DE19846019C1 - Brennstoff-Tablette mit Schichtaufbau - Google Patents

Abstract

Eine Brennstoff-Tablette (1), die eingesetzt in einem Hüllrohr (2) als Kernbrennstoff einer kerntechnischen Anlage dient, weist in ihrem oberen und ihrem unteren Bereich eine erhöhte Konzentration an spaltbarem Material auf. Hierdurch wird erreicht, daß die infolge von Hohlräumen an den Stoßstellen von übereinander gestapelten Kernbrennstoff-Tabletten (1) in dem Hüllrohr (2) an den Stoßstellen der Brennstoff-Tabletten (1) verminderte Wärmeleistung des Brennstoffes so ausgeglichen wird, daß die Temperatur des Hüllrohrs (2) in dem Bereich, in dem es Kernbrennstoff aufweist, über die gesamte Länge dieses Bereichs konstant ist und sich somit keine Kaltstellen im Hüllrohr in der Umgebung der Stoßstellen der Kernbrennstoff-Tabletten (1) bilden. Einer Verringerung der Duktilität des Hüllwerkstoffes und Erhöhung der Korrosionsanfälligkeit im Bereich der Stoßstellen der Brennstoff-Tabletten wird somit vorgebeugt.

Description

Die Erfindung betrifft eine zylindrische Brennstofftablette aus einem Kernbrennstoff, der mit einem spaltbaren Material angereichert ist, für den Einsatz in Kernreaktoren und einen entsprechenden Kernreaktorbrennstab.

Die Energieerzeugung in Kernkraftwerken erfolgt durch Spal­ tung radioaktiven Materials. Dieses radioaktive Material wird in den Reaktorkern von Kernkraftwerksänlagen, insbesondere mit Siedewasser- oder Druckwasser-Reaktoren, in Form von im wesentlichen zylindrischen, gesinterten Tabletten einge­ bracht. Eine Mehrzahl dieser Sinterkörper wird dabei zu Ta­ bletten-Säulen aufeinander gestapelt und in Hüllrohren aus Zirkonium oder Zirkonium-Legierungen eingeschlossen. Eine Mehrzahl dieser Brennstäbe wird mit paralleler Ausrichtung zu Brennelementen zusammengefaßt. Die Tabletten-Säulen sind da­ bei keine homogenen Zylinder, vielmehr entstehen durch die Grenzflächen zwischen den etwa kreisförmigen Stirnseiten der Brennstoff-Tabletten umlaufende Nuten und auch linsenförmige Hohlräume, da die Oberseiten und Unterseiten häufig zur Mit­ telachse hin Einschnürungen, sogenannte Dishings, besitzen, also konkav gewölbt sind. Solche und ähnliche Tablettenformen sind z. B. in DE 31 48 136 C2, EP 0 329 452 A2 und US 4,822,559 dargestellt. Die Folge davon ist, daß ein Brenn­ stab in periodischen Abständen seiner Länge lang weniger spaltbares Material aufweist als in benachbarten Gebieten, in denen der Kernbrennstoff keine Hohlräume bildet.

Ferner werden manchmal auch Tabletten als vorteilhaft angese­ hen, die nicht homogen aufgebaut sind, sondern bei denen ein mit spaltbarem Material angereicherter, zylindrischer Kern in seinem Zylindermantel mit einem schwächer oder stärker ange­ reicherten Sintermaterial beschichtet ist (EP 0 788 117 A1 bzw. US H 722).

Bei der Kernreaktion wird durch Spaltung des Brennstoffes Wärme erzeugt. Die Wärmeerzeugung ist dabei praktisch propor­ tional der auf ein Volumenelement bezogenen Konzentration des spaltbaren Materials im Kernbrennstoff. Über die metallischen Hüllrohre wird die erzeugte Wärmemenge an den den Brennstab umgebenden Moderator abgegeben. Da nunmehr bedingt durch die Hohlräume im Brennstoff lokal eine geringere Konzentration von spaltbarem Material vorliegt, bilden sich im Bereich die­ ser Hohlräume an dem Hüllrohr kühlere Bereiche aus. Hierdurch wird im Hüllrohr ein Diffusionspotential hervorgerufen, so daß Fremdstoffe, z. B. interstitiell gelöste Stoffe und insbe­ sondere Wasserstoff, von den wärmeren zu den kühleren Stellen diffundieren und sich dort konzentrieren. Diese höhere Was­ serstoffkonzentration im Bereich der kühleren Stellen des Hüllrohres vermindert an diesen Stellen die Duktilität, führt zu Hydrid-Ausscheidungen zu erhöhter Korrosion und bis zum Ab­ platzen schalenförmiger Teile.

