DE2538000A1

DE2538000A1 - Elektrodenkonstruktion, insbesondere fuer die verwendung in einem bipolaren elektrolytgeraet

Info

Publication number: DE2538000A1
Application number: DE19752538000
Authority: DE
Inventors: Toshitada Akazawa; Teruo Ichisaka; Kenzo Yamaguchi; Hiroyuki Yoshida
Original assignee: Chlorine Engineers Corp Ltd; Hodogaya Chemical Co Ltd
Current assignee: Hodogaya Chemical Co Ltd; ThyssenKrupp Uhde Chlorine Engineers Japan Ltd
Priority date: 1974-08-26
Filing date: 1975-08-26
Publication date: 1976-04-08
Also published as: FR2283245A1; IT1044420B; FR2283245B1; NO752886L; SE7509420L; DE2538000C3; DE2538000B2

Description

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HENKEL. KERN, FEILER & HÄNZEL

BAYERISCHE HYPOTHEKEN- UNO

telex: 05 29 802 HNKL D EDUARD-SCHMID-STRASSE 2 nlFs^HnNE|^AB%K^ÜM™cSE^fo,⁸4"i

MÜNCHEN 90 "heckTünchen"! ₇"w

TELEGRAMME: ELLIPSOID MÜNCHEN ^ Jrij^m

2538000 26. Rug. 1975

Hodogaya Chemical Co., Ltd., und
Chlorine Engineers, Corp. Ltd.
Tokio, Japan

Elektrodenkonstruktion, insbesondere für die Verwendung in einem bipolaren Elektrolytgerät

Die Erfindung betrifft eine Elektrodenkonstruktion, die insbesondere bei einem bipolaren Elektrolytgerät vom Filter-Preß-Typ verwendet werden kann, und zwar für die Elektrolyse von wässriger Alkali-Halogenid-Lösung.

In Verbindung mit einem Elektrolytgerät vom Filter-Preß-Typ wurde bereits ein Gerät entwickelt, um ein Alkalimetallchlorat, Hypochlorid oder Perchlorat zu erzeugen (japanische Patentschrift Nr. 42 559/73, nunmehr japanisches Patent Nr. 734 615) , bei welchem der üblicherweise bei diesem Gerätetyp auftretende elektrische Leckstrom auf einfache Weise nahezu dadurch vollständig eliminiert wurde, indem man an der Stelle eine Dichtung zur Anwendung brachte, an welcher das Lecken stattfindet, was zu einer verminderten Elektrolysespannung, vereinfachten Anordnung, freien Auswahl der

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Kapazität des Gerätes und zu weiteren Vorteilen führt. Man hat jedoch später bei diesem Gerät festgestellt, daß noch weiterhin die Möglichkeit für Verbesserungen besteht, da dann, wenn Graphit als Elektrodenmaterial verwendet wird, wobei sich Schwierigkeiten bei der Herstellung einer Elektrode mit großen Abmaßen oder einer dünnen Elektrode ergeben, eine Abnahme in dem Spannungs- und/oder Stromwirkungsgrad einstellt, was sich auf die Bedeckung der Elektrodenfläche mit bei der Elektrolyse erzeugten Gasen, den Niederschlag von Hammerschlag an der Kathode und die Ermüdung (channelling) des Elektrolyts, der durch die Elektrolysekammer strömt, zurückführen läßt.

Wenn anstelle des Graphits Metall für die Elektrode verwendet wird, so ist es im Gegensatz zu Graphit möglich, eine sehr große oder dünne Elektrode anzufertigen; Materialien, die für die Verwendung als Elektroden entweder als Kathode oder Anode geeignet sind, wurden jedoch bis jetzt noch nicht geschaffen. Zwei Metalle, die als Elektrode geeignet wären, wie beispielsweise Titan und Eisen, lassen sich, obwohl man diese Metalle nicht durch herkömmliche Schweißtechnik miteinander verbinden kann, durch. Explosionsschweißen in eine zusammengesetzte Platte (Verbundmetallplatte) bringen. Um die Fläche einer Elektrode zu aktivieren, die aus der Verbundmetallplatte hergestellt wurde, ist es jedoch erforderlich, ein Aktivierungsmittel bei der Elektrode anzuwenden, welches aufplattiert oder anderweitig aufgetragen wird, und daß man dann die Elektrode bei einer hohen Temperatur mit Wärme behandelt. Die bei einer derartigen Wärmebehandlung jedoch auftretende thermische Spannung führt jedoch unvermeidbar zu einer Deformation der Basisplatte der Verbundmetallplatte, so daß es schwierig wird, einen einheitlichen Abstand der Elektroden beizubehalten, und ebenso schwierig wird, eine flüssigkeitsdichte und ebenso gasdichte Anordnung der Elektrolytzellen sicherzustellen.

Es ist Ziel der vorliegenden Erfindung, eine Metallelektrodenkonstruktion zu schaffen, die im wesentlichen bei einer bipolaren Elektrolytzelle vom Filter-Preß-Typ verwendet werden

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Auch soll durch die Erfindung die Produktivität pro Einheitsbolenraum von elektrolytischen Zellen verbessert werden.

Bs sei jedoch darauf hingewiesen, daß die Elektrodenkonstruktion nach der vorliegenden Erfindung nicht nur für Elektrolytgellen des Filter-Preß-Typs verwendet werden kann, sondern ebenso für bestimmte Typen von bipolaren Elektrolytzellen, bei welchen ebene Plattenelektroden zur Anwendung gelangen.

lie Elektrodenkonstruktion nach der Erfindung kennzeichnet sich 'lurch die Anordnung einer Elektrode in der Form eines G-rills oder Gatters bzw. Schirmes auf wenigstens einer Seite einer korrosionsfesten und leitenden Basisplatte unter Beibehaltung eines geeigneten Spaltes und durch Anschweißen der Elektrode an die Basisplatte an mehreren Stellen, und zwar direkt oder über ein Verbindungsteil.

