DE19921420A1 - Primärreformer zum Einsatz bei der Methanol- oder Ammoniakgewinnung - Google Patents

Primärreformer zum Einsatz bei der Methanol- oder Ammoniakgewinnung

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Abstract

Bei einem Primärreformer zum Einsatz bei der Methanol-, Ammoniak- oder Wasserstoffgewinnung unter Einsatz einer Rohrbeheizung soll eine Lösung geschaffen werden, mit der eine noch kompaktere Bauweise ermöglicht wird bei Optimierung der Wärmezufuhr und Wärmeanpassung an die für die Verfahrensführung notwendigen Gegebenheiten. DOLLAR A Dies wird dadurch erreicht, daß den Rohrreformern über ihre gesamte Länge Heizrohre, wie Strahlungsrohre mit Innenbrenner oder rohrförmige Porenbrenner in dem die Strahlungsheizung ausnutzenden Rohrabstand zugeordnet sind bzw. daß der Reformer (1) als Doppelrohr ausgebildet ist mit konzentrischer Anordnung von Dampf-/Feedzuführung (8), Zuführung eines Oxidationsträgers (7) und Abführung (9) des reformierten Sythesegases, wobei eine Rohroberfläche von einem porösen, ggf. keramischen Rohr (3) gebildet ist zur Bereitstellung einer flammenlosen Verbrennung in der Betriebslage an dessen Oberfläche.

Description

Die Erfindung richtet sich auf einen Primärreformer zum Einsatz bei der Methanol-, Ammoniak- oder Wasserstoffgewin­ nung unter Einsatz einer Rohrbeheizung.
Bei einer bekannten Standardreformerbauweise werden Refor­ merrohre Gasbrennern zugeordnet, die in der Regel ihre Wär­ me von oben, von unten und von der Seite abgeben. Daraus ergeben sich große Bauvolumina und vergleichsweise lange und aufwendige Sammlerkonstruktionen. Ein derartiger Refor­ mer ist beispielsweise in der WO 95/11745 beschrieben. Dort ist in einem Gehäuse eine Mehrzahl von röhrenartigen Kata­ lysatorgefäßen angeordnet mit einer Vielzahl von Brennern, die so angeordnet sind, daß die Katalysatorgefäße zwischen den Brennern liegen.
Eine ringförmige Anordnung von Bodenbrennern, bei denen die heißen Gase durch eine gasdurchlässige Strahlungswand ge­ leitet und dann auf die Reformerrohre geführt werden, zeigt die japanische Anmeldung JP-2733307-B2, die dem Zweck dient, die hohe Wärmebelastung durch die Brennerflamme zu reduzieren.
Eine Mehrzahl von Möglichkeiten der Brenneranordnung im Bo­ den oder in der Decke mit einer teilweise sehr aufwendigen Abgasführung, um an den Reformern eine möglichst gleichmä­ ßige Temperatur zu erreichen, zeigt die EP-0 615 949-A2, wobei die WO 94/29013 eine Lösung zeigt mit einer Vielzahl von in einer Bodenplatte angeordneten Brennern, deren Flam­ me die Katalysatorrohre direkt beaufschlagt.
Führen einige der oben erwähnten Lösungen schon zur Verbes­ serung, insbesondere was die Bauvolumina der entsprechenden Geräte angeht gegenüber den herkömmlichen Konstruktionen, so liegt die Aufgabe der Erfindung darin, eine Lösung zu schaffen, mit der eine noch kompaktere Bauweise ermöglicht wird bei Optimierung der Wärmezufuhr und Wärmeanpassung an die für die Verfahrensführung notwendigen Gegebenheiten.
Mit einem Primärreformer der eingangs bezeichneten Art wird diese Aufgabe gemäß der Erfindung dadurch gelöst, daß den Reformern über ihre gesamte Länge Heizrohre, wie Strah­ lungsrohre mit Innenbrenner oder rohrförmige Porenbrenner in dem die Strahlungsheizung ausnutzenden Rohrabstand zu­ geordnet sind. Als Porenbrenner werden poröse Brennrohre verstanden, an deren Oberfläche die Verbrennungsreaktion stattfindet, so daß diese gleichmäßig zum Glühen kommt. Dabei kann das Brenngas vorgemischt, teilvorgemischt oder rein sein. Beim teilvorgemischten oder reinen Brenngas er­ folgt die Oxidationsmittelzugabe getrennt, so daß die flam­ menlose Verbrennung an bzw. in der Oberfläche der porösen Schicht stattfinden kann.
