DE2726508A1

DE2726508A1 - Verfahren zum herstellen von aus der gasphase niedergeschlagenen schichten auf substraten

Info

Publication number: DE2726508A1
Application number: DE19772726508
Authority: DE
Inventors: Ronald Edward Chappelow; Harry Joseph Hunkele
Original assignee: International Business Machines Corp
Current assignee: International Business Machines Corp
Priority date: 1976-06-29
Filing date: 1977-06-11
Publication date: 1978-01-05
Also published as: DE2726508C2; FR2356453B1; JPS533974A; FR2356453A1; JPS6054280B2; US4132818A

Description

Böblingen, den 10. Juni 1977 moe-bd/som

Anmelderin: International Business Machines Corporation, Armonk, N.Y. 10504

Amtliches Aktenzeichen; Neuanmeldung

Aktenzeichen der Anmelderin: BU 975 021

Vertreter:

Patentassessor

Dipl.-Ing. Anton Mönig

7030 Böblingen

Bezeichnung: Verfahren zum Herstellen von aus der Gasphase niedergeschlagenen Schichten auf Substraten

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I»
-j-

DIe Erfindung bezieht sich auf ein Verfahren zum Nieder- | schlagen von Schichten auf Substraten nach dem Oberbegriff des Patentanspruchs 1.

Die mit der gleichmäßigen Verteilung von Reaktionsstoffen über Halbleiterscheiben zusammenhängenden Probleme sind seit langem Gegenstand von Untersuchungen, zu deren Lösung auch bereits vielfältige Vorschläge gemacht worden sind. So ist in einem Aufsatz von P. Parekh u.a. in der Zeitschrift; Proceedings of the IEEE, Vol. 57, No. 9, September 1969, Seiten 1507 bis 15012, insbesondere auf Seite 1509 angegeben, daß die Konzentrationsverteilung eines in mehrere Substrate in einem Diffusionsofen einzudiffundierenden Stoffes durch die Konzentration, Temperatur und Geschwindigkeit der dabei

verwendeten Gase sowie durch die Abstände zwischen den Substraten beeinflußt wird.

In der US-PS 3 316 121 wird ein Epitaxieverfahren samt zugehöriger Vorrichtung beschrieben, bei dem das Reaktionsgleichgewicht durch Einstellung eines geeigneten Temperaturprofils des Ofens mit einer abgestuften Mantelisolierung und entsprechenden Heizelementen so eingestellt wird, daß die Niederschlagsrate im wesentlichen über die Länge des Reaktionsrohres konstant gehalten werden kann.

Auch die US-PS 3 831 114 behandelt die Herstellung gleichförmiger Niederschläge in Chargenbetrieb, wobei ein symmetrisch aufgebauter Ofen Verwendung findet, durch den gewährleistet 1st, daß alle Halbleiterscheiben gleichmäßig aufgeheizt und die Gasverteilung über die gesamte Charge gleichförmig verteilt wird.

In der US-PS 3 916 822 ist angegeben, daß zum Herstellen dünner Schichtüberzüge in Reaktionskammern, die zu beschich-

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tenden Substrate an der oberen Begrenzung der reaktiven Gaszone angeordnet und in nach unten gerichteter Positionierung beschichtet werden können, indem unter Verwendung eines Strahlungsschildes eine gleichmäßige Erwärmung der Substrate und Gase vorgenommen wird.

Schließlich behandelt die US-PS 3 922 467 ein Beschichtungsverfahren für eine große Anzahl von flachen Substraten unter Verwendung eines Gasgemisches, bei dem die Substrate innerhalb eines rohrförmigen Reaktionsraums entlang dem Gasstrom mit zunehmenden gegenseitigen Abständen angeordnet sind, womit sich bessere Epitaxieschichten auf den Substraten erzielen lassen sollen.

Es ist Aufgabe der vorliegenden Erfindung, derartige Verfahren zum Niederschlagen von Schichten auf eine große Anzahl von Halbleitersubstraten in Richtung einer hinsichtlich der Gleichmäßigkeit der Schichtdicke verbesserten Weise anzugeben. Dabei soll insbesondere den Schichtdickenabweichungen, die aus der Abnahme der reaktiven Gaskonzentration im Verlauf des Reaktionsrohres auftreten, Rechnung getragen werden.

