Brei gebildet wird und die Schaufeln der Turbine mit dem Material nicht verkrustet werden. Der austretende Kohlendioxid- und Wasserdampfstrom 35, der aufgrund der geleisteten Arbeit abgekühlt worden ist, kann dem oberen Ende der Kontaktsäule 14 wieder zugeführt werden, um mit der Kaliumkarbonatlösung zu reagieren.
Als Ergebnis dieses Aufbaues kann ein Kohlendioxidstrom kontinuierlich durch das System im Kreislauf geführt werden, indem das Ventil 25 eingestellt wird, um das austretende Kohlendioxid durch die Wärmekraftmaschine 31 abzuleiten. Bei Verwendung dieses Verfahrens kann die Retorte 1<8 selbst dann Betrieben werden, wenn das erzeugte Kohlendioxid nicht verwendet wird, oder wenn der zugeführte Rauchgasstrom 12 unterbrochen worden ist. Nichtsdestoweniger ist es ein Vorteil der Erfindung, daß die Wärme, die dem Kohlendioxidstrom in der Retorte zugeführt wird, wenigstens teilweise in Form von Energie zurückgewonnen wird, die durch die Wärmekraftmaschine 31 erzeugt wird.
Der freie Wasserstoff 37, der die Kontaktsäule 14 verläßt, wird einem Reaktor 39 zugeführt, der gleichfalls
mit einem Stockstoffstrom 41 beschickt wird, derart, daß das Verhältnis von Wasserstoff zu Stickstoff in dem Reaktor 39 etwa 3 : 1 ist, wobei gasförmiger Ammoniak 34 gebildet wird. Es kann ein herkömmlicher Ammoniakreaktor verwendet und in herkömmlicher Weise zu diesem Zweck betrieben werden.
Ammoniak, das den Reaktor 39 verläßt, wird mit einem Ventil 45 zu einem oder zwei verschiedenen Strömen geleitet. Der gebildete Ammoniak kann damit direkt oder nach üblichen Verfahren mit Schwefelsäure unter Bildung von Ammoniumsulfat umgesetzt werden. Diese Reaktion ist bekannt und ist mit gestrichelten Linien wiedergegeben.
Anstelle der Reaktion von Ammoniak direkt mit Schwefelsäure wird nach der Erfindung der Ammoniak jedoch zunächst über ein Ventil 45 durch die Turbine 47 und in die Reaktionskammer 49 geleitet. Bei dieser Ausführungsform sind das Kohlendioxid und Wasserdampf, welche sonst als Abgasstrom 27 abgelassen werden, über eine Turbine 51 und in eine reaktionskammer 49 geleitet, wo das Kohlendioxid und der Wasserdampf mit Ammoniak umgesetzt werden, um wässriges Ammoniumkarbonat zu bilden. Der Ammoniumkarbonatlösungsstrom 53 wird dann einer Kontaktkammer 55 zugeführt, wo er mit Schwefelsäure 57 umgesetzt wird, um einen Ammoniumsulfatstrom 59 zu bilden.
Da zunächst Ammoniumkarbonat als Reaktionszwischenprodukt vor der Bildung des endgültigen Ammoniumsulfatstroms, der erwünscht ist, gebildet wird, ist es möglich/ eine sehr beträchtliche Energieeinsparung zu erzielen. Da die beiden Gase, die in der Kammer 49 umgesetzt werden, einen Feststoff (in Lösung) bilden, der ein erheblich herab-
gesetztes spezifisches Volumen verglichen mit den beiden Reaktionsgasen aufweist, entsteht ein herabgesetzter Druck oder ein Vakuum, das von der Reaktionskammer auf den Druck der Leitungen der Reaktanten ausgeübt wird, was zu einem Druckabfall innerhalb der beiden Turbinen 47 und 51 führt. Dieser Druckabfalls treibt jede der Turbinen an, welche brauchbare Energie erzeugen. Es ist klar, daß nicht beide Turbinen notwendigerweise eingesetzt werden können und es möglich ist, beispielsweise eine einzige Turbine, die in einer Leitung angeordnet ist, zu verwenden.
Die Kammer 49 ist gegenüber der Atmosphäre verschlossen, so daß das Vakuum, das bei Reaktion der Reaktanten auftritt, zu einem Druckabfall in den Wärmekraftmaschinen führt. Die Lösung oder der Brei, der in der Reaktionskammer gebildet wird, kann mit irgendwelchen herkömmlichen Mitteln aus dem Strom 61 entfernt werden, während der verminderte Druck in der Reaktionskammer aufrechterhalten wird. Es wird genügend Wasserdampf verwendet (im Überschuß zur stochiometrischen Menge), um sicherzustellen, daß ein frei fließender Brei gebildet wird.
