DE3036872A1 - Verfahren zur aethanolherstellung durch kontinuierliches fermentieren von polysaccharidhaltigen rohstoffen - Google Patents

Verfahren zur aethanolherstellung durch kontinuierliches fermentieren von polysaccharidhaltigen rohstoffen

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DE3036872A1 DE19803036872 DE3036872A DE3036872A1 DE 3036872 A1 DE3036872 A1 DE 3036872A1 DE 19803036872 DE19803036872 DE 19803036872 DE 3036872 A DE3036872 A DE 3036872A DE 3036872 A1 DE3036872 A1 DE 3036872A1
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Description

Verfahren zur £thanolherstellung durch kontinuierliches Fermentieren von polysaccharidhaltigen Rohstoffen
Die vorliegende Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung von Äthanol durch kontinuierliche Fermentierung polysaccharidhaltiger Rohstoffe in einem oder mehreren Fermentoren, wobei man eine Strömung der Fermentierungsflüssigkeit zu einer Hefekonzentratströmung und einer hefefreien Strömung und gegebenenfalls einer Schlammströmung aufteilt, von denen man die Hefekonzentratströmung dem Fermentor wieder zuführt und die hefefreie Strömung in einen einfachen Verdampfer entsprechend einer oder mehrerer Destillierstufen gibt, in denen sie teilweise zu einer mit Äthanol angereicherten ersten Dampfströmung, die man einer Anlage zur Herstellung der gewünschten Äthanolqualität zuführt, und teilweise zu einer ersten flüssigen Bodenströmung aufgeteilt wird, die man mindestens teilweise dem Fermentor erneut zuführt.
Ein solches Verfahren ist in der schwedischen Patentanmeldung 79 01 738-0 offenbart. Dabei ist vorgesehen, daß die Rohmaterialströmung zum Fermentor aus direkt fermentierbaren, d.h. verzuckerten Kohlehydraten besteht.
Bei der herkömmlichen chargenweisen Fermentierung ist bekannt, nach dem Kochen (Gelatinieren) stärkehaltige Rohstoffe Malz oder Enzyme zuzugeben und die Verzuckerung im Fermentor durch-
zuführen. Dies ist praktisch jedoch nur machbar, wenn genug Zeit für den Vorgang vorhanden ist. Die Verzuckerung und Fermentierung erfordert etwa die gleiche Zeit, d.h. 40 - 50 Std. Um diesen Zeitbedarf wesentlich zu verringern, sind unwirtschaftlich große Enzym- und Hefemengen bei der Fermentierungstemperatur erforderlich. Die verzuckernden Enzyme sind löslich und lassen sich aus praktischen Gründen wirtschaftlich nicht rückgewinnen. Außerdem müssen die Enzymreaktionen bei höheren als der Fermentierungstemperatur ablaufen, damit die Verzuckerungsdauer erheblich reduziert werden kann. Bei den bisher zur schnellen Fermentierung sowie im Durchlauf durchgeführten Verfahren mußte die Verzuckerung separat unter optimalen Bedingungen durchgeführt werden. Der Nachteil dieser Betriebsart ist ein hoher Kapitalaufwand und höher Energieverbrauch sowie vor allem eine Hammwirkung durch die bei der Verzuckerung, d.h. enzymatischen Hydrolyse gebildeten Monosaccharide. Außerdem bilden sich aus der Glucose bei längeren Reaktionszeiten und hoher Glucosekonzentration Di- und Tr!saccharide.
Es ist das Ziel der vorliegenden Erfindung, ein Verfahren der anfangs angegebenen Art anzugeben, das diese Nachteile vermeidet. Nach der vorliegenden Erfindung ist -ein Verfahren der anfangs erläuterten Art dadurch gekennzeichnet, daß man eine Rohmaterialströmung in einen Kreislauf gibt, der den Fermentor und den einfachen Verdampfer enthält.
Es ist vorteilhaft, eine Strömung der Fermentierungsflüssigkeit aus dem Fermentor zu einer Hefekonzentratströmung und einer hefearmen Strömung und gegebenenfalls eine Schlammströmung mit einer Zentrifuge aufzuspalten.
