DE2625075A1 - Verfahren zur herstellung von carbamidsaeurechloriden und isocyanaten - Google Patents

Verfahren zur herstellung von carbamidsaeurechloriden und isocyanaten

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DE2625075A1 DE19762625075 DE2625075A DE2625075A1 DE 2625075 A1 DE2625075 A1 DE 2625075A1 DE 19762625075 DE19762625075 DE 19762625075 DE 2625075 A DE2625075 A DE 2625075A DE 2625075 A1 DE2625075 A1 DE 2625075A1
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Description

  • Verfahren zur Herstellung von Carbamidsäurechloriden und Isocyanaten Isocyanate sind wichtige Zwischenprodukte der chemischen Technik0 Sie finden Verwendung zoBo für die Synthese von biologisch aktiven Verbindungen, wie Pflanzenschutzmitteln, Ein anderes wichtiges Einsatzgebiet ist das Gebiet der Kunststoffe zur Synthese der Polyurethane, in die sie durch Umsetzung mit beispielsweise Diolen übergeführt werden können0 Sowohl Wirkstoffe als auch Polyurethane sind große Verwendungsgebiete für Isocyanate Es ist bekannt, die Herstellung von organischen Mono- und Polyisocyanaten in der Technik zoBo durch Umsetzung von Aminsalzen mit Phosgen durchzuführen. Die üblicherweise verwendeten Salze sind AminhydrochlorideO Auch bei Verwendung anderer Salze, zoBo der Carbonate, treten Aminhydrochloride als Zwischenprodukte bei der Phosgenierung auf, da der im Laufe der Phosgenierung entstehende Chlorwasserstoff die Carbonate in die Hydrochloride überführt.
  • Es ist aber auch bekannt, in vielen Fällen die freien Amine mit Phosgen zu Isocyanaten umzusetzen, wobei durch geeignete Reaktionsführung dafür gesorgt wird, daß das Amin schnell mit einem aber: schuß an Phosgen vermischt wird, um unerwünschte Nebenreaktionen zu vermeiden. Während die Umsetzung aromatischer Diamine, zoBo des Toluylendiamins, mit Phosgen auch technisch in großem Maße durchgeführt wird, scheitert dieses Verfahren bei der Verwendung von aliphatischen Diaminen als Ausgangsstoffen, da dabei die Ausbeuten an Diisocyanat infolge vermehrter Entstehung von Nebenprodukten sehr stark abfallen und eine wirtschaftliche Herstellung der Diisocyanate daher so nicht möglich ist0 Allen diesen Verfahren ist die Verwendung von Lösungsmitteln bei der Phosgenierung gemeinsam, wobei als Lösungsmittel zahlreiche Verbindungsklassen beschrieben wurden0 Bei Anwendung von Druck kann auch Phosgen selbst als Lösungsmittel für Phosgenierungen dienen, jedoch sind diese Verfahren wegen der großen Gefährlichkeit des Phosgens mit erheblichen Risiken behaftet und haben daher noch keinen Eingang in die Technik gefunden0 Werden für die Phosgenierung organische Lösungsmittel verwendet, dann können diese infolge der oft drastischen Reaktionsbedingungen Verluste durch Nebenreaktionen oder durch Zersetzung erleiden Die Zahl der gegen Phosgen auch bei längeren Reaktionszeiten beständigen Lösungsmittel ist beschränkt0 Besonders schwierig ist die Herstellung von aliphatischen Diisocyanaten, obwohl es sich hier um besonders interessante Ausgangsprodukte der Polyurethanchemie handelt, Im Gegensatz zu den aromatischen Diisocyanaten können aliphatische Diisocyanate nämlich zu lichtstabilen Polyurethanen umgesetzt werden, die als lichtstabile Lacke zunehmende Bedeutung gewinnen, Das wichtigste aliphatische Diisocyanat ist das Hexamethylendiisocyanat, das aus dem technisch gut zugänglichen Hexamethylendiamin hergestellt wird0 Die für die Herstellung dieses Diisocyanats bekannten Verfahren sind umständlich und technisch unbefriedigend0 So besteht die bekannteste Synthese darin, Hexamethylendiamin in einem Lösungsmittel, zoBo in einem chlorierten Aromaten, zunächst mit