DE2127910C3 - Verfahren zur thermischen Vergütung von Feststoffen, die aus Anlagen zur trockenen Reinigung von Abgasen aus Aluminiumelektrolyseöfen ausgetragen und zur Aluminiumelektrolyse als Einsatz verwendet werden - Google Patents

Verfahren zur thermischen Vergütung von Feststoffen, die aus Anlagen zur trockenen Reinigung von Abgasen aus Aluminiumelektrolyseöfen ausgetragen und zur Aluminiumelektrolyse als Einsatz verwendet werden

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Description

Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur thermischen Vergütung von Feststoffen, die aus Anlagen zur trockenen Reinigung von Abgasen aus Aluminiumelektrolyseöfen ausgetragen und zur Aluminiumelektrolyse als Einsatz verwendet werden.
Die bei der Elektrolyse zur Erzeugung von Aluminium aus Schmelzen von Fluoriden des Aluminiums, Natriums und Calciums entstehenden Abgase enthalten neben anderen Verbindungen, wie Schwefel- und Phosphorverbindungen, auch Fluorwasserstoff, dessen Entfernung aus den Abgasen ein besonderes Problem darstellt Je nach Art der Absaugung der Abgase aus den Elektrolyseöfen und der Verdünnung mit Luft beträgt die Konzentration von Fluorwasserstoff in den Abgasen bis ca. lOOOmg/Nm3, in der Regel jedoch unter lOOmg/ΝπΛ
Die Entfernung des Fluorwasserstoffs erfolgt in der Praxis überwiegend durch Naßwäsche der Abgase. Wegen der Zielsetzung, nicht nur das Fluor zur Vermeidung der Umweltverschmutzung aus den Abgasen zu entfernen, sondern aus Gründen der Wirtschaftlichkeit auch wieder nutzbar zu erhalten, schließen sich den nassen Verfahren zur Abgasreinigung aufwendige Verfahren zur Aufarbeitung der Waschlaugen an, bei denen das Fluor abgetrennt von weiteren, aus den Abgasen ausgewaschenen staub- und gasförmigen Verbindungen und Elementen in Form wiederverwendbarer Verbindungen zurückgewonnen wird.
Neben den Naßwaschverfahren sind auch verschiedene Trockenadsorptionsverfahren, d. h. Verfahren zur trockenen Reinigung der Abgase von Aluminiumelektrolyseöfen bekannt. Dabei werden unter Zuhilfenahme von aktiviertem Aluminiumoxid die fluorhaltigen Verbindungen aus den Abgasen eliminiert Anstelle von aktiviertem Aluminiumoxid können entsprechend der DE-AS 20 02 537 auch Natriumaluminat, alkalihaltiges Aluminiumoxid. Natriumkarbonat bzw. Gemische daraus verwendet werden. Auch andere Feststoffe sind verwendbar, z. R Calciumkarbonat, Calciumoxid, Magnesiumoxid.
Die Abgase von Aluminiumelektrolyseöfen enthalten
neben Fluorwasserstoff weitere staubförmige und gasförmige Verbindungen und Elemente, wie beispielsweise Schwefel und Phosphor, die aus Reaktionen in den Elektrolyseöfen entstehen oder den eingesetzten Rohstoffen entstammen. Bei der trockenen Reinigung
ίο der Abgase nehmen die zur Entfernung von Fluorwasserstoff eingesetzten Feststoffe neben Fluorwasserstoff einen Teil dieser Verbindungen und Elemente durch chemische Reaktionen, Sorptionsvorgänge und/oder Vermengung auf.
