DE2316084C2 - Verfahren zur Herstellung von Reduktionsgas - Google Patents
Verfahren zur Herstellung von ReduktionsgasInfo
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Description
Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung von Reduktionsgas aus einem Kohlenwasserstoffgas
und einem CO2 und H2O enthaltenden Gichtgas.
Es sind eine Reihe von Verfahren zur Umwandlung von als Abfallprodukte auftretenden Gichtgasen in
verwertbare Gase bekannt. Beim ARMCO-Verfahren wird ein im wesentlichen Methan enthaltendes Naturgas
mit einem Gichtgas vermischt, und die Mischung wird in einem Wärmeaustauscher erhitzt. Dieses Verfahren ist
besonders geeignet, wenn Rohöl und Naphtha mit hocherhitztem Dampf umgewandelt wird. Für diese
Verfahren werden zyklische Prozesse wie das Onia-Gegi-Verfahren und das Segas-Verfahren angewendet.
Beim Purofer-Verfahren wird Methan enthaltendes Naturgas bei Raumtemperatur zusammen mit Gichtgas
in einen Ofen eingegeben. Bei den bekannten Verfahren bildet sich im gewissen Umfang freier Kohlenstoff.
Dieser freie Kohlenstoff wird als Brennstoff zur Erwärmung des Ofens verwendet. Das bekannte
ARMCO- und das Purofer-Verfahren verwenden als Rohmaterial methanhaltiges Erdgas. Da Methan im t>o
Erdgas ein wertvoller Rohstoff für zahlreiche Industrien ist, ist dessen Verbrennung bzw. Umwandlung in
Reduktionsgase nicht vorteilhaft. Bei zyklischen Verfahren, wie dem Onia-Gegi-Verfahren und dem Segas-Verfahren,
bei denen Rohöl oder Naphtha als Rohmaterial μ eingesetzt werden, sind erhebliche Mengen Dampf
erforderlich, und das erhaltene Gas ist als Stadtgas brauchbar.
Der vorliegenden Erfindung Hegt die Aufgabe zugrunde, ein Reduktionsgas herzustellen, bei dem die
beispielsweise als Nebenprodukte bei der Erdölraffination anfallenden Kohlenwasserstoffgase, wie Butan,
Butylen, Äthan, Äthylen und Propan, in großen Mengen erhalten, mit dem gleichfalls als Abfallprodukt auftretenden
Gichtgasen in ein wertvolles Reduktionsgas überführt werden können.
Die Aufgabe wird durch das im Patentanspruch beschriebene Verfahren gelöst.
Ein Kohlenwasserstoff mit einem Atomverhältnis von C/H >0,51 bedeutet, daß die Kohlenwasserstoffe einen
hohen Kohlenstoffgehalt aufweisen, wie beispielsweise Kohlenwasserstoffe der Acetylenreihe, beispielsweise
C2H2, aromatische Kohlenwasserstoffe wie Benzol,
Toluol, Xylol usw. und Schweröl, das sich beispielsweise durch die Summenformel CH 1,6 benennen läßt.
Enthält das Kohlenwasserstoffgas Propan, so sollen mehr als 10 Volumenprozent Propan und weniger als 20
Volumenprozent an Kohlenwasserstoffgas mit einem Atomverhältnis von C : H über 0,39 vorliegen. Enthält
das Kohlenwasserstoffgas Butan und/oder Butylen, so sollen Butan und/oder Butylen in einer Menge von mehr
als 10 Volumenprozent vorliegen und weniger als 20 Volumenprozent Kohlenwasserstoff mit einem Atomverhäknis
von C : H von mehr als 0,51 vorhanden sein.
Die Theorie der chemischen Reaktion des vorliegenden Verfahrens ist wie folgt: wenn vom oberen Ende
eines Reduktionsofens wie beispielsweise eines Hoch-
ofens abgezogenes und CO2 und H2O enthaltendes
Gichtgas mit einem Kohlenwasserstoffgas, das mehr als 10 Vol.-% Butan oder Butylen oder eine Mischung von
beidem und weniger als 20 Vol.-°/o Kohlenwasserstoff, dessen Atomverhältnis von C zu H über 0,51 liegt,
miteinander vermischt werden und die Mischung bei einer hohen Temperatur umgewandelt wird, so folgt die
Reaktion folgender Gleichung:
I
IC4H8
IC4H8
(D
ff,CH4
,H2 + Ä1C J.
