DE1794140A1 - Adsorptionsverfahren zur vollstaendigen und verlustfreien Auftrennung eines Gasgemisches in adsorbierbare und nicht adsorbierbare,insbesondere radioaktive Bestandteile - Google Patents
Adsorptionsverfahren zur vollstaendigen und verlustfreien Auftrennung eines Gasgemisches in adsorbierbare und nicht adsorbierbare,insbesondere radioaktive BestandteileInfo
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Description
FARBENFABRIKENBAYERAG
NEUSCHEIPT
P 17 94 140.1 Anlage zur Eingabe vom 10.3.1970
GB/GW
Adsorptionsverfahren zur vollständigen und verlustfreien
Auftrennung eines Gasgemisches in adsorbierbare
und nicht adsorbierbare, insbesondere radioaktive Bestandteile ' ,
Bei der adsorptiven Reinigung von Gasen wird meistens, der in
1 ■ fl
geringerer Menge vorhandene Bestandteil an ein geeignetes ^
Adsorbens gebunden. Die Regeneration des Adsorbens erfolgt
im allgemeinen durch Temperaturerhöhung und/oder Druckverminderung. Als Adsorbens dienen z.B. Aktivkohle, Silicagel
und neuerdings auch natürliche und synthetische Zeolithe, sog. Molekularsiebe. Aktivkohlen binden Gase und Dämpfe
wenig selektiv. Die Reihenfolge der Sorbierbarkeit hängt im wesentlichen von deren Siedepunkt ab. Molekularsiebzeolithe
weisen ein ausgeprägtes Sorption.svermögen gegenüber polaren bzw. polarisierbaren Substanzen wie HpO, HpS
oder COp auf. Sie werden deshalb für die Trennung polarer
oder polarisierbarer von weniger polarisierbaren Stoffen z.B. bei der Feinreinigung von Gasen verwendet. * Λ
Es sind mehrere Verfahren bekannt, Kohlendioxid aus Gasgemischen zu entfernen. Nach der französischen Patentschrift
Nr. 1 384 954 wird beispielsweise Kohlendioxid als Verunreinigung aus Schutzgasen an Zeolithe adsorbiert. Die hierfür geeignete Vorrichtung besteht aus mehreren, vorzugsweise
drei Adsorptionskammern. In der ersten Kammer werden die Verunreinigungen aus dem Schutzgas adsorbiert. Gleichzeitig wird
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Unterlagen (Art 7 § 1 Abs. 2 Nr. 1 Satz 3 d* Anderungtg··. ν. 4.9.1967)
1-794H0 Λ
die zweite Kammer durch Erhitzen und Spülen des Adsorptionsmittel^
regeneriert. In der dritten Kammer wird durch Kaltblasen und Spülen mit Inertgas der Regenerationsprozeß abgeschlossen.
Nachdem die dritte Kammer wieder aufnahmefähig ist, wird die erste Kammer regeneriert und die zweite
Kammer gekühlt.
Bei den "bisher "bekannten Adsorptionsverfahren wird "bei der
Regeneration die sorbierte Komponente nicht vollständig in reiner Form gewonnen. Sie ist entweder durch das Spülgas
verunreinigt oder "bei Regeneration ohne Spülgas muß ein Teil des Desorbates verworfen werden, weil es durch das im Zwischenkornvolumen
"befindliche Rohgas verunreinigt ist.
Bei der adsorptiven Gewinnung von reinem SO« aus Röstgasen "besteht einerseits die Anforderung, das Desorbat frei von
Begleitgasen zu erhalten und andererseits die Auflage, das SO2 vollständig aus den in die Atmosphäre entlassenen Restgasen
zu entfernen. Ähnlich hohe Anforderungen an die Trennung von Gasgemischen treten bei Prozessen in der Kerntechnik
auf. Die bei der Aufarbeitung von bestrahlten, kohlenstoffhaltigen Kernbrennelementen entstehenden Abgase
enthalten z.B. neben CO« als Hauptbestandteil unter anderem die Spaltedeigase. letztere müssen aus Gründen der Reinhaltung
der luft besonders in bewohnten Gebieten vollständig aus den Abgasen entfernt und aus ökonomischen Gründen als konzentrierter
radioaktiver Abfall gewonnen werden.