Die Lösung oder der Brei, die in der Reaktionskammer gebildet werden, können gleichfalls mit Mitteln, die dem Fachmann bekannt sind, behandelt werden, um NH3CO3 und Wasserdampf zu bilden, welche dann im Kreislauf durch die Kammer 49 geführt werden, um die Turbinen anzutreiben und Ammoniumkarbonat zu bilden.
Nach wieder einem anderen Aspekt der Erfindung kann das System so modifiziert werden, daß eine Lagerung der Gase möglich ist, welche die Turbinen 47 und 51 antreiben.
Um dies zu bewerkstelligen, sind die Gefäße 42 und 50 zur Lagerung von Gasen bei Umgebungstemperatur unter einem Druck, der ausreicht, um die Gase zu verflüssigen, ausgebildet. Die Druckerzeugungseinrichtungen und Leitungen sind jedem der für diesen Zweck vorgesehenen Gefäße zugeordnet. Die Ventile, die notwendig sind, um die Ströme in die Gefäße zu leiten, sind schematisch dargestellt. Eine Lagerung der Gase kann notwendig sein, wenn ein Überschuß der Produkte auftritt, wenn die verflüssigten Gase wieder vergast werden, werden die Ventile geöffnet und der Druck in den Gefäßen herabgesetzt, um eine Vergasung der Flüssigkeiten zu ermöglichen. Nach einer bevorzugten Ausführungsform können die Gefäße mit Wärmeaustauschern versehen sein, die an den Wänden der Gefäße angeordnet sind. Die Wärmeausstauscher können ein Wärmeaustauschermittel, wie eine Flüssigkeit, enthalten, das so ausgebildet ist, daß wenigstens ein Teil der Wärme, die zur Vergasung erforderlich ist, zur Verfügung gestellt wird. Das Fluid oder Wärmeaustauschermittel wird dadurch gekühlt und kann als Kühlmittel verwendet werden.
Das Prinzip der Erfindung ist in gleicher Weise anwendbar bei der Erzeugung einer Ammoniumkarbonatlösung 61 als erwünschtem Endprodukt. Das Ammoniumkarbonat kann gelagert und verwendet werden oder anschließend zu Ammoniumsulfat durch das erfindungsgemäße Verfahren oder ein anderes Verfahren umgewandelt werden.
Es ist also ersichtlich, daß das erfindungsgemäße System eine Anzahl beträchtlicher Vorteile gegenüber den bisherigen Verfahren zur Bildung von Ammoniak besitzt, da der Kaliumkarbonat/Kaliumbikarbonat-Kreislauf kontinuierlich durchgeführt werden kann, so daß ein Abschalten der Retorte
• av
im Falle einer Betriebsstörung verhindert ist. Weiterhin kann der Kreislauf kontinuierlich betrieben werden, wobei keine der Retorte zugeführte Wärmeenergie verschwendet wird, da das freigesetzte Kohlendioxid eine Turbine antreibt, welche das Kohlendioxid abkühlt und wertvolle Energie zurückgewinnt.
Weiterhin wird durch das erfindungsgemäße System die Effizienz der Ammoniumsulfatherstelltung erhöht, indem zunächst ein Reaktionszwischenprodukt hergestellt wird, welches zu einem Druckabfall führt, der dazu verwendet werden kann, wenigstens eine Turbine anzutreiben und wertvolle Energie zu erzeugen. Die Reaktionsprodukte des Ammoniakherstellungsverfahrens werden also als Arbeitsfluide bei der Energieerzeugung verwendet.
Der Einfachheit halber ist das erfindungsgemäße Verfahren hinsichtlich des gesamten Systems beschrieben worden, beginnend mit den Ausgangsreaktanten, wobei schließlich die gebildeten Endprodukte gebildet werden (Ammoniak, Ammoniumkarbonat oder Ammoniumsulfat).
Es ist jedoch ersichtlich, daß die Erfindung nicht auf das ganze Verfahren beschränkt ist, sondern sich auf verschiedene einzelne erfindungsgemäße Aspekte erstreckt, wenn sie einzeln durchgeführt werden.