Nach einer zweckmäßigen Ausführungsform des erfindungsgemäßen Verfahrens werden die polysaccharidhaltigen Rohstoffe zunächst
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zu einem Vorhydrolysat gelatiniert (verflüssigt), das verschiedene Zersetzungsstufen - beispielsweise Dextrine, Oligosaccharide usw. - aufweisen kann, und hydrolysiert dann das Vorhydrolysat enzymatisch im Verdampfer weiter zu einem fermentierbaren Zucker. Die zur weiteren Hydrolyse des Vorhydrolysats verwendeten Enzyme werden zweckmäßigerweise separat dem Verdampfer oder Fermentor zugegeben. Die Verzuckerungsreaktion im Verdampfer wird bei einer Temperatur durch- ' geführt, bei der die eingesetzten Enzyme aktiv sind und bei der das Äthanol abgetrieben werden kann, ohne dabei einen zu niedrigen Druck anwenden zu müssen, d.h. im Bereich von 35°C bis 75°C.
Die Stärke wird durch Kochen gelatiniert, d.h. verflüssigt, und um die Viskosität zu verringern, fügt man gewöhnlich eine wärmestabile aeAmylase hinzu. Die weitere Hydrolyse, d.h. Verzuckerung, wird zweckmäßigerweise mit einer Glucoamylase, wenn das Rohmaterial Stärke ist, bzw.. einer Cellulase durchgeführt, wenn das Rohmaterial Cellulose ist. Verwendet man als Rohmaterial eine Mischung aus Stärke und Zellulose, läßt die Hydrolyse sich gleichzeitig mit stärke- und celluloseaufbrechenden Enzymen durchführen.
Betrachtet man das unterschiedliche Ausmaß der Zersetzung in den verschiedenen Teilen des Rohmaterials, das vorhydrolysiert in den Verdampfer eintritt (d.h. es können mehr oder weniger feste Teilchen vorliegen), ist vorteilhaft, diese im Verdampfer mit einem Sieb zurückzuhalten, damit ihre Verweildauer verlängert wird und sie aufbrechen und hydrolysieren. Es ist vorteilhaft, das erfindungsgemäße Verfahren so durchzuführen, daß ein Teil der hefefreien Strömung aus der Zentrifuge in einen Abstreifer gespeist wird, in dem dieser Teil der hefefreien Strömung teilweise zu einer mit Äthanol angereicherten zweiten Dampfströmung und teilweise zu einer zweiten flüssigen
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äthanolfreien Bodenströmung aufgeteilt wird.
Verunreinigungen wie Fasern, Proteinansammlungen usw. lassen sich auf unterschiedliche Weise abscheiden. Nach einer geeigneten Ausführungsform des Verfahrens schickt man die Fermentierungsflüssigkeit aus dem Fermentor durch ein zweites Sieb, wobei feine Fasern und Proteinteilchenansammlungeii mit dem Sieb aus der Strömung der Fermentierungsflüssigkeit abgetrennt und dann zweckmäßigerweise in den Abstreifer gespeist wird. Die Hefezellen durchlaufen also das zweite Sieb und werden in der Zentrifuge abgeschieden.
Es ist weiterhin vorteilhaft, eine Strömung der Fermentierungsf lüssigkeit nicht nur zu einer Hefekonzentratströmung und einer hefefreien Strömung aufzuteilen, sondern auch zu einer Strömung aus Verunreinigungen wie toten Hefezellen und anderen festen Verunreinigungen und diese Strömung mindestens teilweise in den Abstreifer zu speisen. Diese Abtrennung läßt sich intermittierend in einer Zentrifuge durchführen. Vom Gesichtspunkt des Wärmeaufwands ist es vorteilhaft, der in den Verdampfer eintretenden Rohmaterialströmung Wärme aus einer Bodenströmung zuzuführen, die aus der Anlage zur Herstellung der gewünschten Äthanolqualität stammt.
Die Erfindung soll nun ausführlicher und unter Bezug auf die beigefügte Zeichnung erläutert werden, die schaubildlich als Flußdiagramm eine Anlage zur Durchführung des Verfahrens nach der vorliegenden Erfindung zeigt.
