DE3428783C2 - Verfahren zur Herstellung von Reformerfeed und Heizöl oder Diesel aus Kohle - Google Patents
Verfahren zur Herstellung von Reformerfeed und Heizöl oder Diesel aus KohleInfo
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Abstract
Description
- Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung von Reformerfeed und Heizöl oder Diesel aus Kohle in einer Sumpfphasenhydrierung und einer anschließenden katalytischen Gasphasenhydrierung der im Oberbegriff des Patentanspruches 1 angegebenen Art.
- In der DE-PS 9 00 214 wird beschrieben, wie in einem Verfahren zur Entfernung von Fremdgasen aus dem Kreislaufgas der katalytischen Höchstdruckhydrierung von Kohlen, Pech, Teeren, Ölen, Kohleextrakten oder ähnlichen Produkten, bestehend aus Sumpf- und Gasphasesystem, ohne Zuhilfenahme einer besonderen Wascheranlage, das flüssige Reaktionsprodukt der Gasphasekammern unmittelbar im Gasphase-Kammersystem als Waschflüssigkeit für den durch gasförmige Kohlenwasserstoffe, Stickstoff und Kohlenmonoxid verunreinigten Gaskreislauf der Sumpfphasekammersysteme benutzt wird, wobei der Sumpf- und Gasphasekreislauf druck- und saugseitig über ein Umlaufpumpensystem verbunden sind und der gesamte Wasserstoff in den gemeinsamen Kreislauf gegeben wird. In einer besonderen Ausgestaltung dieses Verfahrens wird der gesamte Wasserstoff den Gasphasekammern zugeführt und die Differenz zwischen dem gesamten Gasbedarf der Gasphasekammern und dem zugegebenen Wasserstoff der Druckseite des gemeinsamen Kreislaufes entnommen und somit in der Gasphase von den Verunreinigungen gewaschen.
- Dieses Verfahren spart zwar eine zusätzliche Wascheranlage zur Auswaschung der Kreislaufgasverunreinigung ein, kann aber wegen des Arbeitens mit Anteilen des Kreislaufwasserstoffgases aus der Sumpfphasenhydrierung in der Gasphasenhydrierung keine optimale Selektivität der raffinierenden Hydrierung erreichen und bedingt sehr hohe Wasserstoffdrucke und einen hohen Wasserstoffverbrauch.
- Aufgabe der Erfindung ist es, gegenüber dem bekannten Verfahren, das bei Wasserstoffpartialdrucken von über 300 bar in der Gasphasenhydrierung arbeitet, eine Senkung der in der Gasphasenhydrierung erforderlichen Betriebsdrücke auf etwa 50-200 bar zu ermöglichen und den Wasserstoffverbrauch deutlich zu vermindern.
- Gemäß der Erfindung wird diese Aufgabe dadurch gelöst, daß bei dem Verfahren der eingangs angegebenen Art die in dem Kennzeichen des Anspruchs 1 angegebenen Merkmale verwirklicht sind.
- Die mit dem erfindungsgemäßen Verfahren zur Verfügung gestellte integrierte Kohleölraffination zeichnet sich insbesondere durch eine spezielle Schaltung der Gaskreisläufe für Gasphase und Sumpfphase aus, indem ein Kreislaufgassystem nur noch in der Sumpfphase vorgesehen und Frischwasserstoff nur der Gasphasenhydrierung zugeführt wird, darüber hinaus durch eine wesentliche Verminderung des erforderlichen Druckes in der Gasphasenhydrierung gegenüber dem bekannten Verfahren.
- Für die Herstellung und Verarbeitung von 1 t Kohleöl werden je nach Kohlesorte beispielsweise 2500 m3 Wasserstoff benötigt. Bei einem Mengenverhältnis von Wasserstoff zu Öl von 2500 m3/t Kohleöl in der Gasphase und einem chemischen Wasserstoffverbrauch von beispielsweise 500 m3/t Kohleöl können somit 2000 m3 Wasserstoff, der von den Verunreinigungen Kohlenmonoxid, Kohlendioxid, aber auch Schwefelwasserstoff, Ammoniak weitgehend frei ist, zur Sumpfphasenhydrierung abgegeben werden, so daß hierdurch eine Wasserstoffmenge zur Verfügung gestellt wird, die noch über dem theoretisch notwendigen Wasserstoffverbrauch der Sumpfphasenhydrierung liegt.
