DE3330616A1 - Einstufige vorrichtung zum erzeugen von gasfoermigem schwefelsaeureanhydrid aus geschmolzenem schwefel, insbesondere zur verwendung bei einrichtungen zum abscheiden von aschen aus ofenrauchgas - Google Patents

Einstufige vorrichtung zum erzeugen von gasfoermigem schwefelsaeureanhydrid aus geschmolzenem schwefel, insbesondere zur verwendung bei einrichtungen zum abscheiden von aschen aus ofenrauchgas

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DE3330616A1 DE19833330616 DE3330616A DE3330616A1 DE 3330616 A1 DE3330616 A1 DE 3330616A1 DE 19833330616 DE19833330616 DE 19833330616 DE 3330616 A DE3330616 A DE 3330616A DE 3330616 A1 DE3330616 A1 DE 3330616A1
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Description

Einstufige Vorrichtung zum Erzeugen von gasförmigem Schwefelsäureanhydrid aus geschmolzenem Schwefel, insbesondere zur Verwendung bei Einrichtungen zum Abscheiden von Aschen aus Ofenrauchgas
Die Erfindung betrifft eine einstufige Vorrichtung zum Erzeugen von gasförmigem Schwefelsäureanhydrid aus geschmolzenem Schwefel, insbesondere für die Verwendung bei Einrichtungen zum Abscheiden von Aschen.
2 -
Postscheckamt Stuttgart 7211-700 BLZ 60010070 Deutsche Bank AG, 14 286 30 BLZ 600 700 70
Telefonische Auskünfte und Aufträge sind nur nach schriftlicher Bestätigung verbindlich
Bekanntlich ist, wenn Kohle mit einem Schwefelgehalt von weniger als 1 % in einem üblichen Ofen verbrannt wird, die Menge an SO_, die natürlicherweise erzeugt wird, vielfach nicht dazu ausreichend, um den elektrischen Widerstand der Flugaschen auf einen Wert zu bringen, der den Betrieb eines elektrostatischen Abscheiders ermöglichen würde. Ein entsprechender Widerstandswert liegt im Bereich von 5 · 10
2
Ohm cm /m. In solchen Fällen kann man den Widerstandswert auf einen annehmbaren Wert bringen, indem man einen geeigneten Zusatzstoff, beispielsweise SO-, hinzufügt, das sich mit Dampf zu H3SO4 kombinieren läßt. Zu bemerken ist, daß die benötigte Menge an SO_ verhältnismäßig gering ist und etwa 15 ppm, bezogen auf das Gesamtgewicht der betreffenden Rauchgase, beträgt.
Bei Anwendungen von SO- treten immer schwerwiegende Probleme auf, da es sich dabei um einen Stoff handelt, dessen Handhabung schwierig ist. In den Fällen, wo große Mengen von SO-gebraucht werden, ist es daher üblicherweise vorzuziehen, diesen Stoff "in situ", also am Ort des Bedarfs, dadurch herzustellen, daß geschmolzener Schwefel in Luft verbrannt wird und das erzeugte S0„ sodann katalytisch in S0_ umgewandelt wird. In diesen Fällen muß, um einen hohen Umwandlungsgrad von Schwefeldioxyd in Schwefelsäureanhydrid zu erreichen, die Umwandlung in mehreren Stufen erfolgen. Die bekannten Einrichtungen zum Erzeugen von Schwefelsäureanhydrid durch Verbrennung geschmolzenen Schwefels haben sich deshalb, wenn sie unverändert dazu angewendet werden, um eine kleine Menge von gasförmigem Schwefelsäureanhydrid zu erzeugen, wie es bei Feuerungseinrichtungen der oben erwähnten, hier in Rede stehenden Art erforderlich ist, als recht ungeeignet erwiesen, insbesondere wenn als Brennstoff Kohle verbrannt wird.
