DE2802067A1 - Radionuclid-abscheidungssteuerung - Google Patents

Description

United States Department of Energy, Washington, D.C. 20545, V. St. A.

Radionuclid-Abscheidungssteuerung

Die Erfindung bezieht sich auf die Verwendung spezieller Materialien zur Steuerung der Abscheidung oder Nicht-Abscheidung von Radionucliden des Cobalts und Mangans aus flüssigem Natrium.

Das Natriumkühlmittel für natriumgekühlte schnelle Brüterreaktoren wird ein Träger für radioaktive Isotope, die Hochtemperatur-Korrosionsprodukte oder Neutronenbestrahlungsprodukte oder dgl. aus den verschiedenen Komponenten sein können, die mit dem flüssigen Natrium in Berührung stehen. Die sich durch den Korrosionsprodukttransport und die darauffolgende Abscheidung auf primären Wärmetransportsystemoberflächen ergebende Aktivität ist ein ernstes Problem, welches die Zugriffszeit für die Wartung der Systemkomponenten, wie beispielsweise Pumpen, Pumpenwellen, Zwischen-Wärmeaustauscher, Ventile, Strömungs- und Temperatur-Fühler, usw, begrenzt. Dieses Problem ist dann von ernsterer Natur, wenn während des Betriebs des mit flüssigem Metall arbeitenden schnellen Brüterreaktors ein Brennstoffausfall auftritt, so daß das Problem infolge der möglichen Spaltproduktfreigabe intensiviert wird.

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Zu den das größte Problem bildenden Radionucliden gehören Mangan-54 (⁵⁴Mn), Cobalt-58 (⁵⁸Co) und Cobalt-60 (⁶⁰Co). Obwohl auch andere Radionuclide vorhanden sein können und auch den Zugriff aus Wartungsgründen begrenzen können, so bezieht sich die vorliegende Erfindung auf die obenerwähnten speziellen Radionuclide.

Es wäre zweckmäßig, das Problem der Radionuclid-Konzentration in den Zonen zu eliminieren oder reduzieren, wo die Wartung von Systemkomponenten erforderlich ist, und es wäre gleichfalls zweckmäßig, diejenigen Zonen oder Flächen zu steuern, in denen die Radionucludabscheidung erfolgt oder nicht erfolgt.

Im Hinblick auf die obigen Beschränkungen und Ziele hat sich die Erfindung die Aufgabe gestellt, ein Verfahren zur Steuerung der Abscheidung oder Nicht-Abscheidung spezieller Radionuclide aus flüssigem Natrium vorzusehen.

Die Erfindung bezweckt ferner, ein Verfahren anzugeben,zur chemischen Trennung von Radionucliden, Mangan-54, Cobalt-58 und Cobalt-6o aus einem flüssigen Kühlmittel. Die Erfindung bezweckt ferner, die Entfernung von Radionucliden aus flüssigem Natrium bei verschiedenen Temperaturen vorzusehen. Ferner hat sich die Erfindung zum Ziel gesetzt, eine Vorrichtung vorzusehen, die einen Wirkungsgrad von mindestens 75% bei der Entfernung von Mangan-54-und Cobalt-58-sowie Cobalt-60-Radionucliden aus fließendem flüssigem Natrium besitzt. Ferner bezweckt die Erfindung,die Nachteile des Standes der Technik dadurch zu vermeiden, daß Oberflächen vorgesehen werden, auf denen sich die erwähnten Radionuclide nicht abscheiden. Ferner hat sich die Erfindung zum Ziel gesetzt, eine Vorrichtung vorzusehen, die einen Wirkungsgrad von mindestens 75% bei der Verhinderung der Abscheidung von Mangan-54-, Cobalt-58- und Cobalt-60-Radionucliden aus fließendem flüssigem Natrium besitzt. Die Erfindung hat sich auch zum Ziel gesetzt, ein mit flüssigem Natrium gekühltes schnelles Brüterreaktorsystem vorzusehen, bei dem die Natriumkühlsystemkomponenten nicht die Radioaktivität, abgeleitet aus Mangan-54, Cobalt-58 und Cobalt-6o, besitzen, die anderenfalls die Zugriffszeit für die Wartung der Systemkomponenten begrenzen würde. Die Erfindung hat sich auch zum Ziel gesetzt, ein neues Einfanggebilde vorzusehen, um die Radionuclide aus flüs-

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sigem Natrium zu entfernen. Die Erfindung sieht eine neue Einfanglage vor, um Radionuclide aus flüssigen Reaktor-Kühlmitteln zu entfernen.

Weitere Vorteile, Ziele und Einzelheiten der Erfindung ergeben sich insbesondere aus den Ansprüchen sowie aus der Beschreibung von Ausführungsbeispielen anhand der Zeichnung.