Diese Aufgabe wird bei dem eingangs erwähnten Verfahren entsprechend den im Kennzeichen des Anspruchs 1 angegebenen Maßnahmen gelöst. Merkmale vorteilhafter Weiterbildungen und Ausgestaltungen der Erfindung finden sich in den weiteren Patentansprüchen.

Zusammengefaßt sieht die Erfindung zur Erzielung besonders gleichförmiger Schichten vor, die Konzentration des reaktiven Gasanteils und/oder die Durchflußgeschwindigkeit des Trägergases so zu verändern, daß sich das Zentrum der Verteilungskurve der Niederschlagsrate entlang der Substrat-

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anordnungsrichtung mit verschiebt.

Die Erfindung wird im folgenden anhand von Beispielen unter Zuhilfenahme der Zeichnungen näher erläutert.

JEs zeigen:

Fig. 1 eine vereinfachte schaubildliche Darstel

lung eines Reaktionsofenteils, bei dem die Erfindung Anwendung finden kann;

Fig. 2 den Verlauf einer nach dem Stande der Tech-¹ nik sich einstellenden normalen Nieder—

! schlagsrate und

Fig. 3 den Verlauf der nach den Maßnahmen der Er

findung einzustellenden Verteilung der Niederschlagsrate.

In Fig. 1 ist in einem ausschnittsweisen Schaubild die Horizontalansicht einer Reaktionskammer gezeigt, auf die die !vorliegende Erfindung angewandt werden kann. In dieser Rejaktionskammer wird der das reaktive Gas enthaltende Trägergasstrom parallel zu den Oberflächen der Werkstücke, z.B. 'der Halbleiterscheiben oder Wafer 14, geleitet. Das in Fig. gezeigte Reaktionsrohr 11 ist von Heizelementen 12 umgeben und enthält einen flachen Aufnahmekörper 13, auf den eine Anzahl von Werkstücken 14 aufgelegt ist. Im allgemeinen besteht ein solches Reaktionsrohr 11 aus Quarz und ist typisch ungefähr 5 cm hoch, 20 cm breit und 11Ο cm lang. Die Auflage 13 besteht im allgemeinen aus Graphit und ist ungefähr 1,25 cm hoch, 12,5 cm breit und 65 cm lang. Die Werkstücke 14 können irgendein zu beschichtendes Substrat darstellen, z.B. Halbleiterscheiben sein, auf die eine Epitaxieschicht, ein Oxidüberzug oder dergl. aufzubringen ist. In typischen Re-

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\ aktionsöfen besteht die Heizeinrichtung 12 aus einer spiral-

; förmigen HF-Spule zum Aufheizen der Unterlage, worüber die darauf angeordneten Werkstücke 14 ihrerseits erhitzt werden.

Normalerweise wird bei der Benutzung eines solchen Reaktionsrohres zum Aufbringen von Schichten der Gasstrom an einem Ende des Reaktionsrohres 11 durch einen Gaseinlaß 15 ein geleitet. Der eingeleitete Gasstrom besteht typisch aus einer Kombination eines neutralen oder reduzierenden Trägergases, z.B. Wasserstoff, und einem oder mehreren reaktiven Gasanteilen, die zum Aufbringen des gewünschten Überzuges

! auf die Werkstücke erforderlich sind. Der an dem einen

j Ende eingebrachte Gasstrom fließt lateral über die Werk-

! stücke 14 auf der Unterlage 13 und wird am entgegengesetzten Ende des Reaktionsrohres 11 durch einen geeigneten Gasauslaß 16 wieder ausgeleitet.

j Bei einem konventionell betriebenen Reaktionsrohr der ge- ; zeigten Art ist die Verteilung der chemischen Niederschlagsrate, die den gewünschten Überzug auf den Werkstücken 14 bildet, stationär und zeitunabhängig.

Dadurch werden im Bereich des Gaseinlasses die Gase praktisch ausschließlich durch Wärmeleitung aufgeheizt. Mit der Zunahme der Temperatur des Gases nimmt auch die Reaktionsrate zu. Bei dieser Reaktion nehmen jedoch die reaktiven Gasanteile im Gasstrom ab, wodurch eine Verringerung der Reaktionsrate bewirkt wird. Durch eine Anhebung der Gastemperatur kann diese Verarmung nur teilweise kompensiert werden, und mit zunehmender Entfernung vom Gaseinlaß nimmt die Niederschlagsrate weiter ab. Somit nimmt die Reaktionsausbeute in der Richtung des Gasflußes ab und ist im Ergebnis abhängig von den Konzentrationsänderungen der reaktiven Gasanteile in dem Trägergas.