- Der in das erfindungsgemäße Verfahren eingesetzte reine Hochdruckwasserstoff, der die bei der gekoppelten Weiterverarbeitung des Kohleöls enthaltenen Störkomponenten H2O, NHi3, H 2S, CO, CO2 und die ebenfalls den Wasserstoffpartialdruck reduzierenden C1- bis C4-Gase nicht enthält, bewirkt, daß der Katalysator in der Gasphasenhydrierung wesentlich selektiver arbeiten kann. Die erfindungsgemäß in der Stufe der Gasphasenhydrierung ermöglichte Druckreduzierung im Vergleich zu dem Verfahren der Weiterverarbeitung des Kohleöls nach dem Stand der Technik hat günstige Auswirkungen auf den erforderlichen technischen Aufwand und somit auf den Investitionskostenbedärf. Der erniedrigte Druck führt auch zu einer geringeren Durchhydrierung des Kohleöls. Die Abwesenheit der Störkomponenten CO und CO2 bedingt einen verringerten Wasserstoffverbrauch, da diese zu Kohlenwasserstoffen hydriert würden.
- Das nach dem erfindungsgemäßen Verfahren erhaltene Leichtöl hat die Reformerfeedqualität erreicht und besitzt nach Reformierung hervorragende motorische Eigenschaften wie z. B. eine hohe Research Oktanzahl sowie eine hohe Motoroktanzahl. Das Mittelöl hat die Qualität eines Heizöles oder Dieselkraftstoffes erfüllt.
- Bevorzugte Ausgestaltungen des erfindungsgemäßen Verfahrens liegen in einer Verwirklichung der Merkmale des Patentanspruches 2, sowie nach den Patentansprüchen 3 und 4, wobei der Druck in der Gasphase wenigstens um etwa 50 bar niedriger als der in der Sumpfphase angewandte Druck liegt, und in dem Betrieb der Sumpfphase bei einem Druck von 100 bis 400 bar und bei einem Druck in der Gasphase von 50 bis 200 bar.
- Das Mengenverhältnis von Wasserstoff zu Kohleöl bei der Zugabe des in die Gasphasenhydrierung eingesetzten Frischwasserstoffes liegt bei 1000 bis 5000, vorzugsweise bei 1500 bis 3000 m3/t Kohleöl.
- Der Abstrom der Gasphasenhydrierung wird energiegünstig durch Wärmetausch mit dem entgegenkommenden der Gasphasenhydrierung unterworfenen Kohleöl abgekühlt, wobei eine entsprechende Aufheizung des einzusetzenden Kohleöls stattfindet. Durch eine teilweise anderweitige Abführung der Hydrierwärme und eine Regulierung der Aufheizung des Frischwasserstoffs und des Kohleöls wird die Betriebstemperatur konstant gehalten.
- Eine weitere vorteilhafte Ausgestaltung des erfindungsgemäßen Verfahrens liegt darin, den Abstrom der Sumpfphasenhydrierung nach Ausschleusung der rückstandshaltigen Fraktion durch Wärmetausch mit der eingesetzten Maische abzukühlen und nach Abtrennung der als Anmaischöl dienenden Fraktion weiter abzukühlen, wobei die Ausschleusung eines insbesondere Ammoniak und Schwefelwasserstoff enthaltenden Abwassers erfolgt und das neben hauptsächlich Wasserstoff im wesentlichen Kohlenmonoxid, Kohlendioxid und Kohlenwasserstoffe enthaltende Kreislaufgas bei etwa 50°C bis Raumtemperatur unter Systemdruck oder auch nach Entspannen einer Ölwäsche unterzogen wird.
