DE3000524A1 - Verfahren zur herstellung von aromatischen chlorformiaten - Google Patents

Verfahren zur herstellung von aromatischen chlorformiaten

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DE3000524A1 DE19803000524 DE3000524A DE3000524A1 DE 3000524 A1 DE3000524 A1 DE 3000524A1 DE 19803000524 DE19803000524 DE 19803000524 DE 3000524 A DE3000524 A DE 3000524A DE 3000524 A1 DE3000524 A1 DE 3000524A1
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Dipl.-Chem. Dr. Martin 6700 Ludwigshafen Decker
Dipl.-Chem. Dr. Peter 6700 Ludwigshafen Jaeger
Dipl.-Chem. Dr. Franz 6719 Weisenheim Neumayr
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BASF SE
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    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07CACYCLIC OR CARBOCYCLIC COMPOUNDS
    • C07C69/00Esters of carboxylic acids; Esters of carbonic or haloformic acids
    • C07C69/96Esters of carbonic or haloformic acids
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
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    • C07C68/00Preparation of esters of carbonic or haloformic acids
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Description

£ "" "*" 30QQ524
BASF Aktiengesellschaft 0.Z. 0050/034218
Terfahren zur Herstellung von aromatischen Chlorformiaten "*
Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung von aromatischen Chlorformiaten durch Umsetzung von Phenolen mit Phosgen in Gegenwart quartärer Ammoniumsalze.
Bekanntlich lassen sich Ghlorformiate von Phenolen durch Umsetzung von Phenolen mit Phosgen in Gegenwart stöchiometrischer Mengen eines tertiären Amins oder eines Alka- ^q lihydroxids als Salzsäureakzeptor herstellen. Diese Verfahren haben den Nachteil, daß beträchtliche Mengen Diarylcarbonate als Nebenprodukt entstehen. Die Verwendung eines Amins macht außerdem dessen Rückgewinnung mit Alkalilauge erforderlich.
Aromatische Chlorformiate lassen sich auch durch Umsetzung des Phenols mit Phosgen in Gegenwart einer katalytischen Menge des tertiären Amins bei erhöhter Temperatur gewinnen. Bei diesem Verfahren wird üblicherweise ein iner-
2Q tes Lösungsmittel in der 3- bis 4-fachen Menge des Phenols eingesetzt. Man hat hierbei nicht nur das Lösungsmittel zurückzugewinnen, es 1st auch erforderlich, das Rohprodukt mit verdünnter Salzsäure zu waschen, um aminfreie Produkte zu erhalten. Ferner muß das Produkt destilliert
je werden, um Diarylcarbonat und nicht umgesetztes Phenol abzutrennen.
Aus der US-PS 3 255 230 ist ein Verfahren bekannt, bei dem aromatische Dialkohole, wie Bisphenol A oder Hydro-
2Q chinon in einem inerten Lösungsmittel und in Gegenwart von quartären Ammoniumsalzen als Katalysator und bei relativ hoher Phosgenkonzentration· umgesetzt werden. Ein Alkylrest des quartären Ammoniumsalzes soll mindestens 10 bis 30 C-Atome enthalten. Die Verwendung eines Lösungsmittels sowie die niedrige Raum-Zeit-Ausbeute
gind bei diesem Verfahren nachteilig. J
13002 9/00 61
BASF Aktiengesellschaft - }/~ Z O.Z.0050/034218
•"In der US-PS 3 211 77^ und der DE-AS 21 31 555 werden ähnliche Verfahren beschrieben, bei denen Dimethylformamid oder andere Dialkylformamlde als Katalysatoren eingesetzt werden. Diese Katalysatoren haben den Nachteil, daß sie bei den erforderlichen Reaktionstemperaturen zur Zersetzung neigen und ihre Wirksamkeit verlieren. Außerdem ist bei diesen Verfahren die Raum-Zeit-Ausbeute gering, ferner entstehen Diarylcarbon&te als Nebenprodukte.
Es wurde nun gefunden, daß man bei der Herstellung von aromatischen Chlorformiaten durch Umsetzung von Phenolen mit Phosgen in Gegenwart eines quartären Ammoniumsalzes als Katalysator besonders vorteilhafte Ergebnisse erzielt, wenn man den Katalysator und einen geringen Teil des herzustellenden Chlorformiates vorlegt und zu dieser Vorlage das Phosgen und das Phenol gibt, wobei man die Umsetzung in Abwesenheit eines Lösungsmittels durchführt.
