DE2412840A1 - Roehrenreaktor fuer die katalytische spaltung von kohlenwasserstoffen - Google Patents

Roehrenreaktor fuer die katalytische spaltung von kohlenwasserstoffen

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Description

241 28A0
METALLGBSELLSCHAFT Frankfurt/Hain, den 7. März 1974 Aktiengesellschaft -Wgn/HSz-Nr. 7585 LO
Röhrenreaktor für die katalytische Spaltung von Kohlenwasserstoffen
Die Erfindung betrifft einen Reaktor zum Umsetzen gasförmiger oder verdampfter Kohlenwasserstoffe mit Wasserdampf in indirekt beheizten, Katalysatormaterial enthaltenden Reaktionsrohren zu Kohlenmonoxid und Wasserstoff enthaltenden Gasen bei Temperaturen oberhalb von etwa 7000C und einem Druck im Bereich von 5 bis 80 atm, wobei als Heizmedium ein zum Kühlen eines Kernreaktors verwendetes Gas, insbesondere Helium, mit Temperaturen von über 8000C verwendet wird.
Es ist bekannt, die durch Kernspaltung erzeugte Wärme in einem Kernreaktor durch ein-Gas, insbesondere Helium, abzuführen. Bei dieser Art von Kernreaktoren wird das der Kühlung dienende Helium meist auf über 8000C bis etwa 11000C aufgeheizt, vorzugsweise liegen die Heliumtemperaturen bei etwa 850 bis 1100 C, Das Helium tritt aus dem Reaktor mit einem Druck von etwa 20 bis 60 atm aus.
Aufgabe der Erfindung ist es, die fühlbare Wärme des Heliums in einem Röhrenreaktor zur Spaltung von Kohlenwasserstoffen zu nutzen. Ein solcher Röhrenreaktor oder Röhrenofen enthält Katalysatormaterial in indirekt behizten Rohren, durch welche die umzusetzenden gasförmigen oder dampfförmigen Kohlenwasserstoffe zusammen mit Wasserdampf durchgeleitet v/erden. Als Einsatz-Kohlenwasserstoffe kommt z.B. das im wesentlichen aus
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Methan "bestehende Erdgas oder auch Gemische aus Methan mit höheren Kohlenwasserstoffen, ¥asserstoff und Kohlenoxiden in Frage. Auch höhersiedende Kohlenwasserstoffe als Methan können umgesetzt werden, sofern sie zuvor in Dampfform gebracht wurden. Auch ein aus verdampften Kohlenv/asserstoffen erzeugtes Reichgas kommt als Einsatzmaterial infrage. Als Katalysatoren werden vielfach Nickelkatalysatoren mit etwa 5 bis 20 Gew.% Nickel auf einem temperaturfesten Trägermaterial, z.B. Aluminiumoxid, verwendet.
Der erfindungsgemäße Reaktor-weist Reaktionsrohre auf, die über einen Teil ihrer Länge von Heizmedium umgeben sind und mit dem anderen Teil, der mit einer oder mehreren Zufuhrleitungen für die umzusetzenden Reaktionspartner sowie mit einer oder mehreren Ableitungen für das Produktgas versehen ist, sich außerhalb der Heizzone befinden. Dadurch wird das in die Rohre eintretende Einsatzmaterial durch indirekten Wärmeaustausch mit dem austretenden Produktgas vorerhitzt, bevor es in die Heizzone eintritt und dort umgesetzt wird.
Das Helium des Kernreaktors muß als Kühlmedium für den Kernspaltprozeß stets zur Verfügung stehen. Auch führt dieses Helium in Spuren radioaktives Material mit sich. Es muß deshalb verhindert werden, daß das Helium in das Produktgas der Kohlenwasserstoffspaltung gelangt» Ebenso muß verhindert werden, daß Produktgas in gefährlicher Menge in den Heliumkreislauf eintritt.