- Um gelöste Gase aus dem Kohleöl noch weitergehend zu entfernen, kann die als Kohleöl anfallende flüssige Fraktion vor Zuführung in die Gasphasenhydrierung weiter entspannt und von den anfallenden gasförmigen Bestandteilen getrennt werden, wonach sie ggf. wieder auf den für die Gasphasenhydrierung erforderlichen Druck gebracht wird. Das Kreislaufgas der Sumpfphase wird in einer energiegünstigen Fahrweise zusammen mit der Maische durch Wärmetausch mit dem nach Ausschleusung der rückstandshaltigen Fraktion erhaltenen Abstrom aus der Sumpfphasenhydrierung vorgeheizt.
- Dadurch, daß die Gasphasenhydrierung mit Frischwasserstoff betrieben wird, ist eine erhebliche Absenkung des Verfahrensdruckes ermöglicht worden. Das sogenannte Abgas aus der Gasphasenhydrierung deckt den gesamten Wasserstoffbedarf der Sumpfphasenhydrierung.
- Das erfindungsgemäße Verfahren wird anhand eines Beispiels und unter Bezugnahme auf die Zeichnung weiter erläutert.
- 0,50 t des im Prozeß erzeugten Kohleöls werden über Leitung 1 nach Erhitzen durch Wärmetausch in Wärmetauscher 2 mit 1250 m3 Frischwasserstoff über einen Spitzenerhitzer 4 und über Leitung 5 über den im Gasphasenreaktor 6 fest angeordneten Gasphasenkatalysator geleitet. Der Gasphasenkatalysator ist ein handelsüblicher Raffinationskontakt auf Basis Ni- Mo-Aluminiumoxid.
- Der Abstrom der Gasphasenhydrierung von Gasphasereaktor 6 wird über Leitung 3 in Wärmetauscher 2 abgekühlt und in einem Hochdruckabscheider 7 in 0,49 t eines über eine Entspannungsvorrichtung sowie Leitung 8 abgeführten Raffinats, das destillativ weiter in ein Leichtöl, das als Reformerfeed, Leitung 9, dient und ein Heizöl oder in Diesel, Leitung 10, aufgetrennt wird. Über eine Entspannungsvorrichtung 7 und Leitung 11 wird ein Abwasser ausgeschleust und es werden 1000 m3 eines über Leitung 12 geführten gasförmig verbleibenden Anteils abgetrennt, der nach Aufkomprimieren in Kompressor 13 einem in Leitung 14 geführten Kreislaufgasstrom zugegeben wird.
- Das Kreislaufgas wird über eine entsprechende Kompressionsstufe, Kompressor 15, der Sumpfphasenhydrierung zugeführt.
- Die aus gemahlener Kohle mit einer aus dem Abstrom der Sumpfphasenhydrierung abgezweigten Fraktion hergestellte Maische wird nach Kompression mittels Hochdruckpumpe 16, und nach Vereinigung mit dem aufkomprimierten Kreislaufgas über Leitung 17 und Wärmetauscher 18 im Wärmetausch mit dem rückstandsfreien Abstrom der Sumpfphasenhydrierung in einem Ofen 19 weiter erhitzt und der Sumpfphasenhydrierung in Reaktor 20 zugeführt. Anschließend durchläuft das den Sumpfphasereaktor 20 verlassende Produkt einen Heißabscheider 21, aus dem ein feststoffhaltiger Strom über Leitung 22 ausgeschleust wird, der weiter aufgearbeitet wird. Aus den über Kopf im Heißabscheider 21 abgehenden feststofffreien Produkten wird nach Abkühlung in Wärmetauscher 16 durch die zugeführte Maische aus einem Zwischenabscheider 23 die als Anmaischöl dienende Fraktion, Leitung 24, ausgeschleust. Über einen Kühler 25 wird weiter auf etwa 50°C bis Raumtemperatur abgekühlt und in einer Trennvorrichtung 26 in ein Abwasser, Leitung 27, einen gasförmigen Strom, Leitung 28, der über einen Gaswäscher 29 unter Ausschleusung eines Abgases, Leitung 30, zum Kreislaufgas, Strom 14, gegeben wird und erzeugtes Kohleöl aufgetrennt, das nach partieller Entspannung über Drosselventil 31 und Leitung 1, wie oben angegeben, der Gasphasenhydrierung zugeführt wird.
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