Ein bestrahlter Brennstab erhält also über seine Länge peri­ odisch wiederkehrende Ringe geringerer Ausdehnung und vermin­ derter Duktilität sowie anderer Veränderungen. Unter den bis­ herigen Betriebsbedingungen von Kernkraftwerken wurde dies nicht beachtet, da der Austausch der Brennstäbe lange vor dem vollständigen Abbrand des Kernbrennstoffs erfolgt, also bevor irgendwelche Schäden zu befürchten wären. Gegenwärtige Be­ strebungen zielen jedoch darauf ab, möglichst hohe Entladeab­ brände und lange Standzeiten zu erreichen.

Aufgabe der Erfindung ist es, die Gefahr einer vorzeitigen Schädigung der Brennstäbe zu verringern. Hierzu wird eine gleichmäßige Wärmebelastung des Hüllrohres über den gesamten mit Kernbrennstoff gefüllten Bereich angestrebt.

Gemäß der Erfindung werden die zylindrischen Tabletten aus dem mit spaltbarem Material angereicherten Brennstoff mit ei­ ner Konzentration des spaltbaren Materials (bezogen auf eine Volumeneinheit des Brennstoffs) versehen, deren Höchstwert praktisch an der Zylinder-Oberseite und/oder Zylinderunter­ seite liegt, während der kleinste Wert in einem dazwischen liegenden mittleren Bereich erreicht wird.

Bei einem entsprechenden Brennstab für Kernreaktoren mit ei­ nem Hüllrohr, dessen Inneres eine Mehrzahl übereinander ge­ stapelter Brennstoff-Tabletten enthält, ist erfindungsgemäß die auf ein Volumenelement bezogene Konzentration an spaltba­ rem Material an der Oberseite und an der Unterseite der Brennstoff-Tabletten maximal und in deren Mittelbereich mini­ mal.

Da die durch die Kernreaktion freigesetzte Wärmemenge dem An­ teil an spaltbarem Material im Kernbrennstoff proportional ist, kann hierdurch die durch die Hohlräume an den Stoßflä­ chen der Kernbrennstoff-Tabletten verminderte Wärmeleistung ausgeglichen werden. Bei im einzelnen an die Geometrie der Kernbrennstoff-Tabletten angepaßter Erhöhung der Konzentra­ tion von spaltbarem Material in der Umgebung der Hohlräume ist es also möglich, eine lokal homogene Wärme- und Tempera­ turverteilung im Hüllrohr zu erreichen. Das sonst infolge der Temperaturdifferenz auftretende Diffusionspotential entsteht mithin also nicht. Es bilden sich demgemäß keine Anreicherun­ gen von gelöstem Wasserstoff im Hüllrohr. Da somit auch das elektrochemische Potential des Hüllrohrs über seine gesamte, mit Kernbrennstoff gefüllte Länge gleich ist, treten auch keine lokalen Korrosionsprobleme auf.

In vorteilhafter Weise weist eine im Brennstab eingesetzte Brennstoff-Tablette einen dreischichtigen Aufbau auf. In ei­ ner oberen Schicht und einer unteren Schicht liegt eine auf ein Volumenelement bezogene höhere Konzentration von spaltba­ rem Material vor als in der mittleren Schicht der Brennstoff- Tablette. Besonders vorteilhaft ist eine Schichtdicke der oberen und der unteren Schicht jeweils zwischen 0,5 und 1,5 mm. Die­ ser Schichtaufbau ist besonders dann von Vorteil, wenn die Oberseite und die Unterseite der Brennstoff-Tablette eine konkave Wölbung aufweisen.