Im folgenden wird die Erfindung anhand von Ausführungsbeispielen unter Hinweis auf die Zeichnungen näher erläutert. Es zeigen:

Figur 1 die Anordnung der Elemente in auseinandergezogener Darstellung gemäß einem Ausführungsbeispiel von Elektrolytzellen vom Filter-Preß-Typ, die in der eingangs erwähnten japanischen Patentschrift Nr. 734 615 beschrieben sind;

Figur 2 A eine Schnittdarstellung der Elektrodenkonstruktion gemäß einer Ausführungsform nach der Erfindung;

Figur 2 B und 2 G Draufsichten auf die Elektrodenkonstruktion, wobei ein Teil der Frontseite und ein Teil der Rückseite zu sehen ist;

Figur 2 ^ ine perspektivische bzw. schräge Ansicht in teilweise

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weggebrochener Darstellung, deren Anordnung einer Elektrolytzelle vom Filter-Pressen-Typ gemäß Figur 1, wobei die Elektrodenkonstruktion gemäß den Figuren 2 A, 2 B und 2 G verwendet sind;

Figur 4 A und 4 B erläuternde schematische Darstellungen eines Stromversorgungssystems für eine bipolare Elektrolytzelle, wie sie in der erwähnten japanischen Patentschrift erläutert ist, wobei die Elektrodenkonstruktion nach der Erfindung zur Anwendung gelangt;

Figur 5 eine schematische Darstellung, welche die Verbindung der Bahnen der Elektrolytzufuhr und Abfuhr veranschaulicht;

Figur 6 A eine teilweise Draufsicht auf eine Ausführungsform der Elektrodenkonstruktion gemäß den Figuren 2 A, 2 B und 2 C in einer bipolaren Einheit, die mit einem Abstandshalter ausgestattet ist, der in der Elektrolytzelle nach Figur 1 befestigt wird;

Figur 6 B eine Schnittdarstellung der bipolaren Einheit entsprechend der Schnittebene a - a in Figur 6 A;

Figur 6 C eine Schnittdarstellung der bipolaren Einheit entlang der Schnittebene b - b;

Figur 7 A eine Teildarstellung einer Draufsicht auf eine bipolare Einheit gemäß Figur 6 A, die mit einer Dichtung ausgestattet ist;

Figur 7 B eine Schnittdarstellung entsprechend der Schnittebene c - c in Figur 7 A;

Figuren 8 A, 3 B, 9 A, 9 B, 1OA und 10 B Draufsichten und Schnittdarstellungen von Ausführungsbeispielen von monopolaren Einheiten, die in der monopolaren Anode 12 (wel-

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ciie eine aonopolare Einheit auf der anderen Seite enthält) in Figur 1 und die Elektrode 6^f in Figur 1 A gezeigt sind, wobei die vorliegende Elektrodenkonstruktion verwendet wurde; und

Figur 11 eine perspektivische bzw. schräge Ansicht, teilweise weggebrochen, einer Anordnung von Elektrolytzellen vom Filter-Pressen-Typ, wobei die vorliegende Elektrodenkonstruktion, wie beispielsweise die Elektrode 6 in Figur 4 A verwendet ist.

Das erste Ausführungsbeispiel der vorliegenden Erfindung betrifft eine Elektrodenkonstruktion, die hauptsächlich bei Elektrolytzellen vom Filter-Pressen-Typ verwendet werden kann, und die dadurch gekennzeichnet ist, daß eine Elektrode in Grillform oder in Gitter- bzw. Schirmform auf wenigstens einer Seite einer korrosionsfesten und elektrisch leitenden Basisplatte aufgelegt ist, und zwar unter Einhaltung eines geeigneten Spaltes, und daß diese beiden Teile an einer Vielzahl von Stellen direkt oder über ein Verbindungsteil miteinander verschweißt sind.

Der Gegenstand der vorliegenden Erfindung kann nicht nur bei einer monopolaren Konstruktion, sondern ebenso bei einer bipolaren Konstruktion Verwendung finden, die aus einer aktivierten Basisplatte als Anode und einer Kathode in Grillform oder Gitter- bzw. Schirmform besteht, die parallel und im Abstand zu der Basisplatte angeordnet wird} bei einer weiteren bipolaren Konstruktion, die aus einer aktivierten Titanbasisplatte als Anode (Titan kann als Kathodenmaterial verwendet werden, obwohl dies aufgrund deren hoher überspannung nicht empfehlenswert ist) und einer Kathode in Grillform oder Gitter- bzw. Schirmform, die im Abstand zur Basisplatte in Lage gehalten ist; eine noch weitere bipolare Konstruktion besteht aus einer Basisplatte, einer Anode und einer Kathode, wobei beide Elektroden in Grillform oder Gitterform vorliegen und jeweils auf beiden Seiten der Basisplatte im Abstand zu dieser Platte an-

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geordnet sind.

Das für die vorliegende Elektrodenkonstruktion verwendete Material kann aus korrosionsfesten und leitenden Metallen mit ausreichender mechanischer Festigkeit ausgewählt werden. Speziell kann die Basisplatte, die in den meisten Fällen 0,5 auf 10 mm Dicke aufweist, aus Titan, Tantal, Zirkon oder aus Legierungen dieser Metalle als primäre Komponente oder aus Verbundmetallplatten unter Verwendung dieser Metalle hergestellt werden und diese Basisplatte kann, wenn erforderlich, an der Oberfläche aktiviert werden; die Anode kann aus Titan, Tantal oder Zirkon oder aus Legierungen dieser Metalle als Hauptkomponente hergestellt sein und kann oberflächenmäßig aktiviert seinj die Kathode kann aus Eisen, Nickel, rostfreiem Stahl oder aus Legierungen dieser Metalle als Hauptkomponente bestehen und kann, wenn erforderlich, oberflächenmäßig aktiviert werden. Die Aktivierung kann auf herkömmliche Weise durchgeführt werden. Vom wirtschaftlichen Standpunkt aus ist die bipolare Konstruktion in Form einer Kombination aus einer Titanbasisplatte, einer aktivierten Titankathode und einer Eisenanode vorteilhaft.