Mit dieser Lösung ist es möglich, die Strahlungsbrenner in Rohrform relativ nahe an die Reformerrohre (Rohrzuordnung ca. 1 : 1) heranzuführen, was automatisch zu einer kompakten Bauweise führt. Werden flammenlose Brenner, insbesondere Keramik- oder Sintermetallrohrbrenner eingesetzt, lassen sich diese auch in von der Kreisform abweichende Formen herstellen, so daß auch ein noch näheres Zusammenrücken aller Bauelemente möglich ist bei gleichzeitig optimalem Wärmeübergang vom Brenner zum Reformerrohr. Die Festkörper­ strahlung des porösen Substrates überwiegt die Gasstrahlung und die konvektive Wärmeübertragung in der gegebenen An­ ordnung. Natürlich kann neben dem reinen Strahlungswärme­ übergang auch ein konvektiver Wärmeübergang wenigstens teilweise oder bereichsweise vorkommen, ohne daß die Vor­ teile der Erfindung damit beeinträchtigt würden.
In Ausgestaltung ist nach der Erfindung vorgesehen, daß der Reformer als Doppelrohr ausgebildet ist mit konzentrischer Anordnung von Dampf-/Feedzuführung, Zuführung eines Oxida­ tionsträgers und Abführung des reformierten Synthesegases, wobei eine Rohroberfläche von einem porösen, ggf. kerami­ schen Rohr gebildet ist zur Bereitstellung einer flammenlo­ sen Verbrennung in der Betriebslage an dessen Oberfläche.
Der Vorteil der Erfindung liegt darin, daß jedes Reformer­ rohr seine eigene integrierte Beheizung aufweist, wobei die Beheizung noch über die Länge des Reformerrohres variiert werden kann, wie dies weiter unten beschrieben ist. Die konzentrische Doppelrohrkonstruktion führt zu einer erheb­ lichen Raumersparnis, da ein solcher Reformer deutlich kom­ pakter gestaltet werden kann als herkömmliche Konstruktio­ nen.
Weitere Ausgestaltungen der Erfindung ergeben sich aus den Unteransprüchen. So kann vorgesehen sein, das poröse Rohr im Zentrum des Reformerrohres anzuordnen oder aber die Kon­ struktion kann so getroffen werden, daß das poröse Rohr das Reformerrohr konzentrisch außen umgibt oder das Rohrzentrum zur Führung bzw. Rückführung des reformierten Gases mit oder ohne Beheizungsgas herangezogen werden kann.
Wie weiter oben schon ausgeführt, können die zur Heizung herangezogenen porösen Rohre, z. B. Keramikrohre, einer Mehrzahl von Reformerrohren zugeordnet sein, so etwa als ein Kern, der von vier oder fünf oder sechs Reformerrohren umgeben ist. In gleicher Weise kann ein Keramikrohr aber auch eine Mehrzahl von Reformerrohren umhüllen und mit sei­ ner Innenfläche die flammenlose Verbrennungsfläche bereit­ stellen.
Ein weiterer Vorteil der Erfindung liegt u. a. darin, daß, wenn gewünscht, und wie oben schon kurz angesprochen, die Beheizung über die Länge des Reformerrohres varriert werden kann. Um dies zu verwirklichen, sieht die Erfindung in Aus­ gestaltung vor, daß die Porösität des Brennerrohres über seine Länge unterschiedlich ausgebildet ist. Damit kann die Porösität der absorbierten Wärme angepaßt werden. Die ein­ geblasene und vorgewärmte Luft bildet auf oder sehr nahe der Oberfläche eine flammenlose Verbrennung aus, deren Wär­ mestrahlung die Reformerrohre direkt beheizt und deren hei­ ßen Abgase je nach Rohrspaltweite noch konvektive Beiträge dazu liefern kann.