(2)
yCO2
2yCO
(3)
1+ OiY3C [+ßH2O -^ ßCO + ß\\7
(4)
Bei jeder Temperatur erfolgt eine Gleichgewichtsreaktion, die sog. Wasser-Gas-Reaktion
(H2O+ COi^H2+ CO2)
10
Gleichung 1 zeigt die Zerfallsreaktion der Kohlenwasserstoffe der Butan- oder Butylenreihe und die
Werte von ot\, Ot2 und Λ3 variieren je nach Temperatur,
Druck und Atmosphäre. Butan und Butylen jedoch unterliegen einem Zerfall bei einer höhere.; Temperatur
als Methan oder Methan enthaltende Kohlenwasserstoffe, so daß freier Kohlenstoff, durch «3 bezeichnet,
gebildet wird. Das gebildete Methan unterliegt einem perfekten Zerfall bei einer Temperatur im Bereich von
1000 bis 12000C und bildet so H2 und freien Kohlenstoff
entsprechend nachfolgender chemischer Reaktion:
Bei einer Temperatut über 11300C reagieren das jo
Butan oder Butylen und der durch das Methan erzeugte freie Kohlenstoff mit dem im Gichtgas enthaltenen CO2,
so daß CO entsteht, das die Wirkungskomponente des Reduktionsgases darstellt Die zuvor genannte Reaktion
folgt der Gleichung:
53
Gleichzeitig damit tritt nachfolgende Reaktion in Verbindung mit H2O auf:
50
zwischen γ und ß, so daß die Mengen von CO? und H2O
im erhaltenen Reduktionsgas nicht immer 0% sind. Durch die Reaktionsbedingung gemäß dem erfindungsgemäßen
Verfahrer wird der Gehalt an freiem Kohlenstoff im Reduktionsgas verringert, wodurch bei
niedrigen Kosten Reduktionsgase mit hohen Temperaturen und einer geringen Menge an CO2 und H2O
geschaffen werden. bo
Die Erfindung wird nachfolgend anhand der Figur näher beschrieben, wobei die Zeichnung ein Blockdiagramm
der Vorrichtung zur Durchführung des erfindungsgemäßen Verfahrens darstellt.
Unter Bezugnahme auf die Figur wird ein Kohlen- es
wasserstoffgas mit mehr als 10 Vol.-% Butan oder Butylen oder beiden und weniger als 20 Vol.-%
Kohlenwasserstoff, deren Atomverhältnis von Kohlenstoff zu Wasserstoff größer als 0,51 ist. in einem Erhitzer
1 auf eine Temperatur unterhalb 7Ü0°C erwärmt Das Gas wird in einen Umwandlungsofen 3 geführt und
darin mit dem Ofenabgas vermischt, das vom oberen Ende eines Reduktionsofens abgenommen wird. Dieser
Reduktionsofen ist als Hochofen 4 dargestellt, wobei das Gichtgas CO2 und H2O enthäit und auf eine
Temperatur über 11300C durch einen Heizofen 2
aufgeheizt worden ist Die Gasmischung wird im Umwandlungsofen 3 auf eine Temperatur über 12000C
erhitzt, so daß die durch die Gleichungen 1 bis 4 ausgedrückten chemischen Reaktionen stattfinden. Die
zur Durchführung dieser Reaktionen und zur Aufrechterhaltung der Gasmischung bei der gewünschten
Temperatur notwendige Wärmemenge wird durch die in einem nicht dargestellten Akkumulator gespeicherte
Wärme oder durch die Wärme bei der teilweisen Verbrennung von Kohlenwasserstoffgas oder einem
flüssigen Kohlenwasser mit Sauerstoff oder mit Sauerstoff angereicherter Luft herbeigeführt. Das im
Umwandlungsofen 3 gebildete Reduktionsgas wird durch eine Einlaßöffnung in den Hochofen 4 geblasen.
