DE2148727A1 - Verfahren und Vorrichtung zur Reinigung von Abgas von Verbrennungskraftmaschinen - Google Patents

Verfahren und Vorrichtung zur Reinigung von Abgas von Verbrennungskraftmaschinen

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DE2148727A1 DE19712148727 DE2148727A DE2148727A1 DE 2148727 A1 DE2148727 A1 DE 2148727A1 DE 19712148727 DE19712148727 DE 19712148727 DE 2148727 A DE2148727 A DE 2148727A DE 2148727 A1 DE2148727 A1 DE 2148727A1
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Description

DIPL.-ΙΛΟ. IIAXS W. GUOEMXG DIPL.-CIIEM. DR. ALFRED SCHÖN
P A T E N T A X W A L T E
29. September I97I
Knud Jensen Hvidager 16 2620 Albertslund,Dänemark
Verfahren und Vorrichtung zur Reinigung von Abgas von Verbrennungskraftmaschinen .
Die Erfindung betrifft ein Verfahren und eine Vorrichtung zur Reinigung der Abgase von Verbrennungskraftmaschinen, insbesondere zum Entfernen giftiger Bestandteile.
Abgase von Verbrennungskraftmaschinen enthalt en gesundheitsgefährliche Stoffe, wie z.B. freies Blei, Bleiverbindungen, Stickstoffoxyde, Kohlenmonoxyd und eine Reihe unverbrannter Kohlenwasserstoffe. Die Notwendigkeit, diese gesundheitsgefährlichen Stoffe zu entfernen, nimmt mit der wachsenden Anzahl von Verbrennungskraftmaschinen, insbesondere der Anzahl von Kraftwagen, zu.
209817/0812
Im Hinblick auf das Entfernen einiger der gesundheitsgefährlichen Stoffe ist die Verwendung sogenannter oxydationskatalytischer Nachbrenner in den Auspuffsystemen von Verbrennungskraftmaschinen vorgeschlagen worden.
In den bekannten oxydationskatalytischen Nachbrennern wird das mit Luft vermischte Abgas über einen Oxydationskatalysator geleitet, worin eine Oxydation von Kohlenmonoxyd und unverbrannten Kohlenwasserstoffen zu Kohlendioxyd und Wasser stattfindet. Der Stickstoffoxydgehalt des Abgases wird indessen nicht entfernt, da eine heterogene Zersetzung von Stickstoffoxyd zu Stickstoff und Sauerstoff in einer oxydierenden Gasmischung auf Grund des enthaltenen Sauerstoffs sehr langsam stattfindet.
In den weitaus meisten Brennstoffen für Verbrennungskraftmaschinen wird ferner z.B. Tetraäthylblei als oktanzahlsteigerndes Mittel verwendet. Tetraäthylblei wird im Motor in Verbindungen, die in einer oxydierenden Gasmischung als Katalysatorgift wirken und dadurch den Oxydationskatalysator vergiften, umgebildet.
Katalysatorvergiftung in den bekannten oxydationskatalytischen Nachbrennern zeigt sich dadurch, daß der Nachbrenner irgendwo zwischen 25 und 500 Betriebsstunden zu funktionieren aufhört. Der mit Blei verunreinigte Katalysator muß deshalb während des Betriebs ausgewechselt oder regeneriert werden. Zur Regenerierung sind komplizierte und aufwendige Systeme entwickelt worden. In der dänischen Patentschrift Nr. 101.891 ist z.B. ein Verfahren zur Regenerierung eines mit Bleiverbindungen verunreinigten Oxydationskatalysators beschrieben, wobei die Rauchgase als Reduktionsmittel zur Regenerierung des Katalysators verwendet werden.
209817/0812
Die Verwendung von Oxydationskatalysatoren hat außerdem den Nachteil, daß der Katalysator Temperaturen bis zu 11000C widerstehen soll.
Aufgabe der Erfindung ist die Schaffung eines Verfahrens und einer Vorrichtung, bei denen außer dem Entfernen von Kohlenmonoxyd und unverbrannten Kohlenwasserstoffen auch eine Beseitigung von Blei, Bleiverbindungen, Ruß und Stickstof foxyden erfolgt. Ferner soll eine Bleivergiftung des Katalysators vermieden und dieser nicht kritischen Temperaturen ausgesetzt werden.
