DE19937513B4

DE19937513B4 - Vorrichtungen und Verfahren zur gleichverteilten Gasinjektion bei der Behandlung von Halbleitersubstraten

Info

Publication number: DE19937513B4
Application number: DE1999137513
Authority: DE
Inventors: Norbert Dyroff
Original assignee: Infineon Technologies AG
Current assignee: Infineon Technologies AG
Priority date: 1999-08-09
Filing date: 1999-08-09
Publication date: 2004-05-06
Anticipated expiration: 2019-08-10
Also published as: DE19937513A1

Abstract

Injektorrohr (31) zum Einlassen eines Gases in einen Prozeßreaktor (10) zur Behandlung von Halbleitersubstraten (21), wobei das Injektorrohr einen Kanal und entlang des Kanals mehrere seitliche Gasaustrittsöffnungen (32) aufweist, die einen einheitlichen Durchmesser besitzen und entlang des Injektorrohres äquidistant zueinander angeordnet sind
dadurch gekennzeichnet,
dass der Durchmesser der Gasaustrittsöffnungen höchstens 10 Prozent des Durchmessers des Kanals beträgt, und
daß der Durchmesser des Kanals 2–6 mm beträgt, so daß der Durchmesser für ein gleichverteiltes Austreten durch alle Gasaustrittsöffnungen ausreichend klein ist.

Description

Die Erfindung betrifft ein Injektorrohr zum Einlassen eines Gases in einen Prozeßreaktor zur Behandlung von Halbleitersubstraten, wobei das Injektorrohr einen Kanal und entlang des Kanals mehrere seitliche Gasaustrittsöffnungen aufweist. Die Erfindung betrifft ferner ein Gas-Injektions-System, Prozeßreaktoren und ein Verfahren.
Ein bedeutendes Verfahren in der Halbleiterfertigung ist das CVD-Verfahren (CVD = Chemical Vapour Deposition), bei dem mittels Gasphasenabscheidung beispielsweise dotierte Siliziumschichten erzeugt werden können. Dabei werden ausgewählte Gase über in einem Prozeßreaktor befindliche Substrate geleitet. Auf der heißen Substratoberfläche kommt es zu einer Reaktion der Prozeßgase. Die gasförmigen Reaktionsprodukte werden aus dem Prozeßreaktor wieder abgeführt. Wenn dotierte Schichten erzeugt werden, erfolgt die Dotierung gleichzeitig mit der Siliziumschicht-Abscheidung, wodurch Dotieratome in das Siliziumgefüge eingebaut werden.
Bei der Abscheidung von ungesättigt dotierten, amorphen oder polykristallinen Siliziumschichten ist es schwierig, einen gleichmäßigen Schichtwiderstand auf allen Wafern innerhalb des Prozeßreaktors zu gewährleisten. Dies liegt vor allem an den verwendeten Gas-Injektions-Systemen.

Bisher war es beispielsweise üblich, siehe GB 2 309 590 A ein Gas-Injektions-System mit einer Vielzahl von Einzelinjektoren mit einfachen Gaseinlässen zu verwenden. Dabei entsteht an den einzelnen Gaseinlässen jeweils eine hohe Dotierstoffkonzentration, während zwischen den einzelnen Gaseinlässen nur eine geringe Dotierstoffkonzentration vorhanden ist.

Ferner ist aus der US 5,654,230 bekannt, Prozeßgase über Gas-Injektions-Systeme einzuleiten, die ein Injektorrohr mit mehreren Gasaustrittsöffnungen für das Dotiergas aufweisen und die einen zusatzlichen Gaseinlass für das das Schichtmaterial bildende Gas haben. der Abscheidung schwach dotierter Schichten werden sowohl das Halbleitermaterial als auch der Dotierstoff in gasförmiger Phase durch entsprechende Zuleitungen an einem Ende des meist rohrförmigen Reaktors eingeleitet. Entlang des Reaktorrohres, in dem typischerweise 100 oder mehr Wafer angeordnet sind, tritt eine Verarmung der Prozeßgase auf. Der Verarmung des mit hoher Flußrate eingeleiteten Gases zur Abscheidung des Bulk-Materials kann durch eine verstärkte Heizung des auslaßseitigen Reaktorendes begegnet werden. Die Verarmung des mit viel geringerer Flußrate eingeleiteten und durch ein Trägergas stark verdünnten Dotiergases tritt jedoch viel eher ein und muß daher über weitere Einlaßöffnungen entlang des Reaktorrohres ausgeglichen werden, weshalb ein Injektorrohr mit vielen seitlichen Gasaustrittsöffnungen vorgesehen ist.