Der Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, eine einstufige Vorrichtung zu schaffen, die es, bei einem gleichbleibend hohen Prozentsatz der Umwandlung von SO2 zu SO3, ermöglicht, gasförmiges Schwefelsäureanhydrid zu erzeugen, um den elektrisehen Widerstand von in einer Feuerungsanlage entstehender Asche zu erhöhen, beispielsweise in einem stromerzeugenden Wärmekraftwerk oder dergleichen.
Die im Patentanspruch 1 angegebene erfindungsgemäße Lösung dieser Aufgabe sieht im wesentlichen zwei konzentrische Kammern vor, durch deren erste, innen liegende Kammer ein Luftstrom nach aufwärts strömt, vorzugsweise ein warmer Strom, der zunehmend in Kontakt mit dem geschmolzenem Schwefel kommt, der von oben herabfließt, wobei es zur Bildung von Schwefeldioxyd kommt. Ein oberer Saramelraum ermöglicht es, daß der strom der Gasmischung, der S0„ in einer Konzentration von 1 bis 12 Volumenprozent enthält, nach rückwärts und gegen die äußere ringförmige Kammer hin umgelenkt wird, gegebenenfalls durch einen Wärmeaustauscher 31 in Form eines Rohrbündels oder eines anders aufgebauten Wärmeaustauschers hindurch, der im oberen Teil der Einheit angeordnet und dazu vorgesehen ist, um die Temperatur der Verbrennungsgase, abhängig von der S02-Konzentration, auf den für die Umwandlung bestgeeigneten Wert zu bringen. Der Gasstrom strömt durch die äußere ringförmige Kammer hindurch abwärts. In dieser äußeren ringförmigen Kammer befindet sich ein geeigneter Katalysator, beispielsweise Vanadiumoxyd, der die Umwandlung des Schwefeldioxyds in Schwefelsäureanhydrid ermöglicht.
Bekanntlich liegt die beste Temperatur für die Umwandlung von Schwefeldioxyd in Schwefelsäureanhydrid bei etwa 420 C/ 450 C. Ein zunehmendes Aufheizen des Stroms der SO2 enthaltenden Gasmischung während der Oxidation des SO2 zu S0_ läßt sich jedoch kaum vermeiden. Daraus resultiert ein niedriger Wirkungsgrad der Umwandlung. Dieser Unzulänglichkeit kann man gemäß der Erfindung Ei lhalt gebieten, indem man innerhalb der äußeren ringförmig an Kammer, wo die Umwandlung des S0_
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in SO3 erfolgt, eine geeignete Kühleinrichtung anordnet, die dazu geeignet ist, die Temperatur der gasförmigen Mischung in dem vorteilhaften Bereich von 420° C/ 450° C zu halten. Diese vorteilhafte Reaktionstemperatur kann auch mit Hilfe der Katalysatorschicht konstant gehalten Worden, indem man Luft geeigneter Temperatur zur Verdünnung zuführt, und zwar in verschiedenen Höhenbereichen aus der Schicht selbst heraus, wie es durch Pfeile 32 angedeutet ist.
Nachstehend wird die Erfindung anhand von in der Zeichnung dargestellten Ausführungsbeispielen im einzelnen erläutert.
Es zeigen:
Fig. 1 eine stark schematisch vereinfacht gezeich-.5. nete Ansicht eines Ausführungsbeispiels
der Vorrichtung;
Fig. 2 einen in größerem Maßstab, abgebrochen und stark schematisch vereinfacht gezeichneten Ausschnitt der äußeren ringförmigen Kammer, in der die Umwandlung des Schwefeldioxyd zu
Schwefelsäureanhydrid erfolgt, wobei eine in der Kammer angeordnete Kühleinrichtung schematisiert angedeutet ist;
Fig. 3A einen Schnitt mit Schnittlinie entsprechend III-III von Fig. 2, bei einem ersten Ausfüh
rungsbeispiel und
Fig. 3B einen der Fig. 3A entsprechenden Schnitt eines zweiten Ausführungsbeispiels mit anders ausgeführter, in der äußeren Kammer angeordneter Kühleinrichtung.