Die Erfindung löst diese Aufgabe dadurch, daß man in Verbindung mit einer mechanischen Abtrennung von Blei, Bleiverbindungen und Ruß in einem katalytisehen Reaktor Stickstoffoxyde durch Reduktion mit dem im Abgas enthaltenen Kohlenmonoxyd entfernt, wonach Kohlenmonoxyd und unverbrannte Kohlenwasserstoffe, nachdem man das Gas durch Zusatz von Luft oxydierend gemacht hat, in einem nicht-katalytischen Reaktor zu Kohlendioxyd und Wasser oxydiert werden.
Die Erfindung betrifft ferner eine Vorrichtung zur Ausübung des erfindungsgemäßen Verfahrens, und diese Vorrichtung ist dadurch gekennzeichnet, daß sie einen katalytischen Reaktor, der dazu eingerichtet ist, Stickstoffoxyde durch Reduktion mit dem im Abgas enthaltenen Kohlenmonoxyd in Verbindung mit einer mechanischen Abtrennung von Blei, Bleiverbindungen und Ruß zu entfernen, und einen nachfolgenden nicht-katalytischen Reaktor, der dazu eingerichtet ist, Kohlenmonoxyd und unverbrannte Kohlenwasserstoffe zu Kohlendioxyd und Wasser zu oxydieren, umfaßt
Die Erfindung ist nachstehend mit weiteren Einzelheiten anhand einer Zeichnung näher erläutert. Es zeigen:
209817/0812
Fig. 1 eine Arbeitskurve für einen Benzinmotor, Fig. 2 einen Längsschnitt einer schematischen Ausführungsform der erfindungsgemäßen Vorrichtung, und
Fig. 5 einen Querschnitt derselben Ausführungsform.
Aus der Arbeitskurve für einen Benzinmotor in Fig. 1 geht hervor, daß bei einem kleinen Luft/Benzin-Verhältnis ein kräftig reduzierendes Abgas erzielt wird, welches ein hohes CO- und HC- und einen niedrigen Og-Gehalt im Abgas verursacht, Durch das erfindungsgemäße Verfahren und die erfindungsgemäße Vorrichtungskombination wird es möglich, den Motor mit kleinem Luft/Benzin-Verhältnis arbeiten zu lassen, das es wiederum ermöglicht, daß der Motor zwischen maximaler Leistung und maximalem Wirkungsgrad arbeiten kann, da der nicht-katalytisehe Reaktor fähig ist, den bei der nachfolgenden Verbrennung von CO und HC verhältnismäßig hohen Temperaturen zu widerstehen, im Gegensatz zu bekannten Oxydationskatalysatoren, die ein höheres Luft/Benzln-Verhältnis und somit niedrigere Konzentrationen von CO und HC für niedrigere Temperaturen bei der Verbrennung von CO und HC fordern. Das kräftig reduzierende Abgas wird Bleiverbindung-Katalysator-Komplexe zu unschädlichem metallischem Blei reduzieren, wodurch keine Bleivergiftung des Katalysators erfolgt, und der nicht-katalytische Reaktor kann nicht bleivergiftet werden, da er keinen Katalysator enthält.
Außer der Entfernung von NO, HC und CO werden auch Bleiverbindungen durch die Vorrichtungskombination entfernt, da diese im kräftig reduzierenden Abgas zu freiem Blei reduziert werden. Der Katalysator kann bis zu 40 % reduziertes Blei enthalten, welches zur Reinigung des Abgases von Blei für die Lebensdauer des Autos ausreichend ist.
ΐ / y ti
2U8727
Bleiverbindungen im Abgas, ergeben bei den hohen Temperaturen eine kräftige Korrosion von Stahl. Adsorption von Blei im katalytisehen Reaktor gemäß der Erfindung bringt es indessen mit sich« daß diese Hochtemperaturkorrosion im nichtkatalytischen Reaktor vermieden wird.
