DE2329899A1

DE2329899A1 - Verfahren zur abscheidung von verunreinigungs-spaltprodukten aus dem kuehlmittel eines kernreaktors

Info

Publication number: DE2329899A1
Application number: DE2329899A
Authority: DE
Inventors: Martin H Cooper
Original assignee: Westinghouse Electric Corp
Current assignee: CBS Corp
Priority date: 1972-06-15
Filing date: 1973-06-12
Publication date: 1974-01-03
Also published as: FR2189820B1; IT993574B; UST920001I4; FR2189820A1; GB1395431A; JPS4950398A

Description

DIPL-ING. KLAUS NEUBECKER

4 Düsseldorf 1 ■ Schadowplatz 9

• Düsseldorf, 8. Juni 1973

rtestinghouse Electric Corporation
Pittsburgh, Pa., V. St. A.

Verfahren zur Abscheidung von Verunreinigungs-Spaltprodukten aus dem Kühlmittel eines Kernreaktors

Die vorliegende Erfindung bezieht sich auf ein Verfahren und eine Vorrichtung zur Abscheidung von Jod 131 und Jod 125 aus einem Flüssignatrium-Reaktorkühlmittel.

Ein Kernreaktor wird so ausgelegt und betrieben, daß damit eine Kernspaltungs-Kettenreaktion in einem spaltbaren Material zur Erzeugung von Wärme eingeleitet und aufrechterhalten werden kann. Bei dem hier beschriebenen Kernreaktortyp sind in den Brennstoffstäben oder -elementen spaltbare Materialien wie Plutonium 239 und Uran 238 enthalten. Mehrere Brennstoffelemente bilden einen Kernreaktorkern, der in einem hermetisch abgedichteten Druckbehälter abgestützt ist. Ein Reaktorkühlmittel wie flüssiges Natrium wird in den Druckbehälter und durch den Kernreaktorkern geleitet, wo die durch die Kernspaltung erzeugte Wärme von den Brennstoffelementen an das Reaktorkühlmittel abgegeben wird. Das erwärmte Reaktorkühlmittel tritt aus dem Druckbehälter aus und strömt zu einem Wärmeaustauscher, wo die zuvor aufgenommene Wärme an ein weiteres Strömungssystem übertragen wird, das dicht mit dem Wärmeaustauscher gekoppelt ist. Das

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gekühlte flüssige Natrium tritt aus dem Wärmeaustauscher aus und strömt zu einer Pumpe, die das Reaktorkühlmittel wieder in den Druckbehälter zurückleitet, so daß der beschriebene Strömungszyklus wiederholt wird. Das den Kernreaktorkern, den Druckbehälter, den Wärmeaustauscher, die Umwälzpumpe und die zugehörigen Verbindungleitungen aufweisende System wird allgemein als Primärsystem bezeichnet.

Die beim Durchströmen des Wärmeaustauschers von dem Reaktorkühlmittel übertragene Wärme wird zu gegebener Zeit in Dampf umgewandelt, der dann mit Hilfe eines herkömmlichen Dampferzeugers, herkömmlicher Dampfturbinen sowie eines herkömmlichen elektrischen Generators in elektrische Energie umgesetzt werden kann. Dieses System, durch das die Wärme in Elektrizität umgewandelt wird, ist als Sekundärsystem bekannt.

Beim Betrieb des Kernreaktors werden durch Spaltung des spaltbaren Kernbrennstoffs gasförmige und feste Spaltprodukte erzeugt. Diese Spaltprodukte enthalten allgemein radioaktive Nuclide einschließlich Jod 131 und Jod 125. Werden diese radioaktiven Nuclide an das Reaktorkühlmittel im Prirnärsystem abgegeben, so kann es zu einer biologischen Störung und einem Reaktorsicherheitsproblera kommen.