Eine mit 10 bezeichnete Außenschale der Vorrichtung ist im wesentlichen kreiszylindrisch geformt und an Oberseite und Unterseite durch Deckelplatten 12 bzw. 11 abgeschlossen.
Innerhalb der Schale 10, vorzugsweise im Zentrum, befindet sich ein zylindrischer Körper 20, der oben offen ist und an seiner Unterseite über eine Leitung 21 f die die Dackelplatte 11 der Schale 10 durchdringt, mit einer Druckquelle für Luft, vorzugsweise trockene, vorgeheizte Luft, verbunden ist. Die Wände der Außenschale "0 und des inneren zylindrischen Körpers 20 begrenzen zwei Reak-.ionskammern, nämlich eine im wesentli-
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chen zylindrische innere Kammer 22 und eine zweite im wesentlichen ringförmige äußere Kammer 23. Die Reaktionskammern bilden die Verbrennungskammer für geschmolzenen Schwefel, in der das Schwefeldioxyd erzeugt wird, bzw. die Reaktionskammer, in der die Umwandlung des Schwefeldioxyds in Schwefelsäureanhydrid stattfindet.
Die gasförmige, Schwefelsäureanhydrid enthaltende, gasförmige Mischung wird über eine geeignete Leitung 24, die in der Nähe des unteren Endes der Außenschale 10 angeordnet ist, aus dem Reaktor abgezogen. Durch die obere Deckelplatte 12 hindurch erstreckt sich eine nach abwärts führende Leitung 25, die oberhalb des zylindrischen Körpers mündet, Ui dessen Innenraum die Leitung 25 geschmolzenen Schwefel in bereits dosierter Menge zuführt. Dieser geschmolzene Schwefel sammelt sich an der Oberfläche einer Vielzahl von Kugeln aus feuerfestem Material an, die die Kammer 22 ausfüllen und dazu dienen, den über die Leitung 25 zugeführten Schwefel als Oberflächenfilm zu verteilen, um das Verhältnis Oberfläche/ Volumen des zugeführten Schwefels zu erhöhen, ohne daß ein Sprühbeschickungssystem erforderlich wäre, dessen Anwendung für die Zufuhr einer verhältnismäßig geringen Stoffmenge ungünstig wäre. Bei dem feuerfesten Material der Kugeln handelt es sich vorzugsweise um einen feuerfesten Werkstoff mit einem hohen Gehalt an Tonerde, wobei dieses Material auf einem Rost 26 lagert und den rohrförmigen Körper 20 bis oben hin füllt, wie es in Fig. 1 qualitativ durch Strichelung angedeutet ist. Ein zweiter Rost 27 ist im wesentlichen auf gleicher Höhe wie der Rost 26 der inneren Kammer in der äußeren Kammer 23 angeordnet und dient als Lager für den Katalysator, der die Umsetzung des S0_ in SO- ermöglicht. Auch in diesem Falle ist durch Strichelung der Bereich innerhalb der ringförmigen Reaktionskammer 23 angedeutet, der mit dem Katalysator versehen ist.
Dieser Katalysator kann vorzugsweise aus einem granulierten Material bestehen oder anderweitig aus einem Material mit großer Kontaktoberfläche, beispielsweise einem feuerfesten Material·,· dessen Oberfläche mit dem Katalysator selbst über- zogen ist, beispielsweise mit Vanadiumoxyd.
In der Nähe der geschmolzenen Schwefel zuführenden Leitung befindet sich ein Brenner 28, vorzugsweise ein Gasbrenner, der dazu vorgesehen ist, die Reaktion der Verbrennung des geschmolzenen Schwefels in Gang zu setzen. Der Brenner 28 braucht daher nur bei Betriebsbeginn in Tätigkeit zu sein.