Diese Anforderungen sind nach den vorgenannten Verfahren
nicht zu erfüllen.
Das erfindungsgemäße Verfahren überwindet diese Schwierigkeiten,
Es besteht darin, daß zur vollständigen und verlustfreien Auftrennung eines Rohgasgemisches, bestehend aus den
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ν ■ ;.;;.; 17941AO
sorbierbaren Komponenten Aunlden praktisch nicht sorbierbaren
Komponenten B, in einer aus mindestens zwei hintereinander geschalteten Adsorptionssystemen 1 und 2 bestehenden
Anlage in einem ersten Verfahrensschritt das Adsorptionssystem 1 bis zur vollständigen Sättigung mit Komponente A
beladen wird, in einem zweiten Verfahrensschritt das im Zwischenkornvolumen befindliche Rohgas aus einem Vorrat
mit reiner Komponente A verdrängt und das Spülgas evtl.
zusammen mit dem Rohgas dem noch aufnahmefähigen Adsorptionssystem
2 zugeführt wird, in einem dritten Verfahrensschritt die reine Komponente A durch'Regeneration des Systems 1 in
Freiheit gesetzt und dem Vorrat zugeführt wird, und daß dann nach beendeter Regeneration und Abkühlung des Systems
die Systeme 1 und 2 mit vertauschten Funktionen die drei Ver- fP
fahrensschritte wiederholen.
Die in Fig. 1 im Schema gezeigte Apparatur zur Trennung von
CO2 und Edelgasen besteht aus den Adsorptionstürtnen 1, 2 und
3, die vorzugsweise in Form von Röhrenwärmeaustauschern gebaut sind. Das Adsorptionsmittel befindet sich in den
Röhren (4), deren Durchmesser aus Gründen der Wärmeabfuhr klein zu halten ist. Der Raum um die Rohre wird von dem in
(5) ein- und in (6) austretenden Heiz- bzw. Kühlmedium durchströmt. Das zu reinigende Gas erreicht über die Leitung (7)
und das Sperrventil (8) die Anlage.
Während des 1. Verfahrensschrittes sind die Ventile (9), (15) a
und (20) geöffnet und die Ventile (10), (12), (13) und '
(14) sowie (16), (17) und (19) geschlossen. Das Gas durchläuft
nacheinander die Adsorptionstürme 1 und 2, wobei in den Rohren (4) an der Adsorptionsfüllung CO2 adsorbiert wird.
Gleichzeitig durchströmt Kühlmedium die Türme 1 und 2 von (5) nach (6). Das Restgas gelangt über den Kühler (21) und
das Dreiwegventil (22) in den Gasometer (23)« Die darin gesammelten
Restgase (Edelgase, Stickstoff) können über das
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10-0.84 2/ 145 0
Dreiwegventil (22) und die. Leitung (24) entfernt werden.
Während der Beladung der Türme 1 und 2 wird Turm 3 in einem
2. Verfahrensschritt mit reinem CO2 aus dem Vorratsgasometer
(25) gespült. Die Pumpe (26) fördert das CO2 aus dem Gasometer
(25) bei geschlossenen Ventilen (27b), (28b) und (29b) über die geöffneten Ventile (27a), (28a) und (29a) in die
leitung (30), von wo es durch das geöffnete Ventil (18) in den Adsorptionsturm 3 gelangt, die Adsorptionsfüllung in den
Rohren (4) durchspült und über das geöffnete Ventil (11) zusammen mit aus dem Zwischenkornvolumen ausgespülten Rohgas
in Turm 1 eingespeist wird.
