CN105300952B - 大气oh自由基测量系统和方法 - Google Patents
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Abstract
本发明提供一种大气OH自由基测量系统，包括第一激光器、检测腔、荧光光谱检测器、数据处理装置，所述第一激光器发出的第一激光束入射所述检测腔，所述检测腔内充有气体样品，所述检测腔内OH自由基被激发出荧光，所述荧光由所述荧光光谱检测器和所述数据处理装置进行分析处理，所述测量系统还包括一个臭氧测量装置用于测量所述检测腔内的臭氧浓度、一个第一光路调整件以及一个第二光路调整件。本发明还提供了采用所述大气OH自由基测量系统的测量方法。
Description
技术领域
本发明涉及环境监测领域，尤其是大气测量领域，具体为一种大气羟基(OH)自由基测量系统和方法。
背景技术
大气测量对环境保护具有重要的意义。OH自由基是大气中最重要的氧化剂，对流层大气中几乎所有的可被氧化的痕量气体主要是通过与OH自由基反应而被转化和去除的，OH自由基反应是对流层中对自然和人为排放的微量成分提供转化和清除的重要机制。因此，OH自由基的测量工作对于环境保护具有重要意义，然而大气中OH自由基的浓度极低(105～106molecule/cm3)，而且会随着时空而产生剧烈的变化，因此准确地测量大气中的OH自由基一直是一个重大的挑战。
目前检测大气中OH自由基的方法有多种，例如激光诱导荧光技术(LIF)、放射性14CO技术、气体扩张激光诱导荧光技术(FAGE)、差分吸收光谱技术(DOAS)、化学离子质谱(CIMS)。
其中激光诱导荧光技术(LIF)、气体扩张激光诱导荧光技术(FAGE)、差分吸收光谱技术(DOAS)都是直接测量技术，无需其他辅助的气体或者液体，但是差分吸收光谱技术(DOAS)相比于其中激光诱导荧光技术(LIF)、气体扩张激光诱导荧光技术(FAGE)其探测灵敏度要低，而激光诱导荧光技术(LIF)、气体扩张激光诱导荧光技术(FAGE)又会由于激光和臭氧发生光解反应生成OH，因此会影响其检测的准确度。
发明内容
本发明的目的在于，解决传统技术直接测量大气OH自由基灵敏度、准确度低的问题。
本发明的目的是采用以下技术方案来实现的。
一种大气OH自由基测量系统，包括第一激光器、检测腔、荧光光谱检测器、数据处理装置，所述第一激光器发出的第一激光束入射所述检测腔，所述检测腔内充有气体样品，所述检测腔内OH自由基被激发出荧光，所述荧光由所述荧光光谱检测器和所述数据处理装置进行分析处理以获取所述检测腔内的OH自由基浓度，所述测量系统还包括一个臭氧测量装置用于测量所述检测腔内的臭氧浓度、一个第一光路调整件以及一个第二光路调整件；其中，所述臭氧检测装置包括：
一个第二激光器，其发出的第二激光束进入所述检测腔，所述第二激光束的波长处于臭氧的吸收峰；
一个探测器，位于所述检测腔的出光侧，用于接收所述第二激光束，所述探测器依次与一个前置放大器、一个锁相放大器以及一个数据采集卡电连接；以及
一个斩波器，位于所述第二激光器的出光光路，并与所述锁相放大器相连，用于调制所述第二激光束；
所述第一光路调整件位于所述检测腔的入光侧，用于将所述第一、第二激光束引向所述检测腔内；
所述第二光路调整件，位于所述检测腔的出光侧，用于将所述第二激光束引向所述探测器。
本发明另一实施例中，进一步包括一个光反射件，所述光反射件和所述荧光光谱检测器分别在所述检测腔内的激光束两侧，所述光反射件用于将所述荧光反射到所述荧光光谱检测器。
本发明另一实施例中，进一步包括一个喷嘴，与所述光反射件在所述检测腔内同一侧，用于将所述气体样品喷入所述检测腔。
本发明另一实施例中，所述第一、第二光路调整件均为三棱镜，所述第一、第二激光束照射到的所述三棱镜的表面均设有反射膜。
本发明另一实施例中，所述第一、第二光路调整件均为二向色镜，其对所述第一激光束具有高透射率，对所述第二激光束具有高反射率。
本发明另一实施例中，所述检测腔的入光侧和出光侧设有布儒斯特角窗，使所述第一、第二激光束以布儒斯特角入射所述检测腔。