Die Betriebsweise ist folgende:
Vorzugsweise trockene Luft wird über die Leitung 21 zugeführt und strömt durch die innere Kammer 22 hindurch nach aufwärts an den Zwischenräumen zwischen den einzelnen Kugeln aus feuerfestem Material vorbei, die diese Kammer ausfüllen. Eine zusammenhängende Schicht geschmolzenen Schwefels wird über die Leitung 25 zu den Kugeln zugeführt. Die Verbrennungsreaktion setzt sich, wenn sie durch den Gasbrenner 28 in Gang gebracht worden ist, von selbst fort. Die anfängliche Zündung des Schwefels kann auch durch hohe Lufttemperatur bewirkt werden, möglicherweise durch Vorheizen der über die Leitung 21 zugeführten Luft. Aus der zentralen oder inneren Kammer 22 tritt daher eine gasförmige Mischung aus, deren Gehalt an S0~ zwischen 1 % und 12 % liegt, wobei der Prozentwert von dem Verhältnis zwischen der Menge der über die Leitung 21 zugeführten Luft und der Menge an Schwefel abhängig ist, der über die Leitung 25 zugeführt wird.
Die Temperatur der über die Leitung 21 zugeführten Luft soll einen solchen Wert haben, daß unter Berücksichtigung der durch die Verbrennung des geschmolzenen Schwefels erzeugten Wärme die Temperatur der gasförmigen Mischung, die aus der zentralen Kammer 22 austritt, etwa gleich oder etwas nie-
-X-
driger ist als die für die Umwandlung von SO« zu SO3 bestgeeignete Temperatur. Diese Temperatur liegte wie oben erwähnt, im Bereich 420° C / 450° C.
Alternativ könnte, was allerdings höhere Anlagekosten bedingen würde, die Umwandlungskammer in eine Mehrzahl von Sektionen aufgeteilt sein, die über zwischengeschaltete geeignete Kühlkammern miteinander verbunden sind.
Die für die Steuerung der Temperatur in der ringförmigen Kammer 23 erstgenannte Lösung kann beispielsweise entsprechend der beiden in den Fig. 2, 3A und 3B aufgezeigten Ausführungsbeispiele verwirklicht sein. Wie aus diesen Fig. zu ersehen ist, ist die ringförmige Kammer 123 in zwei Gruppen vertikaler Durchgänge aufgeteilt, von denen die eine Gruppe für den Durchstrom der von der oberen Kammer 30 kommenden gasförmigen Mischung während des Umwandlungsvorgangs vorgesehen und die andere Gruppe für den Durchstrom eines Kühlmittels vorgesehen ist, das mittels Leitungen 41 und 42 gesammelt bzw. zugeführt wird.
Die ringförmige Kammer 123 muß daher an ihrem oberen Ende und ihrem unteren Ende durch zwei Endplatten abgeschlossen sein, an denen die vertikalen Durchgänge 43 vorgesehen sind, welch letztere mit dem katalytischen Material gefüllt sind und durch die die gasförmige Mischung hindurchströmt. Zwischen den Durchgängen 43 befinden sich vertikale Durchgänge 44 für das Kühlmittel bildende Zwischenräume.
Bei der in Fig. 3B gezeigten speziellen konstruktiven Lösung sind die Durchgänge für die gasförmige Mischung als Ringräume 143 gestaltet ebenso wie die Durchgänge 144 für das Kühlmittel, wobei die Ringräume 143 zwischen den Ringräumen 144 angeordnet sind. Bei der Lösung gemäß Fig. 3A bestehen die vertikalen Durchgänge,durch die die gasförmige
Mischung strömt, aus zylindrischen Rohren 243 und das Kühlmittel fließt durch den die Rohre 243 umgebenden Raum 244.
