DE2248790A1

DE2248790A1 - Strahlenmesselement

Info

Publication number: DE2248790A1
Application number: DE19722248790
Authority: DE
Inventors: Dieter Dipl-Phys Regulla
Original assignee: STRAHLEN UMWELTFORSCH GmbH
Current assignee: STRAHLEN UMWELTFORSCH GmbH
Priority date: 1972-10-05
Filing date: 1972-10-05
Publication date: 1974-04-11
Also published as: GB1428696A; DE2248790B2; FR2202300A1; DE2248790C3; FR2202300B1; NL7313639A

Description

GESELLSCHAFT FÜR STRAHLEN- Neuherberg, den 26.9. 1972

UND UMWELFORSCHUNG MBH PLA 72/53 Ga/jd 2 24 87 9

Strahlen- Mefielement

Die Erfindung betrifft ein Meßelement zum Nachweis ionisierender Strahlung und zur Bestimmung von Strahlendosen im Bereich von Milliröntgen bis über 10 Megaröntgen unter Benutzung des stralileninduzierten Thermolumineszenz effekte s.

Festkörperdosimeter werden in der Medizin, Biologie, Industrie und Forschung eingesetzt und finden zunehmend Verwendung in der Personendosisüberwachung. Dies gilt insbesondere für Radiothermolumineszenz-Dosimeter, die gegenüber anderen Festkörperdosimetern dosinietrische Vorteile aufweisen.

Es ist in der Technik der Radiolumineszenzdosimetrie Strahlendetektormaterial auf der Basis von lonenkristallen, z.B. Lithiumfluorid, Calcium-

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fluorid bekannt. Die Kristalle werden üblicherweise aus Gründen der Homogenisierung der Strahlenempfindlichkeit pulverisiert und vermengt, so daß die Strahlendetektoren in Form von losem oder gesintertem Kristallpulver (Presslinge) vorkommen. Aufgrund des relativ komplizierten -und damit auch kostspieligen- Herstellungsverfahrens ergeben sich jedoch insbesondere bei der Verwendung in der dosimetrischen Praxis Schwierigkeiten, die auf -unter Umständen erheblichen- Unter schieden der Strahlenempfindlichkeit von Detektor zu Detektor sowie der mittleren Strahlenempfindiichkeit eines Kollektivs von Detektoren von einer Herstellungscharge zur nächsten beruhen. Außerdem werden Änderungen der Haltstellenverteilung und damit der Strahlenempfindlichkeit durch die -im Meßzyklus erforderlichen-Temperalurbehandlungen der Strahlendetektoren verursacht. Diese "Haftstellendynamik" kann bei Wiederverwendung der Detektoren die Meßgenauigkeit und damit Zuverlässigkeit der dosimetrischen Aussage erheblich beeinträchtigen.

Aufgabe der Erfindung ist es daher, ein Strahlen-Meßelernent, insbesondere ein Thermolumineszenz-DosLmeter zu bieten, das charakterisiert ist durch ein einfaches und reproduzierbares Herstellungsverfahren, durch eine hohe Strahlenempfindlichkeit bei möglichst geringer effektiver Ordnungszahl, durch das Fehlen einer "Haftstellendynamik" sowie wiederverwendbar ist und eine vernachlässigbare Farbänderung bis zu höchsten Dosen zeigt.

Die Ijösung dieses Problems wird erfindungsgemäß gekennzeichnet durch ein Phosphatglas, das zur Steigerung der Thermolumineszenzausbeute und damit Strahlenempfindlichkeit mit Aktivatoren dotiert ist.