In der Zeichnung bezeichnen 1 einen Fermentor, 2 eine Zentrifuge, 3 einen Verdampfer, der auch als Hydrolysereaktor wirkt, 4 einen Abstreifer und 5 eine Fraktioniersäule zur Herstellung der gewünschten Äthanolqualität. Die Anlage weist weiter-
hin eine Einheit 6 zur Substratvorbehandlung sowie eine Einheit 7 zur Vorhydrolyse auf. Der Fermentor 1 ist mit der Leitung 8 an die Zentrifuge 2 geführt, die die ankommende Fermentationsflüssigkeit teilweise zu einer Hefekonzentratströmung, die auf der Leitung 9 zum Fermentor zurückgeführt wird, und teilweise in eine hefefreie Strömung, die auf der Leitung 10 zum Verdampfer 3 und zu einem geringeren Anteil in einer von der Leitung 10 abzweigenden Leitung 11 zum Abstreifer 4 geht, sowie schließlich zu einer Schlamm-Zwischenströmung aus mehr oder weniger festen Verunreinigungen aufteilt, die mit der Leitung 12 abgeführt werden. In die Leitung 8 dieser Anlage ist eine Siebeinrichtung 13 eingeschaltet, die Teilchen abtrennt, die größer als Hefezellen sind (beispielsweise 100 μπι) Diese Teilchen werden auf der Leitung 14 und der Leitung 11 dem Abstreifer 4 zugeführt. Die Schlammströmung 12 aus der Zentrifuge kann ebenfalls in den Abstreifer 4 geführt werden. Eine Strömung wird aus dem Verdampfer 3 in der Leitung 15 zum Fermentor 1 zurückgeführt, wobei ein Wärmeaustauscher 16 Wärme aus der Strömung in der Leitung 15 an die Strömung in der Leitung 10 überträgt. Die Temperatur im Fermentor 1 wird folglich auf einer normalen Gärtemperatur gehalten, d.h. etwa 320C, während die Temperatur im Verdampfer wesentlich höher liegt, d.h. nach der vorliegenden Erfindung vorzugsweise im Bereich von 350C bis 750C. Eine mit Ethanol angereicherte Dampfströmung strömt in der Leitung 17 vom Abstreifer 4 zum Verdampfer 3. Das Rohmaterial wird in der Leitung 18 der Einheit 6 zur Vorbehandlung des Substrats zugeführt, die einerseits mit der Leitung 19 an die Vorhydrolyseeinheit 7 und andererseits mit einer Leitung 20 verbunden ist, mit der der Hauptteil des nichtlöslichen ηichtgärfähigen Materials aus der Anlage abgeführt wird. Die Vorhydrolyseeinheit 7 ist mit der Leitung 21 an den Verdampfer 3 angeschlossen. Eine mit Äthanol angereicherte Dampfströmung strömt in der Leitung 22 zur Fraktionierkolonne 5, aus der einerseits eine Äthanolströmung in der Leitung 23 und
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andererseits eine flüssige Bodenströmung abgeht, die in der Leitung 24 zur Substratvorbehandlungseinheit 6 strömt. Ein Wärmeaustauscher 25 ist vorgesehen, um Wärme aus der Bodenströmung an die RohmaterialStrömung in der Leitung 19 abzugeben. Der Abstreifer 4, die Fraktionierkolonne 5 und der Verdampfer 3 sind mit Heizflächen beispielsweise in Form von Rohrschlangen zur indirekten Wärmeübertragung versehen. Der Abstreifer 4 weist einen Bodenauslaß 26 auf. In Anbetracht der Temperatur im Verdampfer, d.h. 35°C bis 75°C wird dort durch nicht gezeigte Mittel ein entsprechender Unterdruck aufrechterhalten. Weiterhin sind in der Anlage Pumpen vorgesehen, wo erforderlich, um Strömungen aufrechtzuerhalten und Druckunterschiede zu überwinden. Der Verdampfer kann mit einer Siebeinrichtung 27 versehen sein, die mehr oder weniger feste Teilchen, die nicht aufgeschlossen worden sind, daran hindert, den Fermentor zu erreichen. Der Fermentor ist mit einem Auslaß 28 für das sich bildende Kohlendioxid versehen. Die Vorhydrolyseeinheit 7 v/eist einen Einlaß 29 für Wasserdampf auf.