Da das Problem mangelnder Wärmeentwicklung durch Hohlräume im Kernbrennstoff insbesondere in unmittelbarer Nähe zum Hüll­ rohr auftritt, ist es günstig, eben in unmittelbarer Nähe zu dem Hüllrohr die Konzentration von spaltbarem Material zu er­ höhen. Aus diesem Grund ist es besonders vorteilhaft, die Grenzfläche der mittleren Schicht mit der niedrigeren Konzen­ tration an spaltbarem Material gegen die obere und die untere Schicht konvex zu gestalten. Dadurch wird an den Stoßstellen der Brennstoff-Tabletten die Konzentration an spaltbarem Ma­ terial in unmittelbarer Umgebung des Hüllrohres erhöht.

Die Erhöhung der auf ein Volumenelement bezogenen Konzentra­ tion von spaltbarem Material im Kernbrennstoff kann vorteil­ hafterweise dadurch erreicht werden, daß der Anreicherungs­ grad mit spaltbarem Material erhöht wird. Es wird also der Masse-Anteil an spaltbarem Material im Kernbrennstoff erhöht. Besonders vorteilhaft ist eine Erhöhung des Anreicherungsgra­ des an spaltbarem Material in der Weise, daß die stärker an­ gereicherte Schicht der Brennstoff-Tablette eine um minde­ stens 0,05% höhere Masse-Konzentration an spaltbarem Mate­ rial aufweist. (Zur Verdeutlichung sei an dieser Stelle be­ tont, daß der Zahlenwert 0,05% den relativen Unterschied der Konzentration von angereichertem Material in den höher und niedriger angereicherten Schichten der Brennstoff-Tablette bezeichnet, wobei dem Wert "100" eine Verdopplung der Konzen­ tration gegenüber dem mittleren Bereich entspricht).

Auf eine weitere vorteilhafte Weise kann eine höhere Konzen­ tration von spaltbarem Material dadurch erzielt werden, daß die Schicht mit der höheren Konzentration von spaltbarem Ma­ terial eine stärkere Verdichtung aufweist, ohne daß jedoch der Anreicherungsgrad verändert wurde. Auch hier ist es von besonderem Vorteil, wenn die Dichteerhöhung in der verdichte­ ten Schicht eine Erhöhung der auf ein Volumenelement bezoge­ nen Konzentration von spaltbarem Material um mindestens 0,05% gegenüber dem schwächer verdichteten Teil der Brenn­ stoff-Tablette entspricht.

Auch durch eine Kombination von höherer Anreicherung mit spaltbarem Material und höherer Verdichtung läßt sich eine Schicht mit höherer Konzentration an spaltbarem Material in vorteilhafter Weise erzeugen. Auch hier kann in besonders vorteilhafter Weise die höhere Anreicherung und Verdichtung so erfolgen, daß die Gesamtwirkung eine Erhöhung der auf ein Volumenelement bezogenen Konzentration von spaltbarem Mate­ rial um mindestens 0,05% entspricht.

Andererseits entstehen bei der Kernspaltung gasförmige Spalt­ produkte im Inneren der Tabletten, die zu einem ständigen Vo­ lumenwachstum der Tabletten führen. Ebene Stirnflächen der zylindrischen Tabletten würden also tonnenförmig gewölbt wer­ den, wodurch sich weitere Leer-Räume in der Tablettensäule bilden würden. Daher sind auch hier, das erwähnte Dishing und ähnliche Geometrien der Tabletten vorteilhaft.

Die Erfindung wird im folgenden anhand von in drei Figuren dargestellten Ausführungsbeispielen näher beschrieben. Es zeigen:

Fig. 1 einen Brennstab mit Brennstoff-Tabletten im Längs­ schnitt;

Fig. 2 eine Brennstoff-Tablette mit konvexer Grenzfläche der mittleren Schicht zur oberen und unteren Schicht;

Fig. 3 einen vergrößerten Ausschnitt aus Fig. 1.