Die Erfindung sieht die Steuerung der Abscheidung von Radionucliden Mangan-54, Cobalt-58 und Cobalt-60 aus flüssigen Reaktor-Kühlmitteln, wie beispielsweise flüssigem Natrium, die Positionierung von ein hohes Oberflächengebiet aufweisendem Material aus Nickel oder einer Legierung mit hohem Nickelgehalt in einer Natriumströmung vor, die Mangan-54, Cobalt-58 und Cobalt-6o enthält, um so die Abscheidung der Radionuclide auf den Materialien zu bewirken, um darauffolgend das mit Radionucliden beladene Material aus dem Natriumstrom zu trennen; ferner ist die Positionierung von Komponenten, wo die Abscheidung unerwünscht ist, vorgesehen, und zwar mit Oberflächenzonen aus Wolfram, Molybdän oder Tantal in denjenigen Zonen, wo der flüssige Natriumstrom berührt wird. Das ein hohes Oberflächengebiet aufweisende Material kann in der Form einer Radionuclidfalle vorgesehen sein, die einen langgestreckten zylindrischen Kern und einen Nickelmantel aufweist, der eine Dicke von ungefähr 0,13 mm bis 0,25 mm aufweist und eine Vielzahl von Diagonalnuten auf einer Stirnfläche besitzt, wobei der Mantel aus dem Material um den langgestreckten zylindrischen Kern herumgewickelt ist, um eine Vielzahl von Lagen aus dem Mantel um den Kern herum zu bilden. Die Diagonalnuten bilden lange schraubenlinienförmige Kanäle für den Durchtritt des Natriums und die Abscheidung der Radionuclide auf dem Fallenmaterial. Das Nickelmaterial kann in geeigneter Weise in einem Gehäuse angeordnet werden, welches sodann in Reaktorbrennstoffelement-Unteranordnungen angeordnet wird, und zwar benachbart zu und unmittelbar stromabwärts gegenüber den Brennstoffstiften.

Die Zeichnung zeigt:

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-Jf-

Fig. 1 eine Strömungsfolge oder einen Natriumkreislauf für das flüssige Metallkühlmittel;

Fig. 2 eine geometrische Ausbildung eines Fallenmaterials gemäß der Erfindung;

Fig. 3 die Mangan-54-Aktivität zusammen mit der Länge der Nuclidfalle aus Nickel und zusammen mit der Länge einer Nuclidfalle aus im Handel verfügbarem AISI 1020-Stahlmaterial;

Fig. 4 vergleicht die Cobalt-60-Aktivitätsverteilung auf Fallen aus Nickel und kommerziellem AISI 1020-Stahl;

Fig. 5 eine alternative geometrische Ausbildung eines Radionuclid anziehenden Materials für eine erfindungsgemäße Vorrichtung;

Fig. 6 ein Ausführungsbeispiel der Erfindung;

Fig. 7 die Aktivitätsverteilung von Fallen mit der Nickelfallenmaterialform der Fig. 2 und von Fallen mit der Nickelfallenmaterialkonfiguration der Fig. 5.

Wie schematisch in Fig. 1 gezeigt ist, wird in dem Kühlmittelkreislauf 10 für flüssiges Natrium dieses mittels einer Pumpe 12 durch eine entsprechende Leitung 14 in die Flüssig-Natrium-Kühlsystemkomponenten gepumpt, wie beispielsweise einen Zwischenwärmeaustauscher 16, und über Leitung 18 in andere Systemkomponenten, wie beispielsweise ein Rückschlagventil 20, und daraufhin durch eine entsprechende Leitung 22 zu einem Trennventil 24 in die Reaktorcorebrennstoffanordnungs-Leitung 26 über Leitung 28 und an den Brennstoffelementen 30 vorbei, um in bekannter Weise die Wärme von einer Vielzahl von Brennstoffstiften oder Elementen 30 abzuführen. Wenn das flüssige Natrium durch den Kreislauf gepumpt wird, so werden verschiedene durch die Neutronenbestrahlung erzeugte Radionuclide aus dem das flüssige Natrium berührenden Material entfernt, und diese werden in die Wärmetransportsystem-Rohrleitungen durch das fließende Natrium

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geführt und an verschiedenen Stellen abgeschieden, was die oben erwähnten Probleme zur Folge hat.

Wenn beispielsweise das flüssige Natrium durch den Kreis gepumpt wird, so können sich verschiedene Radionuclide auf der Pumpe, den Ventilen, usw. und auf verschiedenen anderen Systemkomponenten abscheiden, so daß sich die Radioaktivität auf jeden dieser Komponenten aufbaut und so die für eine Wartung erforderliche Zugangszeit begrenzt.