Bei direktem Einsatz der aus der trockenen Abgasreinigung ausgetragenen Feststoffe in die Elektrolyseöfen, bei allen Verfahren zur trockenen Reinigung der Abgase von Aluminiumelektrolystjien vorgesehen, werden daher neben dem Fluor auch die weiteren
aufgenommenen Bestandteile des Abgases den öfen wieder zugeführt
Der fluorhaltige Feststoff wird beim Einsatz in die öfen nicht sofort in die Schmelze eingebracht, sondern derart eingesetzt, daß er über der Schmelzoberfläche eine als »Kruste« bezeichnete Schicht bildet, hier die vom Schmelzbad abgestrahlte Wärme aufnimmt und erst nach mehrstündiger Verweilzeit in die Schmelze gestoßen wird. Unter den besonderen Bedingungen dieser Lagerung bei langsam ansteigender Temperatur, bei der je nach Art der Absaugung des Ofenabgases auch die Anströmung durch mitabgesaugte Luft von Bedeutung ist, wird ein mehr oder weniger großer Teil des bei der Abgasreinigung vom Feststoff adsorbierten Fluorwasserstoffs wieder freigesetzt und belastet die Abgasreinigung zusätzlich. Die zusätzliche Betastung der Abgasreinigung ist um so größer, je höher dort die Beladung des Feststoffes mit Fluor (bei geringem Feststoffeinsatzgewicht} beabsichtigt ist Es ergibt sich aufgrund der höheren Fluorkonzentration im Abgas
eine der Abgasreinigung gegenläufige Wirkung: Da bei
der Absaugung aus den öfen ein kleiner Anteil des
Ofenabgases nicht erfaßt und gereinigt wird, entstehen
erhöhte Fluorverluste (Emission in die Atmosphäre).
Beim Einsatz des bekannten Verfahrens zur Abgas-
reinigung der Elektrolyseöfen hat es sich erwiesen, daß zeitweise erhebliche Störungen des Betriebs der öfen verursacht wurden und die Betriebsergebnisse, insbesondere die Stromausbeute und der Anodenkohlenverbrauch, mit der die Alurniniumerzeugung durchgeführt
so werden mußte, sehr ungünstig beeinflußt wurden.
In der GB-PS 8 36 282 ist bereits ein Verfahren zur Entfernung von beladenen Dämpfen aus gasförmigen Systemen beschrieben, bei dem ein aktiviertes Adsorptionsmaterial in feinverteilter Form in den Gasstrom eingeleitet und der Gesamtstrom dann durch eine poröse Schicht geführt wird. Dabei kann das Adsorptionsmaterial mit den beladenen Dämpfen aus dem Gasstrom gefiltert und auf der porösen Schicht abgeschieden werden, so daß hierdurch zusätzlich
ω beladene Dämpfe entfernt werden. Falls die organischen Dämpfe wertvoll sind, können sie nach der Filterung aufkonzentriert werden. Wo die Wiedergewinnung unökonomisch ist, können die organischen Dämpfe durch Verbrennung, katalytische Verbrennung
to oder andere Verfahren vernichtet werden.
Beim Einsatz der aus den bekannten Gasreinigungsanlagen ausgetragenen Feststoffe in die Elektrolyseöfen sammeln sich die Kohlenstaubteilchen an der Oberflä-
ehe der Fluoridschmelze und bilden nach kürzerer oder längerer Zeit eine als »Kohlenschaum« bezeichnete Schicht Mit der Bildung dieses Kohlenschaums und örtlichen Zusammenballungen von Kohlenstaub sind — nach verschiedenen Mechanismen — die bereits s erwähnten äußerst ungünstigen Folgeerscheinungen verbunden.
Aufgabe der Erfindung ist die Schaffung eines Verfahrens zur Vergütung der aus Anlagen zur trockenen Reinigung von Abgasen von Aluminiumelek- ι ο trolyseöfen ausgetragenen oder zum Austrag gelangenden Feststoffe wie Kohlenstaub, Fluor, Schwefel oder Phosphor, mit welchen die Störungen und ungünstigen Auswirkungen, die sich beim Einsatz der nicht vergüteten Feststoffe in die Elektrolyseöfen ergeben, is vermieden werden, wobei die Freisetzung von Fluor aus dem mit Fluor beladenen Feststoff auf ein Mindestmaß herabgesetzt wird.