Nach dem erfindungsgemäßen Verfahren erhält man die Chlorformiate auf besonders einfache Weise in hoher Raum-Zeit-Ausbeute und Reinheit.
Als Phenole kommen ein- und mehrwertige Alkohole in Beträchtjderen Hydroxylgruppen an C-Atomen eines aromatischen Kerns gebunden sind, der noch andere Substituenten, wie Halogenatome, Alkylreste, Alkoxigruppen, Nitrogruppen oder ungesättigte Kohlenwasserstoffreste enthalten kann. Geeignete Phenole sind beispielsweise Phenol, p-Kresol, oC-Naphthol, o-sec.-Butylphenol, m-tert.-Butylphenol.
Als quartäre Ammoniumsalze kommen z.B. solche in Betracht, in denen die vier N-ständigen organischen Reste insgesamt 4 bis 15 C-Atome aufweisen, wie Tetramethylammoniumchlorid, Triäthylbenzylammoniumhydroxid, Trimethylbenzyl-
U^V -> λ r ■
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3Q0Q524
BASF Aktiengesellschaft - γ~ (f# 0. Z. 0050/034218
rammoniumchlorid, NjN-Dimethylpiperidiniumchlorid und Tetraäthylammoniumchlorid.
Die Verwendung der Katalysatoren Trlinethylbenzylammoniumchlorid und NjN-Dimethylpiperidiniumchlorid ist von besonderem technischem Interesse. Man wendet die Katalysatoren in Mengen von 0,5 bis 3> vorzugsweise 0,8 bis 1,5 Mol/S, bezogen auf umzusetzendes Phenol an. Die Gesamtmenge des Katalysators wird bei dem erfindungsgemäßen Verfahren im Reaktionsgefäß vorgelegt.
Phosgen wird in mindestens stöchiometrischen Mengen eingesetzt. Vorzugsweise wendet man einen Überschuß bis zu 20 Mol/i, bezogen auf das Phenol an.
Nach dem erfindungsgemäßen Verfahren wird ein geringer Teil des herzustellenden Chlorformiates, wie 2 bis 10 Gew.%, im Reaktionsgefäß zusammen mit dem Katalysator vorgelegt. Im allgemeinen genügen 2 bis 5 Gew.-%, bezogen auf die Gesamtmenge des in einem Ansatz schließlich gebildeten Chlorformiates.
Man nimmt die Umsetzung der Phenole mit Phosgen zur Herstellung der Chlorformiate bei Temperaturen von 500C bis 15O0Cj vorzugsweise von 90 bis 1100C vor. Zweckmäßigerweise erwärmt man die Vorlage aus Katalysator und Chlorformiat auf Temperaturen von 90 bis HO0C. Es kann auch zweckmäßig sein, einen Teil des Phosgens vor der Zugabe des Phenols zur Vorlage zu geben. Ein Überschuß.
an Phosgen kann sich schon zu Beginn der Umsetzung vorteilhaft auswirken. Im allgemeinen werden Phosgen und Phenol gleichzeitig zum Reaktionsgemisch gegeben. Nach Reaktionsende wird überschüssiges Phosgen, z.B. durch Einleiten von Stickstoff ausgeblasen.
V3 0029/0051
3QQ0524
BASF Aktiengesellschaft - jf-C- O. Z. 0050/034218
•"Man erhält so unmittelbar Umsetzungsgemische in denen der Katalysator ausgefallen ist. Die Chlorformiate, die bei dem erfindungsgemäßen Verfahren in hoher Ausbeute gebildet werden, lassen sich durch einfaches Abfiltrieren vom Katalysator abtrennen. Der Katalysator kann beliebig oft für weitere Ansätze verwendet werden.
Bei einer besonders vorteilhaften technischen Durchführung des Verfahrens verfährt mar so, daß man das gebildete
^q "Chlorformiat, auf dem sich der ausgefallene Katalysator als eine dünne schwimmende Schicht abscheidet, durch Ablassen der unteren Schicht, die praktisch katalysatorfrei ist, isoliert. Man läßt "bei dieser Arbeitsweise etwa 5 bis 10 % des gebildeten Chlorformiates mit dem
^5 aufschwimmenden Katalysator im Reaktionsgefäß zurück und beginnt mit dieser Vorlage durch Zugabe von Phosgen und Phenol die Umsetzung einer neuen Charge.