Obwohl hier Kühlsysteme mit flüssigem Natrium diskutiert werden, so ist die Erfindung gleichfalls auch auf Systeme anwendbar, die Lithium-Kühlmittel oder andere ähnliche Materialien als Kühlmittel verwenden, wo diese Radionuclide erzeugt werden.

Es wurde erkannt, daß die Nachteile der Radionuclidabscheidung in den Zonen, wo diese Abscheidung unerwünscht ist, dadurch reduziert oder eliminiert werden kann, daß man Nickel oder eine einen hohen Nickelgehalt aufweisende Legierung als ein "Getter"-Material in der Bahn des flüssigen Natriums anordnet, um eine Berührung des Natriums mit dem Getter-Material mit hoher Oberflächenzone vorzusehen, und zwar für die darauffolgende Abscheidung der verschiedenen Radionuclide auf der Oberfläche des Getter-Materials. Wie sich aus der Tabelle III ergibt, können Legierungen mit hohem Nickelgehalt, beispielsweise solche mit mehr als ungefähr 73 Gewichtsprozent Nickel, erfolgreich gemäß der Erfindung verwendet werden, obwohl der Wirkungsgrad niedriger liegt. Aus Gründen der Bequemlichkeit werden im folgenden die Getter-Materialien als Nickelmaterialien bezeichnet. Dieses Nickelmaterial kann in der Form einer Falle 32, schematisch in Fig. 1 gezeigt, ausgebildet sein, wobei der an den Brennstoffelementen 30 vorbeigehende Natriumfluß in die Falle 32 gelangt und darauffolgend durch eine geeignete Leitung 35 über Trennventil 37 zur Leitung 39 in Pumpe 12 fließt, um den Zyklus wiederum zu beginnen.

Es wurde festgestellt, daß durch die Anordnung des Nickel-Getter-

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Materials als eine Falle 32 an einer Stelle unmittelbar stromabwärts und in dichter Nachbarschaft zu den Brennstoffelementen, d.h. in Reaktorbrennstoffelement-Unteranordnungen 33 unmittelbar oberhalb der Brennstoffelemente, die Radionuclide in wirkungsvoller Weise entfernt werden können, d.h. es werden mindestens ungefähr 75% der Radionuclide entfernt. Die Anordnung der Falle in dieser Position entfernt die Radionuclide, bevor sie sich in Zonen des primären Wärmetransportsystems, welches Wartung erforderlich machen kann, abscheiden. Ferner ist es zweckmäßig, daß das Fallenmaterial ein hohes Oberflächengebiet besitzt und daß eine turbulente Strömung des Natriums durch die Falle erfolgt.

Es wurde festgestellt, daß das beste Getter-Material für die Mangan-54-Entfernung nicht legierter Nickel ist. Mangan-54 ist das in erster Linie in Betracht zu ziehende Radionuclid in dem Natriumströmungskreislauf, da es schnell freigegeben wird und sich schnell im Natrium zu den Wartungszonen des Kreises bewegt. Es wurde jedoch festgestellt, daß dieses Nuclid hinsichtlich der Temperaturänderung dann stabil ist, wenn es einmal auf der Oberfläche eines der aktiveren Getter, die unten angegeben sind, abgeschieden ist. Beispielsweise ergibt ein direkter Vergleich, daß bei hoher Temperatur (ungefähr 593°C) Nickel ungefähr das Zehnfache an Aktivität aufnimmt, wie AISI 304 rostfreier Stahl. Die Auger-Elektronenspektroskopieanalyse zeigt, daß die

ο Mangan-54-Aktivität in 1000 Stunden mehr als 30 000 A (3 Mikron)

unter die Nickeloberfläche eingedrungen ist.

In Kurzdauer-Tests (ungefähr 100 Stunden) schienen sich die Cobalt-Nuclide sehr langsam zu bewegen und verblieben entweder in der Quelle der Nuclide oder schieden sich nahezu unmittelbar in der heißen Zone ab. Tests von längerer Dauer (ungefähr 21 Stunden) zeigten eine langsame Bewegung von sowohl Cobalt-58 als auch Cobalt-60 zu den kälteren (ungefähr 427°C) Zonen des Kreislaufs. Derzeitige Getter-Versuche zeigen, daß Nickel wiederum das beste potentielle Getter-Material für radioaktive Cobalt-Nuclide ist.

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Auf dem erfindungsgemäßen Gebiet sind die Radionuclide, welche besondere Beachtung verdienen, die langlebigen Gamma-Emitter Cobalt-58, Cobalt-60 und Mangan-54, die durch Neutronenwechselwirkung mit Bestandteilen des rostenfreien Stahls erzeugt werden. Mangan-54 wird aus den heißen rostfreien Stahloberflächen ausgelaugt/ und zwar durch das fließende Natrium, und die Wiederabscheidung erfolgt in kälteren Zonen des Natriumkreislaufes oder vorzugsweise in Zonen hoher Turbulenz, wie beispielsweise Ventilsitzen, Strömungsmessern und Orten, wo sich die Strömungsrichtung drastisch ändert. Die Abscheidung ist temperaturabhängig und steigt mit der Abkühlung des Natriums an.