Fig. 1 zeigt einen Ausschnitt aus einem Kernbrennstab mit zwei Brennstoff-Tabletten 1, die in einem Hüllrohr 2 überein­ ander gestapelt sind. Das Hüllrohr besteht aus einer Zirkoni­ umlegierung, wie z. B. Zirkaloy-2 oder Zirkaloy-4. Dieses Ma­ terial ist gegenüber dem Angriff von Wasserstoff besonders empfindlich. Es hat eine Länge von ca. 4,5 m und einen Durch­ messer von ungefähr 10 mm. An seinen Enden befinden sich End­ stopfen, die das Hüllrohr gasdicht nach außen abschließen. Der überwiegende Teil des Hüllrohres 2 ist mit Kernbrenn­ stoff-Tabletten 1 gefüllt.

Die Kernbrennstoff-Tabletten 1 sind oxidkeramische Sinterkör­ per, die im wesentlichen Uranoxid oder eine Mischung aus Uranoxid und Plutoniumoxid enthalten. Die Brennstoff-Tablet­ ten 1 weisen eine zylindrische Form auf. An ihrer Oberseite 3 und ihrer Unterseite 4 zeigen sie an ihrer Kante entlang des Umfangs eine Anfasung 5 auf. Zur Mitte hin haben sie Ein­ schnürungen 6, sogenannte Dishings. Werden nunmehr in dem Hüllrohr 2 die Brennstoff-Tabletten 1 aufeinander gestapelt, so ergeben sich Hohlräume 7, in denen kein spaltbares Material vorhanden ist. Darüber hinaus ergeben sich weitere Hohlräume 8 entlang des Umfangs der Brennstoff- Tabletten 1 an den Stoßstellen, bedingt durch die Anfasungen 5. Da in diesen Hohlstellen 7 und 8 kein spaltbares Material vorhanden ist, weist der Brennstab in diesen Bereichen eine geringere Wärmeleistung auf, so daß das Hüllrohr 2 hier eine niedrigere Temperatur annimmt. Durch die Temperaturdifferenz des Hüllrohrs an den Stoßstellen der Brennstoff-Tabletten 1 und den benachbarten Hüllrohrbereichen ergibt sich ein Diffu­ sionspotential, wodurch im Hüllrohr gelöster Wasserstoff, der z. B. aus der Korrosion der dem Kühlwasser ausgesetzten Außen­ fläche stammt, zu den Kaltstellen diffundiert. Eine lokale Erhöhung der Wasserstoffkonzentration bewirkt eine Versprö­ dung des Hüllrohrwerkstoffs in diesen Bereichen und eine Ver­ änderung des elektrochemischen Potentials. Durch diese Verän­ derung des elektrochemischen Potentials kann an diesen Kalt­ stellen eine erhöhte Korrosion auftreten. Auch ein axialer Temperaturgradient im Brennstoff selbst kann dazu führen, daß im Brennstoff entstehende Spaltgase (z. B. Jod) beschleunigt aus dem Brennstoff austreten und das Hüllrohr von der Innen­ seite angreifen.

Zur Vermeidung der beschriebenen Temperaturdifferenzen ist die Brennstoff-Tablette 1 aus drei horizontalen Schichten aufgebaut. Dabei enthält eine obere Schicht 9 sowie eine un­ tere Schicht 11 eine gegenüber der mittleren Schicht 10 bezo­ gen auf ein Volumenelement erhöhte Konzentration an spaltba­ rem Material. Da die Wärmeleistung des Brennstoffes zur Kon­ zentration des spaltbaren Materials praktisch direkt propor­ tional ist, ist diese Wärmeleistung in den Bereichen der obe­ ren Schicht 9 und der unteren Schicht 11 erhöht. Diese höhere Wärmeleistung der oberen Schicht 9 und der unteren Schicht 11 bewirkt eine Kompensation der durch die Hohlräume 7 und 8 verursachten Wärmeleistungserniedrigung. Dabei ist die Dicke der oberen Schicht 9 und der unteren Schicht 11 sowie die in diesen Schichten vorliegende höhere Konzentration an spaltba­ rem Material dem Volumen der Hohlräume 7 und 8 angepaßt. Die Dicke der oberen Schicht 9 und der unteren Schicht 11 beträgt zwischen 0,5 und 1,5 mm.