Bei der vorliegenden Elektrodenkonstruktion wird eine Elektrode in Grillform oder Gitterform in einem geeigneten Abstand von der Basisplatte in Lage gebracht, und es werden dann die Elektroden und die Basisplatte an mehreren Stellen miteinander verbunden. Der Grund für diese spezifische Konstruktion besteht darin, daß die Elektroden-Basisplatte als Abstützteil für die Elektrode, als Zwischenwand zwischen Elektrolyse-Zonen und als Stromverteiler für die Elektrode dienen kann, und daß der Elektrolyt und die Gase durch den Zwischenraum hindurchgelangen können, der zwischen der Elektrode und der Basisplatte gebildet ist. Verglichen mit herkömmlichen Zellen des bipolaren Typs, speziell des Kamm-Typs, bestehen die Vorteile der erfindungsgemäßen Konstruktion darin, daß erstens der Spannungsabfall in der Elektrode niedriger ist, zweitens die erzeugten Gase schnell von der Elektrodenfläche entfernt werden können und ebenso einfach aus der Elektrolysekammer herausgebracht werden

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können, drittens die effektive Elektrodenfläche auf das Zweifache der Fläche einer Plattenelektrode vergrößert werden kann, viertens die Spannungserhöhung aufgrund des Niederschlages von Hammerschlag auf der Elektrode (speziell der Kathode) und die Bedeckung der Elektrode mit Gasen minimal gehalten werden kann, und fünftens die einzelne Elektrode dünn und genau hergestellt werden kann, so daß eine Anordnung einer gegebenen Zahl von derartigen Elektroden in einem kleineren Zellenbehälter untergebracht werden kann, so daß also die Produktivität pro Einheit sbοdenraum erhöht wird.

Die erzeugten Gase verlassen schnell die Elektrodenfläche und gelangen in den Raum, der zwischen der Elektrode und der Basisplatte p-ebildet ist, und weiter erfolgt die Verteilung der Gase sehr viel schneller, speziell dann, wenn die Elektrode die Form eines Grills hat, bei welcher die Strömung der Gase entlang der Bahn beschleunigt wird, die zwischen den vertikal verlaufenden Stäben des Grills vorgesehen ist. Man hat festgestellt, daß die Spannungserhöhung bei der erfindungsgemäßen Elektrodenkon-3^l;ruktion kleiner ist als bei einer ebenen Plattenelektrode, und zwar um 200 mV bei einer Stromdichte von 20 Amp/dm . Ein geeigneter Durchmesser des stabförmigen Teiles, aus welchem der Grill oder der Draht des Gitters bzw. Schirmes gebildet ist, beträgt 1 bis 100 mm, und zwar im Hinblick auf die mechanische Festigkeit, elektrischen Widerstand und Erhöhung der Elektrodenfläche. Obwohl die Querschnittsgestalt nicht kritisch ist, ist der Stab oder der Draht des Grills bzw. des Gitters in bevorzugter Weise kreisförmig im Querschnitt, der auch verfügbar ist. Speziell bei einer Elektrode in Form eines Grills ist es wünschenswert, die stabförmigen Teile in Richtung der Strömung des Elektrolyts und der erzeugten Gase anzuordnen, das heißt also in vertikaler Richtung.

Bei einer weiteren Ausführungsform nach der Erfindung wird die Elektrode durch Schweißen mit der Basisplatte über ein zwischengesetztes Verbindungsteil verbunden. Durch die Verwendung des Verbinüurv^steiles kann die Fläche einer Elektrode in Grillform

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oder in Gitterform effektiv, bevor sie zur Bildung einer Elektrodenkonstruktion angeordnet wird, aktiviert werden und kann dann genau an der Basisplatte befestigt werden. Ein Verbindungsteil in Form eines Stabes oder einer Platte kann auch als Abstandshalter dienen. Dieser kann auch die erforderliche Verbindungsfläche vorsehen. Durch geeignete Wahl der Anordnung der Verbindungspunkte, läßt sich eine einheitliche Verteilung des Versorgungsstromes über die gesamte Elektrode hinweg erreichen.

Der Ausdruck "Grillform^H, wie er verwendet wurde, bedeutet nicht nur eine Konstruktion bzw. Struktur entsprechend dem Muster eines sogenannten Binsenschirmes (rattan screen), der aus geradlinigen Teilen zusammengesetzt ist, sondern auch eine Konstruktion, die aus gekrümmten Teilen zusammengesetzt ist. Die Bezeichnung "Gitterform oder Schirmform" soll weiter auch nicht nur ein üblich gewebtes oder geknüpftes Netzwerk umfassen, sondern auch andere netzförmige Strukturen, wie beispielsweise ein ausgeweitetes Metallmaterial.

Bei einer noch weiteren Ausführungsform nach der Erfindung gelangt eine Verbundmetallplatte als Verbindungsteil zur Anwendung, welche durch Explosionsschweißen hergestellt wird. Wenn eine Elektrode und eine Basisplatte nicht durch direktes Schweißen miteinander verbunden werden können, wie dies bei Kombinationen von Eisen und Titan der Fall ist, so ist es möglich, beide Metalle durch Schweißen dadurch miteinander zu verbinden, indem man eine zwischengesetzte Verbundmetallplatte als Verbindungsteil verwendet. In diesem Fall sollten die Flächen der Elektrode und der Basisplatte vor dem Schweißen aktiviert werden. Wenn sie nach ihrer Anordnung aktiviert werden, so kann sich die Elektrodenstruktur manchmal etwas verziehen, und zwar aufgrund der thermischen Spannung, die durch die Wärmebehandlung hervorgerufen wird. Das Schweißen kann je nach Belieben durchgeführt werden. Eine Verbindung von Titan mit Titan kann durch elektrisches Schweißen unter einer Edelgasatmosphäre durchgeführt werden.

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Bei einer noch weiteren Ausführungsform nach der Erfindung werden Elektroden mit einer kleineren Höhe als die Basisplatten verwendet, derart, daß laminare Strömungszonen des Elektrolyts an dem oberen und/oder dem unteren Ende der Elektrodenkonstruk— tion geformt werden. Beispielsweise wird ein Unterschied von 20 bis 200 mm zwischen den Höhen der Enden der Elektrode und der Basisplatte realisiert. Bei Filter-Pressen-Typ-Zellen erfolgt die Zufuhr und die Abfuhr des Elektrolyts allgemein örtlich. Durch die Bildung einer laminaren Strömungszone läßt sich ein toter Raum beseitigen, und es wird ferner eine einheitliche Strömungsgeschwindigkeit des Elektrolyts entlang der Fläche der Elektrode sichergestellt und damit wird auch der Spannungs- und/oder Stromwirkungsgrad verbessert.

Elektrolytzellen vom Filter-Pressen-Typ sind mit den Nachteilen behaftet, daß die Elektrolytwirkung strukturell an Stellen reduziert wird, welche dem Umfang der Elektrode und der elektrochemischen Korrosion entsprechen, und zwar aufgrund eines Leck— stromes oder einer chemischen Korrosion durch Niederdrücken der Elektrode direkt vermittels einer Dichtung, wobei diese Reduzierung an diesen Stellen bevorzugt auftritt.