Eine ähnliche Vorrichtung ist links vom Hochofen 4 dargestellt und durch gestrichelte Linienzüge angeschlossen.
Diese Vorrichtung dient zur Durchführung der anfänglichen Verfahrensschritte nach der Erfindung,
in dem ein Heizofen la durch das Gichtgas vom Reduktionsofen oder durch einen anderen Brennstoff
erwärmt wird. Bei der erfindungsgemäßen Herstellung von Reduktionsgas ist die Vorsehung von zwei
identischen Vorrichtungssätzen für einen einzigen Reduktionsofen wichtig, um eine kontinuierliche Versorgung
mit Reduktionsgas zu gewährleisten und damit die Leistungsfähigkeit des Betriebs zu verbessern.
Bei der vorliegenden Erfindung wird ein Kohlenwasserstoff mit mehr als 10 Vol.-% Butan oder Butyien oder
beiden und weniger als 20% Kohlenwasserstoff mit einem C zu H Atomverhältnis von über 0,51 aus
folgendem Grund verwendet. Wenn der Anteil an Butan, Butylen oder beiden größer als der angegebene
Wert ist, nehmen die Mengen an CO und H2 im durch die Umwandlung oder Reformierung gebildeten Reduktionsgases
ab, wodurch die Menge an Reduktionsgas beeinträchtigt wird, während bei einem kleineren
Atomverhältnis von C zu H als dem angegebenen Wert es erforderlich ist, die Menge des zur Durchführung der
Umwandlungsreaktion benutzten Gases zu erhöhen. Ferner ist die Erwärmungstemperatur des das Rohmaterial
darstellenden Kohlenwasserstoffgases auf eine Temperatur unterhalb 7000C deswegen begrenzt, da
eine Erhöhung der Temperatur über diesen Wert zu einem übermäßigen Zerfall des Kohlenwasserstoffgases
führt, bevor dieses dem Gichtgas zugemischt ist, so daß eine wirkungsarme Umwandlung vorliegen würde. Des
weiteren wurde die Erwärmungstemperatur des Gichtgases auf über 11300C angesetzt, da bei einer tieferen
Temperatur als 1130° C die Umwandlungsreaktion nicht
im erwünschten Maße abläuft. Der Sinn, eine Temperatur über 12000C im Umwandlungsofen aufrechtzuerhalten,
liegt darin, die Umwandlungsreaktion mit einem hohen Wirkungsgrad und innerhalb einer kurzen Zeit
abzuschließen. Bei Temperaturen unter 1200°C nimmt
die Geschwindigkeit der Umwandlungsreaktion ab und die Bildung von Reduktionsgas hoher Qualität wird
unmöglich.
Die folgende Tabelle I zeigt die Zusammensetzung der Rohmaterialgase und des gebildeten Reduktionsgases.
| Tabelle I | des Rohmaterialgases. Volumcn-% | Kohlenwasser- | des Gichtgases, NmVh | ases. ( | Zusammensetzung des | ■% |
| Zusammensetzung | sloft'gas | des Kohlenwassersloffgases. NmVh | gebildeten Gases, Vol.· | (2) | ||
| Gichtgas*) | 68,5 | Temperatur des Gichtgases. C | (I) | |||
| Zusammensetzung | 26,4 | Temoeratur des K | ||||
| 5,8 | . ohle η wasserstoffti | |||||
| CH,, | 0,4 | |||||
| C4H1,, | Spuren | |||||
| C4Hx | ||||||
| CH4 | 3,4 | |||||
| O; | 19,0 | 0,05 | 3,1 | 38,8 | ||
| CO, | 22,3 | 39,2 | 29,4 | |||
| CO | 20,9 | 28,5 | 29,9 | |||
| H: | 37,8 | 30,6 | 402 | |||
| 406 | 20,6 | |||||
| Strömungsmenge | 20,9 | 1200 | ||||
| Strömungsmenge | 1290 | 680 | ||||
| 680 | ||||||
') Die Analyse von COt. CO. M; und N\ wurde an getrocknetem Gichtgas durchgeführt. Das als
Rohmaterial verwendete Gichtgas enthielt 7"'„ H1O.
