DE1943656A1

DE1943656A1 - Process for the synthetic production of diamonds

Info

Publication number: DE1943656A1
Application number: DE19691943656
Authority: DE
Inventors: Tatsuo Kuratomi
Original assignee: Individual
Current assignee: Individual
Priority date: 1968-11-27
Filing date: 1969-08-28
Publication date: 1970-12-23
Also published as: US3655340A; CA920486A

Description

Tatsuo Kuratorai 27. 8. 1969Tatsuo Kuratorai August 27, 1969

2-l8, 4-Chome, Hamatake
Chigasaki-shi
Kanagawa-ken/Japan 2-18, 4-Chome, Hamatake
Chigasaki-shi
Kanagawa-ken / Japan

Verfahren zum synthetischen Herstellen von DiamantenProcess for the synthetic production of diamonds

Die Erfindung betrifft ein Verfahren gum synthetischen Herstellen von Diamanten, bei dem anderer Kohlenstoff zusammen mit einem Metall einer erhöhten Temperatur und hohem Druck ausgesetzt wird. Unter "anderem Kohlenstoff ist hier grundsätzlich Jeder Kohlenstoff außer Diamant zu verstehen, also sowohl freier Kohlenstoff wie Graphit, Holzkohle, Koks, amorpher Kohlenstoff als auch chemisch gebundener Kohlenstoff, also anorganische oder organische Verbindungen, die unter den Behandlungsbedingungen freien Kohlenstoff abgeben; für das Verfahren kommen insbesondere freier Kohlenstoff und Graphit in Betracht.The invention relates to a process gum synthetic production of diamonds, the other carbon exposed to elevated temperature and pressure together with a metal. Among other things Carbon is basically to be understood here as any carbon apart from diamond, i.e. both free carbon like graphite, charcoal, coke, amorphous carbon as well as chemically bound carbon, that is inorganic or organic compounds which give off free carbon under the treatment conditions; free carbon and graphite are particularly suitable for the process.

Bisher sind für die synthetische Herstellung von Diamanten bestimmte Metalle wie Kobalt, Nickel, Eisen, Mangan und Chrom, die etwas instabile Karbide erzeugen als Lösungsmittel oder Katalysatoren für den in Diamanten umzuwandelnden Kohlenstoff benutzt worden.So far, certain metals such as cobalt, nickel, iron, Manganese and chromium, which produce somewhat unstable carbides, are used as solvents or catalysts for the in Diamond has been used to convert carbon.

In allen diesen Prozessen, in denen Kohlenstoff gelöst wurde, mußte zwei Reaktionsbedingungen entsprochen werden. Erstens mußte der Kohlenstoff einem Druck und einer Temperatur solcher Höhe ausgesetzt werden, daß die Behandlung im diamantstabilen Druck-Temperatur-Gebiet erfolgte. Dies Gebiet ist definiert fürIn all of these processes where carbon is dissolved two reaction conditions had to be met. First, the carbon had to be a pressure and be exposed to a temperature such that the treatment in the diamond-stable pressure-temperature range took place. This area is defined for

009852/1869009852/1869

19436581943658

Temperaturen oberhalb 1.200° K (927° C) durch die Berman-Simon-Linie (s.R. Berman und P.E.Simon in Z. Electrochemie, 59. Jahrgang (1955) S. 333 - 338), wonach der Mindestdruck des diamantstabilen Gebietes bei P = 7.000 + 27 T liegt, wobei P der Druck in atm und T die Temperatur in ⁰KeIvIn ist. Die zweite Bedingung ist, daß ein Lösungsmittel oder Katalysator benutzt werden muß, der ausreicht, die Umwandlung zu bewirken, das Lösungsmittel zu schmelzen und den Katalysator wirksam zu machen. Als Ergebnis dieser " Bedingungen iiat man bisher, in Verbindung mit derTemperatures above 1,200 ° K (927 ° C) through the Berman-Simon line (sR Berman and PESimon in Z. Electrochemie, 59th year (1955) pp. 333 - 338), according to which the minimum pressure of the diamond-stable area is P = 7,000 + 27 T, where P is the pressure in atm and T is the temperature in ⁰ KeIvIn. The second condition is that a solvent or catalyst must be used which is sufficient to effect the conversion, melt the solvent, and make the catalyst effective. As a result of these "conditions one iiat so far, in connection with the

Berman-Simon-Grenze, im allgemeinen eine Mindesttemperatur von etwa 1.200° K und einen Mindestdruck von etwa 50 000 atm angewandt.Berman-Simon limit, generally a minimum temperature of around 1,200 ° K and a minimum pressure of about 50,000 atm.