Kohlendioxid in das Salz einer Carbamidsäure zu überführen, das dann in einer dreistufigen Kalt-Heiß-Phosgenierung mit Phosgen umgesetzt wird0 Die Nachteile dieses Verfahrens liegen nicht nur in der Umsetzung mit Kohlendioxid, die der eigentlichen Umsetzung mit Phosgen vorangeht, sondern vor allem in der mehrstufigen und sehr zeitraubenden Umsetzung mit Phosgen, die insgesamt ca0 30 Stunden benötigt, Grund für die lange Reaktionszeit ist die auRerordentlich geringe Reaktivität des aus dem carbamidsauren Salz entstehenden HexamethylendiamindihydrochloridsO In anderen bekannten Verfahren wird versucht, diesen Nachteil zu umgehen, Dazu führt man die Umsetzung mit Phosgen in Gegenwart eines Chlorwasserstoff-Fängers wie zoBo Dimethylanilin durch, den man dann aber wieder, zoBo mit Natronlauge regenerieren mußO Verwendet man als Chlorwasserstoff-fangendes Reagenz direkt wäßrige Natronlauge, so sind die Ausbeuten an Diisocyanat wegen der Wasserempfindlichkeit dieses Produktes nur sehr schlecht, Die vorliegende Erfindung hat die Aufgabe, einen Weg zur Herstellung von Carbamidsäurechloriden und Isocyanaten, ohne die geschilderten Nachteile aufzuzeigen. Es wurde gefunden, daß man Carbamidsäurechloride und Isocyanate erhält, wenn man Salze von primären Aminen in fester Form in Abwesenheit einer Flüssigkeit bei erhöhter Temperatur mit Phosgen umsetzt. Man erhält die Endprodukte auf diese Weise in sehr guten Ausbeuten und kurzen Reaktionszeiten.
  • Salze von primären Aminen sind beispielsweise die Hydrohalogenide (Hydrochloride, Hydrofluoride, Hydrobromide), die Carbonate, Sulfate, Phosphate und Borate primärer Amine. Bevorzugt werden die Hydrochloride0 Primäre Amine sind beispielsweise Monoamine, zoBo Anilin oder durch Chlor, Brom, Methyl oder Methoxy einfach oder mehrfach einheitlich oder gemischt substituierte Aniline, ferner Naphthylamine oder Alkylamine, zoBo Methylamin, Athylamin, Propylamin, Isopropylamin, Butylamin, Isobutylamin, sekundär-Butylamin oder Alkylarylamine wie Benzylamine oder Diamine wie Hexamethylendiamin, Pentamethylendiamin, 4,4'-Diaminobiseyclohexylmethan, 4,4'-Diamino-2,2'-dimethylbiscyclohexylmethan, 2,4- und 2,6-Diaminotoluol.
  • Eine erhöhte Temperatur ist eine Temperatur, die höher liegt als Zimmertemperatur (200), aber noch unterhalb (etwa 10 bis 700C) der Schmelztemperatur der Salze der primären Amine liegt.
  • Beispielsweise wird je nach Aminsalz bei Temperaturen von 145 bis 2500C gearbeitet.
  • Um unerwünschte Reaktion zwischen dem entstandenen Isocyanat und dem Aminsalz zu vermeiden, wird die Umsetzung bei so hoher Temperatur durchgeführt, daß das Endprodukt dampfförmig die Umsetzungstemperatur verläßt0 Diese Arbeitsweise erlaubt eine einfache Trennung des Endproduktes vom Ausgangsmaterial0 Das Endprodukt kann auf diese Weise im Maße seiner Entstehung zoBo kontinuierlich aufgearbeitet werden. Die Verweilzeit für das Aminsalz im Umsetzungsgeäß hängt vor allem von seiner Korngröße ab, vorteilhaft wird daher durch geeignete Maßnahmen bei der Aminsalz-Herstellung ein möglichst feinverteiltes Aminsalz erzeugt, Ein feinverteiltes Aminsalz hat beispielsweise eine Korngröße von 1 bis 500 /um, wobei der Hauptanteil bei einer Korngröße von 2 - 50 /um liegt. Die feine Verteilung kann man auf verschiedene Weise erreichen. Grob gekörntes Salz kann durch Verwendung mechanischer Hilfsmittel, wie z. B Kugelmühlen, zerkleinert werden0 Oft kann auch die Synthese des Salzes so durchgeführt werden, daß dieses bereits in genügend feiner Verteilung anfällt, z.B. durch Verwendung eines Lösungsmittels, in dem das Hydrochlorid unlöslich ist, oder eines Wirbelbettes.