Gemäß einem weiteren Merkmal der Erfindung besteht der Umfang der Elektrode aus einem Elektrodenbasisplattenteil, der gegenüber der Elektrodenreaktion neutral ist, die nicht wesentlich bei der Elektrolytwirkung teilnimmt, und weiter wird die Elektrode durch eine Dichtung über einen Abstandshalter, der an den Teilen vorgesehen ist, nach unten gepreßt. Dadurch läßt sich die elektrochemische Korrosion der Elektrode durch Leckstrom nahezu vollständig verhindern und ebenso kann die chemische Korrosion der Elektrode merklich reduziert werden. Auch trägt der Abstandshalter dazu bei, eine Korrosion im Spalt zu verhindern, da der Elektrolyt durch den Raum entlang dem Abstandshalter strömt.

Der Abstandshalter ist aus einem korrosionswiderstandsfähigen Material hergestellt, wie beispielsweise Gummi, Polyvinylchlo—

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rid, anderen Kunststoffen, Titan, Tantal usw., und ist an die Elektroden-Basisplatte mit Hilfe eines korrosionswiderstandsfähigen Klebemittels gebunden, wie beispielsweise Epoxy-Klebstoff, Vinylchlorid-Klebstoff.

Es besteht jedoch ein technisches Problem bei der monopolaren Konstruktion nach der vorliegenden Erfindung, welches darin besteht, daß die Dicke der Konstruktion aus Gründen der kompakten Ausführung der Elektrolytzelle reduziert werden muß; das Verfahren zur flüssigkeitsdichten Abdichtung des elektrischen Leiterteiles vereinfacht werden muß; und ein ohmscher Abfall so weit wie möglich abgesenkt werden muß. Daher wird ein elektrisches Stromleitungsteil aus einem korrosionsbeständigen elektrischen Leiter, der einheitlich ausgeführt ist und mit dem Elektrodenteil der monopolaren Konstruktion abschließt, hergestellt und weiter wird eine Stromschienenverbindung und eine trogförmige Öffnung für die Zufuhr und Abfuhr des Elektrolyten dort vorgesehen. Auch liegt das elektrische Stromleiterteil auf der Seite der Strömungsbahn, die durch das Teil in Verbindung mit dem Schlitz der Dichtung gebildet wird. Bei dieser Konstruktion tritt eine elektrochemische Korrosion stärker an Stellen auf, die näher bei der trogförmigen Öffnung gelegen sind, obwohl nahezu überhaupt keine elektrochemische Korrosion am Teil des elektrischen Stromleiters nahe bei dem Elektroden— teil beobachtet werden kann. Der Grund hierfür könnte in dem Leckstrom zu suchen sein, der durch den Elektrolyt in der trogförmigen Öffnung hervorgerufen wird.

Gemäß einer weiteren Ausführungsform nach der Erfindung wird eine monopolare Konstruktion, die mit den zuvor erläuterten Nachteilen nicht mehr behaftet ist, dadurch erreicht, indem man ein elektrisches Stromleiterteil eines korrosionsbeständigen elektrischen Leiters, der einheitlich gestaltet wurde und mit dem Elektrodenteil ausgerichtet bzw. mit diesem zum Fluchten gebracht wurde, um das Elektrodenteil anordnet und indem man nutenförmige Öffnungen, die größer als das einen Strömungspfad formende Teil sind, vorsieht, um den Elektrolyt zusammen

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mit der Dichtungsanordnung an der oberen und der unteren Seite des elektrischen Stromleiterteiles jeweils zuzuführen und abzuführen, indem man korrosionsbeständige Isolierplatten mit trogförmigen Öffnungen jeweils innerhalb jeder nutenförmigen Öffnung installiert und indem man eine Stromschiene auf der einen Seite des elektrischen Stromleiterteiles installiert. Im Hinblick auf die Stromversorgung zum Elektrodenteil und der Festigkeit einer monopolaren Konstruktion ist es wünschenswert, daß die Endfläche der korrosionsbeständigen Isolierplatte um 20 bis 100 mm außerhalb der Grenzlinie der effektiven Elektrolysefläche in Lage gebracht wird. Die Länge des Flüssigkeitspfades beträgt allgemein 100 bis 500 mm. Die Grenze des Teiles, "bei welcher eine elektrochemische Korrosion auftritt, wird durch einen elektrischen Widerstand bewirkt, was von dem Querschnitt und der Länge des Flüssigpfades abhängig ist, beträgt jedoch allgemein bis zu 1/2 der Länge der Strömungsbahn. Es ist daher keine Wirkung der elektrochemischen Korrosion vorhanden. Alternativ kann die korrosionsbeständige Isolierplatte an der G-renzlinie der effektiven Elektrolyse-Fläche beginnen.

Wie bereits oben beschrieben wurde, muß die nutenförmige Öffnung, innerhalb welcher eine Isolierplatte installiert ist, größer sein als das Teil, welches einen Kanal für die Zufuhr und Abfuhr des Elektrolyten zusammen mit der Dichtung formt. Speziell sollte die nutenförmige Öffnung wenigstens 10 mm größer sein. Da diese Elektrolytzelle dadurch zusammengebaut wird, Indem man die jeweiligen Teile eins auf das andere aufstapelt, diese dann dicht miteinander verbindet und dann die Verbindungsanordnung vorsieht, ist es vorteilhaft, die Isolierplatte mit einem Epoxyklebstoff, Polyester- oder einem ähnlichen korrosionsbeständigen Klebstoff zu befestigen, obwohl die Isolierplatte lediglich in die nutenförmige Öffnung eingeschoben werden braucht.

Die genannte korrosionsbeständige Isolierplatte muß einer Temperatur von wenigstens ca. 70 ⁰G standhalten können. Beispielsweise kann Polyvinylchlorid, Polyvinylidenchlorid, PoIy-

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fluoräthylenharz, harter Gummi, Polyester, Polypropylen, Epoxyharz, usw. als Material für die Isolierplatte verwendet werden.