Eine Weiterbildung der Erfindung sieht vor, daß dem Phosphatglas ein Element der Gruppe Mangan, in einer Konzentration von 0, 1 bis über 10 %, und Dysprosium beimischbar ist. Auch ist es in einer Ausführuiigsforrn der Erfindung möglich, daß das Phosphatglas zusätzlich mit Aktivatoren aus der Gruppe Cer, Silber zur Reduktion der Verfärbung bei hohen Dosen dotier-

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bar ist. Die Radiothermolumineszen'z nimmt dabei proportional mit der Aktivatormenge zu; die StrahlenempfindlicMceit ist demnach durch die Aktivatorkonzentration steuerbar, sie ist kontrollierbar durch die Photolumineszenz des Aktivators (X . . ~ 600 nm) unter UV-Einwirkung

emission

( X & 420 nm).

_ 'anregung

Ein besonderer Vorteil des erfindungsgemäißen Meßelementes liegt darin, daß zur Anregung einer Emissions strahlung im Wellenlängenbe reich von

500 - 750 nm das Meßelement auf Temperaturen über 100 C zu erwärmen ist.

Dadurch wird eine hohe zeitliche Konstanz der Dosisinformation gewährleistet.

Von Bedeutung ist weiterhin, daß als Meßelememt sub stanz ein aus der Sicht der Thermolumineszenz-Dosimetrie bisher praktisch unbeachtetes, jedoch einfach herzustellendes Material, nämlicli Glas in Form von Metaphosphatglas geringer Ordnungszahl verwendet und zur Intensivierung des gewünschten, für die Dosimetrie wichtigen Effekts mit den Aktivator zu Sätzen versehen werden kann. So wird z. B. durch den Aktivator Mangan eine Steigerung der Thermolumineszenz-Strahlenempfindlichkeit, durch Silber eine definierte Reduzierung der Therinolumineszenzfähigkeit für Hochdosismessungen und durch Cer eine Reduziex-ung der störenden Glas Verfärbung bei hohen Dosen erreicht. Auf diese Weise werden Detektoren einer hohen, steuerbaren und einfach kontrollierbaren Strahlenempfiedlichkeit für den Dosenbereich von Milliröntgen bis Megaröntgen erreicht mit linearer Dosis-Effekt-Beziehung innerhalb eines weiten Dosisbereicihs. "Weiterhin ist eine vergleichsweise geringe Energieabhängigkeit der Strahlenempfindlichkeit aufgrund der niedrigen Ordnungszahlen der Ausgangsmaterialien gegeben. Die Meßelementsubstanz zeigt keine "Haftstellendynamik" bei Erwärmung, so daß eine Wiederverwendung ohne therinische Regenerierung bei Einhaltung einer hohen Reproduzierbarkeit der Strahlenempfindlichkeit möglich ist. Außerdem ist eine homogene Strahlenempfindlichkeit der Meßelemente innerhalb eines Kollektivs gewährleistet.

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Die Erfindung wird im folgenden anhand von Ausführungsbeispielen mittels der Figuren 1 bis 8 näher erläutert.

Es wird in einer bevorzugten Ausführung der Erfindung ein Metaphosphatglas niederer Ordnungszahl Z als Ausgangsmaterial für das Meßelement benutzt. Zur definierten Erhöhung der Thermolumineszenzausbeute wird es mit Mangan dotiert. Die Strahlenempfindlichkeit ist mittels der Aktivator-Konzentration einfach zu verändern.

In Figur 1 ist die optische Dichte D gegenüber der Wellenlänge λ in nm.für Metaphosphatglas mit den Mangandotierungen von 0,1; 0, 3 und 1,0% (Kurven 1 bis 3) aufgetragen. Bei steigender Mangankonzentration bis zu einem Gewichtsprozent werden die störenden Absorptionsbanden um 400 nm und 520 nm reduziert, während nur ein schwaches Absorptionsband um 550 nm auftritt, das typisch für den Aktivator Mangan ist. Die Manganaktivierung ergibt eine Verstärkung der Radiothermolumineszenzausbeute, die bis

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zum Faktor 10 höher liegt als die von mit Silber dotiertem Phosphatglas bei gleichzeitiger Reduzierung der störenden Färbung des Glases. Weiterhin ergibt die niedere Ordnungszahl Z von Mangan (Z = 25) im Gegensatz zu der von Silber (Z = 47) ein weniger ausgeprägtes Energieverhalten des Detektors.