  • Als Reaktionsapparate zur Durchführung der erfindungsgemäßen Umsetzung kommen alle die Apparate in Frage, die von der Trocknungs-oder Zerkleinerungstechnik oder von der Technik der Feststoff-Reaktionen her bekannt sind, z.B. Drehrohröfen, Schwingmühlen, Reaktoren mit gerührtem Festbett, Reaktoren vom Typ der SchauSeltrockner und Wirbelbett-Reaktoren. Diese Reaktoren enthalten vorteilhaft die bekannten Vorrichtungen zum Trennen des im Reaktor vorliegenden Feststoffs (Salzes) vom Produktgas (Isocyanatdampf), z.B. Cyclone, Filterkerzen oder Filterschläuche. Vorteilhaft wird man solche Apparate verwenden, die möglichst wenig mechanisch bewegte Teile besitzen, um die Betriebssicherheit des Systems zu erhöhen.
  • Die Reaktion kann diskontinuierlich oder kontinuierlich durchgeführt werden, wobei die kontinuierliche Arbeitsweise im allgemeinen die günstigere ist. FUr das Einbringen des Salzes in den Reaktor stehen dazu die in der Feststoff-Technik üblichen Hilfsmittel wie Schnecken oder Zellenradschleusen zur Verfügung, der Feststoff kann aber auch pneumatisch mit z.B. Phosgen als Fördergas in den Reaktor eingeführt werden.
  • Phosgen wird im.allgemeinen im Überschuß von vorzugsweise 1 - 7 Mol/ Äquivalent Aminsalz eingesetzt0 Dabei ist die Verdünnung des Phosgens mit dem bei der Umsetzung von Aminhydrochloriden während der Umsetzung entstehenden Chlorwasserstoff für den Ablauf der Umsetzung nicht hinderlich, man kann also das vom Endprodukt befreite Phosgen, das den bei der Umsetzung entstandenen Chlorwasserstoff enthält, im Kreislauf zurück in den Reaktor führen und dabei das verbrauchte und das mit dem Abgas den Kreislauf verlassende-Phosgen durch frisches Phosgen ersetzen. Sinkt der Phosgenüberschuß zu stark ab, steigt möglicherweise die Menge an dem bei der Umsetzung eventuell entstehenden nichtflüchtigen Rückstand.
  • Man kann das im Produktgas enthaltene Isocyanat z0B. durch Kondensation isolieren, wobei es wegen des im Produktgas ebenfalls enthaltenen Chlorwasserstoffs im allgemeinen als Carbamidsäurechlorid anfällt, Das Carbamidsäurechlorid kann nach bekannten Verfahren, zoBo Erhitzen, in das Isocyanat überführt werden0 In vielen Fällen wird man dieses bekannte Verfahren vorteilhaft in einem Lösungsmittel durchführen, um gute Ausbeuten an Isocyanat zu erhalten, Bekannte Lösungsmittel hierfür sind beispielsweise Mono-Chlorbenzol, Dichlorbenzol, Toluol, Xylol, Tetralin, chlorierte Aliphaten wie Di-, Tri- oder Tetrachloräthan oder Carbonsäureester wie Diäthylphthalat.
  • Es ist dann besonders vorteilhaft, das Produktgas mit einem Lösungsmittel in einer Kolonne auszuwaschen und aus der so erhaltenen Lösung das Isocyanat herzustellen. Das Auswaschen des Produktgases und das Entfernen des Chlorwasserstoffes kann auch z.B.