本发明另一实施例中，所述检测腔为一个长光程腔，出光侧和入光侧均设有反射镜使得所述第一、第二激光束在所述检测腔内来回多次反射。
本发明另一实施例中，所述荧光光谱检测器包括单色仪、光电倍增管和Boxcar计数器。
本发明另一实施例中，所述第一激光器的波长为282nm或308nm，所述第二激光器的波长为310nm～440nm或440nm～740nm。
一种大气OH自由基测量方法，其包括以下步骤：
第一激光器发出的第一激光束入射一个检测腔，所述检测腔内充有气体样品，所述第一激光束诱导OH自由基激发出荧光；
所述荧光由荧光光谱检测器和数据处理装置进行分析处理，从而获得所述检测腔内OH自由基浓度；
第二激光器发出的第二激光束经一个斩波器调制后入射所述检测腔，所述第二激光束的波长处于臭氧的吸收峰；
自所述检测腔出射的第二激光束经一个探测器接收转换为电信号，所述电信号依次经一个前置放大器、一个锁相放大器至一个数据采集卡中，提取出所述电信号的二次谐波，根据二次谐波峰值与臭氧浓度的关系，得到所述检测腔内臭氧浓度；
根据所述第一激光束所处波长下不同浓度的臭氧光解为OH自由基的转化率、已测得的所述检测腔内的臭氧浓度和OH自由基浓度，计算得到所述气体样品原本的OH自由基浓度。
相较于现有技术，本发明结合激光诱导荧光技术和可调谐激光吸收光谱技术，通过激光测量检测腔内的臭氧浓度和总OH自由基浓度，间接测量了气体样品原本的OH自由基浓度，排除了臭氧在激光束下光解为OH自由基的干扰，因此整个测量系统和方法具有较高的灵敏度和准确度。
上述说明仅是本发明技术方案的概述，为了能够更清楚了解本发明的技术手段，而可依照说明书的内容予以实施，并且为了让本发明的上述和其他目的、特征和优点能够更明显易懂，以下特举较佳实施例，并配合附图，详细说明如下。
附图说明
图1是本发明第一实施例提供的大气OH自由基测量系统的结构示意图。
图2是本发明第二实施例提供的大气OH自由基测量系统的结构示意图。
具体实施方式
为了便于理解本发明，下面将参照相关附图对本发明进行更全面的描述。附图中给出了本发明的较佳实施方式。但是，本发明可以以许多不同的形式来实现，并不限于本文所描述的实施方式。相反地，提供这些实施方式的目的是使对本发明的公开内容理解的更加透彻全面。
除非另有定义，本文所使用的所有的技术和科学术语与属于本发明的技术领域的技术人员通常理解的含义相同。本文中在本发明的说明书中所使用的术语只是为了描述具体的实施方式的目的，不是旨在于限制本发明。本文所使用的术语“及/或”包括一个或多个相关的所列项目的任意的和所有的组合。
请参考图1，图1是本发明第一实施例提供的大气OH自由基测量系统的结构示意图，所述测量系统包括一个第一激光器10、检测腔12、荧光光谱检测器14、数据处理装置16和一个臭氧测量装置100，一个三棱镜31以及一个三棱镜32。
第一激光器10发出的第一激光束入射检测腔12，检测腔12内充有气体样品，检测腔12内OH自由基被激发出荧光，荧光由荧光光谱检测器14和数据处理装置16进行分析处理后得到检测腔12内的OH自由基浓度。
具体地，第一激光器10可以为中心波长为282nm左右的脉冲激光器，重复频率可以为10Hz，脉宽可以为5ns(也可以是其他参数)或中心波长为308nm的激光器，其作用是激发OH自由基使其发生荧光。
第一激光器10发射的光线被三棱镜31反射后入射到检测腔12内。这个检测腔12的一侧设有喷嘴40，其作用是把外界空气或者气体样品喷射到检测腔12内。
荧光光谱检测器14主要包括单色仪141、光电倍增管142和Boxcar计数器143。优选地，本实施例提供的测量系统还包括一个光反射件50。光反射件50位于检测腔12内，和单色仪141相对设置，而和喷嘴40在同一侧，即光反射件50和单色仪141分别在检测腔12内的激光束的光路两侧。
当第一激光束穿过喷嘴40所喷射的空气时将检测腔12内的OH自由基激发出荧光，荧光被单色仪141接收。光反射件50把朝着它发散的荧光反射到单色仪141中，能够提高采集效率。光反射件50具体地可以是一个反射镜。