Weiteren vorbekannten Injektorrohren ist gemeinsam, daß die Größe der einzelnen Injektorlöcher und deren gegenseitiger Abstand von Loch zu Loch variiert. Dies hat den Grund, daß näher an der Zuleitung liegende Gasaustrittsöffnungen durch das dort ausströmende Gas den Gasfluß an weiter entfernt liegenden Gasaustrittsöffnungen verringern. Aus diesem Grund sind am auslaßseitigen Reaktorende angeordnete Austrittsöffnungen größer ausgebildet als näher an der Zuleitung liegende Öffnungen; der verringerte Gasfluß wird so ausgeglichen. Die Abstände von Öffnung zu Öffnung werden zudem unterschiedlich groß gewählt, um einen zusätzlichen Ausgleich zu erzielen.

Trotz dieser beiden Einflußmöglichkeiten gelingt der beabsichtigte Ausgleich der Dotierstoffverarmung nur unvollkommen. Insbesondere der bei dünnen Schichten kritische Schichtwiderstand schwankt bei einer Anordnung von nur 100 Wafern bereits um ±5 bis ±10%, was für viele Anforderungen nicht ausreicht. Ferner ist die Herstellung der Injektorrohre durch die erforderliche Einhaltung der unterschiedlichen Lochdurchmesser und Lochabstände aufwendig und teuer. Gerade bei lasergebohrten Öffnungen kann die Einhaltung im Verhältnis zueinander genau einzustellender Bohrungsradien nicht garantiert werden. Schließlich sind die Prozeßergebnisse bei einem Austausch der lasergebohrten Injektorrohre häufig nicht mehr reproduzierbar.

Aus der EP 0 308 946 B1 ist ein Injektorrohr mit einem Kanaldurchmesser von 20 mm bekannt. In ägnidistanten Abständen sind jeweils drei Gasaustrittsöffnungen mit einem Durchmesser von jeweils 1 mm angeordnet.

Andere Injektorrohre sind aus der DE 40 14 351 C2 und aus der US 5,569,075 bekannt.

Es ist daher die Aufgabe der vorliegenden Erfindung, ein Injektorrohr und damit ein Gas-Injektions-System, Prozeßreaktoren sowie ein Verfahren zur Waferbehandlung bereitzustellen, mit denen kostengünstig und effizient die Verarmung insbesondere von Dotierstoffgasen ausgeglichen und die Homogenität der Prozeßschichten verbessert werden können.

Diese Aufgabe wird durch ein Injektorrohr nach dem Patentanspruch 1, ein Gasinjektionssystem nach dem Patentanspruch 5, durch Prozessreaktoren nach den Patentansprüchen 7 und 8 und durch ein Verfahren nach dem Patentanspruch 12 gelöst.

Diese Aufgabe wird bezüglich des Injektorrohres erfindungsgemäß dadurch gelöst, daß die Gasaustrittsöffnungen einen einheitlichen, für ein gleichverteiltes Austreten durch alle Gasaustrittsöffnungen ausreichend kleinen Durchmesser besitzen und entlang des Injektorrohres äquidistant zueinander angeordnet sind.

Erfindungsgemäß wird der Durchmesser der Gasaustrittsöffnungen – insbesondere im Vergleich zu dem des Injektorkanals selbst – so klein gewählt, daß der Gasfluß im Injektorkanal entlang der Lochpositionen in nur geringem Ausmaß linear abnimmt und durch alle Gasaustrittsöffnungen dieselbe Gasmenge strömt. Die Austrittsöffnungen können nun in gleichen Abständen voneinander angeordnet werden. Fertigungstechnisch von Vorteil ist vor allem, daß die Gasaustrittsöffnungen lasergebohrt werden können, wobei lediglich ein einziger Lochdurchmesser eingestellt werden muß. Die Durchmesser aller Austrittsöffnungen eines Injektorrohres und unterschiedlicher Injektorrohre sind daher in jedem Fall identisch.