Beispiel: Weizen als stärkehaltiges Ausgangsmaterial
Enthält das Rohr/a irial - beispielsweise Getreide oder Wurzelfrüchte — Stärke, T-?ird es vorzugsweise zerniahlen und nichtlösliche Anteile, die sich nicht zu gärbarem Zucker aufbrechen lassen, werden abgetrennt und gewöhnlich gemeinsam mit der Schlempe aus der Destillieranlage zur Herstellung der gewünschten Sthanolqualität zu Viehfutter verarbeitet. In der in der Figur gezeigten Anlage wird das Rohmaterial in der Einheit 6 mit herkömmlichen (nicht gezeigten) Mitteln zu einer Strömung solcher nichtlöslicher Stoffe, die auf der Leitung 20 abgeht, und zu einer Stärkesuspension aufgeteilt, die der Vorhydrolyseeinheit als verhältnismäßig konzentrierte Suspension zugeführt wird, d.h. mit einer - hinsichtlich des
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Energieverbrauchs der Anlage - verhältnismäßig geringem Wasserzusatz, so daß die Stärkekonzentration in der Suspension vorzugsweise höher als 40 Gew.-% ist. Die Stärkesuspension wird auf etwa 650C im Wärmeaustauscher 25 vorgewärmt und man gibt eine wärmestabile --Amylase wie beispielsweise NOVO TER-MAMYL 60 L zu.
Die Stärkesuspension wird kontinuierlich durch die Vorhydrolyseeinheit 7 gepumpt, die als Rohrreaktor ausgebildet ist. Pro Teil Suspension gibt man 3,7 Teile Wasserdampf zu und die Temperatur steigt auf etwa 1050C. Die Verweilzeit im Rohrreaktor beträgt etwa fünf Minuten, wobei die Stärke gelatiniert wird, d.h. verflüssigt, bevor sie im Verdampfer 3 expandieren kann, wo ein Unterdruck entsprechend einer Temperatur von 650C aufrechterhalten wird. Die Vorhydroiyse kann alternativ bei niedrigerer Temperatur (ca. 900C) und länger (ca. zwei Stunden) durchgeführt werden, bevor das Produkt in den Kreislauf eintritt.
Wie sich aus der Beschreibung der Anlage ergibt, findet ein Kreislauf zwischen dem Verdampfer 3 und dem Fermentor 1 statt. Der Verdampfer und der Fermentor haben in dieser Anlage etwa das gleiche Volumen,und die Verweilzeit in ihnen beträgt insgesamt etwa acht Stunden (etwa vier Stunden im Verdampfer und vier Stunden im Fermentor). Die erforderliche Reaktionsdauer hängt natürlich von der Temperatur und der Konzentration des zugegebenen Enzyms ab. Im vorliegenden Beispiel werden verzukkernde Enzyme, d.h. Enzyme für die Fertighydrolyse der vorhydrolysierten Stärke zu gärbarem Zucker in Form von NOVO-glycoamylase SAN 150L zu Beginn des Vorgangs sowie auch im Verdampfer 3, d.h. dem Verzuckerungsreaktor, und im Fermentor T zugegeben, wo eine Temperatur von 320C aufrechterhalten wird. Die vorhydrolysierte Stärke wird verzuckert und der sich bil-
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dende Zucker durch Backhefe (Sacchar omyces cerevisiae) im Fermentor vergoren. Die Hefe wird aus der Strömung in der Leitung 8 mit der Zentrifuge 2 kontinuierlich abgetrennt und in der Leitung 9 dem Fermentor 1 in Form eines Fefekonzentrats erneut zugeführt.
Die hefefreie Strömung wird dem Verdampfer 3 zugepumpt,wo eine mit Äthanol angereicherte Dampfströmung abgetrieben wird, während gleichzeitig die dem Fermentor zugeführte vorhydrolysierte Stärke verzuckert und über den Wärmeaustauscher 16 zum Fermentor 1 zurückgeführt wird. Die Enzyme werden dabei nicht aufgebraucht, sondern laufen ebenfalls um und es sind vom Standpunkt der Wirtschaftlichkeit her hohe Enzymkonzentrationen erlaubt. Nur diejenigen Enzymanteile, die mit der Schlempe aus dem Abstreifer 4 durch den Bodenablaß 26 abgehen, müssen ersetzt werden. Ein gewisses Auffüllen ist auch erforderlich, da die Aktivität der Enzyme mit der Zeit abnimmt. Mit dieser letzterwähnten Strömung wird das Stoffgleichgewicht im System so aufrechterhalten, daß die Konzentration der nicht gärbaren löslichen Stoffe im Fermentor nicht über etwa 15 % ansteigt.