Die Aufgabe wird erfindungsgemäß dadurch gelöst, daß die zur Abgasreinigung verwendeten und danach zum Einsatz in dssElektrolyseöien bestimmten Feststoffe, die neben Fluor noch weitere Verbindungen und Elemente, insbesondere auch Kohlenstoff enthalten, in Anwesenheit von Luft bzw. Sauerstoff auf eine Temperatur von ca. 500 bis 10000C erhitzt und so lange thermisch behandelt werden, daß insbesondere der Kohlenstoff durch Verbrennung entfernt und das bei der Abgasreinigung überwiegend adsorptiv als Fluorwasserstoff aufgenommene und nicht festgebundene Fluor in eine stabile chemische Aluminium-Fluorverbindung überführt wird.
Die Erwärmung der kohlenstoffhaltigen Feststoffe kann durch direkte oder «.direkte Übertragung von Wärme aus der Verbrennung ναι brennbaren Stoffen oder durch elektrisch erzeugte Warm-j erfolgen, wobei nach der Ingangsetzung der Kohlenstoffverbrennung die dann erzeugte Wärme den Prozeß ganz oder teilweise von der weiteren äußeren Beheizung unabhängig macht
Das erfindungsgemäße Verfahren erlaubt es, die thermische Behandlung der Feststoffe in einem Teil der Abgasreinigungsanlage, z. B. in einer Wirbelschichtkammer, durchzuführen. Dabei kann die Verweilzeit verkürzt und die Energiebilanz der thermischen Vergütung verbessert werden. Gleichzeitig werden die Fluorbestandteile des Abgases fest an das Aluminiumoxid gebunden und dadurch ohne Verlust der Elektrolyse wieder zugeführt
In den Aluminiumelektrolyseöfen werden Kohleelektroden als Anoden verwendet Der Kohlenstoff wird überwiegend bei den elektrochemischen Vorgängen zu Kohlenmonoxid und Kohlendioxid umgesetzt Ein Teil des Kohlenstoffs verbrennt daneben an der Luft Der feste Verbund des Kohlekörpers der Elektroden wird dadurch in der äußeren Zone zerstört, und ein Teil der Kohle rieselt als Kohlenstaub ab. Die Hauptmenge dieses Kohlenstaubs wird bei der Absaugung des Gases aus dem Ofen fortgetragen, gelangt in dem zur Abgasreinigung verlaufenden Rohgas in die Gasreinigungsanlagen und wird hier mit den zur Fluorwasser- m> Stoffentfernung verwendeten Feststoffen vermengt Andere Elemente, wie Schwefel, Titan, Vanadin und Phosphor, sind ebenfalls in der Anodenkohle enthalten bzw. werden z. T. auch durch das eingesetzte Aluminiumoxid in die Elektrolyse eingeschleppt η '<
Mit dem vorliegenden Verfahren der thermischen Vergütung wird erstmalig durch Verbrennung des Kohlenstoffs und gleichzeitige Umwandlung des Fluors in eine chemisch stabile Aluminium-Fluor-Verbindung dieser Nachteil vermieden. Die stabile Aluminium-Fluor-Verbindung wird gemäß dem vorliegenden Verfahren bei einer Temperatur von 500 bis 10000C und einer bestimmten Behandlungsdauer erhalten.
Die genaue Verweilzeit richtet sich nach der Stabilität der sorptiven Bindung des Fluorwasserstoffs an das aktivierte Oxid und nach der Korngröße der Feststoffe. Bei hohen Vergütungstemperaturen ist daher die Verweilzeit sehr kurz zu bemessen, während sie bei mittleren Vergütungstemperaturen etwa 15 bis 25 Minuten betragen kann.
Im folgenden soll an zwei Versuchen das erfindungsgemäße Verfahren näher erläutert werden.