Erfindungsgemäß beträgt der Durchmesser der Gasaustrittsöffnungen höchstens 10% des Durchmessers des Kanals bei einem typischen Kanaldurchmesser von 2 bis 6 mm. Bevorzugte Ausführungsformen sehen vor dass der Durchmesser der Gasaustrittsöffnungen, beispielsweise 0,2 bis 0,6 mm beträgt. Das Injektorrohr besitzt vorzugsweise mindestens 6 Gasaustrittsöffnungen im Abstand von ungefähr 10 cm.

Auch Gas-Injektions-Systeme, die ein Injektorrohr zusätzlich zu zwei kurzen Gaseinlässen zum Einspeisen des Bulk-Materials sowie einer Grundlast des Dotierstoffes aufweisen, können mit einem oder mehreren erfindungsgemäßen Injektorrohren ausgestattet und für Prozeßreaktoren, insbesondere für LPCVD-Reaktoren mit einem Heizsystem zur homogenen Bulk-Material-Abscheidung und einer Einrichtung zur Waferrotation eingesetzt werden.

Auch wird ein Prozessreaktor mit einem Injektorrohr geschützt, das äquidistante Gasaustrittsöffnungen mit gleichen Durchmessern besitzt.

Hinsichtlich des Verfahrens wird die der Erfindung zugrundeliegende Aufgabe dadurch gelöst, daß insbesondere das Dotiergas durch das erfindungsgemäße Injektorrohr eingelassen wird. Zur Abscheidung des Bulk-Materials wird Silan eingesetzt, zur Abscheidung der Dotierung beispielsweise durch Stickstoff mitgeführtes Phosphin.

Mit Hilfe des erfindungsgemäßen Verfahrens können mindestens über 150 Halbleitersubstrate mit wesentlich geringeren Schwankungen der Eigenschaften der gewachsenen Schichten hergestellt werden. Typische Betriebsgrößen von LPCVD-Reaktoren sind in den Ansprüchen 18 bis 21 angegeben.

