DE19937255B4 - Korrosionsbeständige Bipolarplatte für PEM-Brennstoffzellen und Verwendung - Google Patents

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Abstract

Gegenstand der Erfindung ist eine Kombination aus metallischer Bipolarplatte (BIP) und unter Zuhilfenahme des Substratmaterials als thermochemischer Reaktionspartner künstlich erzeugter Randschicht, die keine wesentliche Ausbildung von schlechtleitenden Passivierungs- oder Korrosionsschichten an der BIP-Oberfläche aufweist, unter den Betriebsbedingungen der PEM-Brennstoffzelle mit ihrer leicht sauren [ph 3-7] Betriebsatmosphäre [H¶2¶, N¶2¶, H¶2¶O, O¶2¶, CO, CO¶2¶, Methanol] chemisch und mechanisch stabil ist und das darunterliegende Material vor Korrosion durch die korrosiven Betriebsmedien schützt.

Description

  • Die Erfindung betrifft eine korrosionsbeständige PEM-Brennstoffzelle mit einer Bipolarplatte aus Stahl.
  • Für die Versorgung von elektrisch angetriebenen Fahrzeugen mit Energie kann eine Brennstoffzelle eingesetzt werden. Eine für diesen Zweck besonders geeignete Brennstoffzelle ist die Polymer-Elektrolyt-Brennstoffzelle (PEM) mit ihrem günstigen volumen- und gewichtsspezifischen Leistungspotential. PEM-Brennstoffzellen werden weltweit erforscht und entwickelt und beinhalten eine Membrane Electrode Assembly (MEA), die zwischen zwei Bipolarplatten zur Versorgung mit den Betriebsgasen und zur elektrischen Kontaktierung angeordnet ist. Eine solche Brennstoffzellenkombination ist z.B. im US-Patent 5,272,017 beschrieben.
  • Beim Betrieb der Brennstoffzelle sind die Bipolarplatten (BIP) ständig einem feuchten, sauren Medium ausgesetzt; darüberhinaus wird die Kathode mit einem Potential von bis zu +1 V gegenüber der Normalwasserstoffelektrode ausgesetzt und ist einem kontinuierlichen Luftstrom, gegebenenfalls auch Methanolreformat ausgesetzt. Die Betriebstemperatur liegt bei 60 bis 100 °C und erhöht die Korrosion.
  • In diesem Zusammenhang sind metallische Bipolarplatten anodischer Auflösung an der Kathode und Wasserstoffversprödung auf der Anode ausgesetzt. Daher werden die verwendeten Bipolarplatten zumeist aus korrosionsbeständigem und elektrisch hochleitfähigem Graphit hergestellt. Da die Herstellung von Bipolarplatten aus Graphit technisch aufwendig ist, und darüber hinaus die Herstellung sehr dünner Bipolarplatten kaum machbar ist, bietet sich die Verwendung von Metallen als Bipolarplatten an. Insbesondere problematisch bei der Verwendung korrosions beständiger Edelstähle ist die Ausbildung hochohmiger Passivschichten im Kontakt mit der Brennstoffzellenumgebung an der Oberfläche, die zum Aufbau hoher Serienwiderstände und zum Rückgang der Zellperformance führt.
  • US Patent 5,624,769 zeigt und beschreibt eine korrosionsbeständige Bipolarplatte, die aus einem Leichtmetall (Al, Ti) besteht. Auf diese BIP wird eine Zwischenschicht aus Edelstahl und eine Deckschicht aus TiN aufgebracht
    •
  • Aufgabe der Erfindung ist es, bei Verwendung von Bipolarplatten aus Stahl, die Korrosionsbeständigkeit zu verbessern bei gleichzeitiger Aufrechterhaltung einer hohen elektrischen Leitfähigkeit.
  • Diese Aufgabe wird durch den Gegensand des Hauptanspruchs gelöst. Die Unteransprüche betreffen vorteilhafte Ausgestaltungen der Erfindung. Gegenstand der Erfindung ist eine PEM-Brennstoffzelle mit elektrischen Spannungsabnehmern (Bipolarplatten/Endplatten), die metallische Bipolarplatten mit einer Korrosionsschutz-Oberflächenschicht enthält, die durch eine thermochemische Behandlung der BIP-Oberfläche mit Fremdatomen aus der Umgebung und dem BIP-Material gebildet wird. Diese Oberflächenschicht ist gut elektrisch leitfähig und oxidationsbeständig unter Brennstoffzellenbedingungen. Die sich im Kontakt mit der Brennstoffzellenumgebung ausbildende Schichten aus Korrosionsprodukten haben entweder einen relativ geringen elektrischen Widerstand oder wachsen so langsam auf, daß die Leistung der Brennstoffzelle nur unwesentlich beeinflußt wird.
  • Die erfindungsgemässe Korrosionsschutz-Oberflächenschicht besteht aus den Komponenten des Substratmaterials und mindestens einem der Elemente Bor, Stickstoff, Kohlenstoff bzw. ihren Verbindungen.
  • Die einzige Figur zeigt den Verlauf der Zellspannung über der Zeit für eine Brennstoffzelle mit Bipolarplatten ohne Korrosionsschutz (Stand der Technik) und für eine Brennstoffzelle mit erfindungsgemäßen Bipolarplatten.
    •
  • Als Substratmaterial kann beispielsweise ein Edelstahl 1.4404 gemäss der Deutschen Normen DIN 17440 und DIN 17443 mit den Legierungsbestandteilen (C ≤ 0.03 %, Si ≤ 1 %, Mn ≤ 2 %, P ≤ 0.045%, S ≤ 0.03%, Cr: 16.5–18.5 %, Mo: 2–2.5%, Ni: 11–14%) eingesetzt werden, dessen Oberfläche durch Ausbildung einer Randschicht, d.h. einer oberflächennahen Schicht, die reich an mindestens einer der Verbindungen
    • 1) Eisenborid
    • 2) Chromnitrid
    • 3) Eisencarbid
    ist, vor Korrosion geschützt werden. Zur Herstellung dieser Schichten können die Verfahren „Borieren", „Nitrieren", „Nitrocarburieren" oder „Carburieren" in einer verfahrenstechnisch üblichen Form auf den Substratwerkstoff angewendet werden.
  • Beispiel: Korrosionsschutzschicht durch Einstellung einer FeB-Randschicht
  • Die Eigenschaften einer FeB-reichen Randschicht an einer Bipolarplatte aus dem Werkstoff 1.4404, die durch Borieren erzeugt wurde, ergaben im Zelltest eine hohe elektrische Leitfähigeit und Korrosionsresistzenz ohne wesentliches Aufwachsen hochohmiger Oxidschichten. Die rasche Abnahme der Zellperformance ohne Korrosionsschutzschicht ist in der Fig. dargestellt.
  • Die FeB-reiche Schicht in der Fig. wurde durch Pulverborieren mit anschließender Wärmebehandlung erzeugt und zeigt gegenüber der Brennstoffzellenumgebung eine hohe Korrosionsstabilität unter konstanten elektrischen Eigenschaften.
  • In einer weiteren vorteilhaften Ausführung werden die erfindungsgemässen Schichten über die Gasphase wie beispielsweise durch Plasmanitrieren oder Plasmaborieren erzeugt. Ebenso kann die Schicht mittels Ionenimplantation, z.B. Stickstoffimplantation, erzeugt werden.