Die zwei Cobaltnuclide sind wesentlich weniger beweglich in Natrium und verbleiben entweder an ihrem Platz oder werden nahezu unmittelbar in Zonen benachbart zur Radionuclidquelle abgeschieden.

Es wurde ferner erkannt, daß die Oberflächen dieser Komponenten, die sich in Berührung mit dem flüssigen Natrium befinden, aus Tantal, Wolfram oder Molybdän oder Kombinationen davon hergestellt oder damit überzogen sein können, um die Radionuclidabscheidung auf diesen Flächen in wirkungsvoller Weise zu reduzieren und zu verhindern, um dadurch die erhöhte Radioaktivität von diesen Radionucliden auf diesen Komponenten zu verhindern oder zu sperren. Der überzug kann durch Flammensprühen oder Diffusionsbindung bis auf eine Dicke von mindestens 25 Mikron aufgebracht werden. Durch die Verwendung von Wolfram, Tantal oder Molybdän wird die Abscheidung radioaktiven Materials in den Zonen des flüssigen Natriumkreislaufs, die der Berührungswartung ausgesetzt sind, minimiert werden, da Wolfram, Tantal und Molybdän kein Mangan-54, Cobalt-58, Cobalt-60 oder Caesium-137 bei 500 C und darüber sammeln.

Tabelle I veranschaulicht den angenäherten Vergleichswirkungsgrad verschiedener Materialien zum Gettern oder Nicht-Gettern der speziellen Nuclide bei einer heißen (ungefähr 604⁰C) und einer kalten ( von ungefähr 204 bis ungefähr 316 C) Temperatur.

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- jS -

Die Ergebnisse wurden erhalten, nachdem man einen Abschnitt eines dünnwandigen rostfreien Stahlrohrs mit ungefähr 6x4 mm Aussendurchmesser 20 Millicurie einer Cobalt-60-, Mangan-54- und Caesium-137-Aktivität für eine Zeitperiode von 2500 Stunden bei der angegebenen speziellen Temperatur ausgesetzt hatte. Tabelle II gibt die Rangfolge der Materialien als Getter für die drei vorhandenen Radionuclide in der Reihenfolge abnehmenden Wirkungsgrades an.

Aus den Daten dieser Tabellen ersieht man ohne weiteres, daß Nickel insgesamt der beste Getter ist, und zwar sowohl für Mangan- als auch Cobalt-Isotope in heißen und kalten Zonen. Ebenso minimieren Tantal und Molybdän die Abscheidungsmenge der Nuclide sowohl in heißen als auch in kalten Zonen.

Tabelle III veranschaulicht die Ergebnisse, die sich dann ergeben, wenn man verschiedene Legierungen der Mangan-54-Aktivität aussetzt, und zwar ausgedrückt in Zählungen pro Minute bei einem 12,7 mm χ 25,4 mm χ 0,76 mm Probenmuster für zwei identische 1000 Stunden-Versuchsläufe, zum Zwecke des Vergleichs einer Anzahl von Metallen und Legierungen. Wieder bemerkt man, daß Tantal und Wolfram in der heißen Zone nicht durch Radioisotopabscheidung beeinflußt werden, wobei sich aber Mangan-54 in der kalten Zone oder in kälteren Temperaturen abscheidet. Aus der Tabelle erkennt man ferner, daß die einen hohen Gewichtsprozentsatz von Nickel enthaltenden Legierungen eine beträchtlich geringere Radionuclidabsorption oder -Abscheidung aufweisen als das Nickelelement selbst, wobei aber die erreichten Werte noch immer beträchtlich größer sind als bei rostfreien Stahlmaterialien.

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Tabelle I

Material

Stahl mit niedrigem Kohlenstoffgehalt Ni-FiIz

Niob

Tantal

Cobalt

Molybdän

Zirkon

Titan

Rostfreier Stahl Graphit

Material

NI

Inconel 750 (73% Ni) Inconel 600 (76%Ni) Inconel 625 (61% Ni) Inconel 718 (53% Ni) Nimonic PE-16 (43% Ni) Mn/Co-Legierung

Cobalt

Tantal

Wolfram

140 4377 437 202 351 123 210 247 2168 406

Heiß(6O4°C)	137C	>c)
54Mn	0
29379	0
29073	0
10239	" 0
156	0
15114	7
101	23
990	0
7245	0
5561	279
101
Tabelle III
Heiße Zone (6O4C

10339

4692

4215

1630

1212

365

1532

1867

60

Co

363

1897

400

42 509

41

22 233 279

70

Kalt (26CT	C)	137^
54Mn	981
10665	0
12728	212
3921	147
601	78
1920	188
1507	11322
3634	1902
478	65
2301	70782
187	(454°C)
Kalte Zone
7099
3771
3448
453
437
201
2018
2165
528
1036

Tabelle II

1 , 2, 3. 4, 5. 6. 7. 8. 9. 10.