Gemäß der vorliegenden Erfindung bedeckt die Dichtung, welche die Elektrolytkammer und den Kanal für die Zufuhr und Abfuhr des Elektrolyten bildet, sowohl das elektrische Stromleiterteil aus einem korrosionsbeständigen elektrischen Leiter, als auch die korrosionsbeständige Isolierplatte, um dadurch eine Flüssigkeitsdichtung zu erreichen. Selbst wenn die Flüssigkeit von diesem Teil während des Betriebes durchsickert, ist der elektrische Widerstand der Flüssigkeit in dem Spalt bei der Befestigungsstelle des Teiles sehr klein. Es besteht daher im wesentlichen nicht die Möglichkeit einer elektrochemischen Korrosion. Auch besitzt die Elektrodenkonstruktion dahingehend einen besonderen Vorzug, daß sie eine geringe Dicke besitzt, und zwar in Form einer monopolaren Konstruktion, daß der Spannungsabfall aufgrund eines Kontaktwiderstandes sehr klein ist, und zwar aufgrund der großen Kontaktfläche mit der Stromschiene; daß das Verfahren, einen elektrischen Strom zum elektrischen Teil hinzuleiten, sehr einfach ist; und daß ein ohmscher Spannungsabfall reduziert werden kann, da eine Verbindungsstelle durch einen Kontakt weggelassen werden kann.

Zum besseren Verständnis des Gegenstandes der vorliegenden Erfindung werden im folgenden die Ausführungsbeispiele gemäß der Zeichnungen näher erläutert.

In Figur 1 ist mit 1 ein Elektrodenrahmen aus Polyvinylchlorid oder einem anderen elektrisch isolierenden Material bezeichnet und ist mit einer Reihe von Öffnungen 3 entlang dem Umfang ausgestattet, um Befestigungsbolzen 2 in diesen Öffnungen aufzunehmen. In dem Rahmen 1 ist eine trogförmige Öffnung mit einer vorbestimmten Größe ausgebildet, um den Elektrolyt an einer vorbestimmten Stelle am unteren Abschnitt zuführen zu können, und weiter ist eine trogförmige Öffnung 5 mit einer vorbestimmten Größe vorgesehen, um den Elektrolyt und die erzeugten Gase an einer vorbestimmten Stelle im oberen Abschnitt

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ableiten zu können. In der zentralen Öffnung 10 ist eine Elektrode mit einer Dicke, die gleich oder geringfügig kleiner als diejenige des Rahmens ist, mit ihren vier Kanten in engem Kontakt mit den vier Ecken der Öffnung dicht eingepaßt, wobei die Seite der Elektrode in derselben Ebene wie diejenige des Rahmens zu liegen kommt. Mit 7 ist eine aus Polyvinylchlorid oder einem anderen Isoliermaterial bestehende Dichtung bezeichnet und besitzt eine Öffnung 3¹ für die Aufnahme eines Klemmbolzens, besitzt weiter eine Öffnung 4¹ für die Zufuhr des Elektrolyts und eine Öffnung 5' für die Abfuhr des Elektrolyts und der erzeugten Gase, wobei die Größe und die Lage der genannten Öffnungen den betreffenden Öffnungen in dem Rahmen 1 entsprechen. In der Dichtung 7 sind nutenförmige Schlitze 8 und 9 vorgesehen, um die zentrale Öffnung 10 des Elektrodenrahmens 1 mit der Öffnung 4¹ für die Elektrolytzufuhr zu verbinden und um die Öffnung 5' für die Abfuhr des Elektrolyten und der erzeugten Gase zu verbinden.

Eine Einheit einer Elektrolytzelle 11 wird dadurch erhalten, indem man die Dichtung zwischen zwei benachbarte Elektrodenrahmen 1 anordnet, von denen jeder eine Elektrode 6* trägt, so daß die Dichtung dicht in Berührung mit den Elektrodenrahmen 1 und einem Teil der Elektroden gelangt. Verschiedene der Zelleneinheiten 11 sind Seite an Seite mit einer monopolaren Kathode und einer monopolaren Anode an beiden Enden angeordnet, um einen Zellenblock 11' zu bilden. Mehrere dieser Zellenblöcke 11' sind mit Hilfe von Klemmbolzen oder anderen Befestigungsmitteln zusammengehalten, um auf diese Weise einen ganzen Satz von Elektrolytzellen zu erhalten, die eine vorbestimmte Kapazität besitzen. Mit 12 ist beispielsweise eine Kathodenplatte bezeichnet, die aus Eisen oder anderen Metallen besteht und die bei jedem Ende eines Zellenblocks 11' oder einem Satz von Zellen angeordnet ist und auch als Verstärkungsmittel beim Zusammenklemmen der Zellen dient. Die Kathode kann ähnlich wie die Elektrode 6 ausgeführt sein, und zwar mit einer Verstärkungsplatte an der äußeren Seite.

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Eine Alkalimetallchloridlösung als Elektrolyt wird einem Elektrolyteinlaß 13 am unteren Teil der Kathodenplatte 12 am Ende eines Zellensatzes zugeführt, gelangt dann zu einem Elektrolytzuführkanal, der durch Elektrolytzufuhröffnungen 4 und 4¹ in dem Elektrodenrahmen 1 und der Dichtung 7 geformt ist, und gelangt schließlich über den Schlitz 8 in die Zelleneinheit 11.

Ein Elektrolyt aus einer Alkalimetallchloridlösung wird einer Elektrolyteinlaßöffnung 13 zugeführt, die im unsteren Abschnitt einer Kathodenplatte 12 am Ende des Zellensatzes vorgesehen ist, gelangt dann zum Elektrolytzuführkanal, der durch die Elektrolytzuführöffnungen 4 und 4* in dem Elektrodenrahmen 1 und die Dichtung 7 gebildet ist, und gelangt schließlich über den Schlitz 8 zur Zelleneinheit 11.

Der Elektrolyt und die erzeugten Gase gelangen durch den Schlitz 9 zum Elektrolytauslaßkanal, der durch, die Elektrolyt- und G-asauslaßöffnungen 5 und 5¹ gebildet ist, und verlassen schließlich über einen Elektrolyt- und G-asauslaß 16, der im oberen Teil der Kathodenplatte ausgebildet ist, das System.

Der elektrische Strom gelangt von einem Anschluß 17 in das System, fließt durch eine Kathodenplatte 6¹, dann durch, aufeinanderfolgende bipolare Elektroden, die als Kathoden und Anoden polarisiert wurden, wobei dann eine Elektrolyse des Alkalimetallchlorids in jeder Zelleneinheit 11 herbeigeführt wird, und verläßt dann das System von einem Kathodenanschluß 18 in einer Kathode 12.