Einer der Vorteile der vorliegenden Erfindung besteht darin, daß zwischen der ersten zentralen Kammer und der zweiten ringförmigen Kammer eine gemeinsame Wand vorhanden ist. In der ersten Kammer, der inneren Kammer findet die Verbrennung des nach abwärts fließenden Schwefels im Gegenstrom gegen das zur Verbrennung zugeführte Gas statt, so daß in der inneren Kammer SO_ erzeugt wird. In der äußeren ringförmigen Kammer findet die katalytische Umwandlung von SO« in SO-, statt. Die gemeinsame Wand zwischen den beiden Kammern erhöht den Wirkungsgrad der Vorrichtung,und zwar aus folgenden Gründen:
Bekanntlich ist eine Temperaturerhöhung für das Gleichgewicht der exothermen Reaktion der Oxidation von Schwefeldioxyd zu Schwefelsäureanhydrid thermodynamisch nachteilhaft. Es ist auch bekannt, daß die Reaktionsgeschwindigkeit (oder die Aktivität des Katalysators) durch Temperaturerhöhung in hohem Maße gesteigert wird. Es ist daher erforderlich, die beiden
gegensätzlichen Einflüsse bei der Wahl der Einlaßteraperatur für ein adiabatisches Katalysatorbett (das gewöhnlich bei 420 C bis 450° C arbeitet) in geeigneter Weise auszutarieren. Bei dem hier beanspruchten Reaktor hängt die Temperatur (T.) der aus dem Katalysatorbett austretenden Gase lediglich von
dem Verhältnis zwischen der Schwefelmenge sowie der Lufteintrittstemperatur (T1) in Verbindung mit der Schwefeleintrittstemperatur (T2) ab. Die Einlaßtemperatur in das Katalysatorbett (T-) hängt auch von dem Wärmeaustausch zwischen dem katalytischen Bett und dem Verbrennungsbereich ab, also dem Temperaturaustausch zwischen der inneren Kammer und der äußeren ringförmigen Kammer.
• Die Temperatur ist in demjenigen Bereich, in dem der Katalysator angeordnet ist (der äußeren ringförmigen Kammer), höher,
/in
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der Wärmeübergang erfolgt daher von der äußeren Kammer zu der Verbrennungskammer (inneren Kammer). Dies resultiert darin, daß der gleichen Auslaßtemperatur aus dem Katalysatorbett (d.h. aus der äußeren ringförmigen Kammer) eine erhöhte Eintrittstemperatur in die besagte äußere ringförmige Kammer entspricht. Demgemäß erhält man am Beginn der die äußere Ringkammer ausfüllenden Katalysatorschicht eine höhere Reaktionsgeschwindigkeit. Als Schlußfolgerung kann gesagt werden, daß die Steuerung der Auslaßtemperatur vom Katalysatorbett her für das Oxydationssystem vorteilhaft ist. Bei dem hier beanspruchten Reaktor findet daher die Oxydation des Schwefels zu Schwefeldioxyd in dem inneren Bereich statt, wobei die Strömung nach aufwärts gerichtet ist. Die katalytische Oxydation des SO„ zu SO,, findet in dem äußeren ringförmigen, den Katalysator enthaltenden Bereich statt, wobei das Gas nach abwärts strömt. In dem zentralen Bereich strömt das Gas in der entgegengesetzten Richtung wie in dem ringförmigen Bereich, wobei dieser von jenem Wärme zugeführt bekommt, wodurch sich eine günstige Auswirkung auf die Aktivität des Katalysators einstellt.
Die Erfindung wurde oben unter besonderem Bezug auf lediglich beispielhaft ausgewählte und in der Zeichnung dargestellte Ausführungsformen erläutert. Es versteht sich jedoch, daß Abwandlungen und Weiterbildungen in mannigfacher Form vorgenommen werden können, ohne den Rahmen der Erfindung zu verlassen.
Alle in der vorstehenden Beschreibung erwähnten sowie auch die nur allein aus der Zeichnung entnehmbaren Merkmale sind als weitere Ausgestaltungen Bestandteile der Erfindung, auch wenn sie nicht besonders hervorgehoben und insbesondere nicht in den Ansprüchen erwähnt sind.