Heiß ⁵⁴Mn

Stahl Ni Co Nb,

ss^b Zr Ti Ta Mo Graphit

c/m a

29379

29073

15114

10239

5561

990

725

156

101

101

Kalt

Kalt

137

CS

c/m

Ni 12728

Stahl^a 10665 3634

c/m

Zr

Nb,

SS^t

Co

Mo

Ta

Ti

Graphit.

Graphit

Zr

Ti

Stahl^a

Nb

Mo

Ta

Co.

SS^b

Ni

	Heiß 6o	Nib	Co	Kalt 60Co	Ni	1897
	c/m	SSD		c/m	CO	509
70762	Nb	4377	Nb	400
11322-	Graphit	2168	Stahla	363
1902	Co	437	SSD	279
981	Ti	406	Ti	233
212	Zr	351	Graphit	70
188	Stahla	247	Ta Mo	42 41
147	Mo	210	Zr	22
78 65	202 140
0	123

a = AISI 1020 Stahl b = AISI 304 rostfreier Stahl

co ο ro

AU

Es wurden Untersuchungen durch die Abtastelektronen-Mikroskopie und die Auger-Elektronenspektroskopie (AES)-Analyse an Nickelmaterial durchgeführt, welches für eine Zeitperiode von 1000 Stunden den Betriebsbedingungen ausgesetzt war. Die Abtastelektronenmikroskopie zeigt einen beträchtlichen Aufbau an Material auf den 1000 Stunden Nickel-Getterproben und eine meßbare Manganspitze. Die AES-Analyse zeigt, daß Mangan in der gleichen Nickelprobe eine relativ stabile Konzentration bis zu einer Tiefe von 800?i besitzt und dann langsam abnimmt. Bei 12000 A hatte die Konzentration auf 67% abgenommen, aber Mangan war noch immer

ο
bei 32000 A oder 3,2 Mikron vorhanden. Die Mangankonzentration der Oberfläche war das 31-fache des Manganggehalts des nicht ausgesetzten Metalls. Das Vorhandensein von überschüssigem Mangan bis weit unter die Nickeloberfläche zeigte an, daß Mangan nach innen diffundiert und die Aktivitätsaufnahmegrenze beträchtlich vergrößert.

Es wurde eine Nickelnuclidfalle hergestellt, um oberhalb der Brennstoffzone in Brennstoffelementunteranordnungen eines mit Flüssigmetall gekühlten schnellen Brüterreaktors angeordnet zu werden. Diese Falle bestand aus einem 0,13 mm dicken Nickelblech oder Mantel, welches um einen mittigen 304 rostfreien Stahl-Kern oder Dorn herumgewickelt war, wobei der Mantel eine Vielzahl von Lagen um den Dorn herum bildete und der Abstand zwischen den Lagen vorgesehen wurde durch verdrehte Paare von 0,25 mm Nickeldraht, die in geeigneter Weise verbunden oder mit dem Nickelblech verschweißt waren, und zwar an geeigneten Intervallen, wie beispielsweise ungefähr 3,18 mm Intervallen. Nachdem eine Aussetzung für 3000 Stunden erfolgte, wurde die gesamte Kreislaufaktivität

7 7

auf 9,7 χ 10 Zerfälle pro Minute für Mangan-54, mit 8,5 χ 10 Zerfälle pro Minute für Mangan-54,angeordnet in der Falle, abgeschätzt. Somit hatte die Falle für dieses Radionuclid einen Wirkungsgrad von 88,6%. Die Analyse der Falle ergäbe eine hohe Aktivität am Einlaßende der Falle für sowohl Mangan-54-als auch Cobalt-60-Radionuclide. Es wurde festgestellt, daß sich eine maximale Abscheidung an Punkten erhöhter Turbulenz ergibt, wo Natrium ein Segment verläßt oder in ein anderes eintritt oder unter ähnlichen Bedingungen. Die dieses Ergebnis aufweisende Falle hatte

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ungefähr 0,15 m Oberflächengebiet und der Natriumfluß wurde in 55 3,18 mm χ 0,5 mm tiefen parallelen Kanälen geleitet, die eine effektive Oberflächenpfadlänge zur Abscheidung der Radionuclide von ungefähr 0,4 8 m besaßen.