Solche Grenzen sind ungünstig, weil das Erreichen höherer Drücke zur Verringerung des Volumens des dem Verfahren zu unterwerfenden Materials führt. Außerdem vergrößern höhere Drücke die Gefahr des Bruches der Vorrichtung.Such limits are unfavorable because reaching higher pressures reduces the volume of the material to be subjected to the procedure. In addition, higher pressures increase the risk of Breakage of the device.

Ein Ziel der Erfindung ist daher ein Verfahren zur k !Anwandlung anderer Kohlenstoffe in Diamant, bei demAn object of the invention is therefore a method for k! the formation of other carbons in diamond, in which

nicht die bisher angewandten Drücke und Temperaturen benötigt werden.the pressures and temperatures previously used are not required.

Gemäß der Erfindung werden Diamanten dadurch erzeugt, daß eine Mischung von anderem Kohlenstoff mit Nickel und Phosphor hohen Drücken und Temperaturen ausgesetzt wird. Anschließend wird das Ergebnis abgekühlt und die erzeugten Diamanten von dem Rest des Materials abgesondert.According to the invention, diamonds are produced by a mixture of other carbon exposed to high pressures and temperatures with nickel and phosphorus. Then the Result cooled and the diamond produced segregated from the rest of the material.

Wenn hler Nickel und Phosphor getrennt erwähnt sind, so können jedoch sowohl Mischungen vonIf nickel and phosphorus are mentioned separately are, however, both mixtures of

009852/186 9 "" ³ "009852/186 9 "" ³ "

Nickel und Phosphor als auch Legierungen, die diese Elemente enthalten, benutzt werden.Nickel and phosphorus as well as alloys containing these elements can be used.

Vorzugsweise werden Drücke von etwa 38 500 bis ¹J9 000 atm angewandt; es können aber auch höhere Drücke angewandt werden. Die bevorzugte Temperatur liegt bei etwa 880 ° bis 1.150° C, obwohl auch höhere Temperaturen angewandt werden können. Eine Temperatur von 1.100° C hat sich besonders bewährt. Das Verhältnis von Nickel zu Phosphor liegt vorzugsweise zwischen 19 : 1 und 1:1; ein Verhältnis von etwa 16 : 1 hat sich als besonders günstig ergeben. Alle diese Verhältnisse sind GewichtsVerhältnisse. Das Gewichtsverhältnis von Kohlenstoff zu Nickel liegt vorzugsweise zwischen etwa 2 : 1 bis 1:1, wobei sich ein Verhältnis von etwa 1,25 : 1 bis 1 : 1 besonders bewährt hat.Preferably pressures from about ^{38,500 to 1} J9,000 atm are used; however, higher pressures can also be used. The preferred temperature is about 880 to 1150 ° C, although higher temperatures can be used. A temperature of 1,100 ° C has proven particularly useful. The ratio of nickel to phosphorus is preferably between 19: 1 and 1: 1; a ratio of about 16: 1 has been found to be particularly favorable. All of these ratios are weight ratios. The weight ratio of carbon to nickel is preferably between about 2: 1 to 1: 1, a ratio of about 1.25: 1 to 1: 1 having proven particularly useful.

Das Verfahren kann in bekannten Vorrichtungen ausgeübt werden, die Temperaturen bis 1.150° C und Drücke von 49 000 atm ertragen können, beispielsweise Vorrichtungen der Art, wie sie in den amerikanischen Patentschriften 2 941 248 und 2 941 252 oder in meinen amerikanischen Patentanmeldungen Ser.Nr. 767 976' und Ser.Nr. 645 996 angegeben sind. Es ist verhältnismäßig einfach, solche Vorrichtungen herzustellen und auch die Kapazität ihrer Reaktionskammern zu vergrößern. Dementsprechend kann das erfinderische Verfahren für die industrielle Massenherstellung von Diamanten, wie sie als Schleifmittel verwendet werden, angewandt werden. Die verwendeten Stoffe, Kohlenstoffe, Nickel und Phosphor sind vorzugsweise körnig oder pulverförmig, damit die Mischung möglichst homogen 1st, wodurch der Wirkungsgrad des Verfahrens erhöht wird.The process can be carried out in known devices, the temperatures up to 1,150 ° C and pressures of 49,000 atm, for example devices of the type used in the American Patents 2,941,248 and 2,941,252 or in my American patent applications Ser.No. 767 976 'and serial no. 645 996 are given. It is relatively easy to manufacture such devices and also to increase the capacity of their reaction chambers. Accordingly, that can inventive methods can be used for the industrial mass production of diamonds used as abrasives. The substances used, carbons, nickel and phosphorus are preferably granular or powdery so that the mixture is as homogeneous as possible, which increases the efficiency of the process.

009852/1869 . 1, .009852/1869. 1, .