Alle Schichten der Tabletten bestehen in Fig. 1 aus Brenn­ stoff gleicher Porosität und Dichte und unterscheiden sich nur in der Anreicherung mit spaltbaren Isotopen (mittlere Schicht: 4,45%, äußere Schichten: 4,40%).

Die auf ein Volumenelement bezogene Konzentration an spaltba­ ren Isotopen in der oberen Schicht 9 und der unteren Schicht 11 ist gegenüber der Konzentration an spaltbarem Material in der mittleren Schicht 10 daher um 1,1%, also um mehr als 0,05% erhöht. In einer Volumeneinheit der äußeren Schicht befindet sich also eine größere Masse der spaltbaren Isotopen als in der entsprechenden Volumeneinheit der mittleren Schicht. Dies wird durch die Änderung der Anreicherung bewirkt.

In einfacher Weise kann der Schichtaufbau dadurch erfolgen, daß beim Kompaktieren des Grünlings zuerst ein höher angerei­ chertes Brennstoffmaterial in die Matrize der Presse einge­ füllt wird, welches bei der fertigen Brennstoff-Tablette dann die untere Schicht 11 bildet, anschließend ein Brennstoffma­ terial mit niedrigerer Anreicherung eingefüllt wird, welches bei der fertigen Brennstoff-Tablette die mittlere Schicht 10 bildet und darauf wieder ein höher angereichertes Brennstoff­ material aufgeschüttet wird, welches bei der fertigen Brenn­ stoff-Tablette sodann die obere Schicht 9 bildet.

Alternativ dazu kann die Schichtbildung auch in der Weise er­ folgen, daß die obere Schicht 9 und die untere Schicht 11 ge­ genüber der mittleren Schicht 10 eine höhere Dichte aufweisen. Durch eine derartige Dichteerhöhung wird die auf ein Volumen­ element bezogene Konzentration an spaltbarem Material erhöht. Die stärkere Verdichtung der oberen Schicht 9 und der unteren Schicht 11 kann entweder bei der Kompaktierung des Grünlings erfolgen, oder es kann die mittlere Schicht 10 eine höhere Konzentration von Porenbildenden Zusatzstoffen, wie Alumini­ um oder Titan, aufweisen. Auch in diesem Fall haben dann in den äußeren Schichten die spaltbaren Isotope eine höhere Masse pro Volumeneinheit ("Masse-Dichte") als in der mittleren Schicht.

Schließlich ist es auch möglich, diese beiden Maßnahmen zu kombinieren. So kann beispielsweise der Brennstoff in der oberen Schicht 9 und der unteren Schicht 11 stärker mit spaltbarem Material angereichert sein und es kann zusätzlich eine höhere Verdichtung dieser Schichten erfolgen.

In Fig. 2 ist eine Brennstoff-Tablette 21 dargestellt. Ge­ genüber der Brennstoff-Tablette 1 aus Fig. 1 weist die Brennstoff-Tablette 21 in Fig. 2 die Besonderheit auf, daß die Grenzfläche 12 der oberen Schicht 19 und die Grenzfläche 13 der unteren Schicht 22 gegen die mittlere Schicht 20 kon­ kav gewölbt ist. Die mittlere Schicht 20 ist also an der Oberseite und Unterseite nach außen gewölbt. Durch diese Formgebung wird erreicht, daß eine auf ein Volumenelement be­ zogene höhere Konzentration von spaltbarem Material im oberen und unteren Teil der Kernbrennstoff-Tablette 21 vorwiegend in der Nähe des Hüllrohres vorliegt, also am Außenrand der Brennstoff-Tablette. Diese Formgebung ist deshalb von beson­ derem Vorteil, weil der größte Teil des mit spaltbarem Mate­ rial höher konzentrierten Brennstoffs sich in der direkten Umgebung der für Kaltstellen an Hüllrohren 2 verantwortlichen Hohlräume 7 und 8 befindet.

Es ist selbstverständlich, daß der erfinderische Gedanke auch bei Brennstoff-Tabletten Anwendung finden kann, die nicht streng zylinderförmig sind, sondern beispielsweise eine leicht tonnenförmige Gestalt aufweisen, z. B. zwar zylindrisch geformt sind, im oberen und unteren Bereich jedoch eine zu den Stirnflächen hin kontinuierliche Verkleinerung des Radi­ us mit einem Winkel zwischen 2° und 5° aufweisen, wie der Ausschnitt A der Fig. 1 zeigt, der in Fig. 3 dargestellt ist. Natürlich können auch die Kanten abgerundet sein.