Im oberen Bereich eines einzelnen Reformerrohres, d. h. im Vorwärm- und Aufheizbereich für die Steam-reforming-Reak­ tion, kann nach der Erfindung das keramische Rohr durch ein teilweise geschlossenes oder wenig poröses Zuleitungsrohr ersetzt werden. Hierzu sieht die Erfindung vor, daß dem Anfang und/oder dem Ende des poröses Rohres ein gasundurch­ lässiger Rohrbereich zugeordnet ist. Da die konvektive Wär­ mezufuhr anfänglich ausreicht, dann aber der Wärmebedarf drastisch ansteigt, kann dem durch diese konstruktive Aus­ gestaltung Rechnung getragen werden.
In weiterer Ausgestaltung ist vorgesehen, daß das kerami­ sche Rohr von einem von den heißen Abgasen und vom refor­ mierten Synthesegas durchströmten Ringraum umgeben ist, wo­ bei dieser Ringraum mit Katalysator gefüllt ist.
Dabei kann vorgesehen sein, daß ein Teil des Katalysator­ ringraumes, insbesondere der dem geschlossenen zentrischen Brennrohr zugeordnete, als Vorwärm- bzw. Pre-reforming-Zone und der der flammenlosen Brennzone gegenüberliegende Teil des Ringraumes als Reaktionszone für das Steam-reforming ausgebildet ist.
Weitere Merkmale, Einzelheiten und Vorteile der Erfindung ergeben sich aufgrund der nachfolgenden Beschreibung sowie anhand der Zeichnung. Diese zeigt in
Fig. 1 in vereinfachter Schnittdarstellung eine konzentri­ sche Doppelrohrgestaltung mit partieller Oxidation,
Fig. 2 in vergleichbarer Darstellung ein Reformerrohr mit teilweise geschlossenem, zentrischen Zuleitungsrohr,
Fig. 3 eine Doppelrohrgestaltung mit außen liegendem kera­ mischen Brennrohr sowie in
Fig. 4 eine Doppelrohrkonstruktion mit außen liegendem ke­ ramischen Brennrohr und getrennter Heizgasführung.
Der allgemein mit 1 bezeichnete Reformer weist ein Mantel­ rohr 2 mit unterem Umlenkdom 2a auf, ein zentrisches, kera­ misch poröses Strahlungsrohr für die Zuleitung des Sauer­ stoffträgers, z. B. der Luft, wobei unter Bildung eines kon­ zentrischen Spaltes 4 ein weiteres konzentrisches Innenrohr 5 vorgesehen ist, wobei der Mantelrohrspalt zwischen Ein­ zelrohr 2 und Innenrohr 5 mit Katalysator 6 zur Bildung des Primärreformers gefüllt ist. Die Zufuhr z. B. der Luft ist mit Pfeilen 7 angedeutet, die Zufuhr von CH4 mit Dampf ist mit dem Pfeil 8 angedeutet.
Erkennbar ist hier eine eigene integrierte Beheizung durch das keramische Strahlungsrohr 3 möglich, wobei der Druck des zugeführten Oxidationsträgers größer ist als der Druck des zugeführten Synthesegases. Das reformierte Synthesegas dient als Wärmeträger und zugleich als Verbrennungsgaslie­ ferant für die partielle Oxidation im Gegenstrom zur Pri­ märreformer-Strömung. Dieser Austritt des reformierten Ga­ ses ist mit Pfeilen 9 dargestellt.
In Fig. 2 ist ein abgewandeltes Ausführungsbeispiel darge­ stellt. Hier ist das poröse Strahlungsrohr 3a nur im unte­ ren Bereich des Primärreformers 1a vorgesehen, in Einströ­ mungsrichtung 7a des Oxidationsträgers ist zunächst ein ge­ schlossenes Zuleitungsrohr 10 für die heiße Luft vorgese­ hen. Auch hier ist der Katalysator 6 von einem Hüllrohr 2 umgeben.