Im katalytischen Reaktor wird die'Reaktion zwischen NO und CO eine verhältnismäßig kleine Temperatursteigerung im Abgas verursachen. Aus Fig. 1 geht hervor« daß bei einem kleinen Luft/Benzin-Verhältnis etwas O2 im Abgas übrig bleibt. Dies wird über dem Katalysator mit CO zu CO2 reagieren und eine weitere Teraperatursteigerung des Abgases von etwa 100eC ergeben. Diese Temperatursteigerung ist sehr wichtig für die Erzielung einer ausreichenden Temperatur des Abgases, so daß die Zündtemperatur für CO und HC bei kleinen Belastungen des Motors nach Zusatz der für die Weiterverbrennung von CO und HC notwendigen Luft vor dem nicht-katalytischen Reaktor überschritten wird. Außerdem wird die 0«-Konzentration im katalytisohen Reaktor kurze Zeit naoh dem Start des Motors verhältnismäßig groß sein, und in diesem sehr kurzen! Zeitraum wird dann eine | kräftigere Verbrennung von CO und HC über dem Katalysator statt· finden, wodurch eine schnelle Aufwartung der Vorrichtung er- > folgt. Dies! vergrößert die Effektivität der Vorrichtung sehr \ erheblich, jjhne daß extrem große Forderungen an die thermische Stabilität des Katalysators gestellt werden, da die Prozesse von einer verhältnismäßig kleinen Temperatursteigerung begleitet sind, in Gegensatz*zu dem sekundären Verbrennungsprozeß, der von großer Temperaturstoigerung begleitet ist·.
Durch die Erfindung erzielt man eine relativ große Reaktionsgeschwindigkeit für die Umbildung von NO auf Grund der kräftig' reduzierenden Bedingungen im katalytischen Reaktor.
209817/0812
ORIGINAL JNSPECTEO
; 2U8727
Die Korabination des katalytischen Reaktors rait dem nachfolgenden nicht-katalytischen Reaktor gemäß der Erfindung gibt eine ungewöhnlich feine Schalldämpfung.
Es wurde gefunden, daß der Einsatz eines Behälters mit porösem Material, welches eine Menge verschiedener Durchgangswege mit verschiedenen Längen ermöglicht, Druckwellen ebnet und dadurch eine bessere Wirkung der Luftinjektion und des nicht-katalytischen Katalysators mit sich führt. Der katalytische Reaktor wirkt somit als Puffer für den nicht-katalytischen Reaktor und führt deshalb zu einer weniger pulsierenden Strömung darin.
Der nicht-katalytische Reaktor kann ferner gemäß der Erfindung zweckmäßig als ein Dreiwegerohr ausgestaltet sein, das aus zwei Seitenrohren und einem Mittelrohr besteht· Die Größe der Seitenrohre und des Mittelrohres ist einem Strömungsverhältnis von 1:1 angepaßt, wobei das Dreiwegerohr in einen inneren Zylinder ausmündet, wovon das Abgas durch einen äußeren Zylinder zu einem AuSmündungsrohr strömt.
Minimaler Tempelaturabfall des Abgases von den Auspufföffnungen des Motors zum ι icht-katalytischen Reaktor 1st sehr wichtig, um eine ausreichem e Temperatur des Gases schnell nach dem Start des Motors zu ei zielen, so daß die Zündtemperatur für CO und HC überschritten w
rd. Dies wird dadurch erzielt, daß die Vorrichtung an dem Mot<r anstatt an dem normalen Auspuffkrümmer angebracht istt so c ad der Weg von der Auspufföffnung zu dem nicht- -katalytisohen !faktor möglichst kurz ist· ' .-
Minimaler Druckabfall in der Vorrichtung 1st für die Erzielung einer maximalen !Leistung dea Motors sehr wichtig· Dies wird dadurch erreicht, idafi das Abgas von Motor eine minimale Geschwindigkeit in den Reaktoren hat«
208817/0812 original inspected
Es wird angenommen, daß die Verbrennung im nicht-katalytischen Reaktor in einer Flamme stattfindet, die in den Löchern im inneren Zylinder steht. Um diese Flamme so konstant wie möglich zu halten, ist es notwendig, daß das Abgas von jeder Auspufföffnung dasselbe Mischungsvolumen zum Vermischen mit der Luft hat. Dies erzielt man dadurch, daß die Menge Auspuffluft, die durch das Mittelrohr zu dem nicht-katalytischen Reaktor strömt, doppelt so groß ist wie die Menge, die durch die Seitenrohre fließt. Das Auspuffgas, das durch das Mittelrohr strömt, wird in zwei gleichmäßige Hälften im inneren Zylinder aufgeteilt, so daß sämtliche Auspuffgase dasselbe Mischungsvolumen zum Vermischen mit Luft erhalten.
