DE19724863A1 - Meßsystem zum Nachweis von Molekülen in gasdynamischen Prozessen unter Verwendung abstimmbarer Laserstrahlung - Google Patents

Meßsystem zum Nachweis von Molekülen in gasdynamischen Prozessen unter Verwendung abstimmbarer Laserstrahlung

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Description

Die Erfindung betrifft eine Vorrichtung zum Nachweis von Molekülen unter Einsatz eines typischerweise festfrequenten, gütegeschalteten Festkörperlasers (z. B. Nd:YAG, 1064.14 nm)). Die Bandbreite wird mittels eines Intracavity Etalon (ICE) eingeschränkt. Durch ein Verkippen des Etalons läßt sich die Laserwellenlänge über einen spektralen Bereich abstimmen, der den Frequenzbereich des Festkörperlasers ohne ICE entscheidend erweitert. Auf den höheren harmonischen Frequenzen des Lasers (z. B. Nd:YAG 4.te 266 nm, 5.te 212 nm) bietet sich damit u. a. die Möglichkeit, kombinative Rayleigh/Raman und Laser-Induzierte Fluoreszenz (LIF) Messungen (z. B. OH, NO) zur Diagnostik von z. B. Verbrennungsprozessen durchzuführen. Mit Hilfe der stimulierten Ramanstreuung bietet sich zudem die Möglichkeit, durchstimmbare Laserstrahlung auf den verschiedene Stokes und Antistokes Übergängen des entsprechenden Raman-Mediums zu erzeugen und somit für die Diagnostik zu nutzen.
Stand der Technik
Zur Erzeugung schmalbandig, abstimmbarer Strahlung für die Diagnostik gasdynamischer Prozesse werden u. a. Festkörperlaser-gepumpte optisch parametrische Oszillatoren (OPO) [1] oder Farbstofflaser [2] verwendet. Aufgrund der hohen Pulsenergien im ultravioletten Spektralbereich eignen sich Excimerlaser für zweidimensionale LIF-Messungen [3]. Der Durchstimmbereich beträgt ca. 1 nm und erlaubt je nach Lasermedium den selektiven Nachweis von NO, O2 und OH-Molekülen. Auch für kombinative eindimensionale Messungen von Temperatur und Gaszusammensetzung über spontane Rayleigh- und Ramanstreuung [4] werden abstimmbare Excimerlaser eingesetzt. Bei letzteren Messungen ist es wichtig, daß man Lücken im Abstimmbereich des Lasers findet, in denen keine resonante Anregung von Molekülen vorliegt.
Alle oben genannten Lasersysteme bestehen aus mindestens zwei Lasern (Oszillator und Verstärker) zur Erzeugung des durchstimmbaren ultravioletten Lichtes. Hieraus resultiert, aufgrund der Komplexität des Lasersystems, das Problem der hohen Kosten eines optischen Meßsystems zur Strömungs-, Verbrennungs, oder Plasmadiagnostik.
Der im Patentanspruch 1 angegebenen Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, ein kostengünstigere, einfacher handhabbare Meßanordnung dadurch zu erreichen, daß ein normalerweise auf einer festen Laserfrequenz emittierender Laser durch ein Intra-Cavity Etalon (ICE) schmalbandig abstimmbar gemacht wird. Wesentliche Bestandteile dieser Erfindung sind die Einengung der spektralen Bandbreite mittels eines speziellen IC-Etalon und die Durchstimmung der Laserwellenlänge durch kontrollierte Verkippung desselben. Der Einsatzbereich von Festkörperlaserstrahlung und deren höheren harmonischen Frequenzen wird so für die Laserdiagnostik (Rayleigh, Raman, LIF-Techniken) von gasdynamischen Prozessen erweitert (Patentanspruch 1). Die konkrete Anwendung der erzeugten abstimmbaren Laserstrahlung, deren höheren Harmonischen Frequenzen und der mit diesen über stimulierte Ramanstreuung erzeugten Stokeslinien für die Laserdiagnostik ist in den Patentansprüchen 2 bis 6 ausformuliert.
Ausführungs- und Anwendungsbeispiele der Erfindung sind in Zeichnungen und Tabellen dargestellt, die im folgenden näher beschrieben werden.