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Claims (5)

Patentansprüche
1. Einstufige Vorrichtung zum Erzeugen von gasförmigem Schwefelsäureanhydrid aus geschmolzenem Schwefel, insbesondere zur Verwendung bei Einrichtungen zum Abscheiden von Aschen, dadurch gekennzeichnet, daß zwei Kammern (22 und 23; 123) vorgesehen sind, von denen eine (22) innerhalb der anderen (23; 123) und vorzugsweise zu dieser konzentrisch angeordnet ist, daß die erste, innerhalb der zweiten befindliche Kammer (22) an ihrer Unterseite eine Einrichtung (21, 26) zur Luftzufuhr aufweist und an ihrer Oberseite zum oberen Teil (30) dsr zweiten Kammer (23; 123) hin of fen ist, daß oberhalb der erster. inneren Kammer (22) eine Einrichtung (25) zum Zuführen geschmolzenen Schwefels vorgesehen ist, daß die zweite äußere und vorzugsweise ringförmige Kammer (23; 123) von oben nach ur.t-ar. von einer Gasmischung durchströmt ist, die aus der ersten Kammer (22), gegebenenfalls über einen der Temperaturbeeir.-flussung dienenden Wärmeaustauscher (31), austritt, daß die zweite äußere Kammer (23; 123) in geeigneter Weise mit einer, katalytischen Stoff ausgekleidet oder gefüllt ist und daß in dem unteren Teil der zweiten Kammer Einrichtungen (24) vorgesehen sind, um die durch die äußere Kammer (23; 123) nach abwärts strömende Gasmischung abzuziehen.
2. Vorrichtung nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die erste Kamer (22) , in der die Verbrennungsreakticn des geschmolzenen Schwefels stattfindet, um Schwefeldioxyc zu bilden, mit granuliertem oder kugelförmigem Material gefüllt ist, das mit einem im wesentlichen zusammenhängenden Film geschmolzenen Schwefels benetzbar ist, der von der Oberseite her zugeführt wird, um die Kontaktfläche zwischen dem geschmolzenen Schwefel und dem aufsteigenden Strom von Verbren-
3Q nungsluft zu vergrößern, und daß dieses Füllmaterial vorzugsweise aus Kugeln aus feuerfestem Werkstoff, gegebenenfalls aus Kugeln unterschiedlichen Durchmessers, besteht.
- 4-5T-
3. Vorrichtung nach Anspruch 1·» oder 2, dadurch gekennzeichnet, daß die äußere ringförmige Kammer (23; 123) mit einem als Katalysator wirkenden Stoff, im wesentlichen bis zur Höhe der Wandung der inneren Kammer (22), gefüllt 1st und daß der Katalysator vorzugsweise als Überzug ein granulatförmiges Material oder ein anderweitiges, eine große Kontaktfläche bietendes Material bedeckt, das inert und vorzugsweise feuerfest ist.
4. Vorrichtung nach einem der Ansprüche 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, daß die äußere ringförmige Kammer (123) an ihrer Oberseite und an ihrer Unterseite durch eine obere Deckplatte bzw. eine untere Deckplatte abgeschlossen ist, zwischen denen sich den Katalysator enthaltende Fohre (243) erstrekken,die an der Oberseite der oberen Platte und an der Unterseite der unteren Platte münden und durch die hindurch die aus der ersten Kammer (22) austretende Gasmischung hindurchfließt, und daß in den die Rohre (243) umgebenden Zwischenräumen (244) ein Kühlmittel vorhanden ist.
5. Vorrichtung nach einem der Ansprüche 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, daß die zweite äußere Kammer (123) durch zumindest einen Ringraum (44; 144) unterteilt ist, der ein Kühlmittel enthält.
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DE19833330616 1982-09-06 1983-08-25 Einstufige vorrichtung zum erzeugen von gasfoermigem schwefelsaeureanhydrid aus geschmolzenem schwefel, insbesondere zur verwendung bei einrichtungen zum abscheiden von aschen aus ofenrauchgas Withdrawn DE3330616A1 (de)

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