Das erfindungsgemäße Verfahren wird nachstehend anhand von Fig. 2 und Fig. 3, die schematisch eine Ausführungsform einer Vorrichtung zur Ausübung des erfindungsgemäßen Verfahrens zeigen, näher erklärt.
Das Abgas wird durch ein Auspuffrohr 1 zu einem mechanischen Separator 2 geleitet. Im mechanischen Separator wird ein Teil des vorhandenen Bleis, der Bleiverbindungen und des Rußes aus dem Abgas entfernt. Der mechanische Separator ist mit einem Reservoir 4 zur Ansammlung der ausgeschiedenen Materialien versehen. Vom mechanischen Separator wird das Abgas zu einem kata-Iytiseheη Reaktor 6, der als ein Rohr ausgestaltet 1st, geleitet, in welchem ein Katalysator 10 zwischen zwei Drahtnetzen 8 eingeschlossen ist. -
Im Reaktor 6 werden Stickstoffoxyde durch das im Abgas enthaltene Kohlenmonoxyd zu Stickstoff reduziert. Als Katalysator können z.B. Kupferchromit oder KupferSilizium verwendet werden. Beispiele von den Wirkungsgraden der Katalysatoren sind im folgenden Schema angegeben:
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Zusammensetzung Temperatur % 0C
Umwandlung von NQx %
Katalysator
CuO
SiO
Kupferchromit 1) 82 17 0 500 über 90
Kupfersilizium 2) 30 0 70 300 etwa 98
R.A. Baker und R.C. Doerr, Process and Development, J^, Nr. 1,
s. 188-191 (1965)
S. Sourirajan und J.L. Bluraenthal, Int. J, Air Wat Poll, £, Nr. 1, S. 24-33 (I96I)
Beim Kontakt mit dem reduzierenden Gas wird der Katalysator von der im Abgas vorhandenen Menge Blei und Bleiverbindungen nicht vergiftet, weil das reduzierende Gas die vielen verschiedenen Bleiverbindung-Katalysator-Komplexe in eine oder mehrere Formen von Blei, gegebenenfalls metallischem Blei umwandelt, das einen wesentlich verminderten Deaktivierungseffekt auf den Katalysator ausübt.
Der mechanische Separator kann gegebenenfalls auch nach dem katalytischen Reaktor 6 angebracht werden, Im katalytischen Reaktor erfolgt indessen eine positive Wärmetönung, die für die letzte Prozeßstufe wünschenswert ist. Diese Wärmetönung kann möglicherweise den Wirkungsgrad des mechanischen Separators reduzieren, wenn dieser nach dem katalytischen Reaktor angebracht ist.
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Vom katalytlschen Reaktor 6 wird das Abgas durch ein Luftinjektionsrohr 12 geleitet, in welchem das Abgas mit Luft vermischt wird, wobei die Luft durch ein Rohr 14 eingesaugt ,wird, welches ein oxydierendes Gasgemisch ergibt. Als Luftinjektionsrohr können eine RohrVerengung, in der ein Teil der Druckenergie des Abgases in kinetische Energie umgewandelt wird, wodurch ein Unterdruck entsteht,, und eine Rohrerweite-
rung verwendet werden, in der ein Teil der kinetischen Energie als Druckenergie wiedergewonnen wird. Die Luftinjektion kann auch mit einem Luftkompressor erfolgen.
Nach dem Vermischen mit Luft wird das oxydierende Gasgemisch zu einem Reaktor 18 geleitet, der keinen Katalysator enthält.
Der Reaktor 18 ist wie ein Dreiwegerohr mit zwei Seitenrohren 20 und einem Mittelrohr 22 ausgestaltet, wobei jeder Durchmesser der Seitenrohre etwa 75 % des Durchmessers des Mittelroh res beträgt, so daß eine gleichmäßige Strömungsverteilung im Re aktor erzielt wird. Das Dreiwegerohr mündet in einen inneren Zy linder 24 aus, in dem das Gasgemisch abgelenkt wird und aus dem es durch Durchströmungslöoher 26 und durch einen äußeren Zylinder 28 zu einem Auslaßrohr 30 strömt*
Im Reaktor 18 erfolgt eine thermische Verbrennung von Kohlenmonoxyd und unverbrannten Kohlenwasserstoffen zu Kohlendioxyd und Wasser. Die Verbrennungsreaktionen sind im Gegensatz zu der Reduktionsreaktion für "Stickstoffoxyd von einer kräftigen Wärmetönung begleitet, wodurch man Temperaturen bis zu 11009C erhält.