Gemäß Figur 4 A ist eine begrenzte Anzahl von Elektroden 6', die in jedem Elektrodenrahmen 1 eingepaßt sind, Seite an Seite mit einer Elektrode 6 angeordnet, welche einen Elektrodenanschluß besitzt, und zwar an jedem Ende der Anordnung, um somit einen Zellenblock 11' zu schaffen, in welchem die zwischen jeder Elektrode vorgesehenen Einheitszellen in Reihe geschaltet sind. Die Kathode kann wie bei Figur 1 aus einer Metallplatte bestehen. Mehrere Blocks 11' sind weiter in Reihe geschaltet,

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um eine Gruppe von Blöcken zu erhalten. Die Zufuhr von Elektrizität wird derart vorgenommen, daß die gleiche Polarität bei jedem anderen Elektrodenanschluß beibehalten wird, so daß dies zu bipolaren Elektrolytzellen in jedem Block führt. Es ist daher möglich, einen Satz von Blöcken zu erhalten, die elektrisch parallelgeschaltet sind, wobei dieser Satz irgendeine gewünschte Kapazität haben kann.

Gemäß Figur 4 B gelangt der elektrische Strom zur zentralen monopolaren Anode und wird in zwei gleich große Teilströme aufgeteilt, wobei jeder Teilstrom durch η Einheitszellen fließt, die einen Zellenblock bilden, und die Anordnung der Zellen an beiden monopolaren Kathoden verläßt, die an den beiden Enden der Anordnung vorgesehen sind. Ein Satz von Elektrolytzellen wird dadurch gebildet, indem man η Blöcke Seite an Seite anordnet und aneinanderklemmt.

Theoretisch läßt sich der Leckstrom dadurch minimal gestalten, indem man die Breite und die Länge der Schlitze 8 und 9 in der Dichtung 7 in geeigneter Weise einstellt. Ein praktischeres Verfahren zur Reduzierung des Leckstromes besteht darin, daß man jeweils zwei oder mehr Zuführkanäle 14 für den Elektrolyt, das heißt eine Alkalimetallchloridlösung, vorsieht und ebenso einen Auslaßkanal 15 für den Elektrolyt, wie dies in Figur 5 gezeigt ist, und indem man abwechselnd den Zuführschlitz 8 und den Abführschlitz 9 mit diesen Kanälen verbindet, um dadurch die Länge des Leckstrom-Kreislaufes zu vergrößern, so daß also dadurch der elektrische Widerstand des Stromlaufs erhöht wird.

Ein Beispiel der bipolaren Elektrodenkonstruktion, die in den Figuren 2 A, 2 B und 2 0 gezeigt ist, soll nun im folgenden beschrieben werden.

In den Figuren ist mit 19 eine Elektrodenbasisplatte aus Titan bezeichnet; mit 20 ist eine Anode bezeichnet, die durch Anschweißen einer Anzahl von Titanstäben 22 senkrecht zu vier Titanstäben 21 und durch anschließendes Aktivieren der Fläche

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erhalten wird. Eine mit 23 bezeichnete Kathode wird durch Anschweißen einer Anzahl von Eisenstäben 25 senkrecht an ein Bandeisen 24 erhalten} mit 26 sind Verbindungsteile aus einer Titan-Eisen-Verbundmetallplatte bezeichnet, die durch Explosionsschweißen erhalten werden. Wie sich aus den Zeichnungen entnehmen läßt, formen die Anode 20 und die Kathode 23, die hinsichtlich ihrer Länge kurzer sind als die Basisplatte 19» die Abstandsteile 27 und 28 unterhalb der unteren Enden und oberhalb der oberen Enden. Die Stäbe 21 sind fest an eine Seite der Basisplatte 19 angeschweißt, während die beiden Enden der Stäbe 25 der Kathode mit den Eisenseiten 31 der Verbindungsteile 26 verschweißt sind, so daß jeweils Spalte 29 und 30 gebildet werden. Die Titanseiten 32 der Verbindungsteile sind an eine andere Seite der Basisplatte 19 angeschweißt.

Pig. 3 zeigt ein Ausführungsbeispiel einer Einheitszelle vom Filter-Pressen-Typ, wie diese in der zuvor erwähnten japanischen Patentschrift 734 615 beschrieben ist und die unter Verwendung der Elektrodenkonstruktion 6* in der zuvor erwähnten Ausführungsform zusammengebaut ist. Um einen Block mit einer monopolaren Elektrode (in Fig. 3 nicht gezeigt) an jedem Ende zu formen, sind elektrische Isolierrahmen 1, die an die Elektrodenstruktur 6¹ in der zentralen Öffnung angepaßt sind, und Dichtungen 7 abwechselnd Seite an Seite angeordnet. Eine Vielzahl derartiger Blöcke werden dann aneinandergeklemmt. In den Fig. 3, 4 und 5 sind trogförmige Öffnungen gezeigt, um jeweils den Elektrolyt zuzuführen und abzuführen, und weiter sind mit 8 und 9 Schlitze bezeichnet, um den Elektrolyt zuzuführen und abzuleiten, wobei die Schlitze in der Dichtung 7 ausgebildet sind. Der elektrische Strom (2 i) fließt durch die monopolare Anode, wie in Fig. 4 B gezeigt ist, hinein und wird in zwei gleich große Teilströme aufgeteilt, von denen jeder durch η Einheitszellen fließt und die Anordnung durch eine monopolare Kathode an jedem Ende verläßt. Ein Satz von Elektrolytzellen wird durch Aneinanderklemmen von η Zellenblöcken erhalten.