Eine weitere Radionuclidfalle wurde aus 0,13 mm dickem Weichstahlblech (AISI 1020) hergestellten einem Zufallsmuster mit Vertiefungen von ungefähr 0,51 mm Tiefe versehen, wie dies durch die Vertiefungen oder Eindrückungen 40 auf Blech 42 der Fig. gezeigt ist. Dieses Blech wurde wiederum um einen 9,6 mm Durchmesser 460,8 mm langen Dorn herum gewickelt und lieferte so eine

2
0,14 m -Oberflächenzone aufweisende Falle von 0,48 m Länge mit einem 0,51 mm-Kanal zwischen den Lagen. Nach 3000 Stunden bei ungefähr 6O4°C ergab sich etwas Mangan-54-Abscheidung auf der Stahlfalle und auch einige Cobalt-60-Abscheidung. Die gleiche Fallenausbildung unter Verwendung von Nickel als Blechmaterial ergab eine wesentlich größere Mangan-54- und Cobalt-Radionuclidabscheidung.

Fig. 3 veranschaulicht die Aktivität in Zählungen pro Minute von Mangan 54 längs der Länge mehrere Nuclidfallen, so daß ein Vergleich des Getter-Wirkungsgrades für Nickel gegenüber Eisen als Funktion des Abstandes längs der Falle erreicht werden kann. Die Nickelnuclidfalle ist für Mangan-54 wesentlich wirkungsvoller als die Stahlfalle.

Aus den Fig. 3 und 4 erkennt man, daß die Nickelfalle für die Entfernung von Radionucliden aus fließendem Natrium effizient ist und daß Nickel dem Weichstahl als Fallenmaterial für Mangan-54 weit überlegen ist und für Cobalt-60 in meßbarer Weise überlegen ist.

Fig. 5 zeigt eine Blechform, die einen erhöhten Strömungspfad längs eines minimalen Fallenstromungsabstandes vorsehen kann. Das im ganzen rechteckige Nickelblech 500 kann eine Vielzahl von im ganzen parallelen, diagonal angeordneten Nuten 53 auf der Oberfläche aufweisen, die um einen geeigneten Abstand voneinander angeordnet sind, wie beispielsweise mit ungefähr 0,25 mm Tiefe und 635 mm Abstand. Der Zwischenlagenabstand wird vorge-

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sehen durch den langgestreckten angehobenen Teil 54 auf der entgegengesetzten Oberfläche des Blechs, wobei diese Teile 54 mit den parallelen Nuten gleicherstreckend sind, wenn das Blech um einen Dorn 60 herumgewickelt wird, der beispielsweise aus 304 L rostfreiem Stahl bestehen kann, und der den Mittelkern der Nuclidfalle 62 in Fig. 6 bildet. Wenn das Blech 500 zur Bildung eines Fallensegments gerollt wird, so bilden die Nuten einen Satz von langgestreckten, bogenförmigen, parallelen, spiralförmigen Bahnen oder schraubenlinienförmigen Bahnen oder Kanälen für den Natriumfluß. Diese Kanäle können in ihrer Länge pro Einheit Fallenlänge dadurch verändert werden, daß man den Winkel der ursprünglichen Diagonalnuten 53 variiert. Die Falle ist daher um das Nickelblech herumgewunden, um das Mitteltragglied, wobei spiralförmig in effektiver Weise eine Vielzahl von konzentrischen Blechlagen um das Tragglied herum gebildet wird, und die angehobenen Teile 54 des Nickelblechs die benachbarten Blechlagen trennen und langgestreckte bogenförmige, spiralförmige Kanäle zwischen benachbarten Blechlagen und benachbarten angehobenen Teilen bilden, und zwar für den Durchgang des Kühlmittels an dem gewickelten Nickelblech vorbei, und zwar in turbulenter Weise durch die Kanäle, um die chemische Abscheidung der Radionuclide auf den Blechoberflächen zu bewirken. Nachdem das Blech 50 um den Dorn oder Kern 60 herumgewickelt ist, kann die Unterbringung in einem geeigneten Gehäuse 64 von geeigneter Form erfolgen, wobei das Gehäuse einen gelochten Boden oder ein siebartiges Ende 66 besitzt, um den Durchgang des flüssigen Natriums in und durch das genutete Material (bei 53) zu gestatten. Das Gehäuse 64 besitzt in gleicher Weise einen oberen Abdeckteil 68 mit Perforationen 70 oder öffnungen, die hindurchverlaufen, um das Herausströmen des flüssigen Natriums aus der Falle zu gestatten, während das Fallenmaterial in seiner Position gehalten wird. Das Gehäuse kann das gewickelte Blech und das Tragglied konzentrisch umfassen. Die Endteile 66, 68 des gewickelten Nickelblechs können im Pfad des flüssigen Kühlmittelstromes angeordnet werden, um den Kühlmittelfluß in Longitudinalrichtung der Windungen zu bewirken, wobei das Gehäuse das gewickelte Blech zurückhält, welches in Longintudinalrxchtung in dem flüssigen Kühlmittelstrom angeordnet ist, d.h. die Achse des

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Mitteltraggliedes verläuft parallel zum Stromfluß, und die Endteile des Nickelblechs sind quer zum flüssigen Kühlmittelstrom angeordnet.