Die Umwandlung von Kohlenmonoxyd und unverbrannten Kohlenwasserstoffen zu Kohlendioxyd und Wasser beträgt etwa 90 £.
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Zum Schutz des Reaktors 18 gegen Temperaturen über 11000C kann dieser mit einer Parallelleitung versehen werden, wodurch das Abgas bei Temperaturen über 11000C geleitet werden kann. Die Parallelleitung kann durch eine thermische Erweiterung des Stangensystems geöffnet werden,
Da das Abgas vom Reaktor 18 Temperaturen bis zu 11OO°C haben kann, kann zur Senkung dieser hohen Temperatur bis zu etwa 500eC ein Kühlsystem verwendet werden. Das Auslaßrohr 30 kann mit einem Kreis von Löchern versehen werden, und unmittelbar danach ist ein kegelförmiger Schirm angebracht, der mit dem Auslaßrohr einen Winkel von 45° bildet. Bei dem Antrieb eines Autos wird die kinetische Energie der vorbeiströmenden kalten Luft vor dom Schirm in Druckenergie umgewandelt mit dem Ergebnis, daß die kalte Luft durch die Löcher strömt und mit dem Abgas vermischt wird, wodurch man eine Abkühlung bis auf eine Temperatur von etwa 500*C erzielt.
Der mechanische Separator, der katalytische Reaktor und der nicht-katalytische Reaktor können natürlich auch anders ausgebildet sein als in der Zeichnung gezeigt.
Das Abgas, das von Blei, Bleiverbindungen, Ruß, Stickstoffoxyden, unverbrannten Kohlenwasserstoffen und Kohlenmonoxyd gereinigt ist, kann jetzt frei in die Atmosphäre geleitet werden.
Bei Verwendung der erfindungsgemäßen Vorrichtung in Kraftwagen, ist der konventionelle Schalldämpfer entbehrlich, weil die Vorrichtung,wie oben erwähnt^ auch als Schalldämpfer wirkt.
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Claims (3)

2H8727 Patentansprüche
1. Verfahren zur Reinigung der Abgase von Verbrennungskraftmaschinen, dadurch gekennzeichnet, daß man in Verbindung mit einer mechanischen Abtrennung von Blei, Bleiverbindungen und Ruß in einem katalytischen Reaktor Stickstoffoxyde durch Reduktion mit dem im Abgas enthaltenen Kohlenmonoxyd entfernt, wonach Kohlenmonoxyd und unverbrannte Kohlenwasserstoffe, nachdem man das Gas durch Zusatz von Luft oxydierend gemacht hat, in einem nicht-katalytischen Reaktor zu Kohlendioxyd und Wasser oxydiert werden.
2. Vorrichtung zur Ausübung des Verfahrens nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß sie einen katalytischen Reaktor (6), der zum Entfernen von Stickstoffoxyden durch Reduktion mit dem im Abgas enthaltenen Kohlenmonoxyd in Verbindung mit einer mechanischen Abtrennung (2) von Blei, Bleiverbindungen und Ruß eingerichtet ist, und einen nachfolgenden nicht-katalytischen Reaktor (18), der zum Oxydieren von Kohlenmonoxyd und unverbrannten Kohlenwasserstoffen zu Kohlendioxyd und Wasser eingerichtet ist, umfaßt.
3. Vorrichtung nach Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet, daß der nicht-katalytische Reaktor (18) als ein Dreiwegerohr ausgestaltet ist, das aus zwei Seitenrohren (20) und einem Mittelrohr (22) besteht, wobei die Größe der Seitenrohre und des Mittelrohres einem Strömungsverhältnis von 1:1 angepaßt ist, und daß das Dreiwegerohr in einen inneren Zylinder (24) ausmündet, wovon das Abgas durch einen äußeren Zylinder (28) in ein Auslaßrohr (30) strömt.
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