In den Fig. 6 A, 6 B, 6 C, 7 A und 7 B ist ein elektrisch iso-

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lierender Elektrodenrahmen mit 1 bezeichnet, von dem eine Anzahl unter Zwischenfügung der Dichtung 7 angeordnet werden. Die zentrale Öffnung 10 des Rahmens 1 ist an eine Basisplatte 19 angepaßt, die auf jeder Seite eine Elektrode trägt. Wie bereits an früherer Stelle erwähnt wurde, ist die Basisplatte 19 aus einem Metall hergestellt, welches gegenüber der Elektrodenreaktion neutral ist, wie beispielsweise Titan. Mit 19* ist der Abschnitt der Basisplatte bezeichnet, der zwischen dem Elektrodenrahmen 1 und der Elektrode 6¹ liegt, wobei die Breite des Abschnitts 19' beispielsweise 10 bis 50 mm beträgt. Wie sich aus den Zeichnungen entnehmen läßt, sind an dem Basisplattenabschnitt 19* Abstandshalter 35 derart vorgesehen, um Spielräume 33 und 34 zwischen dem Rahmen 1 und dem Abstandshalter und zwischen dem Abstandshalter und der Elektrode 6¹ vorzusehen. Der Abstandshalter 35 ist mit Nuten 36 ausgestattet, um die Flüssigkeitskanäle zu bilden. Die Flüssigdichtung 7 ist jeweils mit Schlitzen 3 und 9 am oberen Teil und am unteren Teil ausgestattet. Wenn die Elektrodenrahmen 1 mit zwischengesetzten Dichtungen 7 angeordnet sind, können die Nuten 36 in dem Abstandshalter 35 und die Schlitze 8 und 9 in den Dichtungen 7 die gleiche relative Position einnehmen, und die Dichtung 7 und der Rahmen 1 werden am oberen Abschnitt des Abstandshalters 35 zusammengeklsmmt, so daß dadurch eine Vielzahl von Elektrolysekammern gebildet werden.

Das Zuführen und Abführen des Elektrolyten wird mit Hilfe einer Zuführöffnung 4 und einer Abführöffnung 5 erreicht, die jeweils im oberen Teil und unteren Teil des Elektrodenrahmens ausgebildet sind. Der Elektrolyt gelangt von der Zuführöffnung 4 durch den Schlitz 8 in der Dichtung 7 zur Elektrolysekammer. Der Elektrolyt steigt zusammen mit den erzeugten Gasen auf, erreicht den Schlitz 9 und verläßt das System durch die Abführöffnung 5. Da der Abstandshalter 35, der eine zur Zone des Basisplattenabschnitts 19' offene Nut 36 aufweist, Zwischenräume 33 und 34 zwischen dem Elektrodenrahmen 1 und der Elektrode 6' formt, läßt sich die gleiche Atmosphäre wie diejenige der Elektrolysekammer um den gesamten Elektrodenbasisplattenab-

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schnitt 19' "beibehalten, und zwar aufgrund der Strömung des Elektrolyten durch diese Zwischenräume. Der durch den Spalt zwischen dem Elektrodenrahmen 1 und der Elektrodenbasisplatte 19 leckende Strom läßt sich aufgrund der Aneinanderklemmung am oberen Abschnitt des Elektrodenrahmens 1 und des Abstandshalters 35 und an die Flüssigdichtung 7 minimal halten. Auch ist der Leckwiderstand hoch, und zwar aufgrund der Erstreckung der Elektrodenbasisplatte 19, die gegenüber der Elektrodenreaktion neutral ist, jenseits des Umfangs der Elektrode 6¹. Auf diese Weise kann die elektrochemische Korrosion aufgrund des Leckstromes nahezu vollständig verhindert werden. Auch ist die chemische Korrosion sehr gering aufgrund der Tatsache, daß die Elektrode 6' nicht in direktem Kontakt mit der Dichtung 7 steht. Da der Elektrolyt durch den Zwischenraum 33 und 34 strömt, läßt sich eine Spaltkorrosion verhindern, wenn eine oxydierende Atmosphäre aufrechterhalten wird. Die vorliegende Elektrodenstruktur besitzt somit außerordentliche Vorteile.

Die Fig. 8 A, 8 B,-9 A, 9 B, 10 A, 10 B und 11 zeigen eine monopolare Konstruktion bzw. Struktur, bei welcher ein elektrisches Stromleiterteil 40 aus einem korrosionsbeständigen elektrischen Leiter, der vereinheitlicht und mit einem Elektrodenteil 6 abschließend gemacht wurde, um das Elektrodenteil 6 angeordnet ist; es sind weiter nutenförmige Öffnungen 37, die größer sind als das Teil, welches in Verbindung mit der Dichtung 7 einen Kanal für die Zufuhr und Abfuhr des Elektrolyten formt, an der oberen und der unteren Seite des elektrischen Stromleiterteiles 40 jeweils vorgesehen} korrosionswiderstandsfähige Isolierplatten 38 und 39 mit trogförmigen Öffnungen 4 und 9 sind jeweils in jeder nutenförmigen Öffnung 3 ausgebildet; auf einer Seite des elektrischen Stromleiterteiles 40 ist eine Stromschiene 41 installiert. Mit 6' ist eine bipolare Konstruktion bzw. Struktur bezeichnet. Aus den Zeichnungen läßt sich entnehmen, daß das elektrische Stromleiterteil 40 auch als Basis dieser Elektrodenkonstruktion dient.

Das Elektrodenteil 6 kann irgendeine geeignete Form haben. Bei-

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spielsweise kann es aus einem Blatt aus korrosionsbeständigem elektrischem Leitermaterial in Form eines zentralen Plattenteiles "bestehen, welches optimal flächenmäßig aktiviert wurde (wie in den Fig. 8 A und 8 B gezeigt ist), oder kann aus einer porösen Konstruktion bestehen, wie beispielsweise einem Netz oder einem gedehnten Metall usw. (wie in den Fig. 9 A und 9 B gezeigt ist), oder kann die Form eines Grills haben (wie in den Fig. 10 A und 10 B gezeigt ist). Im Falle der letzteren beiden Ausführungen hat das elektrische Stromleiterteil 40 die Form eines Rahmens, wie beispielsweise eines Bildrahmens, der mit dem Elektrodenteil 6 durch Schweißen verbunden ist. In jedem Fall sind jedoch die korrosionsbeständigen Isolierplatten 38 und 39» wie sich dies den Figuren entnehmen läßt, vorgesehen.

Die Elektrodenkonstruktion nach der vorliegenden Erfindung kann für eine membranlose bipolare Elektrolytzelle verwendet werden, um Alkalimetallhypοchlorite, Chlorate und Perchlorate usw. zu erzeugen, und ebenso für die Elektrolyse von Meerwasser. Es läßt sich erkennen, daß die Elektrodenkonstruktion nach der vorliegenden Erfindung bei einer Membranelektrolytzelle vom Filter-Pressen-Typ für Salzwasser verwendet werden kann, indem man in geeigneter Weise ein Verfahren entsprechend einer Verbindung der trogförmigen Öffnungen 4, 4*> 5 und 5* und der Schlitze 8 und 9 in. Fig. 1 verbindet mit einer Membran (die ebenfalls trogförmige Öffnungen enthält). Weiter ist offensichtlich, daß sich die bipolare Konstruktion gemäß Fig. 2 in Form einer bipolaren Elektrode für die Elektrolytzelle verwenden läßt, wie sie in der US-Patentschrift 3 468 789, der japanischen Patentschrift Nr. 3750/74 beschrieben ist.