Nach dem Spülen wird in einem 3. Verfahrensschritt Turm 3 regeneriert. Während das Heizmedium Turm 3 von (5) nach (6)
durchströmt, wird gleichzeitig bei geschlossenen Ventilen (28a) und (29a) das desorbierte reine COp nach Schließen
des Ventils (11) über die leitung (30), das geöffnete Ventil (29b), die Kühler (31) und (32) und das geöffnete Ventil
(28b) abgepumpt, wobei zunächst der Vorrat in Gasometer (25) aufgefüllt und dann der Überschuß nach Schließen des Ventils
(27a) und öffnen des Ventils (27b) Über die leitung (33)
entnommen wird. Nach beendeter Desorption wird Adsorptionsturm 3 durch das von (5) nach (6) strömende Kühlmedium abgekühlt.
Nach Schließen von Ventil (18) wird der Unterdruck in Turm 3 durch Öffnen von Ventil (12) mit einströmendem Edelgas aus dem Gasometer (23) beseitigt. Turm 3 ist somit.wieder
adsorptionsbereit und wird nach Öffnen des Ventils (19) und
Schließen des Ventils (20) dem Turm 2 nachgeschaltet. Turm 1 wird nach vollständiger Sättigung durch öffnen von Ventil
(13) und Schließen der Ventile (9) und (15) für das Spülen und Regenerieren bereitgestellt.
Die Türme 1, 2 und 3 werden im Wechsel nacheinander auf die Punktionen Beladung, Spülen, Regeneration geschaltet, wobei
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der zuletzt regenerierte Turm stets dem gerade zu "beladenden
zur Sicherheit nachgeschaltet ist.
Eine wichtige Anwendung für das in Pig. I schematisch gezeigte
Verfahren ist dieAufbereitung von Abgasen aus dem Verbrennung
sauf Schluß von bestrahlten Graphitkernbrennelementen, bei denen der Moderatorgraphit mit dem Kernbrennstoff homogen
vermischt ist. Die hier gestellte Aufgabe besteht darin, die radioaktiven Bestandteile bei möglichst geringem Wasteanfall
vollständig aus dem Verbrennungsabgas zu entfernen.
Nachfolgend wird das vorliegende Verfahren anhand eines Beispiels
näher erläutert:
In einer Verbrennungsanlage werden bestrahlte Giaphitkernbrennelemente
verbrannt. Die stündlich abgebrannte Kohlenstoff menge beträgt ca. 350 g Kohlenstoff. Bei einem Angebot
von 725 Nl 02/h entsteht bei einer Temperatur von ca.
HOO0C ein Verbrennungsabgas aus ca. 653 Nl COg/h und ca.
72 Nl 02/h. Dies entspricht einer Gaszusammensetzung von
ca. 90 Vol.-# C0? und 10 Vol.-# Dg. Der Anteil an Inertgas
ist kleiner als 1 Vol.-$. Die in Freiheit gesetzten Spaltprodukte
sind nach ihrem Volumen nicht meßbar. Die Konzentration an Kr-85 beträgt 0,4 Ci/Nm5, die des J-131 15,5
Ci/Nm Verbrennungsgas. -
Das- Verbrennungsgas hat zur Vorabscheidung der mitgeführten
Schwebestoffe und leicht kondensierbaren Spaltprodukte ein Metallsinterfilter, einen Kondensor, ein Worfilter und ein
Absolutfilter durchlaufen. Es wird auf 3000C abgekühlt. Zur
Beseitigung des Sauerstoffs werden 144 Nl CO/h eingespeist.
Das Mischgas hat eine Zusammensetzung von ca. 75 Vol.-S^ COg,
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179AH0
16,6 Vol.-# CO und 8,3 VoI,-# O2 mit einem Anteil von
weniger als 1 Vol.-# Inertgas und weniger als 0,01 Vol.-$
Spaltedelgase, J-Ul, Ru-106 und Tritium. An einem Kontakt
wird das Mischgas bei 3000C in ein aus 99,1 Vol.-$ bestehendes
Kohlendioxid verwandelt. Dies enthält nur noch die Spaltprodukte und Inertgase (N2 u. Ar) mit einem Anteil
von 0,9 Vol.-#. Das Gas wird auf 5O0C abgekühlt. Es erreicht
ein Aktivkohlefilter,an dem Spaltjod und Spaltruthenium abgeschieden werden. Diesem nachgeschaltet ist ein Tritiumadsorber,
eine filternde Schicht, die aus einem Molekularsiebzeolith ;besteht. Tritium, das als polarisierbares
Tritiumoxid auftritt,wird hier besser als Kohlendioxid adsorbiert,
weil auf Grund der größeren Polarisierbarkeit TgO das CO2 verdrängt. Das Abgas erreicht die in Pig. I
beschriebene Anordnung über die leitung (7) mit einer Temperatur von T = 500C. Es besteht an dieser Stelle zu
99jl Vol.-$ aus CO2 und 0,9 Vol.-# Inertgasen. An radioaktiven
Spaltprodukten ist nur noch Kr-85 mit einer Konzentration von 0,36,- Ci/Nm vorhanden.