Beim Betrieb des Röhrenreaktors muß jedoch auch mit gelegentlichen Undichtigkeiten in den Reaktionsrohren gerechnet werden. Um bei einer Undichtigkeit in einem Rohr nicht den ganzen Reaktor abscMLten zu müssen, sind die Rohre zu einzelnen Gruppen zusammengefaßt, wobei sich verschiedene Gruppen unabhängig voneinander an- und abschalten lassen. Jede Rohrgruppe besitzt eine getrennte gemeinsame Speiseleitung für die
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Zufuhr des.Einsatzmaterials sowie eine getrennte gemeinsame Ableitung für das Produktgas. Ist nun ein Rohr undicht, wird die zugehörige Rohrgruppe von z.B. 3 Rohren abgeschaltet, während die anderen Reaktionsrohre ungestört -weiterarbeiten. Da ein Röhrenreaktor z.B. über 30 bis etwa 300 Rohre und mehr enthalten kann, bedeutet das Abschalten einer kleinen Anzahl von Rohren praktisch keine Leistungsminderung.
Das gruppenweise Abschalten der Rohre bedingt eine Vielzahl von Armaturen, die zuverlässig arbeiten müssen„ Vorteilhafterweise befinden sie sich deshalb in einem Bereich des Reaktors, der sich außerhalb der Heizzone befindet und daher höchstens nur auf Temperaturen von 450 bis 55O°C kommt. Durch die konstruktive Gestaltung des Reaktors, dessen Rohre zum Teil innerhalb und zum Teil außerhalb der Heizzone liegen, ist es dadurch auch möglich, die Kosten für die Armaturen niedrig zu halten, da sie in einem Teil de.s Reaktors mit relativ niedriger Temperatur liegen.
■Der Wärmeaustausch des Produktgases mit dem Sinsatzmaterial ermöglicht auf einfache Weise die Ableitung des Produktgases mit Temperaturen von 450 bis 55O°C. Wollte man statt dessen das Produktgas z.B. in einem Abhitze-Dampfkessel abkühlen, soijwäre ein unverhältnismäßig höherer Aufwand erforderlich, da auch hier aus Sicherheitsgründen das Wasser-Wasserdampfsystem in Untereinheiten aufgeteilt werden.muß.
Ausführungsbeispiele für den Reaktor werden anhand der Zeichnung erläutert. Es zeigen:
Fig. 1 eine schematisierte Darstellung des Reaktors im Längsschnitt und
Fig. 2 die gruppenweise Zusammenfassung von Reaktionsröhren in Draufsicht'·.
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Der Reaktor der Fig. 1 besitzt ein Gehäuse 1 mit einer Abdeckplatte 2 und eine große Zahl von Rohren 3. Die Rohre ragen mit einem Teil ihrer Länge in die Heizzone 4, ein Teil der Eohrlänge liegt außerhalb der Heizzone. Das Heizmedium für die Heizzone 4 tritt beim Einlaß 5 in die Heizzone ein und beim Auslaß 6 wieder aus. Durch nicht dargestellte Einbauten in der Heizzone 4 des Reaktors wird das heiße Gas so in die Umgebung der Rohre geleitet, daß es möglichst viel Wärme an diese abgeben kann, bevor es wieder bei 6 austritt.
Die Rohre 3 haben eine langgestreckte zylindrische Form und sind innerhalb der Heizzone 4 vollkommen, auch am unteren Ende, abgeschlossen. Jedes Rohr besitzt eine Zufuhrleitung 7 für umzusetzendes Einsatzmaterial sowie eine Ableitung 8 für das erzeugte Produktgas. Die Ableitung 8 ist innerhalb eines jeden Rohres bis nahe an dessen unteres Ende geführt und besitzt dort eine Eintrittsöffnung 9.
Die Ableitungen 8 verlaufen innerhalb der Rohre 3 z.B. Zickzack- oder wendelförmig, wie das für ein Rohr dargestellt ist. Reaktionsrohre dieser Art sind in der DOS 1 901 758 und im dazugehörigen US-Patent 3 713 784 beschrieben.
Der in der Heizzone 4 liegende Teil eines jeden Rohres ist um die Ableitung 8 herum mit Katalysatormaterial 13 gefüllt, wie das schraffiert für ein Rohr dargestellt ist. Der außerhalb der Heizzone befindliche Teil der Rohre ist mit inaktivem Füllmaterial 12 gefüllt, um den Wärmeübergang von der Ableitung 8 zum Innenraum der Rohre zu verbessern.