Das Gesundheits- und Sicherheitsproblem wird hauptsächlich durch die Ablagerung des radioaktiven Jods auf allen Flächen des Primärsystems, mit denen das verunreinigte Reaktorkühlmittel in Berührung kommt, sowie dadurch hervorgerufen, daß Personal den verunreinigten Flächen ausgesetzt wird. Darunter fallen die Oberflächen von Einrichtungen wie dem Reaktor-Druckbehälter, der Druckbehälter-Abschlußplatte, der Hauptkühlmittel-Umwälzpumpen, der Wärmeaustauscher, der Verbindungsleitungen, der Ventile etc.. Bei normalem Betrieb tritt ein

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Gesunciheits- und Sicherheitsproblem nicht auf, weil das Personal den rait radioaktivem Jod verseuchten Komponenten des Primärsystems nicht ausgesetzt wird. Muß jedoch der Reaktor erneut mit Brennstoff versorgt und gewartet werden oder müssen Reparaturarbeiten an dem Primärsystem vorgenommen werden, so ist es höchstwahrscheinlich, daß das Personal der Einwirkung der radioaktiven Komponenten ausgesetzt wird, so daß es auch zu den erwähnten Gefahren hinsichtlich Gesundheit und Reaktorsicherheit kommen kann.

Wie zuvor erwähnt, werden die Probleme hinsichtlich Gesundheit und Sicherheit zunächst dadurch hervorgerufen, daß Spaltprodukte aus den Brennstoffelementen oder -stäben an das Reaktorkühlmittel abgegeben werden. Das Ausmaß der Freigabe oder Abgabe solcher Spaltprodukte hängt von der im Reaktor eingesetzten Brennstabtype ab, jedoch können einige Spaltprodukte auch unabhängig von der Art des verwendeten Brennstabs freigesetzt werden. Unbelüftete Brennstoffstäbe mit abgedichteten Abkleidungsrohren, die Brennstofftablettenkörper enthalten, sind so ausgelegt, daß sie die in den Brennstoffstäben enthaltenen Spaltprodukte festhalten. Unbelüftete Brennstoffstäbe haben jedoch infolge des Aufbaus von Spaltprodukten, der dabei in Abhängigkeit vom Reaktorbetrieb zunimmt, den Nachteil einer begrenzten Brennstofflebensdauer. Ferner bringt der durch die Spaltgase in den abgedichteten Brennstoffstäben aufgebaute Gasdruck störende Beschränkungen bei der Konstruktion der Brennstoff-Abkleidungsrohre mit sich. Darüber hinaus besteht die Möglichtkeit, daß während des Reaktorbetriebs eines oder mehrere Abkleidungsrohre reißen, so daß Spaltprodukte an das Reaktorkühlmittel abgegeben werden. Belüftete Brennstoffstäbe mit in nicht abgedichteten Abkleidungsrohren enthaltenen Brennstoff-Tablettenkörpern vermeiden derartige Probleme, jedoch macht die Belüftung der Stäbe es möglich, daß die Spaltprodukte unmittelbar an das Reaktorkühlmittel abge-

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geben werden. Bei beiden Brennstoffstabtypen kann es daher zu einer Verunreinigung oder Verseuchung des Reaktorkühlmittels durch radioaktives Jod 131 bzw. Jod 125 kommen.

Bei bisher bekannten Einrichtungen der in Rede stehenden Art ist eine Abscheidung der radioaktiven Jodverunreinigungen aus dem Reaktorkühlmittel nur teilweise wirksam gewesen. Ein Grund dafür besteht darin, daß die Abscheidung von Jod als Nebenprodukt bei der Abscheidung von Sauerstoffverunreinigungen durch ein Kühlfallenverfahren erfolgte. Kühlfallenverfahren arbeiten mit einer Herabsetzung der Temperatur einer verunreinigten oder verseuchten Flüssigkeit, so daß die Löslichkeit der Verunreinigung in der Flüssigkeit verringert wird, sowie mit anschließender Ausfällung der Verunreinigung wie etwa Sauerstoff aus der Lösung. Bisher wurde gefunden, daß der Sauerstoffabscheidungsprozeß zu einer Abscheidung von etwa 50 % des in der Lösung enthaltenen Jods führte.