OH自由基在313nm左右有发射的荧光光谱，单色仪141的作用主要是滤去其他波段的光而只让OH自由基的发射荧光通过，然后通过光电倍增管142，再由Boxcar计数器143所采集。数据处理装置16可以是计算机。最后由计算机分析荧光光谱获取检测腔12内OH自由基浓度。
第一激光束射出检测腔12之后会由一个遮挡板60遮挡住。
臭氧测量装置100主要包括一个第二激光器20、一个探测器21、一个斩波器23、一个前置放大器24、一个锁相放大器25以及一个数据采集卡26。
第二激光器20发出的第二激光束进入检测腔12，第二激光束的波长处于臭氧的吸收峰。
第二激光器20发出的第二激光束通过位于其出光光路的斩波器23斩波调制后由三棱镜31引向检测腔12内，斩波器23的斩波频率输入到锁相放大器25中，射出检测腔12的第二激光束由三棱镜32反射到探测器21中，探测器21探测到信号由前置放大器24放大信号后输入到锁相放大器25中，最后的信号由数据采集卡26采集。
第二激光器20的波长可以在310nm～440nm之间，这个区间是臭氧的弱吸收带，吸收带是由一系列吸收峰组成的一个吸收区域，只要激光器的能量足够强，就可以探测出弱吸收带的吸收峰，就可以探测臭氧浓度；也可以在440nm～740nm之间，这个区间是臭氧的可见光吸收带。第二激光器20可以是连续激光，也可以是脉冲激光，其波长处于臭氧的某一个吸收峰处，由于臭氧在波长小于310nm的时候会发生光解反应，所以第二激光器20的波长应大于310nm。
当臭氧浓度一定时，由特定波长，例如282nm的激光照射时其光解为OH自由基的浓度也是已知的，其探测方法可以由以下几种方法精确探测得到：自旋捕捉法、高效液相色谱法等，此处不再赘述。
在本实施例中，三棱镜31、32分别作为第一、第二光路调整件，第一、第二激光束照射到的三棱镜31、32的表面均设有反射膜(未示出)以反射第一、第二激光束。三棱镜31位于检测腔12的入光侧，用于将第一、第二激光束合为比较靠近的两束光线反射入检测腔12内。三棱镜32位于检测腔12的出光侧，把这两束光线分开，将第一激光束反射至遮挡板60，将第二激光束反射至探测器21。
优选地，检测腔12的入光侧和出光侧设有布儒斯特角窗，即入光侧和出光侧的透镜设置要使得第一、第二激光束以布儒斯特角入射检测腔12，以减小光损耗。
请参阅图2，图2是本发明第二实施例提供的大气OH自由基测量系统的结构示意图，其与第一实施例提供的测量系统基本相同，不同之处在于两点：
1，由二向色镜81和二向色镜82分别作为第一、第二光路调整件，其均对第一激光束具有高透射率，对第二激光束具有高反射率。
2，检测腔22为一个长光程腔，出光侧和入光侧均设有反射镜70使得第一、第二激光束在检测腔22内来回多次反射，即激光可以在腔体内来回反射从而增加吸收光程，从而可以增加探测灵敏度，这个腔体可以是Herroit型吸收池，也可以是White型吸收池。
本发明还提供一种利用第一实施例或第二实施例提供的测量系统测量OH自由基浓度的方法，以第一实施例的测量系统为例，其包括以下步骤：
步骤1，第一激光器10发出的第一激光束入射一个检测腔12，检测腔12内充有气体样品，第一激光束诱导OH自由基激发出荧光。
步骤2，荧光由荧光光谱检测器14和数据处理装置16进行分析处理，从而获得所述检测腔12内OH自由基浓度。
步骤3，第二激光器20发出的第二激光束经一个斩波器23调制后入射检测腔12，第二激光束的波长处于臭氧的吸收峰。步骤3和步骤1同步进行。
步骤4，自检测腔12出射的第二激光束经一个探测器21接收转换为电信号，所述电信号依次经一个前置放大器24、一个锁相放大器25至一个数据采集卡26中，提取出电信号的二次谐波，根据二次谐波峰值与臭氧浓度的关系，得到检测腔12内臭氧浓度。
步骤5，根据第一激光束所处波长下不同浓度的臭氧光解为OH自由基的转化率、已测得的检测腔12内的臭氧浓度和OH自由基浓度，计算得到气体样品原本的OH自由基浓度。
相较于现有技术，本发明结合激光诱导荧光技术和可调谐激光吸收光谱技术，通过激光测量检测腔内的臭氧浓度和总OH自由基浓度，间接测量了气体样品原本的OH自由基浓度，排除了臭氧在激光束下光解为OH自由基的干扰，因此整个测量系统和方法具有较高的灵敏度和准确度。