Über Sammelleitungen 7a und 7b, die durch Ventile 10 und 11 unabhängig voneinander an- und abschaltbar sind, tritt Einsatzgemisch in die Zufuhrleitungen 7 und von dort in die einzelnen Rohre 3 ein* Das Einsatzgemisch besteht z.B. aus Methan und Wasserdampf in'einem molaren Verhältnis von 1 : 1,2
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bis 1 : 7, an die Stelle des Methans kann z.B. auch ein Reichgas treten, das überwiegend aus Methan besteht und daneben noch Wasserstoff, Kohlenoxide sowie einen Anteil höherer Kohlenwasserstoffe enthält. Ein solches Reichgas kann in bekannter Weise aus naphtha mit Wasserdampf durch katalytische Spaltung an IJickelkatalysatoren bei Temperaturen von 300 bis 5000C erzeugt sein.
Das Einsatzgemisch wird in nicht gezeigter Weise vor Eintritt in die Rohre 3 auf etwa 350 bis 45O°C vorgewärmt und durchströmt dann zunächst den oberen Teil der Rohre, -welcher inaktives, gasdurchlässiges Füllmaterial enthält. Als Füllmaterial kommen z.B. temperaturbeständige Keramikkörper in Frage. Auf diese Weise wird das Einsatz-gemisch beim Durchströmen des Füllkörpermaterials 12 weiter erhitzt und erreicht etwa Temperaturen von 450 bis 55O°C, wenn es im jeweiligen Rohr die Höhe der Abdeckplatte 2 erreicht hat. Dort trifft das Einsatzgemisch auf das Katalysatormaterial 13, wodurch die endotherme Umsetzung der Kohlenwasserstoffe mit Wasserdampf zu CO, CO^ und EL, einsetzt. Die erforderliche Reaktionswärme wird durch das heiße Helium des Kernreaktors, das sich in der Heizzone 4 befindet, aufgebracht. Am unteren Ende der Rohre 3, wo sich die Eintrittsöffnung 9 für die Produktgas-Ableitung 8 befindet,, weist das Gas etwa Temperaturen von 7oo bis 10000C auf. Durch die Rückführung dieses Produktgases in der rohrförmigen Ableitung 8 wird zusätzlich noch das Katalysatormaterial 13 erhitzt, sowie in der bereits erwähnten Weise ■ das Füllkörpermaterial 12, Am oberen Ende der Ableitungen 8, dort v/o sie in die Sammel-Ableitungen 8a und 8b übergehen, hat das Produktgas noch Temperaturen von etwa 450 bis 55O0C. Die Sammel-Ableitungen 8a und 8b sind unabhängig voneinander durch Ventile 14 und 15 an- und abstellbar.
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Der Gasdruck im Innern der Rohre 3 liegt im Bereich von 5 "bis ca. 80 atm, vorzugsweise etwa bei 10 bis 60 atm. Bei dieser hohen Belastung lassen sich Undichtigkeiten in den Rohren im Dauerbetrieb nicht völlig ausschließen,, In einem solchen Fall muß vor allem verhindert werden, daß das heizende Helium, welches radioaktive Materialien vom Kernreaktor enthält, in bedeutenden Mengen in die Produktgasleitungen 8, 8a und 8b kommt oder Produktgas in gefährlichen Mengen aufnimmt. Eine kleine Anzahl von Rohren ist deshalb jeweils so zu einer Gruppe zusammengefaßt, daß die Gruppe getrennt von den anderen Rohren an- und abgeschaltet werden kann. In Fig. 1 sind zwei . •feis 'drei Rohre jeweils zu einer Gruppe zusammengefaßt. In Fig.2 ist in Draufsicht schematisch eine aus sechs Rohren bestehende Gruppe gezeigt, deren Produktgasableitungen 8 in eine Sammelleitung 8c münden, die in nicht dargestellter Weise abschaltbaiyist. Wird eines der Rohre der Gruppe undicht, so wird die ganze Rohrgruppe abgeschaltet, ohne jedoch ,gleichzeitig auch die anderen Rohre des Reaktors außer Betrieb zu setzen. Der Reaktor kann dann mit nur unwesentlich verminderter Leistung v/eiterarbeiten. Eine beliebige Zahl von Rohren kann zu getrennt abschaltbaren Gruppen zusammengefaßt sein, z.Bo können 1 bis 6 Rohre eine solche Gruppe bilden. Jede Gruppe besitzt Armaturen zum Absperren der Sammel-Zuleitungen 7a bzw. 7b und der Sammel-Ableitungen 8a bzw. 8b (Fig» 1). Die Sammel-Zuleitungen 7a und 7b und die zugehörigen Zufuhr leitungen 7 werden mit einem genügend großen Durchmesser ausgerüstet und so geführt, daß durch sie von außen das Füllmaterial und das Katalysatormaterial in die Rohre 3 eingefüllt und daraus abgezogen werden kann.