Aufgabe vorliegender Erfindung ist es daher, ein einfaches Verfahren zur Abscheidung radioaktiver Isotope wie Jod 131 und Jod 125 aus einem Reaktorkühlmittel in sehr wirksamer Weise zu schaffen.

Zur Lösung dieser Aufgabe ist ein Verfahren zur Abscheidung von Verunreinigungs-Spaltprodukten aus dem Kühlmittel eines Kernreaktors, wobei ein Teil des Reaktorkühlmittels aus dem Hauptkühlmittels trora zu einem Bypass-Sy stem abgezweigt, die Temperatur des Kühlmittels in dem Bypass-System unter Ausfällung und Abscheidung der Spaltprodukte aus dem Kühlmittel abgesenkt und anschließend das Kühlmittel wieder in den Hauptstrom zurückgeleitet wird, erfindungsgemäß dadurch gekennzeichnet, daß dem Reaktorkühlmittel unter Erhöhung des Isotopengehalts des Kühlmittels nicht-radioaktive Isotope des Verunreinigungselements zugesetzt werden, ehe das Reaktorkühlmittel dem Ausfällungsvorgang unter-

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worfen wird, und daß die nicht-radioaktiven Isotopen dann gemeinsam mit den radioaktiven Isotopen ausgefällt werden.

wenn der Wert der radioaktiven Nuclide in dem Primärsystem ein unsicheres Niveau erreicht oder Arbeiten am Primärsystem vorgesehen sind, bei denen das Personal gefährdet werden könnte, so wird das Bypass-System in Betrieb genommen und fortlaufend in Gang gehalten, bis der Wert _sder Radioaktivität aufgrund der radioaktiven Isotopenverseuchung in ausreichendem Maße verringert worden ist.

Das Bypass-Strömungssystem weist eine Einrichtung auf, um die nicht-radioaktiven Isotopen des radioaktiven Elements in das Reaktorkühlmittel einzuleiten. Beispielsweise wird natürliches Jod zugesetzt, wo das radioaktive Nuclid ein radioaktives Isotop von Jod wie Jod 125 oder Jod 131 ist. Diesem Zweck kann ein Drahtgeflechtkorb dienen, der das natürliche Jod enthält und in einem herkömmlichen Natrium-Probenrohr untergebracht ist. Das an dem Korb vorbeifließende Reaktorkühlmittel löst das Jod, bis die Löslichkeitsgrenze von Jod in dem Natrium bei der Temperatur des N atrium erreicht worden ist. Sodann wird die Temperatur des flüssigen Natriums abgesenkt, wenn das flüssige Natrium durch eine Kühlfalle strömt. Das führt dazu, daß das Natriumjodid aus der Lösung auf eine in der Kühlfalle vorgesehene Drahtgeflechtflache ausfällt. Es wurde gefunden, daß das ausgefällte Natriumjodid die Spaltprodukt-Nuclide Jod 131 und Jod 125 enthält. Auf diese Weise wird das Reaktorkühlmittel wirksam und einfach von Jod gereinigt, so daß auch die möglichen Gefahren hinsichtlich Gesundheit und Sicherheit, wie sie beim Stand der Technik auftreten konnten, entfallen.

Die Erfindung wird nachstehend anhand eines Ausführungsbeispiels

in Verbindung mit der zugehörigen Zeichnung erläutert, wobei die

einzige Figur der Zeichnung schematisch das Reinigungs-Bypass-Strömungssystem wiedergibt.