Es zeigen:
Fig. 1 Prinzipieller Aufbau des abstimmbaren Festkörperlasers für den Einsatz in der Laserdiagnostik gemäß Anspruch 1.
Fig. 2 OH-Anregungsspektrum aus einer Acetylen-Sauerstoff-Flamme aufgenommen mit der vierten Harmonischen des Nd:YAG Lasers.
Fig. 3 2D-Einzelpulsaufnahme der Fluoreszenzverteilung des OH-Moleküls in einer turbulenten Acetylen-Sauerstoff-Flamme nach Anregung des P1(10) Übergangs.
Der Festkörperlaser (Fig. 1) besteht aus einem aktiven Medium 1, wie z. B. Neodymium dotierten Yttrium-Aluminium-Garnet (Nd:YAG), dem Resonator 2, der aus zwei auf dem Laserübergang bei ca. 1 µm hochreflektierenden Spiegeln besteht und einer Pockelszelle 3, die zur Güteschaltung des Resonators (Q-Switching) verwendet wird. Die Anregung des aktiven Mediums 1 erfolgt über eine Pumplichtquelle 4 z. B. Blitzlampen oder Diodenlaser.
Zur Erzeugung schmalbandiger Laserstrahlung wird ein Etalon 5 innerhalb des Resonators verwendet (Intra Cavity). Es läßt sich über einen Schrittmotor 6 reproduzierbar verkippen und ermöglicht es so, die Frequenz des Lasers abzustimmen. Über zwei Frequenzverdopplungseinheiten 7 wird abstimmbare UV-Laserstrahlung auf der 4.ten Harmonischen Frequenz im UV bei 266 nm erzeugt. Die räumliche Trennung der verschiedenen Laserfrequenzen erfolgt durch ein oder mehrere Dispersionsprismen 10. Die zu verwendende Laserfrequenz wird mittels einer Strahlformungsoptik 12 in eine Probe 13 geleitet, während die nicht benötigten Laserfrequenzen über Strahlstopper 11 zurückgehalten werden. Das aus dem Probevolumen emittierte Licht wird über eine Abbildungsoptik 14 auf ein spektrales Filter 15 abgebildet. Mittels eines Detektors 16 wird das gefilterte Licht im allgemeinen ortsaufgelöst aufgenommen. Ein Computer und eine Steuerungselektronik 17 dienen zur Steuerung der Bildaufnahme und der Verstimmung des Etalons 5 über den Schrittmotor 6.
Für den stärksten Übergang im Nd:YAG bei 1064.14 nm beträgt die Bandbreite des Laserübergangs ungefähr 4 cm-1 (FWHM) [5]. Aufgrund des Wettkampfs der verschiedenen longitudinalen Moden resultiert eine Linienbreite der fundamentalen Emission (1. Harmonische = 1064.14 nm entsprechend 9397.3 cm-1) von einer Wellenzahl 1 cm-1, wenn kein ICE verwendet wird. Durch Einsatz eines speziellen ICE kann man erreichen, daß der Laser innherhalb seiner gesamten Bandbreite von 4 cm-1 schmalbandig (0.5 cm-1) anschwingt. Es ist zudem möglich ein Anschwingen auf dem stärksten Laserübergang zu unterdrücken und gleichzeitig die stimulierte Emission auf benachbarten Laserübergängen zu ermöglichen [6]. Im Rahmen dieser Erfindung wurde dies erstmalig mit nur einem Etalon 5 bei einem gepulsten (gütegeschalteten) Nd:YAG Laser erreicht. Der freie Spektralbereich des Etalons beträgt hierbei 6.54 cm-1 bei einer Finesse von 10.
Fig. 2 zeigt ein OH-Anregungsspektrum (durchgezogene Linie) welches mit der vierten Harmonischen Frequenz (um 266 nm = 37594 cm-1) aus einer Acetylen-Sauerstoff Flamme aufgenommen wurde. Der stärkste Laserübergang bei 1064.14 nm führt zu einer Anregung Q2(13)-Linie des OH-Moleküls bei 37578 cm-1 in der (2,0) Bande. Ein weitaus effizienterer Nachweis des OH-Moleküls über die P1(10)-Linie bietet sich am Rande eines benachbarten Laserübergangs bei 1064.6 nm (gestrichelte Linie) der sich durch ein Verkippen des Etalons erreichen läßt. Fig. 3 zeigt eine zweidimensionale Fluoreszenzverteilung des OH-Moleküls aus einer turbulenten Acetylen-Sauerstoff-Flamme nach Einzelpuls Anregung auf der P1(10)-Linie.