Die Erfindung wird nachstehend unter Bezugnahme auf die Zeichnungen näher erläutert. Es zeigen:
1 eine schematische Querschnittansicht eines als Vertikalofen ausgebildeten Prozeßreaktors,
2 eine schematische Darstellung eines erfindungsgemäßen Gas-Injektions-Systems und
3 eine diagrammatische Darstellung der Gasflußverteilung des erfindungsgemäßen Injektors bei verschiedenen Lochdurchmessern.
In 1 ist ein Prozeßreaktor in Form eines Vertikalofens 10 dargestellt. Der Ofen besteht aus einem Ofengehäuse 11, das innen mit einer Heizkassette 22 versehen ist. Hier kann beispielsweise eine 5-Zonen-Heizkassette verwendet werden, deren unterschiedlich stark heizbare Zonen die Verarmung des das Bulkmaterial enthaltenden Prozeßgases ausgleichen. Innerhalb der Heizkassette 22 ist ein Prozeßrohr 12 vorgesehen, das lösbar mit einem Flansch 15 verbunden ist. Innerhalb des Prozeßrohres 12 ist ein zylinderischer Liner 13 vorgesehen, in dem ein Boot 14 zur Aufnahme der Wafer 21 angeordnet ist. Das Boot wird von einem Sockelelement 25 getragen. Die Wandungen des Prozeßrohres 12, des Liners 13, des Bootes 14 und des Sockelelements 25 bilden einen Strömungskanal 20. Sowohl das Boot 14 als auch der Liner 13 sind lösbar mit einem Flansch 15 verbunden. Der Flansch 15 verfügt über Gaseinlässe 16 und 17 sowie über einen Gasauslaß 19. An dem Gaseinlaß 16 ist ein Injektorrohr 31 angeschlossen, das mehrere Gasaustrittsöffnungen 32 aufweist. Anordnung und Größe dieser Gasaustrittsöffnungen entlang des Injektorrohres ist Gegenstand der vorliegenden Erfindung.
2 zeigt ein Gas-Injektions-System, bestehend aus einem erfindungsgemäßen Injektorrohr 31 und zwei kurzen Injektoren 23 und 24 mit je einer Austrittsöffnung. Das durch den Liner 13 eingeschlossene Prozeßvolumen wird durch den Injektor 23 mit einer Grundlast an Phosphin und über den Injektor 24 mit einer Grundlast an Silan versorgt. Das an dem Gaseinlaß 16 angeschlossene Injektorrohr 31 verläuft entlang der innerhalb des Liners 13 gelegenen Strecke des Strömungskanals 20. Das auf dem Sockelement 25 stehende Waferboot 14 rotiert um die senkrechte Symmetrieachse, so daß ein Injektorrohr seitlich der Wafer ausreicht. Alternativ können auch mehrere Injektorrohre vorgesehen sein. Das erfindungsgemäße Injektorrohr zeichnet sich durch äußerst kleine und äquidistant zueinander angeordnete Austrittsöffnungen 32 aus, deren Position in 2 durch die Nummer der jeweils nächstgelegenen Wafer angegeben ist. Im vorliegenden Beispiel entspricht die Entfernung von Loch zu Loch einem Abstand von 25 Waferpositionen.
Der Injektor 31 besitzt einen Innendurchmesser von 4 mm. Auf seiner Außenwand sind 8 Injektorlöcher 32 mit einem Durchmesser von jeweils 0,3 mm und einem gegenseitigen Abstand von ca. 10 cm angeordnet. Das Injektorrohr 31 ist ebenso wie der Injektor 23 an eine Phosphinquelle angeschlossen.
Zum Betrieb des Vertikalofens 10 wird das Boot 14 mit einer Vielzahl von Wafern 21, in der erfindungsgemäßen Ausführungsform mit insgesamt 166 Wafern bestückt, von denen 150 Wafer produktive Wafer sind. Der Ofen 10 wird auf eine Temperatur von 500 bis 600 °C und einen Prozeßdruck von 20 bis 100 Pa gebracht und das Prozeßgas hineingeleitet. Silan wird mit einer Flußrate von 500 Kubikzentimetern pro Minute (sccm), Phosphin mit einer Flußrate von 19 sccm in den Ofen geleitet. Die rasche Verarmung des durch das Trägergas Stickstoff stark verdünnte Phosphingases wird durch die zusätzliche Zufuhr mit Hilfe des Injektors 31 ausgeglichen.