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Im einzelnen zeigt die Zeichnung eine Hauptkühlleitung 1, durch die ein Reaktorkühlmittel wie flüssiges Natrium strömt·, das beim Durchgang durch einen in einem Reaktordruckbehälter befindlichen Kernreaktorkern auf die Reaktorbetriebstemperatur erwärmt worden ist. Bei normalem Reaktorbetrieb sind Isolierventile 2, 3 und geschlossen, so daß das gesamte Reaktorkühlmittel durch die Hauptkühlleitung 1 strömt. ,Mach längerer Betriebs zeit des Reaktors kann der Fall eintreten, daß das Reaktorkühlmittel durch radioaktive Spaltprodukt-Wuclide wie Jod 131 und Jod 125 verunreinigt bzw. verseucht wird. Jiinmt die Verunreinigung einen unsicheren Wert an oder werden Arbeiten wie eine erneute Beschickung des Reaktors mit Brennstoff, eine Raaktorwartung oder Reparaturarbeiten am Primärsystem notwendig, so wird das Jodabscheinesystem in Betrieb genommen und die Spaltproduktverunreinigung entfernt.

Durch öffnung der Isolierventile 2 und 3 strömt ein Teil des Reaktorkühlmittels durch einen Bypass-Strömungszweig, wie das mit den Pfeilen 8, 9, 10 angedeutet ist. Dieser Bypass-Strömungszweig weist Einrichtungen auf, um natürliche, nicht-radioaktive Isotope der verunreinigenden Elemente zuzugeben, in=dem beispielsweise äeia mit Jod 131 oder Jod 125 verseuchten Reaktorkühlmittel natürliches Jod zugesetzt wird, ßei dem mit der Zeichnung veranschaulichten Ausführungsbeispiel wird die Reaktorkühlmitte lmenge , die durch den Bypass-Strömungskreis mit den Pfeilen 8, 9, 10 strömt, durch den Druckabfall zwischen den Stellen 6 und 7 der Hauptkühlleitung 1 bestimmt. Soll durch den Bypass-Strömungs zweig mit den Pfeilen 3, 9, 10 mehr Reaktorkühlmittel strömen, so kann in den Strom unterhalb des Isolierventils 2 befindlichen feil des Zweiges eine iuotorgetriebene Pumpe oder eine ähnliche Einrichtung geschaltet werden. Die Einrichtung zur Einleitung von Jod in den Bypass-Strömungszweig entsprechend den Pfeilen 8, 9, 10 weist ein herkömmliches Uatrium-Probenrohr 11 auf, in dem ein Drahtgeflechtkorb 12 aufgehängt ist. Der

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urahtgeflechtkorb 12 enthält eine bestimmte Menge an Natriumjoditi in fester Form. Die erforderliche Natriumjodidmenge wird durch die Löslichkeit des verunreinigten flüssigen Natriums und durch die Gesamtmenge an Flüssignatrium im Primärsystem bestimmt. Für einen typischen lOOO MW-Reaktor mit einem Vorrat von etwa 5 χ 10 kg (1 χ 10 pound) an flüssigem Natrium wäre etwa 1/6 kg Natriumjodid erforderlich, um das flüssige Natrium bei der Reaktorauslaßtemperatur von etwa 540 C vollständig zu sättigen.

Wenn das gesamte in dem Drahtgeflechtkorb 12 enthaltene Natriumjodid oder zumindest der Hauptteil davon in dem heißen flüssigen Natrium gelöst worden ist, so daß die Konzentration des Jods in

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Natrium etwa 5 χ 10 Mol Jod/Mol Natrium erreicht hat, wird das Isolierventil 3 geschlossen, während das Ventil 4 und das Isolierventil 5 geöffnet werden. Dadurch wird ein Teil des durch Spaltprodukte verunreinigten heißen flüssigen Natriums, das jetzt mit Jod gesättigt ist, durch einen Bypass-Strömungszweig entsprechend den Pfeilen 8, 13, 14 geleitet. Die den Bypass-Strömungszweig entsprechend den Pfeilen 8, 9 und 14 durchströmende Reaktorkühlmittelmenge wird wiederum durch den entsprechenden Druckabfall in der Hauptkühlleitung bestimmt. Auch hier kann stromunterhalb des Isolierventils 2 eine Pumpe angeordnet sein, um den Anteil an Reaktorkühlmittel, der den Bypass-Strömungszweig entsprechend den Pfeilen 8, 13, 14 durchströmt, zu erhöhen.