Die Eintrittstemperatur der Reformer, mit Pfeil 8a angedeu­ tet, kann zwischen 270° und 500°C liegen. In diesem Be­ reich, d. h. im Bereich eines Teiles des geschlossenen Roh­ res 10, erfolgt eine Vorwärmung, ggf. ein Pre-reforming, was mit einem Pfeil 11 angedeutet ist. Im Bereich bis zu 25% der Rohrlänge entsteht der größte Wärmebedarf. Hier beträgt die Temperatur ca. 650°C, der Bereich ist mit A be­ zeichnet. Am unteren Ende, mit B bezeichnet, kann die Tem­ peratur bei etwa 880°C liegen.
Das poröse Strahlungsrohr 3a bildet die flammenlose Brenn­ zone an der Oberfläche und die Reaktionszone für das Steam­ reforming bei ca. 1.050°C. Im unteren Bereich kann auch hier das Strahlungsrohr geschlossen sein bei Temperaturen von ca. 1.150°C. Am oberen Austritt 9a des reformierten Gases weist dieses eine Temperatur von ca. 500° bis 650°C auf.
An dieser Stelle seien nochmals einige Vorteile dieser Kon­ struktion angegeben: Niedrigere, gleichmäßigere Wandtempe­ raturen als bei einer Kopfbefeuerung, optimale Anpassung des Wärmebedarfs an die Rohrlänge bzw. Katalysatorfüllung, dichtere Packung der Rohre im Gesamtreformer, dadurch weni­ ger Gewicht, einfache Hüllkonstruktion um die Rohre herum, da drucklos, u. dgl. mehr.
Wird auf einen Druckbehälter zurückgegriffen, kann das CH4 evtl. im Außenraum der Rohre ggf. durch externe Wärmerück­ gewinnung und bei Verlängerung des Luftzuführungsrohres und des Synthesegas-Rückführrohres oder durch Verlängerung des gesamten Rohres, z. B. außerhalb des isolierten "Reformerka­ stens", vorgewärmt werden.
In Fig. 3 ist eine Doppelrohrkonstruktion dargestellt mit außen liegendem keramischen Brennrohr 3b, d. h. die Zufuhr der Luft, Pfeile 7b, erfolgt von außen. Die Feed-Steam-Zu­ führung ist mit 8b bezeichnet, der Austritt des reformier­ ten Gases mit 9b, der Primär-Reformkatalysator trägt das Bezugszeichen 6b. Damit ergibt sich ein enger Katalysator­ haltekorb außen, wobei eine Extra-Brenngaszuführung 7b' von oben möglich ist für die flammenlose Brennzone lediglich am Innenrand des porösen, keramischen Hüllrohres 3b.
Der Vorteil dieser Konstruktion liegt im Gleichstrom im Be­ heizungsteil und im Gegenstrom im Innenrohr. Das keramische Rohr hat nur einen Anschluß oben, wobei auch hier variable Porösität die unterschiedliche Beheizung in der Länge mög­ lich macht. In weiterer Gestaltung können bei dieser Kon­ struktion mehrere Reformerrohre in einem beheizten Hüll- oder Füllrohr stecken, wobei größere Wärmeübertragungsflä­ chen durch die Beheizung von außen ermöglicht werden.
Schließlich zeigt Fig. 4 eine Konstruktion, die wiederum ein keramisches, außen liegendes Brennrohr 3c zeigt, aller­ dings erfolgt hier die Heizgasführung ohne Vermischung mit dem Synthesegas, das mit dem Pfeil 9c dargestellte refor­ mierte Synthesegas wird nicht mit den Verbrennungsabgasen vermischt. Die flammenlose Brennzone ist wiederum an der Innenwand des keramischen Rohres 3c.
Eine Besonderheit der Fig. 4 besteht darin, daß die rechte Figurenhälfte eine Strömung des Heizgases von oben nach un­ ten wiedergibt, während die linke Figurenhälfte eine Heiz­ gasführung von unten nach oben andeutet. Der untere An­ schlußflansch, mit 12 bezeichnet, kann ähnlich wie bei Gas­ anschlußflanschen mit halbschaligen Einlagen versehen sein, worauf es hier nicht näher ankommt.