Claims (11)

1. Zylindrische Brennstofftablette (1) aus einem Kernbrenn­ stoff, der mit spaltbarem Material angereichert ist, für den Einsatz in Kernreaktoren, gekennzeichnet durch eine auf das Volu­ men des Kernbrennstoffs bezogene Konzentration des spaltbaren Materials, deren Höchstwert in unmittelbarer Nähe der Ober­ seite (3) oder Unterseite (4) der zylinderförmigen Tablette liegt und deren Minimalwert in einem dazwischen liegenden mittleren Bereich erreicht wird.

2. Brennstab für Kernreaktoren mit einem Hüllrohr (2), dessen Inneres eine Mehrzahl übereinander gestapelter, praktisch zy­ lindrischer Brennstoff-Tabletten (1) aus einem Kernbrennstoff enthält, der mit spaltbarem Material angereichert ist, dadurch gekennzeichnet, daß die Brenn­ stoff-Tabletten (1) eine obere Schicht (9) und/oder eine un­ tere Schicht (11) aufweisen, mit einer gegenüber einer mitt­ leren Schicht (10) erhöhten Konzentration an spaltbarem Mate­ rial bezogen auf ein Volumenelement des Kernbrennstoffs.

3. Brennstab nach Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet, daß die obere Schicht (9) und die untere Schicht (11) eine Schichtdicke von jeweils 0,5 bis 1,5 mm aufweisen.

4. Brennstab nach Anspruch 2 oder 3, dessen Brennstoff-Ta­ bletten (1) an deren Oberseite (3) und/oder Unterseite (4) eine konkave Wölbung aufweisen.

5. Brennstab nach einem der Ansprüche 2 bis 4, dadurch gekennzeichnet, daß die Grenz­ flächen (12) und (13) der mittleren Schicht (10) zur oberen Schicht (9) und/oder unteren Schicht (11) eine konvexe Wöl­ bung aufweisen.

6. Brennstab nach einem der Ansprüche 2 bis 5, dadurch gekennzeichnet, daß die Kon­ zentration an spaltbarem Material zwischen der oberen Schicht (9) und/oder der unteren Schicht (11) einerseits und der mittleren Schicht (10) andererseits durch eine unterschiedliche Anrei­ cherung des Kernbrennstoffs mit dem spaltbaren Material gege­ ben ist.

7. Brennstab nach Anspruch 6, dadurch gekennzeichnet, daß der Anrei­ cherungsgrad in der oberen Schicht (9) und/oder in der unte­ ren Schicht (11) um mindestens um 0,05% größer ist als in der mittleren Schicht (10).

8. Brennstab nach mindestens einem der Ansprüche 2 bis S. dadurch gekennzeichnet, daß die Kon­ zentration an spaltbarem Material in der oberen Schicht (9) und in der unteren Schicht (11) einerseits und der mittleren Schicht (10) andererseits durch eine unterschiedliche Dichte des Kernbrennstoffs der oberen Schicht (9) und der unteren Schicht (11) gegeben ist.

9. Brennstab nach Anspruch 8, dadurch gekennzeichnet, daß die obere Schicht (9) und/oder die untere Schicht (11) eine auf ein Vo­ lumenelement bezogene Dichte besitzt, die mindestens um 0,05% größer ist als in der mittleren Schicht (10).

10. Brennstab nach einem der Ansprüche 2 bis 9, dadurch gekennzeichnet, daß die untere und die obere Schicht etwa die gleiche Konzentration und Dichte besitzen.

11. Brennstab nach einem der Ansprüche 2 bis 10, dadurch gekennzeichnet, daß sowohl die auf ein Volumenelement bezogene Dichte des Kernbrennstoffs als auch die Anreicherung des Kernbrennstoffs mit dem spalt­ baren Material in der mittleren Schicht (10) gegenüber der unteren und/oder oberen Schicht (9, 11) verschieden sind.