  • in einer mit einem siedenden Lösungsmittel betriebenen Kolonne gleichzeitig durchgeführt werden0 Die Gewinnung des Isocyanats wird man in der Regel durch fraktionierte Destillation vornehmen, wobei die Nebenprodukte abgetrennt werden. In manchen Fällen ist es auch möglich, den Produktgasstrom mit dem Produkt auszuwaschen und das Isocyanat danach destillativ zu gewinnen, Bei einem derartigen Verfahren entfällt die Notwendigkeit der Abtrennung eines Lösungsmittels, was wirtschaftlich besonders vorteilhaft sein kann0 Das vom Isocyanat befreite Gas, das das überschüssige Phosgen und den bei der Reaktion entstandenen Chlorwasserstoff enthält, wird man im allgemeinen einer geeigneten Phosgenrückgewinnung, z.B.
  • durch Destillation oder durch Auswaschen mit einem Lösungsmittel, zuführen. Man kann gegebenenfalls aber auch einen Teil des Phosgen /Chlorwasserstoff-Gemisches im Kreislauf in den Reaktor zurückgeben. Das kann besonders vorteilhaft bei Verwendung eines Wirbelbett-Reaktors sein, weil man durch die Anwendung von im Kreislauf geführten Gas die Wirbelgeschwindigkeit erhöhen kann, ohne den Überschuß an Phosgen zu vergrößern0 Im Wirbelbettreaktor kann bei der Phosgenierung von z.B. Hexamethylendiamindihydrochlorid eine Raum-Zeit-Ausbeute von über 4 kg/l WirbelbettOTag erreicht werden0 Die chemische Umsetzung ist hier so schnell, daß bei größeren Wirbelbetten die Wärmezufuhr von außen zum geschwindigkeitsbestimmenden Schritt der Umsetzung werden kann.
  • Der Wirbelbett-Reaktor bietet außerdem den Vorteil, daß keine mechanisch bewegten Teile vorliegen und vor allem auch den Vorteil, daß eine für die Reaktion günstiger, sehr guter Wärmeaustausch im Wirbelbett erfolgt, Man kann als Wirbelmaterial einen inerten Stoff wie z,B. Aluminiumoxid in geeigneter Körnung beispielsweise 0,01 - 0,3 mm verwenden, Sofern bei der Reaktion der Aminsalze mit Phosgen in fester Phase nichtflüchtige Rückstände entstehen, werden sich diese auf dem Wirbelmaterial abscheiden und dieses allmählich verdrängen, so daß das Wirbelmaterial schließlich nur noch aus Reaktionsrückstand besteht0 Es ist aber auch möglich, mit Rückstand belegtes inertes Wirbelmaterial z.B, durch Abbrennen zu regenerieren0 Dieser Vorgang des Regenerierens kann dabei sowohl im Wirbelofen direkt als auch in anderen Aggregaten, z,B. einem Muffelofen, durchgeführt werden, in die man das Wirbelgut durch geeignete Fördervorrichtungen überführt, Die Reaktionstemperatur wird nach oben durch den Schmelzpunkt des eingesetzten Aminsalzes begrenzt, Es ist im Interesse einer hohen Umsetzungsgeschwindigkeit an sich günstig, bei einer Temperatur nahe an diesem Schmelzpunkt zu arbeiten. Bei sehr hoch schmelzenden Isocyanaten kann die Umsetzung aber auch bei erheblich tieferen Temperaturen durchgeführt werden0 Es bleibt dem Fachmann überlassen, die für ein bestimmtes System jeweils optimale Temperatur unter Berücksichtigung auch technischer Gesichtspunkte auszuwählen.