Die Möglichkeit der Visualisierung von Turbulenzen und Flammenfront über den flächigen OH-Nach­ weis in Verbrennungsprozessen ist ein wichtiger Punkt bei der Beurteilung der gewerblichen Anwendbarkeit der Erfindung (Patentanspruch 2).
Ein weiterer Vorteil, der durch das Abstimmen des Lasers auf den benachbarten Laserübergang bei 1064.6 nm erreicht wird, stellt die Möglichkeit dar bei 37590 cm-1 entfernt von jeder OH-Resonanz interferenzfrei, kombinative Messungen der spontanen Rayleigh- Ramanstreuung durchzuführen (Patentanspruch 3). Hierzu wird zur Strahlformung 12 in der Regel ein langbrennweitige sphärische Linse verwendet und die Streusignale werden 1D-ortsaufgelöst hinter einem Spektrometer 14 detektiert. Mit einem handelsüblichen Nd:YAG-Laser der ohne ICE bei 1064.14 nm emittiert konnten gezeigt werden, daß gerade in heißen Flammen die resonante Anregung von OH-Molekülen über die Q2(13)-Resonanz zu störenden Interferenzen bei Raman-Messungen führt [7].
Durch Erweiterung des Laseraufbaus (Fig. 1) mit einem Frequenzmischkristall 8 wird die fünfte Harmonische des Nd:YAG Laser bei 212 nm erzeugt. Im Abstimmbereich liegen mehrere NO-Linie des A2Σ ← X2Π Übergangs aus der (1,0) und (2,1) Bande. Es läßt sich z. B. heißes NO in Verbrennungsprozessen nachweisen. Dies ist für die Diagnostik des thermisch gebildeten Schadstoffs NO oft von Vorteil (Patentanspruch 4). Zum Nachweis von kaltem NO, wie es zur Visualisierung als Tracer einer kalten Strömung beigemengt wird, eignen sich die NO-Linien im Abstimmbereich der fünften Harmonischen nicht, da es sich durchgehend um Zustände mit hoher Rotationsquantenzahl handelt. Die thermische Besetzung dieser Zustände liegt bei Zimmertemperatur (300 K) in einem Bereich von 10-6 und damit ca. 3 Größenordnungen unter der Besetzung bei (2500 K).
Durch Erweiterung des Laseraufbaus (Fig. 1) mit einem Methan Raman-Shifter 9 wird die 1. Stokes der fünften Harmonischen bei 226 nm erzeugt. Im Abstimmbereich liegen mehrere NO-Linien des A2Σ ← X2Π Übergangs aus der (0,0) Bande. Auch bei Raumtemperatur weisen mehrere Zustände mit niedriger Rotationsquantenzahl eine hohe thermische Besetzung auf und eignen sich damit für den NO-Nachweis. Eine besondere Bedeutung kommt der simultanen Anregung der O12(19) und O12(3) Linie bei 40069 cm-1 zu, die es gestattet, NO-Verteilungen über einen großen Temperaturbereich zu messen. Dies ist zum Beispiel wichtig für die Visualisierung reaktiver Strömungen mit kalten und heißen Bereichen, denen NO als Tracersubstanz beigemengt wird (Patentanspruch 5).
Durch Verwendung eines speziellen Etalons 4 mit hoher Finesse kann man sehr schmalbandige Laserstrahlung erzeugen, die nur über den starken Laserübergang bei 1064.14 nm durchstimmbar ist. Auf der vierten Harmonischen bietet sich damit die Möglichkeit eine Koinzidenz mit einer Absorptionslinie von Aluminium bei 266.039 nm auszunutzen. Verwendet man ein Zelle mit Aluminiumdampf als spektrales Filter 14, so kann man Mie- und Oberflächenstreulicht, welches die spektrale Verteilung des Lasers trägt, gegenüber Rayleighstreulicht unterdrücken (Patentanspruch 6). Die Anwendung der gefilterten Rayleighstreuung ist wichtig für Bestimmung von Temperaturfeldern in partikelbeladenen Strömungen (Mie-Streuung) oder geschlossenen Brennräume (Oberflächenstreulicht) [9].