Auch ist klar, daß, obgleich im Hinblick auf ein spezielles Produktionsschema beschrieben, die erfindungsgemäßen Verfahrensschritte Anwendung finden, in Verbindung mit anderen Fließschemata zur Erzeugung einer großen Anzahl von Verbindungen. In dem Ausmaß, wie die erfindungsgemäßen Prinzipien bei anderen Verfahren Anwendung finden, werden
diese Prinzipien als in dem Umfang der Erfindung fallend angesehen, und zwar in dem Maße, wie diese Prinzipien in den Umfang der Ansprüche fallen.

Claims (41)

KLTNKER · SCHMITT-NILSON · HIRSCH BVTENTANWVITE a w huan PVTKNT \τη κ \κ\ s K 22 64277 Ormat Turbines Ltd. P.O. Box 68 Yavne 70650 Israel Verfahren und Vorrichtung zur Energieerzeugung Ansprüche
1. Verfahren zur Erzeugung von Energie durch Vereinigung von Ammoniak, das durch Kombination von Wasserstoff mit Stickstoff erzeugt worden ist, mit Kohlendioxid und Wasser, um Ammoniumkarbonat zu erzeugen.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß weiterhin Schwefelsäure dem so erhaltenen Ammoniumkarbonat zugesetzt wird, um Ammoniumsulfat zu bilden.
3. Verfahren nach Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet, daß es folgende Stufen umfaßt:
a) Ammoniak wird mit Kohlendioxid und Wasserdampf in
einem Reaktor umgesetzt, um eine Ammoniumkarbonatlösung zu bilden; und
b) die Ammoniumkarbonatlösung wird mit Schwefelsäure umgesetzt, um Ammoniumsulfat zu bilden.
4. Verfahren nach Anspruch 3, dadurch gekennzeichnet, daß wenigstens einer der Reaktanten der Stufe a) durch eine Wärmekraftmaschine stromaufwärts des Reaktors geleitet wird und sich die Wärmekraftmaschine in den Reaktor entleert, wobei diese Reaktion einen Druckabfall über die Wärmekraftmaschine hinweg hervorruft.
[5. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß ^^^ es folgende Stufen umfaßt:
a) ein Reaktantenstrom, der Ammoniakgas umfaßt, wird durch eine Zufuhrleitung in eine Reaktionskammer geführt ;
b) ein Reaktantenstrom, der Kohlendioxidgas und Wasserdampf umfaßt, wird durch eine Zufuhrleitung in die Reaktionskammer geführt, wobei wenigstens eine der Zufuhrleitungen eine Wärmekraftmaschine in der Leitung aufweist;
und
c) diese Gase und der Wasserdampf werdenin der Reaktionskammer umgesetzt, um eine Ammoniumkarbonatlösung zu bilden, welche einen geringeren Druck in der Reaktionskammer ausübt als der Einlaßdruck der beiden Reaktantenströme, wodurch ein Druckabfall über
wenigstens eine der Wärmekraftmaschinen hinweg auftritt, welcher wenigstens diese eine Wärmekraftmaschine antreibt.
6. Verfahren nach Anspruch 5, dadurch gekennzeichnet, daß das Ammoniumkarbonat mit Schwefelsäure umgesetzt wird, um Ammoniumsulfat zu bilden.
7. Verfahren nach Anspruch 5, dadurch gekennzeichnet, daß wenigstens einer der Reaktanten in einem Gefäß verflüssigt wird, worauf wenigstens einer der verflüssigten Reaktanten expandieren gelassen wird, um wenigstens einen der Reaktantenströme zu bilden, und der expandierte Reaktantenstrom durch die Wärmekraftmaschine geleitet wird.
8. Verfahren nach Anspruch 7, dadurch gekennzeichnet, daß weiterhin eine Wärmeaustauscherflüssigkeit abgekühlt wird, indem die Wärmeaustauscherflüssigkeit mit einer Wandung des Gefässes in Kontakt gebracht wird, um die Wärmeaustauscherflüssigkeit zu kühlen.
9. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß es folgende Stufen umfaßt:
a) ein Ofenrauchgas, das Wasserstoff und Kohlendioxid umfaßt, wird in Berührung mit einer gekühlten Kaliumkarbonatlösung gebracht, um eine Kaliumbikarbonatlösung und freien Wasserstoff zu bilden;
b) der freie Wasserstoff wird abgetrennt und mit Stickstoff umgesetzt, um Ammoniak zu bilden;
c) die Kalium.bikarbonatlösung wird erwärmt, um die Kaliumkarbonatlösung zu regenerieren, während erwärmtes Kohlendioxid und Wasserdampf freigesetzt werden;
d) die Kaliumkarbonatlösung der Stufe c) wird im Kreislauf zurückgeführt und gekühlt, um in der Stufe a) eingesetzt zu werden; und
e) das Ammoniak der Stufe b) und das Kohlendioxid sowie der Wasserdampf der Stufe c) werden umgesetzt, um Ammoniumkarbonat zu bilden.
10. Verfahren nach Anspruch 9, dadurch gekennzeichnet, daß weiterhin wenigstens ein Teil des Kohlendioxids und des Wasserdampfs der Stufe c) sowie das Ammoniak der Stufe b) durch eine Wärmekraftmaschine vor der Reaktion der
Stufe e) geleitet werden, wodurch ein Druckabfall über die Wärmekraftmaschine aufgrund dieser Reaktion auftritt.
11. Verfahren nach Anspruch 9, dadurch gekennzeichnet, daß Ammoniumkarbonat mit Schwefelsäure unter Bildung von Ammoniumsulfat umgesetzt wird.
12. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß
a) gasförmiges Ammoniak, Kohlendioxid und Wasserdampf der bei dem Verfahren in einem Gefäß zur Verfügung gestellt wird, verflüssigt werden;
b) die verflüssigten Materialien expandieren gelassen werden, um gasförmigen Ammoniak, Kohlendioxid und Wasserdampf zu bilden, wodurch sich die Wandung des Gefässes abkühlt;
c) eine Wärmeaustauscherflüssigkeit mit den Wänden des Gefässes in Kontakt gebracht wird, um die Wärmeaustauscherflüssigkeit zu kühlen.
13. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß
a) das Kohlendioxidgas, das Wasserstoffgas und der Wasserdampf mit einer Kaliumkarbonatlösung in Berührung gebracht werden, um eine Kaliumbikarbonatlösung zu bilden;
b) das Wasserstoffgas von der Kaliumbikarbonatlösung getrennt wird;
c) die Kaliumbikarbonatlösung umgesetzt wird, um die Kaliumkarbonatlösung zu regenerieren, während Kohlendioxid und Wasserdampf freigesetzt werden;
d) die Kaliumkarbonatlösung der Stufe c) gekühlt wird;
e) das freigesetzte Kohlendioxid und der freigesetzte Wasserdampf gekühlt werden, indem das Kohlendioxid und der Wasserdampf durch eine Wärmekraftmaschine geleitet werden.
14. Verfahren nach Anspruch 13, dadurch gekennzeichnet, daß die Wärmekraftmaschine eine Turbine umfaßt.
15. Verfahren nach Anspruch 13, dadurch gekennzeichnet, daß der Wasserstoff und das Kohlendioxidgas Koksofenrauchgase sind.
16. Verfahren nach Anspruch 13, dadurch gekennzeichnet, daß weiterhin das abgetrennte Wasserstoffgas mit Stickstoff umgesetzt wird, um Ammoniak zu bilden.
17. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß es folgende Stufen umfaßt:
a) gasförmiges Kohlendioxid und Wasserdampf werden mit einer Kaliumkarbonatlösung in Berührung gebracht, um eine Kaliumbikarbonatlösung zu bilden;
b) die Kaliumbikarbonatlösung wird erwärmt, um die Kaliumkarbonatlösung zu regenerieren, während erwärmtes Kohlendioxid und Wasserdampf freigesetzt werden;
c) die Kaliumkarbonatlösung der Stufe b) wird gekühlt;
d) wenigstens ein Teil des Kohlendioxids und des Wasserdampfes der Stufe b) wird im Kreislauf geführt und in Berührung gebracht mit der Kaliumkarbonatlösung, die in der Stufe c) hergestellt worden ist, entsprechend der Stufe a);
e) das im Kreislauf geführte Kohlendioxid und der Wasserdampf werden vor dem Kontakt mit der Kaliumkarbonatlösung, die bei der Stufe c) gebildet wird, gekühlt, indem das Kohlendioxid und der Wasserdampf durch eine Wärmekraftmaschine geleitet werden, um wenigstens einen Teil der darin enthaltenen Wärme zurückzugewinnen.
18. Verfahren nach Anspruch 17, dadurch gekennzeichnet, daß das gesamte erwärmte Kohlendioxid und der gesamte in der Stufe b) freigesetzte Wasserdampf im Kreislauf geführt werden.