Die Emission der intensiven Radiothermolumineszenz Mangan-dotierter Phosphatgläser nach Bestrahlung wird durch Ausheizung bis über 350 C stimuliert. Figur 2 (es ist die Radiothermolumineszenz-IntensitätJüber der Temperatur T in Grad Celcius aufgetragen) zeigt glow-Kurven 4 bis 6, die durch eine lineare Erwärmungsrate von 0, 5 C pro Sekunde erhalten wurden Die Verteilung der glow-Maxima hängt von der Mangankonzentration (0,1; 0, 3; 1,0 %; entspricht glow-Kurven 4 bis 6) ab. Für niedere Mangankonzentrationswerte wird ein

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Maximum um ungefähr 200 C erhalten, das von der Glasbasis stammt. Diesem Basismaximum ist ein weiteres glow-Maximum bei ungefähr 150 C sowie ein zusätzliches unterhalb Raumtemperatur überlagert; beide Maxima sind typisch für den Aktivator. Der 150 C-Peak wird dominierend für Mangankonzentrationen oberhalb 1 Gew. ~%. . Die Temperatur lage der wichtigsten Radio-

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thermolumineszenz-Maxima ist hoch genug, daß ein Fading selbst bei erhöhten Temperaturen vermieden wird, wenn der Detektor vor Auswertung 15 Minuten lang bei 80 C getempert wird.

Figur 3, in der die relative Lumineszenz intensität J über der Mangan-

Iv

konzentration K in Gew. -% aufgetragen ist, zeigt, daß die Radiothermolumineszenz-Ausbeute linear mit der Mangankonzentration steigt. Dies ist aus der Kurve 7 zu entnehmen.

Aus der Figur 4, bei der die Radiolumineszenz-Intensität J über der Wellenlänge "X in nm aufgetragen ist, kann aus der Kurve 8 ersehen werden, daß das Radiothermolumineszenz-Emissions-Spektrum von 500 nm bis 750 nm mit einem Maximumum ungefähr 600 nm reicht. Das Spektrum wurde bei Temperaturen von 100 C bis 200 C wiederholt aufgenommen.

Figur 5, in der die optische Dichte D der Gläser gegen die Wellenlänge 7\ in nm aufgetragen ist, zeigt die optischen Absorptionsspektren von unbestrahlten sowie bestrahlten Proben bei Dosen von 10 , 10 und 10 -Röntgen als Kurven 9 bis 12, Es kann daraus entnommen werden, daß ein auf Mangan bezogener Absorptions-Peak bei ungefähr 550 nm für die Violettfärbung bei höchsten Dosen verantwortlich ist, der allerdings das Thermolumineszenz-Emissions-Spektrum mit dem Emissionsmaximum um ungefähr 600 nm (Fig. 4) erst bei Dosen um 1 Megaröntgen und darüber störend überlagert. Daher reicht der Dosismeßbereich von mit Mangan dotiertem Phosphatglas, im wesentlichen unbeeinflußt durch Verfärbungsabsorption bis in den Megaröntgenbe reich.

Figur 6, in der die Radiothermolümirieszenz-Intensität J über der Temperatur T in Grad Celsius aufgezeichnet ist, zeigt die glow-Kurven 13 bis 16 für verschiedene Bestrahlungsdosen (15; 50; 100 und 1000 Milliröntgen), die mit dem gleichen Detektor aufgenommen wurden. Das Glas wurde jeweils wiederverwendet ohne einen vorherigen Regenerierprozeß. Die Messungen zeigen, daß mit Mangan dotiertem Phosphatglas Dosisbestimmungen bis in

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den Milliröntgenbereich möglich sind.