Im vorliegenden Beispiel ergab sich die folgende Zusammensetzung der Zu- und Abströme (Nährchemikalien und pH-Einstellsubstanzen wurden fortgelassen):
Tabelle 1 - Starkehaitiger Rohstoff (19) (29) (22) (26) (28)
Strömung (vergl. d. Zeichnung) 47,25
Stärke 21,70 0,20
Äthanol 0,85
Zucker 1,80
Glycerol 20,80
co2 3,70
Wasserdampf 50,00 50,70 3,00
Wasser 1,75 1,75
nicht löslich/nicht vergärbar 1,00 1,00
löslich/nicht vergärbar 0,60 1,30
andere Stoffe 100,00 3,70 73,00 9,70 21,00
Summe
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Zellulose als Rohstoff
Zellulose ist schwieriger zu verzuckern als Stärke; dies gilt besonders für kristalline Lignocellulose. Man muß daher eine geeignete Behandlung genau auswählen. Lignin und andere nicht vergärbare Stoffe müssen abgetrennt und abgeführt werden, da sie die Gärung hemmen können. Die Fasern sollten vereinzelt werden, damit die Enzyme eine möglichst große Angriffsfläche erhalten.
Es sind je nach der Art des Rohmaterials verschiedene Vorbehandlungen möglich. Handelt es sich beim Rohstoff um HoIzspäne, Stroh usw., ist eine Wärmespaltung geeignet, gefolgt von einer Säure-Vorhydrolyse bei hoher Temperatur und kurzer Behandlungszeit, um eine Neubildung nichtgärbaren Zuckers zu verhindern, wobei die Pentosen abgetrennt und aus dem Prozeß entfernt werden. Werden die Pentosen nicht abgeführt, kann man sie in der Prozeßschlempe finden und sie zu Furfural, Futterhefe usw. aufbereiten.
Das vorhydrolysierte Cellulosematerial wird so, wie oben zur Stärke als Rohmaterial beschrieben, in den Verdampfer 3 eingeführt. Im Reaktionssystem, d.h. im Kreislauf aus dem Verdampfer 3 und dem Fermentor 1 wird eine hohe Konzentration eines geeigneten Enzymsystems (beispielsweise einer Mischung aus Cellulase und Cellobiase) sowie eine hinsichtlich der Enzymaktivität sowie für das Abtreiben des Äthanols im Verdampfer 3 optimale Temperatur aufrechterhalten. Gewöhnlich enthält das Rohmaterial nicht vergärbare lösliche Stoffe in hohen Anteilen, so daß die Strömung zur Abstreifeinheit dementsprechend stark ist.
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Stärke und Cellulose als Rohmaterial
Die meisten stärkehaltigen Rohstoffe - insbesondere Wurzelfrüchte wie Cassava und Kartoffel - enthalten nach der Vorbehandlung große Anteile an Cellulosefasern, die schwierig abzutrennen, aber dünn und leicht hydrolysierbar sind. Man kann sie also in die Stärkesuspension aufnehmen, die dem Verdampfer 3, d.h. dem Verzuckerungsreaktor zugeführt wird. Um diese Mischung zu hydrolysieren, braucht man eine Enzymmischung, d.h. Amylasen und Cellulasen. Diese Enzyme zeigen nicht bei der gleichen Temperatur eine optimale Aktivität, so daß man einen Kompromiß schließen muß, um die bestmögliche Ausbeute an Zucker/Äthanol zu erreichen.
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Claims (15)

Postfack- S-147 00 Tuir.ba, Schweden t -2 r. *■- a η s ρ r ü c h e
1. Verfahren zur r" -·..stellung von Ethanol durch kontinuierliche Fermentation polysaccharidnaltiger Rohstoffe, wobei man in einem oder mehreren Fermentieren gärt, eine Strömung der Gärbrühe zu einer Hefekonzentratströmung und einer hefefreien Strömung und gegebenenfalls einer Schlammströmung aufteilt, die Hefekonzentrat strömung zum Fermentor zurückführt, mindestens einen Teil der hefefreien Strömung in einen einfachen Verdampfer gibt, der einer oder wenigen Destillierstufen entspricht, wo sie teilweise zu einer ersten DampfStrömung, die mit Ethanol angereichert ist, und die man einer Anlage zur Herstellung der gewünschten Äthanolqualität zuführt, und teilweise zu einer ersten flüssigen Bodenströmung aufteilt, die man mindestens teilweise dem Fermentor erneut zuführt, dadurch gekennzeichnet, daß man eine Rohstoffströmung einem Kreislauf zuführt, der den Fermentor und den einfachen Verdampfer aufweist.