Fig. 7 vergleicht die Ergebnisse einer Falle mit der Getter-Materialform der Fig. 5 mit einer Falle mit der Getter-Materialform der Fig. 2. Das Radioaktivitätsprofil zeigt eine Spitze an der stromabwärts gelegenen Kante an, mit einem scharfen Abfall durch das Austrittsende der Falle, was eine günstige Fallenaktivitätsverteilung zeigt, mit Spitzenaktivität an der vorderen Kante und wenig Aktivität oder minimaler Aktivität am Ausgang. Offensichtlich ist der Mangan-54-E nfangwirkungsgrad für die Fallenform der Fig. 6 mit dem Fallenmaterial der Fig. 2 beträchtlich überlegen.

Durch die Verwendung der erfindungsgemäßen Lehre können die Radionuclide Mangan-54, Cobalt-58 und Cobalt-60 effektiv in dem Kreislauf für flüssiges Natriumkühlmittel derart gesteuert werden, daß die unerwünschte Abscheidung dieser Radionuclide vermindert wird, durch die Anwendung der erfindungsgemäßen Lehre im Natriumkreislauf, d.h. dadurch, daß man steuert, wo sich die Radionuclide abscheiden, und zwar geschieht dies durch Verwendung eines Nickel-Getter-Materials als eine Falle in der Zone maximaler Radionuclidentstehung aus dem Brennstoffsystem, und ferner dadurch, daß man die Oberflächen in Berührung mit dem Natrium, auf denen die Radionuclide nicht abgeschieden werden sollen, aus Wolfram-,Molybdän-oder Tantaloberflächen ausbildet. Diese Metalle können benutzt werden, um die Komponenten, auf denen eine Radionuclidabscheidung unerwünscht ist, zu überziehen oder aber die Komponenten können aus diesen Metallen hergestellt sein. Obwohl hier 75%-ige Fallen-Entfernungswirkungsgrade für Radionuclide Mangan-54, Cobalt-58 und Cobalt-60 erwähnt wurden, wurden in verschiedenen Versuchsläufen Wirkungsgrade von 95% oder mehr erreicht. Obwohl AISI 1020 Stahl anfangs hinreichend erfolgversprechend erschien, um weitere Tests vorzunehmen, zeigten die Ergebnisse beim Aussetzen gegenüber fließendem Natrium, daß sich keine zufriedenstellende Entfernung von Mangan -54 ergab.

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Claims (13)

Patentansprüche

1. Verfahren zur Steuerung der Abscheidung der Radionuclide Mangan-54, Cobalt-58 und Cobalt-60 auf Komponentenoberflächen aus einem flüssigem Strom, der diese Radionuclide enthält und die Oberflächen berührt, dadurch gekennzeichnet, daß ein Getter-Material in dem Flüssigkeitsstrom angeordnet wird, um die Radionuclide auf das Getter-Material zu gettern, wodurch das Gettermaterial mindestens 73 Gewichtsprozent Nickel aufweist.

2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß der die Radionuclide enthaltende Flüssigkeitsstrom ein Kernreaktor-Flüssigkeitskühlmittel ist, und daß die Radionuclide in den Flüssigkeitsstrom durch die Bestrahlung in dem Kernreaktor freigesetzt werden.

3. Verfahren nach Anspruch 1 und/oder 2, dadurch gekennzeichnet, daß in dem Flüssigkeitsstrom auf den Komponentenoberflächen ein Nicht-Gettermaterial,ausgewählt aus der Gruppe aus Tantal, Wolfram und Molybdän, angeordnet wird, d.h. Komponentenoberflächen, welche den Flüssigkeitsstrom berühren, und wo die Abscneidung nicht erwünscht ist, um so die chemische Abscheidung der Radionuclide zu sperren.

4. Verfahren nach einem oder mehreren der vorhergehenden Ansprüche, insbesondere nach Anspruch 3, dadurch gekennzeichnet, daß das flüssige Kühlmittel des Kernreaktors Natrium oder Lithium ist, und daß das Gettermaterial im wesentlichen 100 Gewichtsprozent Nickel ist, und daß das Gettermaterial ein hohes Oberflächengebiet aufweist, und zwar angeordnet unmittelbar stromabwärts gegenüber der Radionuclidquelle,und zwar in einer Form zur Bewirkung eines turbulenten Kontakts des Stromes mit dem Gettermaterial.