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Bs ist auch möglich, anstelle des vorher erwähnten inaktiven Füllmaterials 12 einen hoch aktiven Nickelkatalysator in den oberen Teil der Rohre einzusetzeno Bin solcher Nickelkatalysator kann z..B0 ein Reichgaskatalysator sein; geeignet sind Katalysatoren mit 40 Ms 70 Gew.% Nickel auf einem Trägermaterial wie etwa Magnesiumsilikat. Ein Einsatzgemisch aus Methan und Wasserdampf wird nunmehr bereits im oberen Teil der Rohre bei Temperaturen etwa von 400 bis 55O0C in einer endothermen Reaktion teilweise zu CO, COp und EU gespalten. Die restliche Spaltung erfolgt im unteren Teil der Rohre, wie das zuvor beschrieben wurde. Durch den Einsatz eines hoch, aktiven Katalysators im oberen Teil der Reaktionsrohre kann die Durchsatzleistung pro Rohr gesteigert werden, dazu wird auch der Wärmeaustausch mit dem Produktgas verbessert, weil die endotherme Spaltreaktion Wärme verzehrt.
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Claims (6)

Patentansprüche
1) Reaktor zum Umsetzen gasförmiger oder verdampfter Kohlenwasserstoffe mit Wasserdampf in indirekt beheizten, Eatalysatormaterial enthaltenden Reaktionsrohren zu Kohlenmonoxid und Wasserstoff enthaltenden Gasen bei Temperaturen oberhalb von etwa 7000C und einem Druck im Bereich von 5 bis 80 atm, wobei als Heizmedium ein zum Kühlen eines Kernreaktors verwendetes Gas, insbesondere Helium, mit Temperaturen von über 8000C verwendet wird, dadurch gekennzeichnet, daß die Reaktionsrohre über einen Teil ihrer Länge von Heizmedium umgeben sind und mit dem anderen Teil, der mit einer oder mehreren Zufuhrleitungen für die umzusetzenden Reaktionspartsr sowie mit mindestens einer Ableitung für das Produktgas versehen ist, sich außerhalb der Heizzone befinden,
2) Reaktor nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß jedes Reaktionsrohr im Innern eine Ableitung für Produktgas enthält, deren Produktgas-Eintrittsöffnung sich in dem von Heizmedium umgebenen Teil des Reakt ions rohre s befindet und daß die Ableitung durch den von Heizmedium nicht umgebenen Teil des Reaktionsrohres hindurchführt,
3) Reaktor nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet. · daß die Zufuhr- und Ableitungen der Reaktionsrohre einzeln oder in Gruppen zusammengefaßt unabhängig von den anderen. Leitungen an- und abschaltbar sind.
4) Reaktor nach Anspruch 1 oder einem der folgenden, dadurch gekennzeichnet. daß der von Heizmedium umgebene Teil der Reaktionsrohre Katalysatormaterial und der andere Teil inaktives Füllmaterial enthält.
5) Reaktor nach einem der. Ansprüche 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, daß die nicht von Heizmedium umgebenen Teile der Reaktionsrohre in einem Dampferzeuger angeordnet sind.
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6) Reaktor nach einem der, Ansprüche 1 bis 3 und 5, dadurch gekennzeichnet, daß in dem nicht von Heizmedium umgebenes Teil der Reaktionsrohre ein hoch aktiver Nickelkatalysator eingesetzt ist·
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