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Die Niederschlagsrate oder das Reaktionsprofil In derartig betriebenen Reaktionsrohren zeigt über den Verlauf der Anordnungsrichtung der Werkstücke eine typische Verteilung der in Fig. 2 gezeigten Art. Die dort gezeigte Verteilungskurve ergibt sich in der folgenden Weise. In dem Maße, wie das Gasgemisch über die (erhitzte) Unterlage 13 strömt, wird es seinerseits aufgeheizt, so daß beginnend mit der vorderen Kante 21 die Verteilungskurve 20 für die gewünschte Reaktion den ansteigenden Flankenbereich 22 zeigt. Mit zunehmender Temperatur des Gasstromes nimmt die Reaktionsrate für die reaktiven Anteile bis zu einem Maximum 23 hin zu. Da nun die reaktiven Anteile im Gasstrom laufend abnehmen, beginnt die Verteilungskurve der Reaktionsrate entsprechend dem gezeigten Kurvenbereich 24 abzufallen, bis die reaktiven Anteile schließlich am Ende 25 der Verteilungskurve 20 nahezu vollständig abgenommen haben.

Auf diesem Grund zeigen lediglich die im Bereich unter dem Maximum 23 angeordneten Werkstücke eine im wesentlichen gleichmäßige Niederschlagsverteilung, während die anderen Werkstücke geringere überzüge tragen. Das bedeutet, daß jedes Werkstück unterhalb der ansteigenden Flanke 21 bzw. der abfallenden Flanke 24 eine geringere Schichtdicke als im Bereich unterhalb des Maximums aufweist, wobei die Schichtdickenschwankungen von der jeweiligen Position entlang der Verteilungskurve abhängen. Versuche mit einer solchen einzigen Verteilungskurve in einem Reaktionsrohr haben Schwankungen hinsichtlich der Gleichförmigkeit der Schichtdicken von Werkstück zu Werkstück von etwa +12% ergeben.

Um vernünftige Gleichmäßigkeiten der aufgebrachten Schichten in solchen Reaktionsrohren erreichen zu können, sollte demnach die Länge der Unterlage relativ kurz sein, woraus sich jedoch nur relativ geringe in einer Charge zu bearbeitende

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j Stückzahlen ergeben. Mit einer ungleichmäßigen Heizung

i oder sehr hohen Gasströmgeschwindigkeiten und hoher Kon-

zentration der reaktiven Gasanteile im Gasstrom läßt sich : der erwähnte Verarmungseffekt ebenfalls nicht befriedigend kompensieren.

Weiterhin würde eine präzise abgestufte Temperaturverteilung über die Länge der Unterlage außerordentlich schwierig sein und besondere aufwendige Maßnahmen für das Reaktionsrohr erfordern. Angesichts des Aufwandes solcher Modifizierungen würde jede daraus resultierende Verbesserung im Durchsatz aus wirtschaftlichen Gesichtspunkten heraus nicht mehr zu vertreten sein. Beim Einsatz hoher Gasdurchflußgeschwindigkeiten würde die Niederschlags- oder Reaktionsrate in der Regel so gering werden, daß sehr lange Behandlungszeiten erforderlich würden, was ebenfalls wirtschaftlich untragbar wäre.

Die vorliegende Erfindung vermeidet diese Probleme durch sequentielle Änderung des TrägergasStroms, wobei gleichzeitig die Reaktionszeit oder die Konzentration der reaktiven Gasanteile im Gasstrom oder beide Faktoren erhöht werden, um sowohl die Form als auch die Position der in Fig. 2 gezeigten Verteilungskurve in noch zu erläuternder Weise ab- :zuändern.