Innerhalb des ßypass-Strömungszweiges entsprechend den Pfeilen δ, 13, 14 wird das heiße gesättigte und verunreinigte flüssige Natrium beim Durchgang durch eine Kühleinrichtung wie einen Wärmeaustauscher 15 auf eine Temperatur von annähernd 150° C gekühlt. Das gekühlte Reaktorkühlmittel tritt aus dem Wärmeaustauscher 15 aus und in eine Kühlfalle 16 ein, wo es zu einer weiteren Kühlung kommt und die Jodverunreinigungen ausgeschieden werden. In der Kühlfalle 16 wird das flüssige Natrium erneut ge-

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kühlt, diesesmal jedoch auf einen Wert von annähernd 120 C,

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so daß die Löslichkeit von Jod in Natrium von etwa 5 χ 10 auf etwa 5 χ 10 Mol Jod/Mol Natrium abnimmt. Daher fällt die Jodkonzentration in dem flüssigen Natrium oberhalb 5 χ 10 Mol Jod/ Mol Natrium aus der Lösung auf eine geeignete herausnehmbare Vorrichtung wie eine Drahtgeflechtfläche 17 aus, die in der Kühlfalle 16 vorgesehen ist. Wie oben erwähnt, wurde gefunden, daß Natriumiodid, das den Hauptbestandteil der Ausfällung bildet/ die radioaktiven Isotopen Jod 131 und Jod 125 enthält. Experimentell ließ sich zeigen, daß die Menge an ausgefälltem radioaktivem Jod der Menge an ausgefälltem nicht-radioaktivem Jod proportional ist. Diese experimentellen Ergebnisse haben gezeigt, daß die Kühlfalle 16 99,8 % allen Jods abscheidet, das in dem das radioaktive Jod einschließenden flüssigen Natrium enthalten ist. Eine Abscheidung¹ von 99,8 % der gesamten Jodmenge führt daher zu einer Abscheidung von 99,8 % des radioaktiven Jods aus dem flüssigen Natrium. Nach der Reinigung wird die flüssige Lösung durch eine geeignete Heizeinrichtung wie einen Wärmeaustauscher wieder auf die Reaktorauslaßtemperatur von annähernd 540° C erhitzt. Zur Erzielung eines optimalen Wirkungsgrades kann die in dem Wärmeaustauscher 1.5 abgegebene Wärme als Wärmequelle für den Wärmeaustauscher 18 ausgenutzt werden. Das Reaktorkühlmittel strömt dann durch das Isolierventil 5, ehe es wieder in die Reaktor-Hauptkühlleitung 1 zurückgeführt wird, wo der abgezweigte, zurückgeleitete Teilstrom mit dem ohnehin in der Hauptkühlleitung 1 zurückgebliebenen Hauptstrom zusammen zu einem Zwischen-Wärmeaustauscher (nicht dargestellt) weiterströmt.

Das den Bypass-Strömungszweig entsprechend den Pfeilen 8, 13, 14 mit dem Jodabscheidesystem durchströmende Reaktorkühlmittel stellt nur einen Teil des gesamten Reaktorkühlmittelstroms dar. Insofern wird das Reaktorkühlmittel theoretisch nicht von allen radioaktiven Spaltprodukt-Nucliden befreit. Durch fortlaufenden Betrieb des Jodabscheidesystems wird jedoch die Konzentration der Jodspalt-

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produkte in dem gesamten Reaktorkühlmittelstrom auf einen in wirksamer Weise sicheren Wert herabgesetzt. Ein in wirksamer Weise sicherer Wert ist ein Wert, bei dem eine anschließende Ablagerung der Spaltprodukte in dem Aufbau des Primärsystems zu keiner Gefährdung für Gesundheit oder Reaktorsicherheit führt.