Das Prinzip der chemischen Reaktion beim erfindungsgemäßen Verfahren ist wie folgt. Wenn von einem
Reduktionsofen abgesogenes und CO2 und H2O enthaltendes
Gichtgas bei einer höheren Temperatur mit einem Kohlenwasserstoffgas, das mehr als 10 Vol.-%
Äthan, Äthylen oder beide und weniger als 20 Vol.-% Kohlenwasserstoff mit einem Atomverhäitnis von C zu
H über 0,51 vermischt wird und die Gasmischung umgewandelt wird, so läuft der chemische Prozeß nach
folgender Gleichung ab:
ren oberhalb 1130° C entsprechend der durch die
folgende Gleichung 7 ausgedrückten chemischen Reaktion, wodurch CO als eine der Wirkkomponenten
des Reduktionsgases entsteht
1+
yCO2
2yCO
(7)
Man kann erwarten, daß in Verbindung mit H2O
ebenfalls folgende Reaktion abläuft:
C;H.
+ ffjH2 +
(5)
Diese Gleichung stellt die Verfaüsreakticn vor. Äthan
oder Äthyler, dar. und die Werte für *i, «2 und Λ3
variieren je nach Temperatur, Druck und Atmosphäre. Allgemein gesagt, erfolgt der Zerfall von Äthan und
Äthylen bei niedrigeren Temperaturen als der von Methan, so daß eine große Menge von freiem durch «.3
gekennzeichneten Kohlenstoff gebildet wird. Das gebildete Methan unterliegt einem im wesentlichen
100%igen Verfall bei Temperaturen zwischen 1000° C
und 1200°C. indem H2 und freier Kohlenstoff entsprechend
nach folgender Gleichung 6 gebildet wird:
(6)
b0
Der durch Äthylen oder Äthan und Methan erzeugte freie Kohlenstoff reagiert im wesentlichen vollständig
mit dem im Gichtgas enthaltenden CO2 bei Temperatu-
65
+j8H2O -* jßCO + H2
(8)
Die Reaktion bei dieser Ausführungsform läuft insbesondere wie folgt ab. Ein Kohlenwasserstoffgas
mit mehr als 10 Vol.-% Äthan, Äthylen oder beiden und weniger als 20 Vol.-°/o Kohlenwasserstoff, dessen
Atomverhältnis von C zu H mehr als 0,51 beträgt, wird
in den Erhitzer 1 (vgL Zeichnung) auf eine Temperatur von weniger als 9000C, der Zerfallstemperatur, erwärmt
und das vorgewärmte Gas in den Umwandlungsofen 3 eingeführt, wo es mit dem vom Reduktionsofen oder
Hochofen 4 abgenommenen, CO2 und H2O enthaltenden
und im Erwärmungsofen 2 auf eine Temperatur von über 11300C erwärmten Gichtgas vermischt wird. Die
gewonnene Gasmischung im Umwandlungsofen 3 wird auf eine Temperatur über 12000C erhitzt, um die
Reaktionen gemäß den Gleichungen 5, 6, 7 und 8 ablaufen zu lasseh, wobei die Gasmischung bei dieser
Temperatur gehalten wird.
Drei Beispiele dieser Ausfühningsform sind in der
nachfolgenden Tabelle II wiedergegeben.
Zusammensetzung des Rohmaterials in Vol.-"/, Gichtgas*)
Zusammensetzung
C2H4
C2H,,
CII,
O2
CO2
CO
H2
N,
18,3
21,6
24,1
36,0
21,6
24,1
36,0
Zusammensetzung des gebildeten
Ciiiscs in Vol.-1K,
Ciiiscs in Vol.-1K,
Kohlen- (I)
wasscrsloflgas
75,1 9,5
15,1 0,2
0,1 0,4
Strömungsmenge des Gichtgases, NmVh Strömungsmenge des Gases, NmVh
Temperatur des Gichtgases, C Temperatur des Kohlenwasserstoffgases, C Spuren
2,4
32,9
34,5
30,2
32,9
34,5
30,2
462
45,1
1290
870
45,1
1290
870
(2)
Spuren
(3)
1,5
| 3,9 | 5,6 |
| 31,8 | 29,4 |
| 33,3 | 31,9 |
| 31,0 | 31,6 |
| 469 | 450 |
| 46.3 | 44,0 |
| 1210 | 1190 |
| 870 | 870 |
*) Die Analyse von CO2, CO, H2 und N2 wurde an getrocknetem Gichtgas durchgerührt. Das als
Rohmaterial verwendete Gichtgas enthielt 7% H2O.