Es wurde gefunden, daß die für den vorliegenden Prozeß entscheidenden Einflußmöglichkeiten, wie Konzentration der reaktiven Gasanteile, Temperatur der Unterlage, Trägergas-

igeschwindigkeit usw. in einer Weise eingerichtet werden j können, daß die Niederschlagsverteilung selektiv in beistimmten Abständen entlang der Unterlage einen Maximalbe-

!reich annehmen kann, wobei in dem Reaktionsrohr eine ganze !Reihe einzelner verschobener Verteilungskurven zur Auswirkung gebracht werden können. Durch eine selektive Steue-

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rung der genannten Variablen kann die In Flg. 2 gezeigte Ausgangskurve so abgeändert werden, daß der Maximalbereich 23 der Kurve 20 auf einen bestimmten Abstandsbereich

!über die Länge bzw. Tiefe des Reaktionsrohres zu liegen

!kommt, wie das anhand von Fig. 3 dargestellt ist.

Mittels der angedeuteten Kontrolle der verschiedenen Durchflußraten, Konzentrationsverhältnisse usw. kann in dem Reaktionsrohr eine im wesentlichen gleichmäßige Niederschlagsrate über einen großen Bereich der Unterlage erreicht werden. Das Profil bzw. die Form der Reaktionsraten Verteilungskurve kann zunehmend über die Längsausdehnung

!der Unterlage verschoben werden, so daß gegenüber dem Stand i

der Technik von Werkstück zu Werkstück größere Gleichförmigkeiten hinsichtlich der erzielten Schichtdicken erhalten i
werden.

Fig. 3 stellt eine ganze Reihe einzelner Verteilungskurven 31, 32, 33, 34 und 35 dar, die progressiv in der Reaktionsröhre erzeugt werden, und deren einhüllende Verteilungskurve mit 30 bezeichnet ist. Die resultierende bzw. einhüllende Verteilungskurve 30 ergibt sich aus der Aufsummlerung der einzelnen Verteilungskurven 31 bis 35, die jeweils nach den Maßnahmen der vorliegenden Erfindung hinsichtlich ihrer Maximalbereiche die gezeigte Verteilung über die Ausdehnung der Unterlage 13 aufweisen. Die Welligkeit der einhüllenden Kurve 30 kann durch Erhöhung der Anzahl der Einzelkurven bzw. deren Form natürlich noch weiter verringert werden.

Wenn auch die in Fig. 3 gezeigten Einzelverteilungskurven 31 bis 35 mit gleicher Maximalhöhe und im wesentlichen gleicher Form gezeigt sind, ist in diesem Zusammenhang festzustellen, daß auch die EinzelVerteilungskurven mit unter-

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schiedlichen Maximalhöhen oder Formen ausgelegt werden können, um schließlich eine gleichmäßige, resultierende Schichtdickenverteilung zu erhalten.

Zusammengefaßt ist demnach festzustellen, daß im Rahmen der vorliegenden Erfindung ein oder mehrere Parameter, die in die Niederschlagsrate eingehen, zeitabhängig variiert werden.

Für die (orts- und zeitabhängige) Niederschlagsrate im Rahmen der vorliegenden Erfindung gilt die folgende Beziehung:

R (x,t)= / exp [- ^j / X_G (x,z) dx]

ζ °

Dabei bedeuten:

χ = Abstand entlang des Trägers in der Richtung des Gasj stromes,
j t = Niederschlagszeit

a = Frequenzfaktor

Co = die Konzentration des reaktiven Gasanteils im Trägergas am Einlaß

ρs = die niedergeschlagene Feststoffdichte ζ = die Höhe des Reaktionsraumes
V - die Gasströmungsgeschwindigkeit

^G - «** ⁽ ^}
T = die Temperatur

B ■ die Aktivierungsenergie für die jeweilige Reaktion geteilt durch die Boltzmann-Konstante.

Durch Ändern der von der Zeit abhängigen Funktionen Co(t) und V(t) kann die Niederschlagsrate somit gesteuert und die Verteilung des Maximumbereichs linear bezüglich des Abstands- paramet·» χ verschoben werden.

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In dem im folgenden beschriebenen Beispiel wurde die Konzentration am Einlaß bewußt nicht variiert und lediglich die Gasströmungsgeschwindigkeit als Funktion der Zeit verändert .

Beispiel 1

Für einen typischen Durchlauf bei der Produktion von 1100 dicken Siliciumdioxidschichten auf einem Siliciumhalbleiterwafer wurden die im folgenden beschriebenen Parametereinstellungen eingehalten, wobei 10 Wafer gleichmäßig über die gesamte Fläche der Unterlage verteilt wurden. Die Temperatur der Unterlage wurde bei diesem Beispiel auf 1000 ⁰C + 8 ⁰C eingestellt und über die gesamte Reaktionsfläche aufrecht erhalten. Ein Gasstrom aus Wasserstoff, Kohlendioxid und Silan wurde über die zu behandelnden Oberflächen geleitet.