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2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß
mar die Strömung der Fermentierungsflüssigkeit mit einer Zentrifuge zu einer Hefekonzentratströmung und einer hefefreien Strömung und gegebenenfalls zu einer Schlammströmung auftrennt.
3. Verfahren nach Anspruch 1 oder 2, bei dem man den polynaccharidhaltigen Rohstoff zunächst zu einem Vorhydrolysat jelatiniert (verflüssigt), dadurch gekennzeichnet, daß man dciS Vorhydrolysat durch Enzyme im Verdampfer zu einem gärungsfähigen Zustand weiterhydrolysiert.
4. Verfahren nach Anspruch 3, dadurch gekennzeichnet, daß
man die Enzyme zum Weiterhydrolysieren des Vorhydrolysats
separat dem Verdampfer oder dem Fermentor zugibt.
5. Verfahren nach Anspruch 3 oder 4, dadurch gekennzeichnet, daß man die weitere Hydrolyse im Verdampfer bei einer Temperatur im Bereich von 350C bis 750C durchführt.
6. Verfahren nach Anspruch 3 bis 5, dadurch gekennzeichnet, daß man die weitere Hydrolyse mittels einer Glucoamylase
durchführt.
7. Verfahren nach Anspruch 3 bis 5, dadurch gekennzeichnet, daß man die weitere Hydrolyse mit einer Cellulase durchführt.
8. Verfahren nach Anspruch 3 bis 5, dadurch gekennzeichnet, daß man die weitere Hydrolyse mit Stärke und mit Cellulose abbauenden Enzymen gleichzeitig durchführt.
9. Verfahren nach Anspruch 1 bis 8, dadurch gekennzeichnet, daß man die Strömung der Fermentierungsflüssigkeit aus dem
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Verdampfer zum Fermentor durch eine Siebeinrichtung führt, die im Verdampfer nicht digerierte Teilchen zurückhält.
10. Verfahren nach Anspruch 2 bis 9, dadurch gekennzeichnet, daß man einen Teil der hefefreien Strömung aus der Zentrifuge einer Abstreifeinheit zuführt, in der dieser Teil der hefefreien Strömung teilweise zu einer zweiten, mit Äthanol angereicherten zweiten Dampfströmung und teilweise zu einer zweiten flüssigen Bodenströmung aufgeteilt wird, deren Äthanolanteil erschöpft ist.
11. Verfahren nach Anspruch 1 bis 10, dadurch gekennzeichnet, daß man die Strömung der Flüssigkeit aus dem Fermentor durch eine Siebeinrichtung führt und eine mit der Siebeinrichtung abgetrennte Teilchen enthaltende Strömung von der Strömung der Fermentierungsflüssigkeit abtrennt.
12. Verfahren nach Anspruch 11, dadurch gekennzeichnet, daß man die die in der Siebeinrichtung abgetrennten Teilchen enthaltende Strömung der Abstreifeinheit zuführt.
13. Verfahren nach Anspruch 1 bis 12, dadurch gekennzeichnet, daß man eine Strömung der Gärflüssigkeit nicht nur zu einer Hefekonzentrat- und einer hefefreien Strömung, sondern auch zu einer Schlammströmung aus Verunreinigungen wie toten Hefezellen und anderen festen Verunreinigungen auftrennt.
14. Verfahren nach Anspruch 13, dadurch gekennzeichnet, daß man mindestens einen Teil der Schlammströmung der Abstreifeinheit zuführt.
15. Verfahren nach Anspruch 1 bis 14, dadurch gekennzeichnet, daß man die Wärme einer Bodenströmung aus der Anlage zur Herstellung der gewünschten Äthanolqualität der dem Verdampfer zugeführten RohstoffStrömung zugibt.
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DE19803036872 1979-10-01 1980-09-30 Verfahren zur aethanolherstellung durch kontinuierliches fermentieren von polysaccharidhaltigen rohstoffen Withdrawn DE3036872A1 (de)

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