ORiGiMM. !f<* 809829/1018

5. Verfahren nach einem oder mehreren der vorhergehenden Ansprüche, insbesondere nach Anspruch 3, dadurch gekennzeichnet, daß der Flüssigkeitsstrom flüssiges Natriumkühlmittel für einen Kernreaktor aufweist, und daß die Abscheidung der Radionuclide aus dem flüssigen geschmolzenen Natrium mit einem Wirkungsgrad von mindestens ungefähr 75% gesperrt wird, und daß ferner die Abscheidung der Radionuclide auf dem Gettermaterial mit einem Wirkungsgrad von mindestens 75% erfolgt.

6. Verfahren zur Sperrung oder Verhinderung der Abscheidung von Radionucliden Mangan-54, Cobalt-58 und Cobalt-60 aus einem Flüssigkeitsstrom auf Komponentenoberflächen,dadurch gekennzeichnet, daß man ein Nicht-Gettermaterial, ausgewählt aus der Gruppe aus Tantal, Wolfram und Molybdän, auf den Komponentenoberflächen aufbringt, welche den Flüssigkeitsstrom berühren und wo die Radionuclidabscheidung unerwünscht ist, um so die Abscheidung der Radionuclide aus dem Strom auf der Oberfläche des Nicht-Gettermaterials zu sperren.

7. System zur Steuerung der Abscheidung von Radionucliden Mangan-54, Cobalt-58 und Cobalt-60 auf Komponentenoberflächen in Berührung mit einer Flüssigkeit, welche die Radionuclide enthält, gekennzeichnet durch einen Kernreaktor-Flüssigkühlmittelkreislauf, einen Flüssigkeitsstrom, der die Radionuclide in dem Kühlkreislauf enthält, Kernreaktor-Wärmeübertragungskomponenten innerhalb des Kühlkreises und in Berührung mit dem Flüssigkeitsstrom, einen Getter aus einem Material, welches mindestens ungefähr 73 Gewichtsprozent Nickel enthält, und wobei der Getter in dem Weg des Flüssigkeitsstroms innerhalb des Kühlkreises angeordnet ist, wobei Oberflächen des Gettermaterials den Flüssigkeitsstrom berühren, um das chemische Gettern der Radionuclide aus dem Flüssigkeitsstrom auf die Gettermaterialoberflachen zu bewirken.

8. System nach Anspruch 7, dadurch gekennzeichnet, daß die Kern-Wärmeübertragungskomponentenoberflächen Nicht-Getteroberflachen sind, und zwar ausgewählt aus der Gruppe aus Tantal, Wolfram und Molybdän zur Sperrung der Abscheidung der Radionuclide

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auf den Nicht-Getteroberflächen der Komponenten.

9. System nach Anspruch7, dadurch gekennzeichnet, daß der Flüssigkeitsstrom ein Kernreaktor-Flüssigkeitskühlmittel aufweist, welches Natrium oder Lithium ist.

10. System nach Anspruch 9, dadurch gekennzeichnet, daß der Flüssigkeitsstrom ein Natriummetallkühlmittel für einen schnellen Brüterreaktor mit flüssigem Metall ist, und daß der Getter aus Nickel besteht, und daß die Radionuclide in den Flüssigkeitsstrom aus der Reaktorbestrahlung freigegeben werden.

11. System nach Anspruch 8, dadurch gekennzeichnet, daß das Gettermaterial Nickel ist.

12. System nach Anspruch 11, dadurch gekennzeichnet, daß das Material zur Getterung der Radionuclide einen Überzug aufweist, der eine Dicke von mindestens 25 Mikron besitzt, und daß das Nicht-Gettermaterial einen überzug mit einer Dicke von mindestens 25 Mikron besitzt.

13. System zur Steuerung der Abscheidung der Radionuclide Mangan-54, Cobalt-58 und Cobalt-60 auf Komponentenoberflächen in Berührung mit einer Flüssigkeit, die die Radionuclide enthält, gekennzeichnet durch einen Kernreaktor-Flüssigkeitskühlmittelkreislauf, wobei die Flüssigkeit in dem Kühlkreislauf angeordnet ist und der Kernreaktor Wärmeübertragungskomponenten innerhalb des Kühlkreislaufs und in Berührung mit der Flüssigkeit besitzt, und wobei ferner Nicht-Getteroberflächen aus Tantal oder Wolfram oder Molybdän auf den Reaktorwärmeübertragungskomponenten in Berührung mit der Flüssigkeit vorgesehen sind, und zwar dort, wo die Abscheidung von Radionucliden nicht erwünscht ist, um so den Durchgang der Flüssigkeit an den Komponenten vorbei mit den Nicht-Getteroberflachen zu gestatten, und um die Abscheidung der Radionuclide auf den Nicht-Getteroberflachen zu sperren.

8098/9 / 1 0 1 θ