Überraschenderweise werden bei dem erfindungsgemäßen Verfahren die aromatischen Chlorformiate in sehr guter Raum- -Zeit-Ausbeute und hoher Reinheit erhalten, so daß sie ohne vorherige Reinigung für Folgeprodukte eingesetzt werden können. Die Reinheit der Rohprodukte liegt in der Regel über 99 % und die Ausbeute über 98 Mol$.
Beispiel 1
In einem Rührbehälter mit Begasungsvorrichtung werden 146 Gew.-Teile Trimethyl-benzyl-ammoniumchlorid als Katalysator und 171 Gew.-Teile p-Kresylchlorformiat vorgelegt. Das Gemisch wird auf 95°C vorgewärmt, dabei wer- . den gleichzeitig 50 Gew.-Teile Kohlenoxidchlorid eingeleitet. Danach werden im Temperaturbereich zwischen 95 und 1050C je Stunde 324 Gew.-Teile p-Kresol und gleichseitig 330 Gew.-Teile Kohlenoxidchlorid der Mi-
η η ο r> / π π
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BASF Aktiengesellschaft -^- ί< Ο.Ζ. 0050/034218
rschung zugeführt. Insgesamt werden 2 592 Gew.-Teile p- -Kresol und 2 710 Gew.-Teile Kohlenoxidehlorid umgesetzt. Nach der Beendigung des Zulaufs hält man 'die Temperatur der Reaktionsmischung, noch 2 Stunden auf 1000C. Anschließend wird durch Einleiten von Stickstoff überschüssiges Kohlenoxidchlorid ausgeblasen. Danach ist der Katalysator praktisch quantitativ ausgefallen und wird durch Filtration vom Produkt getrennt. Er kann beliebig oft für weitere Ansätze verwendet werden. Es werden nach Abzug des vorgelegten Produktes 4 060 Gew.- -Teile rohes p-Kresylchlorformiat mit einer Parbzahl von 2 bis 3 (Jodskala) und mit einer Reinheit von 99,7 % erhalten. Die Ausbeute beträgt 98,9 Mol)?.
Beispiel 2
In einem Rührbehälter werden 37 Gew.-Teile Trimethyl-benzyl-ammoniumchlorid, welche aus dem Versuch in Beispiel 3 zurückgewonnen wurden, zusammen mit 16 Gew.-Teilen Phenylchlorformiat vorgelegt. Die Mischung wird auf- 95°C erwärmt. Dann werden im Temperaturbereich zwischen 95 und 1020C je Stunde 94 Gew.-Teile Phenol und 120 Gew.- -Teile Kohlenoxidchlorid eingetragen. Insgesamt werden 188 Gew.-Teile Phenol und 240 Gew.-Teile Kohlenoxidchlorid umgesetzt. Zur Nachreaktion hält man die Temperatur noch 1 Stunde auf 1050C. Anschließend wird mit Stickstoff überschüssiges Kohlenoxidchlorid ausgeblasen. Man arbeitet wie in Beispiel 1 beschrieben auf und er?-* It 329 Gew.-Teile rohes 98,6 #iges Phenylchlorformiat mit
3Q einem Gehalt an Diphenylcarbonat von 0,9 Gew.-%. Die Ausbeute beträgt 98,7 Mol/?.
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BAD
BASF Aktiengesellschaft ~Y~\* O.Z. 0050/034218
r Beispiel 3 (Vergleichsbeispiel)
In einem Rührbehälter werden 188 Gew.-Teile Phenol und 37 Gew.-Teile Trimethyl-benzylammonlumchlorid auf 115°C erwärmt. Dann werden innerhalb von 2,5 Stunden 220 Gew.- -Teile Kohlenoxidchlorid eingeleitet. Zur Vervollständigung der Reaktion hält man noch 1 Stunde auf 105°C. Dann wird mit Stickstoff das überschüssige Kohlenoxidchlorid ausgeblasen. Der ausgefallene Katalysator wird' mit einer 'Nutsche abgesaugt. Es werden 306 Gew.-Teile klares, helles Piltrat erhalten, das nach gaschromatographischer Analyse 97,0 % Phenylchlorformiat und 2,8 % Diphenylcarbonat enthält. Die Ausbeute beträgt 94,9 Mo1$ Phenylchlorformiat .