  • Die folgenden Beispiele sollen die Erfindung erläutern, ohne sie zu beschränken0 Beispiel 1 Ein beheizbares Rohr von 10 mm Innendurchmesser wird mit 9.1 g Hexamethylendiamindihydrochlorid beschickt, das bei 180 - 2000 mit 85 g Phosgen umgesetzt wird. In der gekühlten Vorlage sammelt sich festes Hexamethylenbiscarbamidsäurechlorid an, das nach Lösen in Benzol destillativ zu Hexamethylendiisocyanat aufgearbeitet wird0 Man erhält das Produkt in einer Ausbeute von 92 Gew.% neben 1,8 % Chlorhexylisocyanat. Im Reaktionsrohr verbleiben 5 % eines festen, braunen Rückstandes, Beispiel 2 Ein Glasdrehrohr mit einem Durchmesser von 95 mm und einer Länge von 600 mm wird mit 300 g Hexamethylendiamindihydrochlorid beschickt und in einem elektrischen Ofen auf 2000C geheizt, Bei einer Umdrehungsgeschwindigkeit von 160 U/min wurden innerhalb 1,5 Stunden 1310 g Phosgen durch das Rohr geleitet und der Produktgasstrom mit Toluol gewaschen, das mit einer Temperatur von 700 im Kreislauf geführt wird0 Nach Beendigung der Phosgenierung wurden im Reaktor 17 g Rückstand gefunden. Die Toluollösung wurde durch Kochen unter Rückfluß von Chlorwasserstoff befreit und die restliche Lösung des Hexamethylendiisocyanates durch Destillation aufgearbeitet0 Man erhält das Produkt in einer Ausbeute von 90 % neben 1,2 % Chlorhexylisocyanat0 Beispiel 3 Als Reaktor wurde ein heizbarer Schaufeltrockner von 71 mm Innendurchmesser und 445 mm Länge verwendet, der mit einer schnell laufenden Welle ausgerGstet war, die ihrerseits mit kleinen Schaufeln besetzt ist0 Phosgen und Hexamethyldihydrochlorid wurden über eine oben liegende öffnung im Gleichstrom durch den Reaktor geführt Der Produktgasstrom verläßt das System durch die in ihrem hinteren Teil durchbohrte Welle und wird durch im Kreislauf geführtes Toluol von 60 - 80 ausgewaschen, Ein über den Bohrungen der Welle innerhalb des Reaktors angebrachtes Filternetz verhindert das Mitreißen von Feststoffpartikeln im Gasstrom.
  • Diese Apparatur wurde 3 mal hintereinander diskontinuierlich mit je 130 g Hexamethylendiamindihydrochlorid gefüllt und dieses mit je 480 g Phosgen innerhalb von 1,5 Stunden bei 2200C umgesetzt (Molverhältnis 1 : 7, Wellendrehzahl 1800 - 2500 U/min). Neben 23.2 g Rückstand im Ofen wurden nach Überführung des Carbamidsäurechlorids in das Diisocyanat durch Erhitzen der Toluollösung nach der Destillation 80 % Hexamethylendiisocyanat, daneben 2 % Dichlorhexan und 3,6 % Chlorhexylisocyanat erhalten.
  • Beispiel 4 0 In den auf 225 C geheizten Reaktor (s. Beispiel 3) wurden im Verlauf von 2,3 Stunden kontinuierlich 390 g Hexamethylendiamindihydrochlorid und 1390 g Phosgen eingeführt (Molverhältnis 1 : 6,7) und die Reaktionsgase mit umgepumpten Toluol ausgewaschen. Die Umdrehungszahl der Welle lag bei 1800 - 2200 U/minO Nach Beendigung des Versuches enthielt der Reaktor 28 g eines festen Rückstandes.
  • Die toluolische Lösung des Hexamethylenbiscarbamidsäurechlorids wurde durch Kochen unter Rückfluß in eine Lösung von Diisocyanat umgewandelt. Die destillative Aufarbeitung ergab 86 % Hexamethylendiisocyanat, daneben 0,8 % Dichlorhexan und 2,8 % Chlorhexylisocyanat.