Die folgenden Betriebsbeispiele sollen die Betriebsweise der Elektrodenkonstruktion nach der vorliegenden Erfindung veranschaulichen.

Betriebsbeispiel 1

Es wurden 120 Tonnen Natriumchlorat pro Monat dadurch herge-

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stellt, indem man einen Strom von 44 kA einer Elektrolytzelle zugeführt hat (2,5 m Länge χ 1 m Breite χ 1,6 m Höhe), die aus 26 Einheitsblöcken bestand, in welchen 5 Ti-Fe grillförmige bipolare Elektroden gemäß Pig. 3 angeordnet waren. (Gesamtkapazität 264 kA, effektive Stromdichte 29 A/dm²). Bei einer Stromkonzentration von 12 A/l, einer Temperatur der Flüssigkeit von 60 G mit einer Zusammensetzung der Flüssigkeit entsprechend 120 g/l von NaCl und 450 g/l von NaGlO-. ergab sich ein gutes Ergebnis entsprechend einem Strorawirkungsgrad von 95 Prozent und einer elektrischen Energie von 5200 kWh pro Tonne von NaGlO..

Betriebsbeispiel 2

Es wurden 4>08 Tonnen pro Monat Natriumchlorat während ca. eines Jahres dadurch hergestellt, indem man einen Strom von 3 kA einer bipolaren Elektrolytzelle vom Filter-Pressen-Typ zuführte (25 cm Länge χ 90 cm Breite χ 160 cm Höhe = ca. 600 kg), welche entsprechend einer Anordnung einer grillförmigen Ti-Fe-Elektrodenkonstruktion gemäß den Fig. 6 A - 7 B konstruiert war. (Gesamtkapazität 9 kA, effektive Stromdichte , 27,8 A/dm ). Bei einer Zusammensetzung des Elektrolyten entsprechend 200 g/l von NaCl und 240 g/l von NaClO, betrug die Temperatur der Flüssigkeit 55 - 60 ⁰C mit einer Stromkonzentration von 7»5 A/l, wobei sich ein Stromverlust aufgrund des Leckstromes von weniger als 0,5 Prozent ergab und an den Elektroden, insbesondere den Kathoden und den Elektrodenbasisplatten, keine Korrosion feststellbar war.

Die Erfindung schafft somit eine Elektrodenkonstruktion für die Verwendung hauptsächlich in bipolaren Elektrolytzellen vom Filter-Pressen-Typ für die Elektrolyse von wässriger Alkalihalogenidlösung, die dadurch gekennzeichnet ist, daß eine Elektrode in Grillform oder in Schirmform auf wenigstens eine Seite einer korrosionsbeständigen und elektrisch leitenden Basisplatte unter Belassung eines geeigneten Spaltes angeordnet wird, und daß dann die Elektrode an mehreren Stellen direkt oder über ein

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VerMndungsteil an die Basisplatte angeschweißt wird.

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Claims

Patentansprüche

1> Elektrodenkonstruktion für eine bipolare Elektrolytzelle, dadurch. gekennzeichnet, daß eine Elektrode in Grillform oder Schrimform auf wenigstens einer Seite einer korrosionsbeständigen und elektrisch leitenden Basisplatte unter Belassung eines geeigneten Spaltes angeordnet wird, und daß die Elektrode an die Basisplatte an mehreren Stellen direkt oder über ein Verbindungsteil angeschweißt wird.
2. Elektrodenkonstruktion nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß das Verbindungsteil die Form eines Stabes oder einer Platte hat.
3. Elektrodenkonstruktion nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß das Verbindungsteil aus einer Verbundmetallplatte besteht, die durch Explosionsschweißen hergestellt ist.
4. Elektrodenkonstruktion nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die bipolare Elektrolytzelle eine Elektrolytzelle vom Pilter-Pressen-Typ ist.
5. Elektrodenkonstruktion nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Elektroden eine kleinere Höhe als die Basisplatte aufweisen und so angeordnet sind, daß sie laminare Strömungszonen für den Elektrolyt am oberen und/oder unteren Ende der Elektrodenkonstruktion formen.
6. Elektrodenkonstruktion nach Anspruch 4i dadurch gekennzeichnet, daß die die Elektroden tragende Basisplatte mit zwischengesetzten Dichtungen in einer zentralen Öffnung eines Elektrodenrahmens eingepaßt ist, und daß ein Abstandshalter am Basisplattenabschnitt vorgesehen ist, der zwischen dem Rahmen und der Elektrode gelegen ist, derart, daß Zwischenräume zwischen dem Rahmen und dem Abstandshalter und zwischen dem Abstandshalter und der Elektrode gebildet werden,

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daß weiter der Abstandshalter mit Unten zur Bildung von Flüssigkeitsdurehlaßkanälen ausgestattet ist, und daß die zwischengesetzte Dichtung und der Rahmen am oberen Abschnitt unter Bildung einer Elektrolysekammer zusarnmengeklemmt sind.
7. Blelrbrodenkonstruktion nach Anspruch 4, dadurch gekennzeichnet, daß ein elektrisches Stromleiterteil aus einem korrosionsbeständigen elektrischen Leiter, welches Material einheitlich mit dem Blektrodenteil und mit diesem abschließend bzw. fluchtend gemacht ist, um das Elektrodenteil herum angeordnet ist, daß am oberen und am unteren Abschnitt des elektrischen Stromleiterteiles nutenförmige Öffnungen vorgesehen sind, die größer sind als das den Strömungspfad in Verbindung mit der Dichtung formende Teil, um den Elektrolyt zuzuführen und abzuführen, daß weiter eine korrosionsbeständige Isolierplatte mit trogförmigen Öffnungen in jeder nutenförmigen Öffnung installiert ist, und daß eine Stromschiene an der einen Seite des elektrischen Stromleiterteiles installiert ist.

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