Beispiel 4
In einem Rührbehälter werden 37,4 Gew.-Teile Trimethylbenzylammoniumchlorid und 104 Gew.-Teile 1-Naphthylchlorformiat auf 1050C erhitzt. In diese Mischung werden stündlich 144 Gew.-Teile 1-Naphthol und 120 Gew.-Teile Kohlenoxidchlorid im Temperaturbereich zwischen 95 und 1050C eingetragen. Insgesamt werden 1 080 Gew.-Teile 1-Naphthol und 860 Gew.-Teile Kohlenoxidchlorid innerhalb von Tj5 Stunden zur Reaktion gebracht. Danach wird die Reaktionsmischung noch 1,5 Stunden bei 1000C gehalten. Anschließend wird das überschüssige Kohlenoxidchlorid mit Stickstoff ausgeblasen. Nach der Abtrennung des Katalysators durch Filtration werden 1 545 Gew.-Teile rohes 1-Naphthylchlorformiat mit 99,4 %iger Reinheit erhalten. Die Ausbeute beträgt 99,7
13002° ' nα P
BASF Aktiengesellschaft - /- 8' °·Ζ· 0050/034218
r Beispiel 5
In einem Rührreaktor mit 4 000 Volumenteilen Passungsvermögen, der mit einem Rückflußkühler ausgestattet ist, werden 150 Gew.-Teile o-sec-Butylphenylchlorformiat und 33,4 Gew.-Teile Trimethylbenzylammoniumchlorid vorgelegt und auf 95 bis 1000C erhitzt. Der Rückflußkühler ist auf -700C gekühlt. In die Mischung werden stündlich im Temperaturbereich zwischen 95 und 105°C 150 Gew.-Teile
^q o-sec-Butylphenol und 120 Gew.-Teile Phosgen eingeleitet. Insgesamt werden dem Rührreaktor 2 850 Teile o-sec-Butylphenol und 2 150 Teile Phosgen zugeführt. Danach hält man die Temperatur des Reaktionsgemisches noch 3 Stunden auf 100 C. Schließlich wird das noch vorhandene Phosgen mit
^5 Stickstoff ausgeblasen und der Katalysator mit einem Filter abgetrennt. Man erhält 4 010 Gew.-Teile farbloses o-sec-Butylphenylchlorformiat, dessen Reinheit nach Gaschromatographie und Chloranalyse über 99,9 % beträgt. Die Ausbeute beträgt 99,32 MoIiS.
Beispiel 6,
In einem Rührreaktor, der mit einem auf -700C gekühlten Rückflußkühler versehen ist, werden 85 Gew.-Teile p-Kresylchlorformiat und 13,5 Gew.-Teile Ν,Ν-Dimethylpiperidiniumchlorid vorgelegt. Man erwärmt die Mischung auf 100 bis 1030C. Bei dieser Temperatur werden dann stündlich 108 Gew.-Teile p-Kresol und 110 Gew.-Teile Phosgen in die Mischung eingeleitet. Es werden insgesamt 998 Teile p-Kresol und 1 140 Teile Phosgen zur Reaktion gebracht. Danach wird noch 2 Stunden bei 1020C gerührt
dann mit Stickstoff überschüssiges Phosgen ausgeblasen, Nach der Entfernung des Katalysators durch Filtration werden 1 651 Gew.-Teile p-Kresylchlorformiat erhalten, was
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BASF Aktiengesellschaft - p/. C(^ O.Z.OO5G/O34218
"einer Ausbeute von 99,4 Mol$ entspricht. Die Reinheit des Produktes beträgt nach Gaschromatographie 99,96 %.
130029/0051 1 3 0 0 2 9 / 0 Q B ι
BAD ORIGffyJAL

Claims (4)

  1. BASF Aktiengesellschaft 0.Z, 0050/034218
    ''Patentansprüche Ί
    Verfahren zur Herstellung von aromatischen Chlorfor miaten durch Umsetzung von Phenolen mit Phosgen in Gegenwart eines quartären Ammoniumsalzes als Katalysator dadurch gekennzeichnet, daß man den Katalysator und einen geringen Teil des herzustellenden Chlorformiates vql\ egt und zu dieser Vorlage
    das Phosgen und das Pnenol gibt, wobei man die
    Umsetzung in Abwesenheit eines Lösungsmittels
    durchführt.
  2. 2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet,
    daß man 2 bis 10 Gew.-% des herzustellenden
    ^ Chlorformiates mit dem Katalysator vorlegt.
  3. 3· Verfahren nach Anspruch I3 dadurch gekennzeichnet, daß man nach der Umsetzung das gebildete Chlorformiat durch Filtration vom Katalysator abtrennt.
  4. 4. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß man als Katalysator Trimethylbenzylammoniumchlorid oder Dimethylpiperidiniumchlorid verwendet.
    505/79 Hee/sk 04.01.80
    3 η ο ? ° -f ο ο
    V Χ BAD
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