  • Beispiel 5 In einem ähnlichen Versuch wie in Beispiel 4 wurden in dem Reaktor bei 2000 innerhalb von 5 Stunden 2250 g Hexamethylendiamindihydrochlorid mit 6900 g Phosgen (Molverhältnis 1 : 6,5) kontinuierlich umgesetzt0 Die Aufarbeitung lieferte außer 47 g Rückstand im Reaktor 85 % Hexamethylendiisocyanat, 0,6 % Dichlorhexan und 3,3 % Chlorhexylisocyanat.
  • Beispiel 6 Ein Wirbelofen von 56 mm Durchmesser und 900 mm Länge, der im oberen Drittel auf 135 mm aufgeweitet ist und vor dem Gasauslaß ein feines Maschendrahtsieb zum Zurückhalten von Feststoff trägt, wird mit 750 ml g Al203 befüllt (Wirbelpunkt ca. 0,2 cm/sec) und auf etwa 2200C geheizt. Während einer Zeit von 9,5 Stunden wurden über eine seitlich im unteren Drittel des Ofens unter einem Winkel 0 von etwa 60 angeordnete Zuführungsschnecke 1552 g Hexamethylendiamindihydrochlorid und 100 l/h Chlorwasserstoff zugefahren, während gleichzeitig von unten her 200 lih Phosgen eingeleitet wurden. Die den Wirbelofen über eine beheizte Leitung verlassenden Gase wurden mit im Kreislauf geführten Toluol von 700 ausgewaschen.
  • Erhitzen und Destillation der Toluollösung ergeben 87 % Hexamethylendiisocyanat neben 2,5 % Chlorhexylisocyanat und 1,1 % 1,6-Dichlorhexan0 Beispiel 7 In den oben (Beispiel 6) geschilderten Wirbelofen wurden 850 g Val203 gefüllt und bei 220 innerhalb von 6,3 Stunden 540 g Hexamethylendiamindihydrochlorid und 8450 g Phosgen eingeführt. Dabei wird das Aminhydrochlorid pneumatisch mit einem Strom von Chlorwasserstoff seitlich in den Reaktor eingeführt. Die pneumatische Dosierung besteht dabei im wesentlichen in einer senkrecht angeordneten Dosierschnecke, die das Salz in eine waagrecht liegende, schnell laufende Spirale fördert, in der das Produkt durch einen Chlorwasserstrom in den Reaktor geblasen wird0 Die Begasung des Wirbelbettes mit Phosgen erfolgt von unten her, die Temperatur liegt bei 2200. Die übliche Aufarbeitung durch Erhitzen und Destillation der Toluollösung liefert 86 % Hexamethylendiisocyanat neben insgesamt 3 % Chlorhexylisocyanat und Dichlorhexan.
  • Beispiel 8 Ein kleines Drehrohr aus Glas, das in einem elektrisch beheizten Ofen bewegt wird, beschickt man mit 45 g n-Butylaminhydrochlorid und setzt dieses bei 145 - 1700 1,5 Stunden lang mit insgesamt 160 g Phosgen um. In einer gekühlten Vorlage erhält man 96 % der berechneten Mengen an n-Butylcarbamidsäurechlorid, das durch Erhitzen und Destillation in Butylisocyanat überführt werden kann.
  • Im Drehrohrofen verbleiben 15,3 g praktisch reines Butylaminhydrochlorid, der Umsatz ist also 66 %.
  • Der gleiche Ansatz ergibt bei 170 - 1900 in 60 min mit 115 g Phosgen bei 100 % Umsatz zu 88 % das n-Butylcarbamidsäurechlorid.
  • Beispiel 9 20 g 3,5-Dichloranilinhydrochlorid werden in einem Drehrohr bei 150 - 1600 während 1,5 Stunden mit 165 g Phosgen umgesetzt. Das Umsetzungsprodukt wird in einer gekühlten Vorlage gesammelt, die Destillation ergibt 50 % der erwarteten Menge an 3,5-Dichlorphenyle isocyanats Beispiel 10 In einem Drehrohrofen werden 40 g Pentamethylendiamindihydrochlorid 0 bei 190 - 200 mit 180 g Phosgen innerhalb von 1,5 Stunden umgesetzt In der gekühlten Vorlage werden 59 % des entsprechenden Biscarbamidsäurechlorids gefunden, das durch Erhitzen und Destillation das entsprechende Pentamethylendiisocyanat liefert.