Die Adsorptionstürme 1, 2 und 3 bestehen aus je 7 Röhren
von 2500 mm länge und 50 mm Innendurchmesser. Sie sind mit
je 30 ^g synthetischem Zeolith von 5 2-Porenweite in der
Körnung 1-4 nun, Handelsbezeichnung Bayer Zeolith. K 10, beschickt.
Als Kühlmittel zum Abführen der Adsorptionswärme werden 500 Nm-5 Iuft/h und als Heizmedium 200 Ne? Heißluft
(25O0C) verwendet. Der Gasometer (23) enthält 40 Nl nichtsorbierbare
Gase, der Gasometer (25) einen Vorrat von ca. 300 Nl reinem CO2 zum Rückspülen. Die radioaktiven Edelgase
sowie Stickstoff und Argon sammeln sich im Gasometer (23) an, während reines CO2 intermittierend über die Leitung (33)
die Anlage verläßt.
Die Beladung eines Turmes dauert ca. 2 Stunden. Der genaue Zeitpunkt der erreichten Sättigung wird durch
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109842/1450
Temperaturmessung am Ende der Schicht festgestellt. Die
Konzentration von Kr-85 im abströmenden CO9 "beträgt O ,.06 χ
10 Ci/m , entsprechend einem Dekontaminationsfaktor von
6 χ 1O3. -
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Claims (3)
1. Verfahren zur vollständigen und verlustfreien Auftrennung eines Rohgasgemisches bestehend aus den sortier "baren Komponenten
A und den praktisch nicht sorbierbaren Komponenten B in einer aus mindestens zwei hintereinander geschalteten
Adsorptionssystemen 1 und 2 bestehenden Anlage, dadurch gekennzeichnet,
daß in einem ersten Verfahrensschritt das Adsorptionssystem 1 bis zur vollständigen Sättigung mit
Komponente A beladen wird, in einem zweiten Verfahrensschritt das im Zwischenkornvolumen befindliche Rohgas aus einem
Vorrat mit reiner Komponente A verdrängt und das Spülgas evtl. zusammen mit dem Rohgas dem noch aufnahmefähigen
Adsorptionssystem 2 zugeführt wird, in einem dritten Verfahrensschritt die reine Komponente A durch Regeneration des
Systems 1 in Freiheit gesetzt und dem Vorrat zugeführt wird und daß nach beendeter Regeneration und Abkühlung des
Systems 1 die Systeme 1 und 2 dann mit vertauschten Punktionen die drei Verfahrensschritte wiederholen.
2. Verfahren gemäß Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß
in drei Adsorptionssystemen das jeweils zuletzt regenerierte System als System 3 zur Sicherheit dem System 2 nachgeschaltet
ist.
3. Verfahren gemäß Anspruch 1 und 2, dadurch gekennzeichnet,
daß Kohlendioxid und Edelgase vollständig und verlustfrei getrennt werden* .
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10-9842/ U 50
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DE1794140C3 DE1794140C3 (de) | 1978-07-13 |
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ID=5707883
Family Applications (1)
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DE1794140A Expired DE1794140C3 (de) | 1968-09-13 | 1968-09-13 | Kontinuierliches Verfahren zur Trennung eines Gasgemisches mit Hilfe von Adsorbent |
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GB (1) | GB1280510A (de) |
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