Schritt 1: Zu Anfang wurde über 2,8 Minuten über die erhitzten Waferoberflächen ein Gasstrom aus 100 Liter Wasserstoff pro Minute als Trägergas, 5 Liter Kohlendioxid und 5 ecm pro Minute Silan geleitet.

Schritt 2: Daran anschließend wurde für 3,2 Minuten die Gasstromzusammensetzung geändert, so daß sie 165 Liter pro Minute Wasserstoff, 5 Liter pro Minute Kohlendioxid und 5 ecm pro Minute Silan enthielt.

Schritt 3: Im Anschluß daran wurde die Zusammensetzung des Gasstroms erneut geändert, und zwar auf 275 Liter pro Minute Wasserstoff, 5 Liter pro Minute Kohlendioxid und 5 ecm pro Minute Silan. Diese Gasströmung wurde für 8,2 Minuten aufrecht erhalten. Dann wurde die Zusammensetzung des Gasstroms erneut geändert, und zwar auf 100 Liter pro Minute bei reinem Wasserstoff, wobei die Heizelemente abgeschaltet : wurden, um die Wafer auf Raumtemperatur (ungefähr 25 ⁰C)

abkühlen zu lassen.

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Nach Abkühlung der Wafer auf diese geringere Temperatur wurde die Dicke der auf der Oberfläche des Wafers erzeugten Siliciumdioxidschicht gemessen. Dabei wurde für jeden Wafer eine Dicke der Siliciumdioxidschicht von ungefähr 1103 Ä +_40 8 festgestellt. Die Genauigkeit der Schwankung der Schichtdicke betrug demnach über alle Wafer ermittelt + 3,6%j des gewünschten Wertes. Weitere Tests wurden durchgeführt, um den Niederschlag einer gleichmäßigen Schicht aus Siliciumnitrid auf Siliciumhalbleiterwafern zu demonstrieren.

Wie aus dem vorhergehenden Beispiel ersichtlich ist, ergibt sich bei erhöhten Durchflußgeschwindigkeiten von Wasserstoff, daß relativ lange Zeitintervalle erforderlich sind, um letzt- \_x lieh die geforderte Gleichmäßigkeit zu erreichen. Wenn auch ! in einigen Fällen, wie in dem vorhergehenden Beispiel, dieser ι Faktor hingenommen werden kann, könnte dieser Effekt jedoch zu unerwünscht langen Behandlungszeiten und angesichts des hohen Verbrauchs von Prozeßgasen zu einem unbefriedigenden j Aufwand führen.

In Fällen, wo diese Folgen vermieden werden sollen, wie im ]

i folgenden Beispiel, können diese langen Niederschlagszeiten j vermieden werden, indem man die Konzentration der reaktiven ι Gasanteile und zusätzlich dazu den Trägergasstrom, wie im ; vorhergehenden Beispiel, verändert. I

Beispiel 2 '

Bei diesem Beispiel setzte sich der Gasstrom aus Wasserstoff, Silan und Ammoniak zusammen. Die gesamte Niederschlagszeit umfaßte zehn gleiche Zeitintervalle von jeweils 30 Sekunden Dauer. Während jedes Intervalls wurden die Durchflußraten der Gase, wie in der folgenden Tabelle angegeben, geändert. !

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Wasserstoff	Silan
(Liter/min)	(ecm/min)
80	2,4
100	2,4
120	2,4
140	2,4
160	2,5
180	2,6
200	2,7
220	4,8
240	7,0
260	9,0

Zeitintervall ! (Start/Stop Zeit in s)

0:00 zu 0:30

; 0:30 zu 1:00

1:00 zu 1:30

1:30 zu 2:00

2:00 zu 2:30

2:30 zu 3:00

3:00 zu 3:30

3:30 zu 4:00

4:00 zu 4:30

4:30 zu 5:00

Während der gesamten Zeit wurde die Durchflußgeschwindigkeit für das Ammoniak konstant auf ungefähr 7 Liter pro Minute gehalten. Im Anschluß an das letzte Niederschlagsintervall wurde zur Abkühlung der Wafer der Gasstrom auf 100 Liter

, pro Minute reinen Wasserstoffs eingestellt, wobei die Heiz- ^; elemente ausgeschaltet wurden. Nach dem Abkühlen wurde die

Dicke der Siliciumnitridschicht auf den Oberflächen der ! Wafer gemessen und gefunden, daß diese bei ungefähr 571 +_ 35 8 lag. Die Dickenschwankungen betrugen in diesem Fall demnach + 6,3%.