Claims (15)

  1. Bipolarplatte aus Stahl mit einer elektrisch leitfähigen, unter Reaktion des Substratmaterials Stahl mit einem Reaktionspartner im Verlauf einer thermochemischen Reaktion erzeugten korrosionsschützenden Randschicht, für PEM-Brennstoffzellensysteme dadurch gekennzeichnet, dass die korrosionsschützende Randschicht reich an Eisenborid ist.
  2. Bipolarplatte nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass die elektrische Leitfähigkeit der Randschicht im Bereich 0–1 [Ohmcm]–1 liegt.
  3. Bipolarplatte nach Ansprüchen 1–2, dadurch gekennzeichnet, dass die Abnahme der chemischen und mechanischen Stabilität aufgrund Korrosion im Betrieb im Bereich 0–1 %/1000 h Betriebsdauer liegt.
  4. Bipolarplatte nach Ansprüchen 1–3, dadurch gekennzeichnet, dass die korrosionsschützende Randschicht reich an Nitriden, z.B. Chromnitrid ist.
  5. Bipolarplatte nach Ansprüchen 1–4, dadurch gekennzeichnet, dass die korrosionsschützende Randschicht reich an Carbonitriden, z.B. FexCyNz ist.
  6. Bipolarplatte nach Ansprüchen 1–5, dadurch gekennzeichnet, dass als Substrat Edelstahl mit mindestens 2 Legierungskomponenten aus Cr und Ni eingesetzt wird.
  7. Bipolarplatte nach Ansprüchen 1–6, dadurch gekennzeichnet, dass die Schicht auf eine mit Fluidkanälen versehene geprägte Substratplatte aufgebracht wird.
  8. Bipolarplatte nach Ansprüchen 1–7, dadurch gekennzeichnet, dass die Fluidkanäle nach der Schichtausbildung auf dem Substrat hergestellt werden.
  9. Bipolarplatte nach Ansprüchen 1–8, dadurch gekennzeichnet, dass die Schicht mittels Plasmaverfahren hergestellt wird.
  10. Bipolarplatte nach Ansprüchen 1–9, dadurch gekennzeichnet, dass die Schicht mittels Ionenimplantation hergestellt wird.
  11. Bipolarplatte nach Ansprüchen 1–10, dadurch gekennzeichnet, dass das Substrat vor der Beschichtung thermisch vorbehandelt wird.
  12. Bipolarplatte nach Ansprüchen 1–11, dadurch gekennzeichnet, dass das Substrat mit Randschicht thermisch nachbehandelt wird.
  13. Bipolarplatte nach Ansprüchen 1–12, dadurch gekennzeichnet, dass die Randschicht über thermische Zwischenbehandlungsschritte modifiziert wird.
  14. Bipolarplatte nach Ansprüchen 1–13, dadurch gekennzeichnet, dass die Randschicht über thermische Zwischenbehandlungsschritte erzeugt wird.
  15. Verwendung einer Bipolarplatte nach einem der Ansprüche 1 bis 14 in einer PEM-Brennstoffzelle oder einem PEM-Brennstoffzellenstack.
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