以上所述实施例仅表达了本发明的几种实施方式，其描述较为具体和详细，但并不能因此而理解为对本发明专利范围的限制。应当指出的是，对于本领域的普通技术人员来说，在不脱离本发明构思的前提下，还可以做出若干变形和改进，这些都属于本发明的保护范围。因此，本发明专利的保护范围应以所附权利要求为准。
Claims (10)
1.一种大气OH自由基测量系统，包括第一激光器、检测腔、荧光光谱检测器、数据处理装置，所述第一激光器发出的第一激光束入射所述检测腔，所述检测腔内充有气体样品，所述检测腔内OH自由基被激发出荧光，所述荧光由所述荧光光谱检测器和所述数据处理装置进行分析处理以获取所述检测腔内的OH自由基浓度，其特征在于，所述测量系统还包括一个臭氧测量装置用于测量所述检测腔内的臭氧浓度、一个第一光路调整件以及一个第二光路调整件；其中，所述臭氧检测装置包括：
一个第二激光器，其发出的第二激光束进入所述检测腔，所述第二激光束的波长处于臭氧的吸收峰；
一个探测器，位于所述检测腔的出光侧，用于接收所述第二激光束，所述探测器依次与一个前置放大器、一个锁相放大器以及一个数据采集卡电连接；以及
一个斩波器，位于所述第二激光器的出光光路，并与所述锁相放大器相连，用于调制所述第二激光束；
所述第一光路调整件位于所述检测腔的入光侧，用于将所述第一、第二激光束引向所述检测腔内；
所述第二光路调整件，位于所述检测腔的出光侧，用于将所述第二激光束引向所述探测器。
2.如权利要求1所述的测量系统，其特征在于：进一步包括一个光反射件，所述光反射件和所述荧光光谱检测器分别在所述检测腔内的激光束的光路两侧，所述光反射件用于将所述荧光反射到所述荧光光谱检测器。
3.如权利要求2所述的测量系统，其特征在于：进一步包括一个喷嘴，与所述光反射件在所述检测腔内同一侧，用于将所述气体样品喷入所述检测腔。
4.如权利要求1所述的测量系统，其特征在于：所述第一、第二光路调整件均为三棱镜，所述第一、第二激光束照射到的所述三棱镜的表面均设有反射膜。
5.如权利要求1所述的测量系统，其特征在于：所述第一、第二光路调整件均为二向色镜，其对所述第一激光束具有高透射率，对所述第二激光束具有高反射率。
6.如权利要求1所述的测量系统，其特征在于：所述检测腔的入光侧和出光侧设有布儒斯特角窗，使所述第一、第二激光束以布儒斯特角入射所述检测腔。
7.如权利要求1所述的测量系统，其特征在于：所述检测腔为一个长光程腔，出光侧和入光侧均设有反射镜使得所述第一、第二激光束在所述检测腔内来回多次反射。
8.如权利要求1所述的测量系统，其特征在于：所述荧光光谱检测器包括单色仪、光电倍增管和Boxcar计数器。
9.如权利要求1所述的测量系统，其特征在于：所述第一激光器的波长为282nm或308nm，所述第二激光器的波长为310nm～440nm或440nm～740nm。
10.一种大气OH自由基测量方法，其特征在于包括以下步骤：
第一激光器发出的第一激光束入射一个检测腔，所述检测腔内充有气体样品，所述第一激光束诱导OH自由基激发出荧光；
所述荧光由荧光光谱检测器和数据处理装置进行分析处理，从而获得所述检测腔内OH自由基浓度；
第二激光器发出的第二激光束经一个斩波器调制后入射所述检测腔，所述第二激光束的波长处于臭氧的吸收峰；
自所述检测腔出射的第二激光束经一个探测器接收转换为电信号，所述电信号依次经一个前置放大器、一个锁相放大器至一个数据采集卡中，提取出所述电信号的二次谐波，根据二次谐波峰值与臭氧浓度的关系，得到所述检测腔内臭氧浓度；
根据所述第一激光束所处波长下不同浓度的臭氧光解为OH自由基的转化率、已测得的所述检测腔内的臭氧浓度和OH自由基浓度，计算得到所述气体样品原本的OH自由基浓度。
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|---|---|
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