Wenn ein CO2 und H2O enthaltendes Gichtgas bei
einer hohen Temperatur mit einem Kohlenwasserstoffgas mit mehr als 10 Vol.-% Propan und weniger als 20
Vol.-% Kohlenwasserstoff, dessen Atomverhältnis von C zu H über 0,39 liegt gemischt werden und die
Gasmischung in einem Umwandlungsofen umgewandelt wird, läuft die chemische Reaktion im wesentlichen nach
folgender Gleichung ab:
+ α·2Η2 +
(9)
aiCH4 —>
2 C1
(10)
Der freie, so durch Propan und Methan erzeugte Kohlenstoff reagiert nahezu vollkommen mit dem CO2
im Gichtgas bei einer Temperatur oberhalb 1150° C
entsprechend nachfolgender chemischen Reaktion, so daß CO als Wirkkomponente zur Durchführung der
Reaktion entsteht.
40 αχViC J.+ a}y}C [+ yCO2 —► 2yCO
Diese Gleichung stellt die Zerfallsreaktion von Propan dar, wobei wiederum die Werte für «1, «2 und «3
in Abhängigkeit von der Temperatur, dem Druck und der Atmosphäre variieren. Propan jedoch zerfällt bei
einer Temperatur, die unterhalb derjenigen von Methan oder einem Kohlenwasserstoff enthaltenden Gas liegt,
so daß die Bildung von freiem durch 1x3 gekennzeichneten Kohlenstoff leichter ist Das gebildete Methan
macht im wesentlichen einen 100%igen Zerfall bei einer
Temperatur im Bereich von 1000 bis 12000C durch,
wobei sich H2 und freier Kohlenstoff gemäß folgender
chemischer Reaktion bildet:
(11)
Es ist zu erwarten, daß in Gegenwart von H2O zur
gleichen Zeit folgende Reaktion abläuft:
1+ aiyjC J.+/H2O —>jßCO +/H2
(12)
Unter Bezugnahme auf die Figur wird die genannte Ausführungsform nachfolgend im Detail diskutiert Das
Kohlenwasserstoffgas, welches mehr als 10 VoL-% Propan und weniger als 20 VoL-% eines Kohlenwasserstoffs
enthält, der ein Atomverhältnis von C zu H über 0^9 aufweist, wird im Erhitzer 1 auf eine Temperatur
unter 9000C, der Zerfallstemperatur, erwärmt und dann
das erwärmte Gas im Umwandlungsofen 3 mit dem vom Hochofen 4 abgesogenen CO2 und H2O enthaltenden
und auf eine Temperatur über 1130°C im Erwärmungsofen 2 erhitzte Gichtgas vermischt Die Gasmischung im
Umwandlungsofen 3 wird auf eine Temperatur über 12000C erwärmt und bei dieser Temperatur gehalten,
um die chemischen Reaktionen gemäß Gleichungen 9, 10, 11 und 12 ablaufen zu lassen bzw. hierdurch
Reduktionsgas zu erzeugen. Tabelle III zeigt Beispiele dieser Ausführungsform.