  • Beispiel 11 45 g Methylaminhydrochlorid werden bei 195 - 2100 innerhalb 1,5 Stunden mit 145 g Phosgen umgesetzt. Der Umsatz beträgt 29 %, in einer gekühlten Vorlage werden 14,6 g (= 80 % der berechneten Menge) an Methylamincarbamidsäurechlorid isoliert.
  • Beispiel 12 In einem mit 750 g i-Aluminiumoxid beschickten Wirbelofen werden bei 240 - 2500 798 g 4,4'-Diaminobiscyclohexylmethan-Dihydrochlorid (Gemisch von Stereoisomeren) kontinuierlich eindosiert (4 Stunden) und dabei mit insgesamt 4740 g Phosgen umgesetzt. Die den Ofen verlassenden Gase werden mit Toluol bzwo Monochlorbenzol ausgewaschen, aus dem Lösungsmittel kristallisiert ein bei über 280°C schmelzendes Biscarbamidsäurechlorid aus, das isoliert werden kann. Thermische Zersetzung der Biscarbamidsäurechloride und Destillation ergibt ein Gemisch der stereoisomeren 4,4'-Diisocyanatebiscyclo-hexylmethane in einer Ausbeute von 61 %.
  • Beispiel 13 In einem mit 750 g -Al2O3 beschickten Wirbelofen werden bei 165 -17500 500 g Anilinhydrochlorid kontinuierlich innerhalb 4 Stunden umgesetzt0 Die dabei angewendete Phosgenmenge beträgt 5120 g. Die den Ofen verlassenden Gase werden mit Toluol bei ca. 750 ausgewaschen, nach Thermolyse und Destillation erhält man 98 % PhenylisocyanatO Beispiel 14 In einem mit 900 g O-A1203 beschickten Wirbelofen werden bei 210 -21500 240 g eines Isomerengemisches von 2,4/2,6-Toluylendiamindihydrochlorid mit 2320 g Phosgen innerhalb 5,75 Stunden umgesetzt.
  • Das Aminhydrochlorid wird kontinuierlich mit einem Chlorwasserstoffstrom pneumatisch in den Reaktor gefördert. Die Bildung von polymerem Rückstand im Ofen liegt bei 1 %. Der Produktionsstrom wird mit Monochlorbenzol bei 1000 ausgewaschen0 Nach Thermolyse und Destillation erhält man eine Reinausbeute von 80,3 % Toluylendiisocyanat (TDI).
  • Bei einem Umsatz von 770 g Aminhydrochlorid mit 6080 g Phosgen innerhalb 4,75 Stunden unter obigen Bedingungen beträgt die Ausbeute 81,4 % TDI bei 9.1 % polymerem Rückstand,

Claims (6)

  1. Patent ansprüche Verfahren zur Herstellung von Carbamidsäurechloriden und Isocyanaten,dadurch gekennzeichnet, daß man Salze von primären Aminen in fester Form in Abwesenheit einer Flüssigkeit bei erhöhter Temperatur mit Phosgen umsetzt.
  2. 2. Verfahren zur Herstellung von Carbamidsäurechloriden und Isocyanaten nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß man die Umsetzung in einem Drehrohrofen durchführt.
  3. 3. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß man die Umsetzung in einem Schaufeltrockner durchführt.
  4. 4. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß man die Umsetzung in einem Wirbelbett-Reaktor durchführt.
  5. 5. Verfahren nach Anspruch 4, dadurch gekennzeichnet, daß man als Wirbelmaterial Aluminiumoxid verwendet
  6. 6. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß man die den Reaktor verlassenden Gase mit einer organischen Flüssigkeit kühlt, die gegen Phosgen und das betreffende Isocyanat inert ist 7 Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß man die Umsetzung bei einer Temperatur von 10 - 70 unterhalb des Schmelzpunktes des Salzes durchführt
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BE855146A (fr) 1977-11-28

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