Die Verdünnung des Dotiergases erfolgt entweder durch Zuleitung des Trägergases in ein Gaskabinett des Reaktors oder durch das Bereitstellen einer Quelle mit vorgegebenem Mischungsverhältnis zwischen Dotiergas und Trägergas. Ein typisches Mischungsverhältnis ist beispielsweise 0,8 % Phosphin in Stickstoff. Selbstverständlich können beliebige Prozeßgase und Trägergase verwendet werden. Explizit genannt seien Arsenwasserstoff und Bortrichlorid als Dotiergas, Helium und Wasserstoff als Trägergas für das Dotiergas oder für Silan, und Disilan an Stelle von Silan zur Siliziumabscheidung.
3 zeigt Gasflußverteilungen des Injektors 31 mit verschiedenen Durchmessern äquidistant angeordneter Injektorlö cher 32, wobei der Gasfluß jeweils auf denjenigen durch das erste Injektorloch normiert wurde. Der Vergleich der Gasflußverteilungen für verschiedene Lochdurchmesser zeigt, daß der Gasfluß mit zunehmendem Lochdurchmesser immer stärker abfällt, je höher das Loch im Vertikalofen angeordnet ist. Um über die gesamte Höhe des Vertikalofens 10 eine gleich hohe Dotierstoffzufuhr zu erreichen, wird erfindungsgemäß der Durchmesser der Injektorlöcher 32 im Verhältnis zum Innendurchmesser des Injektors 31 verkleinert. Dadurch nimmt die Steigung der Gasflußverteilung ab; die einzelnen Gasflüsse gleichen sich an. Im vorliegenden Beispiel hat sich ein Durchmesser der Injektorlöcher 32 von 0,3 mm bei einem Innendurchmesser des Injektors von 4 mm als ausreichend erwiesen.
Durch den so dimensionierten Injektor 31 strömt das phosphinhaltige Prozeßgas mit einer Flußrate von 15 sccm in den Vertikalofen hinein, wo es auf sämtlichen im Boot befindlichen Wafern Schichten einheitlicher Dotierstärke und einheitlichen Schichtwiderstandes erzeugt. Das erfindungsgemäße Gas-Injektions-System wird nachstehend mit einem vorbekannten System verglichen:
Das vorbekannte System besteht aus einem kurzen Injektor mit drei Injektorlöchern sowie einem weiteren Injektor mit vier Injektorlöchern. Das erste Loch des kurzen Injektors hat einen Durchmesser von 0.5 mm und befindet sich in einer Entfernung vom Boden des Prozeßreaktors von 63 mm. Die weiteren beiden Löcher haben jeweils einen Durchmesser von 2.5 mm und sind bei Lochpositionen von 535 und 680 mm im Injektor ausgebildet. Die ersten beiden Löcher des weiteren Injektors haben jeweils einen Durchmesser von 1 mm und sind bei Lochpositionen von 573 und 703 mm des Injektors ausgebildet. Loch 3 hat einen Durchmesser von 1.5 mm bei einer Lochposition von 853 mm und Loch 4 weist einen Durchmesser von 2.0 mm bei einer Lochposition von 1073 mm auf.
Im Vergleich hierzu besteht das erfindungsgemäße Gas-Injektions-System aus einem kurzen Einlaß mit einem einzigen Loch, durch das die Grundlast des Dotierstoffs eingelassen wird. Der erfindungsgemäße Injektor 31 weist insgesamt acht Injektorlöcher 32 mit jeweils einem Durchmesser von 0.3 mm auf. Die Löcher sind jeweils in gleichmäßigen Abständen von 100 mm zueinander in Lochpositionen von 400 bis 1100 mm (2) im Injektor 31 ausgebildet. Der Injektor 31 besitzt einen Innendurchmesser von 4 mm.
Mit beiden Gas-Injektions-Systemen wurden Abscheidungsversuche in einem Vertikalofen 10 durchgeführt.
Bei dem herkömmlichen Gas-Injektions-System ergaben sich bei den einzelnen Wafern im Boot Unterschiede in der Schichtdicke von ± 2.29% sowie Unterschiede beim Schichtwiderstand von ± 16.23%. Mit dem erfindungsgemäßen Gas-Injektions-System wurde hingegen bezüglich der Schichtdicke ein Unterschied von nur ± 0.73% und bezüglich des Schichtwiderstands ein Unterschied von nur ± 1.02% erreicht. Diese Ergebnisse belegen die Vorteile des erfindungsgemäßen Gas-Injektions-Systems.