19. Verfahren nach Anspruch 17, dadurch gekennzeichnet, daß die Wärmekraftmaschine eine Turbine umfaßt.
20. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß das Verfahren folgende Stufen umfaßt:
a) es wird wenigstens ein erster Reaktant durch eine Leitung geleitet;
b) wenigstens ein zweiter Reaktant wird durch eine Leitung geleitet;
c) wenigstens eine Wärmekraftmaschine wird in wenigstens einer dieser Leitungen angeordnet;
und
d) wenigstens einer der Reaktanten wird umgesetzt, um das Produkt in der Reaktionskammer zu bilden, die stromabwärts von der wenigstens einen Wärmekraftmaschine angeschlossen ist, wobei der Druck in der Kammer geringer ist als der Druck jeder der Reaktanten, wodurch ein Druckabfall über die Wärmekraftmaschine hinweg auftritt, um die Wärmekraftmaschine anzutreiben.
21. Verfahren nach Anspruch 20, dadurch gekennzeichnet, daß einer der Reaktanten ein Gas ist.
22. Verfahren nach Anspruch 20, dadurch gekennzeichnet, daß einer der Reaktanten ein Feststoff ist.
23. Verfahren nach Anspruch 20, dadurch gekennzeichnet, daß jeder der Reaktanten ein Gas ist.
24. Verfahren nach Anspruch 20, dadurch gekennzeichnet, daß das Produkt ein Gas ist.
25. Verfahren nach Anspruch 21, dadurch gekennzeichnet, daß das Produkt ein Feststoff ist.
26. Verfahren nach Anspruch 20, dadurch gekennzeichnet, das das Produkt eine Flüssigkeit ist.
27. Verfahren nach Anspruch 20, dadurch gekennzeichnet, daß die Wärmekraftmaschine eine Turbine umfaßt.
28. Verfahren nach Anspruch 20, dadurch gekennzeichnet, daß der erste und der zweite Reaktant Ammoniak, Wasserdampf und Kohlendioxid umfassen und das Produkt Ammoniumkarbonat ist.
29. Verfahren nach Anspruch 20, dadurch gekennzeichnet, daß alle diese Reaktanten durch eine einzige Leitung geleitet werden.
30. Verfahren nach Anspruch 20, dadurch gekennzeichnet, daß die Kammer eine geschlossene Kammer ist.
31. Verfahren nach Anspruch 20, dadurch gekennzeichnet, daß die Reaktion in der Reaktionskammer exotherm verläuft.
32. Verfahren nach Anspruch 1, gekennzeichnet durch folgende Stufen:
a) es wird wenigstens ein erster Reaktant durch eine Leitung geleitet;
b) es wird wenigstens ein zweiter Reaktant durch eine Leitung geleitet;
15197
c) es wird wenigstens eine Wärmekraftmaschine in wenigstens einer dieser Leitungen angeordnet;
d) jeder dieser Reaktanten wird umgesetzt, um das Produkt in der Reaktionskammer zu bilden, die stromabwärts von der wenigstens einen Wärmekraftmaschine angeschlossen ist, wobei der Druck in der Kammer geringer ist als der Druck jedes der Reaktanten, wodurch ein Druckabfall über die Wärmekraftmaschine hinweg auftritt, um die Wärmekraftmaschine anzutreiben;
e) das Produkt wird zersetzt, um den ersten und den zweiten Reaktanten zu bilden; und
f) die Stufen a) bis e) werden wiederholt.
33. Verfahren nach Anspruch 32, dadurch gekennzeichnet, daß die Leitungen der Stufen a) und b) ein und dieselbe Leitung sind.