Der erfaßbare Dosisbereich ist in Figur 7 dargestellt. Die Messungen wurden mit Glasplatten der Größe 6x6x1,5 mm ausgeführt. Die Kurven 17 und 18 zeigen die Anzeige eines handelsüblichen Thermolumineszenz Auswertegerätes gegenüber der Bestrahlungsdosis B in Röntgen für zwei verschiedene Empfindlichkeitsmeßbereiche der Auswerteapparatur. Die Kurve 17 zeigt außerdem, daß mit normaler Empfindlichkeit der Anzeigegeräte die integrale Radiothermolumineszenz-Ausbeute des Meßelernents proportional zur Dosis zwischen 10 Milliröntgen und einigen Kiloröntgen ist. Für höhere Dosen wird eine sogenannte Supralinearität gefunden, die sich als praktisch unabhängig von der Mangankonzentration erwies* Die obere Grenze für die Anwendbarkeit des Meßelementes mit der Radiothermolumineszenz-Methode liegt urn ein Megaröntgen. Sie kann bis zu 10 Megaröntgen dadurch ausgedehnt werden, daß die Abnahme der mit UV-stimulierbaren Photolumineszenz gemessen wird, während bei noch höheren Dosen Absorptionsmessungen durchgeführt werden können. Eine weitere Vergrößerung des Dosismeßbereichs mit Hilfe der Radiothermolumineszenz-Methode ist möglich durch Einführung von geeigneten Koaktivatoren in das Glas. Die unterste Meßgrenze ist bei einem Milliröntgen zu erwarten.

Die experimentell bestimmte Abhängigkeit der Strahlenempfindlichkeit von der Photonenenergie ist inFig.8gezeigt. Darin ist die Strahlenempfindlichkeit E (normiert auf 60 Co) gegenüber der effektiven Photonenenergie in Kiloelektronenvolt für ein Phosphatglas mit 0, 3 Gew. -% Mangan (Kurve 19) aufgetragen. Dazu ist zum Vergleich die entsprechende Kurve eines mit Silber dotierten Phosphatglases (Kurve 20) dargestellt. Die Strahlenempfindlichkeit des erfindungsgemäßen Meßelementes wächst nur bis zu einem Faktor 4 bei etwa 35 Kiloelektronenvolt im Vergleich zu einem Faktor von 7, 5 bei 45 Kiloelektronenvolt im Falle des mit Silber dotierten Phosphatglases.

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Claims

Patentansprüche:

[1.) Meßelement zum Nachweis ionisierender Strahlung und zur Bestimmung von Strahlendosen im Bereich von Milliröntgen bis über 10 Megaröntgen unter Benutzung des strahleninduzierten Thermolumineszenzeffekts, gekennzeichnet durch ein Phosphatglas, das zur Steigerung der Thermolumineszenzausbeute und damit Strahlenempfindlichkeit mit Aktivatoren dotiert ist.
2. Meßelement nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß dem Phosphatglas ein Element aus der Gruppe Mangan, in einer Konzentration vpn 0, 1 % bis über 10 %, und Dysprosium beimischbar ist.
3. Meßelement nach Anspruch 1 und 2, dadurch gekennzeichnet, daß das Phosphatglas zusätzlich mit Aktivatoren aus der Gruppe Ce, Ag zur Reduktion der Verfärbung bei hohen Dosen dotierbar ist.
4. Meßelement nach Anspruch 1 oder einem der folgenden, dadurch gekennzeichnet, daß das Phosphatglas ein Metaphosphatglas geringer effektiver Ordnungszahl ist und in fester Form vorliegt.
5. Meßelement nach Anspruch 1 oder einem der folgenden, dadurch gekennzeichnet, daß zur Anregung einer Emissionsstrahlung im Wellenlängenbereich von 500 bis 750 nm das Meßelement auf Temperaturen über 100 C erwärmbar ist.

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