Literatur
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[7] F. C. Bormann, Doktorarbeit, Angewandte Laserphysik, Universität Bielefeld (1997)
[8] J. Luque, D.R. Crosley, "LIFBASE: Database and Spectral Simulation Program (Version 1.0)", SRI International Report MP 96-001(1996)
[9] P. Gölz, P. Andresen, "Atomic vapor filter for two dimensional Rayleigh imaging experiments with a narrow-band KrF excimer laser", Appl. Opt., 35, 6054 (1996).
Bezugszeichenliste
1
aktives Medium eines Festkörperlasers (z. B. Nd:YAG)
2
Resonator (Cavity)
3
Pockelszelle
4
Pumplichtquelle (z. B. Blitzlampe)
5
Etalon
6
Schrittmotor
7
Frequenzverdopplungseinheiten (z. B. KD*P-Kristalle)
8
Frequenzmischkristall (z. B. BBO) zur Erzeugung der 5.ten Harmonischen Frequenz (optional)
9
Hochdruckgaszelle mit Raman-Medium (z. B. Methan, Wasserstoff) zur Erzeugung von Stokes und Antistokes verschobenen Frequenzen (optional)
10
Dispersionprisma (z. B. Pellin-Broca)
11
Strahlstopper für nicht verwendete Laserfrequenzen
12
Strahlformungsoptik (z. B. Zylinderlinsen für Laserlichtband)
13
Probe (z. B. Offene Flamme, Brennraum, reaktive Strömung, Plasma)
14
Abbildungsoptik
15
Spektrale Filterung (z. B. Bandpass-Filter oder Spektrometer)
16
Detektor (z. B. intensivierte CCD-Kamera)
17
Computer & Steuerungselektronik

Claims (6)

1. Meßsystem zum Nachweis von Molekülen in gasdynamischen Prozessen (z. B. Strömungen, Verbrennungsprozesse, Plasmen) dadurch gekennzeichnet, daß ein Laser innerhalb seiner verschiedenen breitbandigen Übergänge z. B. mittels eines Intracavity Etalon schmalbandig durchgestimmt wird und nach Konversion der Strahlung durch nichtlineare Optik ein selektiver Nachweis von Moleküle bei höheren Frequenzen erfolgt.
2. Anwendung des Meßsystems nach Anspruch 1 zum Nachweis des OH-Moleküls über Laser­ induzierte Fluoreszenz (LIF), dadurch gekennzeichnet, daß die vierte harmonische Frequenz z. B. eines Nd:YAG Lasers auf einen geeigneten Übergang des OH-Moleküls abgestimmt wird.
3. Anwendung des Meßsystems nach Anspruch 1 für kombinative Rayleigh/Raman Messungen im UV, dadurch gekennzeichnet, daß durch das Verstimmen der dritten oder vierten harmonischen Frequenz der Laserwellenlänge störende Interferenzen mit molekularen Übergängen z. B. von OH vermieden werden.
4. Anwendung des Meßsystems nach Anspruch 1 zum Nachweis des NO-Moleküls über Laser­ induzierte Fluoreszenz (LIF), dadurch gekennzeichnet, daß die fünfte harmonische Frequenz z. B. eines Nd:YAG Lasers auf einen geeigneten Übergang des NO-Moleküls abgestimmt wird.
5. Anwendung des Meßsystems nach Anspruch 1 zum Nachweis des NO-Moleküls über Laser­ induzierte Fluoreszenz (LIF), dadurch gekennzeichnet, daß die fünfte harmonische Frequenz z. B. eines Nd:YAG Lasers über stimulierte Raman-Streuung z. B. in Methan rot verschoben und auf einen geeigneten Übergang des NO-Moleküls abgestimmt wird.
6. Anwendung des Meßsystems nach Anspruch 1 zur Messung gefilterter Rayleighstreuung, dadurch gekennzeichnet, daß unter Ausnutzung der Koinzidenz einer atomaren Absorptionslinie (z. B. Aluminium) mit der vierten harmonischen Frequenzen des schmalbandigen Lasers (z. B. Nd:YAG) ein atomares Linienfilter für die Unterdrückung von Mie- und Oberflächenstreulicht gegenüber Rayleighstreulicht verwendet wird.
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