ίο
Zusammensetzung des Rohmalerialgases (%)
Zusammen- Gichtgas*) Kohlenwasser-
set/ung slotTgas
/usammenset/ung des gebildeten Gases (%) (Il (2) (3)
| C1Hs | 96,2 | Spuren | Spuren | Spuren | Spuren |
| C1H1, | - | 2,3 | 3,0 | 2 1 | 3,8 |
| CjH111 | 0,4 | 36,2 | 35,5 | 36,1 | 31,1 |
| ο, | 0.5 | 29,8 | 31,5 | 28,7 | 31,8 |
| CIIj Spuren | |||||
| CO, 18,2 | 27,2 | 28,4 | 28,0 | 28,5 | |
| CO 21,6 | 398 | 400 | 403 | 405 | |
| II, 22,0 | Spuren | 23,7 | 23,6 | 23,7 | 23.7 |
| (tr) | |||||
| N; 38,2 | 2.9 | 1300 | 1200 | 1300 | 1200 |
| Strömungsmenge des Gichtgases. NmVh | 700 | 700 | 900 | 900 | |
| Strömungsmenge des Kohlenwasserstol'fgases, | |||||
| NmVh | |||||
| Temperatur des Gichtgases. C | |||||
| Temperatur des KohlenwassersU | |||||
| iffuases, C | |||||
") Die Analyse von CO,. CO. II, und N, wurde an getrocknetem Gichtgas durchgeführt. Das als Rohmaterial verwendete
Gichtgas enthielt 7% 11,0.
Hierzu 1 Blatt Zeichnungen
Claims (7)
1. Verfahren zur Herstellung von Reduktionsgas durch Umsetzen eines Kohlenwasserstoffgases mit
einem CO2 und H2O enthaltenden Gichtgas bei erhöhter Temperatur nach vorangehender Vermischung
der Gase, dadurch gekennzeichnet, daß man in einem Umwandlungsofen ein
Kohlenwasserstoffgas, das wenigstens eines der Gase Butan, Butylen, Äthan, Äthylen und Propan
enthält, wobei das Kohlenwasserstoffgas, wenn es Propan enthält, Propan in einer Menge von mehr als
10 Vol.-% und weniger als 20 Vol.-% an Kohlenwasserstoffgas mit einem Atomverhältnis von C: H
über 0,39 enthält, oder, wenn es Butan und/oder Butylen oder Äthan und/oder Äthylen enthält. Butan
und/oder Butylen oder Äthan und/oder Äthylen in einer Menge von mehr als 10 Vol.-% und weniger als
20 Vol.-% Kohlenwasserstoff mit einem Atomverhältnis von C : H von mehr als 0,51 enthält, auf eine
unterhalb seiner Zerfalltemperatur liegende Temperatur erhitzt, mit einem auf eine Temperatur von
über 113O0C erhitzten Gichtgas vermischt und die
Gasmischung auf eine Temperatur von über 12000C
erhitzt.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß das Kohlenwasserstoffgas mehr als 10
Vol.-% Butan, Butylen oder beide und weniger als 20 Vol.-% Kohlenwasserstoff, dessen Atomverhältnis
von C zu H über 0,51 liegt, enthält, und wobei das Kohlenwasserstoffgas auf eine Temperatur unterhalb
7000C erhitzt wird.
3. Verfahren nach Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet, daß das Verhältnis des Kohlenwasserstoffgases
zum CO2 und H2O enthaltenden Gas etwa 1 :20 nach Volumen beträgt
4. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß das Kohlen wasserstoff gas mehr als 10
Vol.-% Äthan, Äthylen oder beide und weniger als 20 Vol.-% Kohlenwasserstoff mit einem Atomverhältnis
von C zu H über 0,51 enthält, und wobei das Kohlenwasserstoffgas auf eine Temperatur von
weniger als 900° C erhitzt wird.
5. Verfahren nach Anspruch 4, dadurch gekennzeichnet, daß das Verhältnis von Kohlenwasserstoffgas
zu CO2 und H2O enthaltenden Gas etwa 1:10 nach Volumen beträgt.
6. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß das Kohlenwasserstoffgas mehr als 10
Vol.-% Propan und weniger als 20 Vol.-% eines Kohlenwasserstoffs mit einem Atomverhältnis von
C zu H höher als 0,39 enthält, und wobei das Kohlenwasserstoffgas auf eine Temperatur unter
9000C erhitzt wird.
7. Verfahren nach Anspruch 6, dadurch gekennzeichnet, daß das Verhältnis des Kohlenwasserstoffgases
zum CO2 und H2O enthaltenden Gas etwa 1:17 nach Volumen beträgt.
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