Die angegebenen Beispiele machen deutlich, daß mit dieser "dynamischen" Behandlungsweise ausgesprochene Verbesserungen hinsichtlich der Gleichmäßigkeit der aufgebrachten Schichten ! erreicht werden. Der beschriebene Prozeßablauf kann ferner j unter Verwendung von Matritzenmethoden, mittels Gleichungs-■ ansätzen, die gleichzeitig erfüllt werden müssen, oder sogar mittels graphischer Methoden implementiert werden, insbesondere, wenn mehrere dynamische reaktive Anteile eingesetzt werden.

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Weiterhin kann der Prozeßablauf auch empirisch festgelegt

werden, im einfachsten Fall unter Benutzung lediglich der ;

Gasströmungsgeschwindigkeit als dynamischer Faktor, wobei '

die individuellen Dickenprofile sich aus den verschiedenen j

festen Durchflußraten bestimmten. Dann werden verschiedene :

Ratenverteilungen überlagert und hinsichtlich der Zeitdauer \

unter Berücksichtigung der angestrebten Gleichmäßigkeit ge- i

wichtet. :

Darüber hinaus wurden noch weitere Experimente unter Benutzung

verschiedener Strömungsgeschwindigkeiten und anderer Zusammen-!

Setzungen der reaktiven Anteile mit Erfolg durchgeführt, z.B. i

zusätzlich zu den oben beschriebenen Oxid- und Nitritschichten wurden auch Schichten aus mit Arsen dotiertem Oxid bei
niedrigen Temperaturen sowie polykristalline Siliciumschichteri auf geeigneten Unterlagen niedergeschlagen. Die nach den
hier vorgeschlagenen Maßnahmen hinsichtlich der Durchsatzrate sowie der Gleichmäßigkeit verbesserten Ergebnisse hatten
dabei keineswegs eine Verschlechterung anderer Schichtparameter zur Folge, z.B. der Ätzrate, des Brechungsindex usw..

Verglichen mit den konventionellen Niederschlagsverfahren
hat sich ergeben, daß mit den hier vorgeschlagenen Maßnahmen
eine Ausbeuteverbesserung sowie eine Durchsatzsteigerung
um etwa den Faktor 2 erreicht werden kann.

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Claims

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PATENTANSPRÜCHE

Verfahren zum Herstellen von aus der Gasphase niedergeschlagenen Schichten auf Substraten, mittels eines einem Trägergas beigemengten reaktiven Gasanteils, bei dem der Gasstrom in einem Reaktionsrohr über mehreFe im Verlauf des Gasstroms angeordnete zu beschichtende Substrate geleitet wird, dadurch gekennzeichnet, daß die Durchflußrate des eingeleiteten Trägergases und/oder die Konzentration des reaktiven Gasanteils im Zeitverlauf so verändert wird, daß die jeweils resultierende Verteilungskurve der Reaktionsrate, insbesondere der jeweilige Bereich maximaler Niederschlagsrate, in der Substratanordnungsrichtung im Reaktionsrohr verschoben wird.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Änderung zeitlich kontinuierlich vorgenommen wird.
3. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Änderungen in aufeinanderfolgenden Zeitintervallen vorgenommen werden.
4. Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß die einzelnen je durch ihre zugehörige Verteilungskurve der Reaktionsrate gekennzeichneten Prozeßabschnitte miteinander im Sinne einer möglichst gleichmäßigen resultierenden Schichtdicke überlagert werden.
5. Verfahren nach mindestens einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß die einzelnen je einen Prozeßabschnitt kennzeichnenden Verteilungskurven wenigstens zum Teil voneinander abweichende

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Maximalbetragswerte der Reaktionsrate aufweisen.
6. Verfahren nach mindestens einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß als Trägergas ein neutrales Gas verwendet wird.
7. Verfahren nach mindestens einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß das Trägergas ein reduzierendes Gas ist.

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