Die Abgase von drei Aluminium-Elektrolyseöfen werden in eine Abgasreinigungsanlage geführt und dort mit aktiviertem Aluminiumoxid in Kontakt gebracht Das beladene Oxid wird aus dem Abgas in einem Filter abgeschieden. Dieser beladene Feststoff enthält folgende wesentliche Bestandteile in Gew.-%:
Fluor 5,0%
Kohlenstoff 5,5%
Schwefel 0,2%
PiOs 0,03%
TiO2 0,05%
V2O5 0,02%
Die Feststoffe werden in einen Drehrohrofen eingegeben und der thermischen Vergütung bei einer Temperatur von 7000C und einer Verweilzeit von 25 Min. unterzogen. Der vergütete Feststoff enthält noch folgende Restgehalte in Gew.-%:
Fluor 5,0%
Kohlenstoff 0,08%
Schwefel 0,03%
P2O5 0,014%
TiO2 0,03%
V2O5 0,015%
In einem zweiten Versuch wird das Abgas aus drei Elektrolysezellen einer zirkulierenden Wirbelschicht zugeführt Am unteren Ende des Wirbelschichtreaktors werden aktiviertes Aluminiumoxid mit einer mittleren Teilchengröße von 50 μπι und Abgas eingeleitet Aus der zirkulierenden Wirbelschicht wird laufend ein Teil des beladenen Feststoffes des Gas-Feststoff-Gemisches abgezogen. Dieser Teilstrom wird in einer integrierten Wirbelschichtkammer bei 8500C thermisch behandelt und der vergütete Feststoff aus der Hilfswirbelschicht ständig abgezogen. Während die Feststoffmenge in der Hauptwirbelschicht ca. 1200 kg beträgt und der stürdliche Einsatz und Austrag sich auf ca. 24 kg beläuft, zirkulieren in der Hilfswirbelschicht lediglich 2 kg Feststoff. Hieraus ergibt sich in diesem Fall eine mittlere Verweilzeit von etwa 5 Minuten. Der über ein Filter abgezogene Feststoff weist noch folgende Bestandteile in Gew.-% auf:
Fluor 44%
Kohlenstoff 0,05%
Schwefel 0,02%
P2O5 0,016%
TiO2 0,025%
V2O5 0,012%
Für die Vergütung in einer Wirbelschichtkammer hat es sich als besonders günstig erwiesen, die Abgasreinigung mit einem Anteil von ca. 9% des zur Elektrolyse insgesamt notwendigen Aluminiumoxids durchzuführen.

Claims (3)

Patentansprüche:
1. Verfahren zur thermischen Vergütung von Feststoffen, die aus Anlagen zur trockenen Reinigung von Abgasen aus Aluminiumelektrolyseöfen ausgetragen und zur AJuminiumelektrolyse als Einsau verwendet werden, dadurch gekennzeichnet, daß die zur Abgasreinigung verwendeten und danach zum Einsatz in dje Elektrolyseöfen bestimmten Feststoffe, die neben Fluor noch weitere Verbindungen und Elemente, insbesondere auch Kohlenstoff in Form von Kohlenstaub enthalten, in Anwesenheit von Luft bzw. Sauerstoff auf eine Temperatur von ca. 500 bis 10000C erhitzt und so lange thermisch behandelt werden, daß insbesondere der Kohlenstoff durch Verbrennung entfernt wird und das bei der Abgasreinigung überwiegend adsorptiv als Fluorwasserstoff aufgenommene und nicht fest gebundene Fluor in eine stabile chemische Aluminium-Fluorverbindung überführt wird.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Erhitzung der Feststoffe in einem Teil der Abgasreinigungsanlage, z.B. in einer Wirbelschichtkammer, durchgeführt wird.
3. Verfahren nach Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet, daß die Abgasreinigung mit einem Anteil von ca. 9% des zur Aluminiumelektrolyse insgesamt benötigten Oxides durchgeführt wird
DE2127910A 1971-06-04 1971-06-04 Verfahren zur thermischen Vergütung von Feststoffen, die aus Anlagen zur trockenen Reinigung von Abgasen aus Aluminiumelektrolyseöfen ausgetragen und zur Aluminiumelektrolyse als Einsatz verwendet werden Expired DE2127910C3 (de)

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