DIe Erfindung wird in folgendem Beispiel erläutert:The invention is explained in the following example:

1.000 Milligramm einer Legierung aus 9k % Nickel und 6 % Phosphor wurden gemischt mit 1.000 Milligramm reinsten Graphitpulvers. Diese Mischung wurde einem Druck von etwa 44 071 atm und einer Temperatur von 1.000° C für die Dauer von etwa 90 Minuten ausgesetzt. Die verhältnismäßig lange Reaktionszeit wurde benutzt um mit Sicherheit eine vollständige Reaktion bei den verhältnismäßig niedrigen Drücken und Temperaturen zu erreichen. Die benutzte Vorrichtung war von der üblichen Art, die für bis zu 1.600 ° C und 80 000 atm geeignet ist. Nach Ablauf der Reaktion wurde der Druck aufgehoben und dem Reaktionsprodukt ermöglicht, abzukühlen; das Ergebnis waren 570 Milligramm Diamantkristalle.1,000 milligrams of an alloy of 9k% nickel and 6 % phosphorus were mixed with 1,000 milligrams of the purest graphite powder. This mixture was subjected to a pressure of about 44,071 atm and a temperature of 1,000 ° C for a period of about 90 minutes. The relatively long reaction time was used to ensure a complete reaction at the relatively low pressures and temperatures. The apparatus used was of the usual type, capable of up to 1,600 ° C and 80,000 atm. When the reaction was complete, the pressure was released and the reaction product was allowed to cool; the result was 570 milligrams of diamond crystals.

Es 1st zu vermuten, daß unter den Reaktionsbedingungen ein großer Teil des Nickels und aller Phosphor zusammenschmelzen und als Lösungsmittel im Verfahren dienen, während ein kleiner Teil des Nickels In feste« Aggregatzustand bleibt und als Katalysator wirkt.It can be assumed that under the reaction conditions a large part of the nickel and all Melt phosphorus together and serve as a solvent in the process while a small part of nickel remains in solid «physical state and as Catalyst works.

Patentansprüche:Patent claims:

009852/1869009852/1869

Claims

23 346

PatentansprücheClaims

1. Verfahren zum synthetischen Herstellen von Diamanten, wobei ein anderer Kohlenstoff zusammen mit Nickel einer Temperatur und einem Druck im diamantstabilen Bereich des Temperatur-Druck-Diagramms unterworfen wird, dadurch gekennzeichnet, daß dem Kohlenstoff und dem Nickel noch Phosphor hinzugefügt wird.1. Method of synthetically producing diamonds, another carbon being put together with nickel is subjected to a temperature and a pressure in the diamond-stable range of the temperature-pressure diagram, characterized in that that phosphorus is added to the carbon and nickel.

2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß ein Druck von etwa 33 500 bis 49 000 Atmosphären benutzt wird.2. The method according to claim 1, characterized in that a pressure of about 33,500 to 49,000 atmospheres is used.

3· Verfahren nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, daß eine Temperatur von etwa 880° C bis 1.150° C benutzt wird.3 · Method according to claim 1 or 2, characterized in that a temperature of about 880 ° C is used up to 1,150 ° C.

4, Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, daß das Gewichtsverhältnis von Nickel zu Phosphor bei'etwa 19 : 1 bis 5 : 1 liegt.4, method according to any one of claims 1 to 3, characterized characterized in that the weight ratio of Nickel to phosphorus is about 19: 1 to 5: 1.

5· Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, daß das Gewichtfverhältnls von Kohlenstoff zu Nickel bei etwa 2 : 1 bis 1 : 1 liegt.5. Method according to one of claims 1 to 4, characterized in that the weight ratio of Carbon to nickel is about 2: 1 to 1: 1.

6, Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 5* dadurch gekennzeichnet, daß ein Druck von etwa 44 071 atm benutzt wird.6, method according to one of claims 1 to 5 *, characterized in that a pressure of about 44 071 atm is used.

009852/1869009852/1869

7. Verfahren nach Anspruch 6, dadurch gekennzeichnet, daß eine Temperatur von etwa 1.100° C benutzt wird.7. The method according to claim 6, characterized in that that a temperature of about 1,100 ° C is used.

8. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 7, dadurch gekennzeichnet, daß das Gewichtsverhältnis von Nickel zu Phosphor bei etwa 16 : 1 liegt.8. The method according to any one of claims 1 to 7, characterized in that the weight ratio from nickel to phosphorus is around 16: 1.

9. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 8, dadurch gekennzeichnet, daß das Gewichtsverhältnis von Kohlenstoff zu Nickel bei etwa 1,25 : 1 bis 1 : 1 liegt.9. The method according to any one of claims 1 to 8, characterized in that the weight ratio from carbon to nickel at about 1.25: 1 to 1: 1.

009852/1869009852/1869