34. Verfahren nach Anspruch 32, dadurch gekennzeichnet, daß das Produkt durch Erwärmen in die Reaktanten zersetzt wird.
35. Verfahren nach Anspruch 1, gekennzeichnet durch folgende Stufen:
a) es wird ein Rauchgas erzeugt, das Wasserstoff und Kohlendioxid enthält;
b) das Rauchgas wird mit Kaliumkarbonat in einer Kontaktkolonne in Berührung gebracht, um Kaliumbikarbonat und freien Wasserstoff zu bilden;
c) die Kaliumbikarbonatlösung wird erwärmt, um Kohlendioxid und Wasserdampf freizusetzen, während Kaliumkarbonat regeneriert wird;
d) die Kaliumkarbonatlösung der Stufe c) wird gekühlt;
d) das gekühlte Kaliumkarbonat der Stufe d) wird im Kreislauf geführt, um mit dem Rauchgas wie in der Stufe b) in Kontakt gebracht zu werden;
f) der freie Wasserstoff wird mit dem Stickstoff in einem Ammoniakreaktor umgesetzt, um gasförmigen Ammoniak zu bilden;
g) das Ammoniak wird durch eine erste Wärmekraftmaschine in eine geschlossene Reaktionskammer geleitet;
h) das freigesetzte Kohlendioxid und der Wasserdampf werden durch eine zweite Wärmekraftmaschine in die geschlossene Reaktionskammer geleitet;
i) der Ammoniak, der Wasserdampf und das Kohlendioxid werden in der geschlossenen Reaktionskammer umgesetzt, um Ammoniumkarbonat zu bilden;
und
j) das Ammoniumkarbonat wird mit Schwefelsäure umgesetzt, um Ammoniumsulfat zu bilden.
36. Vorrichtung zur Durchführung des Verfahrens nach einem
der Ansprüche 1 bis 35, gekennzeichnet durch
a) eine Ammoniumquelle,
b) eine Kohlendioxidquelle;
e) eine Wasserdampfquelle;
d) eine Einrichtung zur Zufuhr des Ammoniaks,
des Kohlendioxids und des Wasserdampfes in eine Reaktionskammer, in der Ammoniumkarbonat gebildet wird;
e) eine Schwefelsäurequelle; und
f) eine Einrichtung zur Umsetzung des Ammoniumkarbonats mit der Schwefelsäure unter Bildung von Ammoniumsulfat.
37. Vorrichtung zur Durchführung des Verfahrens nach einem der Ansprüche 1 bis 35, dadurch gekennzeichnet, daß sie weiterhin eine Wärmekraftmaschine umfaßt, die zwischen einer der Quellen der Stufen a) bis c) und der Reaktionskammer angeschlossen ist.
38. Vorrichtung zur Durchführung des Verfahrens nach einem der Ansprüche 1 bis 35, gekennzeichnet durch
a) ein Ammoniakgefäß zur Verflüssigung von gasförmigem Ammoniak;
b) eine Leitung, die das Ammoniakgefäß mit einer Ammoniakquelle verbindet, sowie eine zweite Leitung, die das Ammoniakgefäß mit einer Reaktionskammer verbindet;
c) ein Wasserdampf-Kohlendioxidgefäß zur Verflüssigung von gasförmigem Kohlendioxid und Wasserdampf;
d) eine Leitung, die das Wasserdampf-Kohlendioxidgefäß mit einer Wasserdampf- und Kohlendioxidquelle verbindet, sowie eine zweite Leitung, die das Wasserdampf-Kohlendioxidgefäß mit der Reaktionskammer verbindet;
e) eine Druckerzeugungseinrichtung zur Verflüssigung des gasförmigen Ammoniaks, Kohlendioxids und Wasserdampfs; und
f) Wärmeaustauscher, welche jedem der Gefässe zugeordnet sind, wodurch eine Wärmeaustauscherflüssigkeit nach der Vergasung des verflüssigten Kohlendioxids, Wasserdampfs und Ammoniaks gekühlt wird.
39. Vorrichtung zur Durchführung des Verfahrens nach einem
der Ansprüche 1 bis 35, dadurch gekennzeichnet, daß ein Produkt in einer Reaktionskammer aus wenigstens zwei Reaktanten gebildet wird, wobei das Produkt einen niedrigeren Druck in der Reaktionskammer aufweist, als der Druck jedes der Reaktanten, und wobei
a) wenigstens eine Leitung, die eine Quelle jedes der Reaktanten mit der Reaktionskammer verbindet ; und
b) wenigstens eine Wärmekraftmaschine, die in wenigstens einer der Leitungen angeordnet ist, die sich in die Reaktionskammer entleeren, wodurch bei Reaktion der Reaktanten in der Reaktionskammer ein Druckabfall über die wenigstens eine Wärmekraftmaschine aufgrund des herabgesetzten Drucks in der Reaktionskammer auftritt.
40. Vorrichtung nach Anspruch 39, dadurch gekennzeichnet, daß die Wärmekraftmaschine eine Turbine umfaßt.
41. Vorrichtung nach Anspruch 39, dadurch gekennzeichnet, daß sie zwei Leitungen umfaßt, die jeweils mit den gasförmigen Reaktantenquellen verbunden sind.
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