Die Vorteile dieser Konstruktion bestehen wieder darin, daß große Heizflächen am Außenteil des Reformers vorhanden sind, konvektiver und Strahlungswärmeübergang von heißem Abgas an das Reformerrohr ist entweder im reinen Gegenstrom oder im Gleichstrom möglich, gleichzeitig mit reinem Strah­ lungswärmeübergang von den heißen Brennflächen an das Rohr.
Hierbei ist auch eine optimale Wärmezufuhr an den Stellen mit höchstem Wärmebedarf möglich. Dadurch ergeben sich kei­ ne Überhitzungen, weniger Rußbildung und bessere CO- und H2- Umsetzung. Auch hier ist eine Vorwärmzone für Steam-refor­ ming möglich, etwa durch unporöses Außenrohr, es ergibt sich ein einfacher Druckbehälter für die heiße Luft außen, keine Vermischung von Abgas und Synthesegas, das Keramik­ rohr hat nur Außendruck auszuhalten und ist somit nur ge­ ring mechanischen Belastungen ausgesetzt.
Ein derartiges Hüllrohr kann auch mehreckig ausgebildet sein und mehr als ein Reformerrohr einschließen, wie dies schon in Verbindung mit Fig. 3 beschrieben wurde.
Natürlich sind die beschriebenen Ausführungsbeispiele der Erfindung noch in vielfacher Hinsicht abzuändern, ohne den Grundgedanken zu verlassen. Dies gilt insbesondere für die Packungsdichte, Rohrabstände u. dgl. mehr. Alle beteiligten Rohre können beispielsweise rautenförmig dicht an dicht ge­ packt sein, in wechselnder Folge als Brennerrohr und Refor­ merrohr, um nur ein Beispiel zu nennen.

Claims (8)

1. Primärreformer zum Einsatz bei der Methanol-, Ammoniak- oder Wasserstoffgewinnung unter Einsatz einer Rohrbehei­ zung, dadurch gekennzeichnet, daß den Rohrreformern über ihre gesamte Länge Heizrohre, wie Strahlungsrohre mit Innenbrenner oder rohrförmige Po­ renbrenner in dem die Strahlungsheizung ausnutzenden Rohr­ abstand zugeordnet sind.
2. Reformer nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß der Reformer (1) als Doppelrohr ausgebildet ist mit konzentrischer Anordnung von Dampf-/Feedzuführung (8), Zu­ führung eines Oxidationsträgers (7) und Abführung (9) des reformierten Synthesegases, wobei eine Rohroberfläche von einem porösen, ggf. keramischen Rohr (3) gebildet ist zur Bereitstellung einer flammenlosen Verbrennung in der Be­ triebslage an dessen Oberfläche.
3. Reformer nach Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet, daß das poröses Rohr (3, 3a) im Zentrum des Reformerrohres (1) angeordnet ist.
4. Reformer nach Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet, daß ein poröses Rohr (3b, 3c) das Reformerrohr konzentrisch außen umgibt.
5. Reformer nach einem der vorangehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß die Porösität des Rohres (3) über seine Länge unter­ schiedlich ausgebildet ist.
6. Reformer nach Anspruch 5, dadurch gekennzeichnet, daß dem Anfang und/oder dem Ende des porösen Rohres (3a) ein gasundurchlässiger, ggf. isolierter Rohrbereich (10) zugeordnet ist.
7. Reformer mit zentrischem keramischen Rohr, dadurch gekennzeichnet, daß das poröses Rohr (3) von einem von den heißen Abgasen und vom reformierten Synthesegas durchströmten Ringraum umgeben ist, wobei dieser Ringraum (6) mit Katalysator ge­ füllt ist.
8. Reformer nach einem der vorangehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß ein Teil des Katalysatorringraumes, insbesondere der dem geschlossenen zentrischen Brennrohr zugeordnete, als Vorwärm- bzw. Pre-reforming-Zone und der der flammenlosen Brennzone gegenüberliegende Teil des Ringraumes als Reak­ tionszone für das Steam-reforming ausgebildet ist.
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