Claims

Injektorrohr (31) zum Einlassen eines Gases in einen Prozeßreaktor (10) zur Behandlung von Halbleitersubstraten (21), wobei das Injektorrohr einen Kanal und entlang des Kanals mehrere seitliche Gasaustrittsöffnungen (32) aufweist, die einen einheitlichen Durchmesser besitzen und entlang des Injektorrohres äquidistant zueinander angeordnet sind dadurch gekennzeichnet, dass der Durchmesser der Gasaustrittsöffnungen höchstens 10 Prozent des Durchmessers des Kanals beträgt, und daß der Durchmesser des Kanals 2–6 mm beträgt, so daß der Durchmesser für ein gleichverteiltes Austreten durch alle Gasaustrittsöffnungen ausreichend klein ist.
Injektorrohr (31) nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß die Gasaustrittsöffnungen lasergebohrt sind.
Injektorrohr (31) nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß das Injektorrohr mindestens drei Gasaustrittsöffnungen aufweist.
Injektorrohr (31) nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß die Gasaustrittsöffnungen in einem Abstand von 5–20 cm, vorzugsweise etwa 10 cm voneinander angeordnet sind.
Gas-Injektions-System zum Einlassen von Gasen in einen Prozeßreaktor (10) zur Behandlung von Halbleitersubstraten (10), mit einem Gaseinlaß (17; 24) zum Einlassen eines ersten Gases sowie mit einem Injektorrohr (31) zum Einlassen eines zweiten Gases an mehreren Stellen im Prozessreaktor (10), dadurch gekennzeichnet, daß das Injektorrohr (31) ein Injektorrohr nach einem der Ansprüche 1 bis 4 ist.
Gas-Injektions-System nach Anspruch 5, gekennzeichnet durch mindestens ein weiteres Injektorrohr (31) nach einem der Ansprüche 1 bis 4.
Prozeßreaktor (10) zur Behandlung einer Vielzahl von in einem rohrförmigen Reaktorbereich (12) angeordneten Halbleitersubstraten (21), wobei der Prozeßreaktor (10) Gaseinlaßöffnungen zum Einlassen eines ersten und eines zweiten Gases aufweist, gekennzeichnet durch ein Gas-Injektions-System nach einem der Ansprüche 5 oder6.
Prozeßreaktor (10) zur Behandlung einer Vielzahl von in einem rohrförmigen Reaktorbereich (12) angeordneten Halbleitersubstraten, wobei der Prozeßreaktor (10) Gaseinlaßöffnungen zum Einlassen eines ersten und eines zweiten Gases aufweist, mit einem Gaseinlaß (17; 24) zum Einlassen des ersten Gases sowie mit einem Injektorrohr (31) zum Einlassen des zweiten Gases an mehreren Stellen im Prozessreaktor (10) gekennzeichnet durch, einen weiteren Gaseinlaß (17; 23) zum Einlassen des zweiten Gases, wobei der weitere Gaseinlaß (17; 23) zum Einlassen des zweiten Gases eine einzige Gasaustrittsöffnung hat, wobei der weitere Gaseinlass (17; 23) ebenso wie das Injektorrohr (31) an eine Gasquelle für das zweite Gas angeschlossen ist wobei das Injektorrohr (31) zum Einlassen einer zusätzlichen Menge des zweiten Gases vorgesehen ist, und wobei die Gasaustrittsöffnungen (32) einen einheitlichen, für ein gleichverteiltes Austreten durch alle Gasaustrittsöffnungen (32) ausreichend kleinen Durchmesser besitzen und entlang des Injektorrohrs (31) aquidistant zueinander angeordnet sind.
Prozeßreaktor (10) nach Anspruch 7 oder 8, gekennzeichnet durch ein Heizsystem, das eine Verarmung des ersten Gases entlang des rohrförmigen Reaktorbereichs (12) durch unterschiedliche Temperaturbereiche ausgleicht.
Prozeßreaktor (10) nach einem der Ansprüche 7 bis 9, gekennzeichnet durch eine Einrichtung zum Rotieren der Halbleitersubstrate (21).
Prozeßreaktor (10) nach einem der Ansprüche 7 bis 10, gekennzeichnet durch, daß der Prozeßreaktor (10) ein LPCVD-Reaktor ist.
Verfahren zur Behandlung von Halbleitersubstraten (21) in einem Prozeßreaktor, wobei ein erstes Gas in den Prozeßreaktor eingeleitet und ein weiteres Gas durch ein Injektorrohr (31) an mehreren Stellen in den Prozeßreaktor (10) eingelassen wird, dadurch gekennzeichnet, daß das zweite Gas durch ein Injektorrohr (31) nach einem der Ansprüche 1 bis 4 eingelassen wird.
Verfahren nach Anspruch 12, dadurch gekennzeichnet, daß das Silan als erstes Gas eingelassen wird.
Verfahren nach Anspruch 12 oder 13, dadurch gekennzeichnet, daß ein Prozeßgas, das sich aus einem Trägergas und einem Dotiergas zusammensetzt, als zweites Gas eingelassen wird.
Verfahren nach Anspruch 14, dadurch gekennzeichnet, daß das Trägergas Stickstoff ist.
Verfahren nach Anspruch 14, daß das Dotiergas Phosphin ist.
Verfahren nach einem der Ansprüche 12 bis 16, dadurch gekennzeichnet, daßüber 150 Halbleitersubstrate gleichzeitig behandelt werden.
Verfahren nach Anspruch 14, dadurch gekennzeichnet, daß das Prozeßgas mit einer Flußrate von 5–500 sccm (Kubikzentimeter pro Minute), vorzugsweise mit etwa 50 sccm eingeleitet wird.
Verfahren nach Anspruch 12 oder 13, dadurch gekennzeichnet, daß das erste Gas mit einer Flußrate von 100 bis 1500 sccm, vorzugsweise mit etwa 500 sccm eingeleitet wird.
Verfahren nach einem der Ansprüche 17 bis 19, dadurch gekennzeichnet, daß der Prozeßreaktor auf 500–700 °C erhitzt wird.
Verfahren nach einem der Ansprüche 13 bis 20, dadurch gekennzeichnet, daß der Prozeßreaktor bei einem Prozeßdruck zwischen 20–100 Pa betrieben wird.