Der wirksam-sichere Wert der Jodverunreinigung, oder einfacher, der Wert der Entseuchung des Natriums läßt sich einfach und genau messen. Werden die Isolierventile 2 und 5 geschlossen, so wird eine weitere Strömung durch den Reinigungs-Bypass-Strömungszweig entsprechend den Pfeilen 8, 9, 14 verhindert. Die Temperatur des in dem Strömungszweig entsprechend den Pfeilen 8, 9, 14 eingeschlossenen Natriums kann dann allmählich herabgesetzt werden, so daß das nunmehr stillstehende Natrium sich verfestigt. Das Watrium-Probenrohr 11 wird an den Verbindungsstellen 19 und 20 abgeschraubt und abgenommen. Das feste Natrium in dem Natrium-Probenrohr 11 wird in herkömmlicher Weise analysiert, um die Jodkonzentration zu bestimmen. Die Genauigkeit der Messung wird gegenüber einer gleichartigen Messung nach dem Stand der Technik wegen der verhältnismäßig großen Jodmenge, die infolge der Zugabe natürlichen nicht-radioaktiven Jods zu dem Natrium in dem Natrium enthalten ist, erhöht.

Entsprechend einem anderen Ausführungsbeispiel der vorliegenden Erfindung wird der Gesaratvorrat an Reaktorkühlmittel nicht zunächst vor Beginn der Abscheidung der radioaktiven Jod-Nuclide mit natürlichem, nicht-radioaktiven Jod gesättigt. Bei diesem Ausführungsbeispiel erfolgt der Zusatz natürlichen nicht-radioaktiven Jods und die Abscheidung des radioaktiven Jods durch ein einziges 3ypass-Reinigungs-Strömungssystem statt mittels eines doppelten, parallelgeschalteten Strömungssystems entsprechend dem bevorzugten Ausführungsbeispiel.

Damit ist eine einfache Möglichkeit erläutert worden, radioaktive Spaltprodukt-duclide mit Jod 131 und Jod 125 aus dem flüssigen

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Natrium-Kühlmittel eines durch ein Flüssigmetall gekühlten Schneller Brüter-Kernreaktors abzuscheiden. Darüber hinaus schafft die Erfindung eine einfache Möglichkeit, um die Jodverunreinigung bzw. das Fehlen einer solchen Verunreinigung gsnau zu bestimmen.

L³ a te η t ansprüche;

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Claims

Pat e nt an s ρ r ü ch e

f 1.1 Verfahren zur Abscheidung von Verunreinigungs-Spaltprodukten aus dem Kühlmittel eines. Kernreaktors, wobei ein Teil des Reaktor-Kühlmittels ,aus dem Hauptkühlmittelstrom zu einem Jypass-System ab=gezweigt, die Temperatur des Kühlmittels in clem Bypass-System unter Ausfällung und Abscheidung der Spalt-Produkte aus deia Kühlmittel abgesenkt und anschließend das Kühlmittel wieder in den Hauptstroia zurückgeleitet wird, dadurch gekennzeichnet, daß dem Reaktorkühlmittel unter Erhöhung des Isotopengehalts des Kühlmittels nicht-radioaktive Isotope des Verunreinigungselements zugesetzt werden, ehe das Reaktorkühlmittel dem AusfalIvorgang unterworfen wird, und daß die nicht-radioaktiven Isotopen dann gemeinsam mit den radioaktiven Isotopen ausgefällt werden.
2. Verfahren nach Anspruch 1, wobei das Reaktorkühlmittel flüssiges Hatrium ist und die Spaltprodukte Jod 131 und 125 sind, dadurch gekennzeichnet, daß dem Kühlmittel natürliches Jod zugesetzt und das Jod aus dem Kühlmittel als üJatriumjodld ausgefällt wird.

KN/j n 3

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