DE1583893C - Verfahren und Vorrichtung zur Desin tegration von Brenn und/oder Brutelemen ten - Google Patents
Verfahren und Vorrichtung zur Desin tegration von Brenn und/oder Brutelemen tenInfo
- Publication number
- DE1583893C DE1583893C DE1583893C DE 1583893 C DE1583893 C DE 1583893C DE 1583893 C DE1583893 C DE 1583893C
- Authority
- DE
- Germany
- Prior art keywords
- graphite
- fuel
- fecl
- breeding
- disintegration
- Prior art date
- Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
- Expired
Links
Description
Die Erfindung bezieht sich auf ein Verfahren und eine Vorrichtung zur Desintegration von Brenn- und/
oder Brutelementen, insbesondere von Elementen, bei denen der Brenn- und/oder Brutstoff in Form von
mit pyrolytischem Graphit oder einem sonstigen geeigneten Stoff beschichteten Partikeln mit einem Kerndurchmesser
von einigen 100 μ, die unter der Bezeichnung coated particles bekannt sind, vorliegt, und bei
denen diese coated particles in Hülsen, Kapseln od. dgl. aus Graphit enthalten sind. Die Erfindung
bezieht sich ebenfalls auf die Desintegration von Brenn- und/oder Brutelementen, bei denen derBrenn-
und/oder der Brutstoff in einer Matrix aus Moderator-Graphit so fest eingebettet ist, daß aus Brenn- oder
Brutstoff und Graphit ein Brenn- und/oder Brutelement gebildet wird.
Durch die Desintegration von Brenn- und/oder Brutelementen der vorgenannten Art wird erstrebt,
daß die coated particles oder die Brenn- und/oder Brutstoffteilchen vor der eigentlichen Wiederaufarbeitung
von dem Graphit der Hülse oder Kapsel oder der Matrix getrennt werden. Dies bedeutet eine
wesentliche Vereinfachung des Wiederaufarbeitungsverfahrens, da der in Verbindung mit dem Brennoder
Brutstoff als Moderator verwendete Graphit der Elemente verhältnismäßig niedrige Radioaktivität aufweist.
Es sind zwar bereits Verfahren zur Desintegration von Brenn- und/oder Brutelementen vorgeschlagen
worden, die als wesentlichen Bestandteil Graphit enthalten. Doch hat man bei den bisher vorliegenden
Vorschlägen sich entweder auf die Anwendung elektrochemischer oder rein mechanischer Maßnahmen
beschränkt. Beide vorgeschlagenen Verfahren sind jedoch umständlich und für die Anwendung auf im
größeren Rahmen anfallende Mengen mithin unwirtschaftlich. Es ist auch schon vorgeschlagen worden,
Alkalimetalle oder Brom als Desintegrationsmittel zu verwenden. Da jedoch die verwendeten Alkalimetalle
sehr kostspielig sind, ist die Durchführung dieser Desintegrationsverfahren mit verhältnismäßig hohem
Kostenaufwand verbunden.
Aufgabe der Erfindung ist es daher, ein Desinlegrationsverfahren und eine Vorrichtung zur Durchführung
dieses Verfahrens zu schaffen, bei denen Stoffe Verwendung finden, die ohne nennenswerte
Ko.stenaufwendungen in den erforderlichen Mengen auf dem Markt erhältlich, die gleichwohl leicht zu
handhaben und ungefährlich in ihrer Anwendung sind und bei deren Verwendung das Verfahren bei
verhältnismäßig niedrigen Temperaturen durchführbar ist.
Zur Lösung dieser Aufgabe geht die Erfindung davon aus, daß Eisen(ill)-Chlorid (FeCI;)) Einlageriingsvcrbindungen
im Graphit bildet, wobei die Einlagerung mit einer starken Aufblähung und dem Zerfall
in kleine Teilchen, deren Durchmesser zum großen Teil etwa zwischen 0,2 und 0,5 mm liegt, verbunden
ist. Eine überraschende weitere Erkenntnis besteht darin, daß beschichtete Brennstoff- oder Brutstoffparlikel,
deren Beschichtung aus pyrolytischem Graphit besteht, durch Eisenchlorid nicht angegriffen
werden.
Zur Lösung der der Erfindung zugrunde liegenden
,Aufgabe wurden daher Brenn- und/oder Hrutclemente,
bei denen der Brenn- und/oder BrutslofT in einer Um-, bulking enthalten oder in einer Matrix aus Graphit
eingebettet ist, mit FeCI,, zur Reaktion gebracht. Dabei
erfolgt gemäß der Erfindung die Reaktion bei Temperaturen zwischen etwa 290 und 330° C. Dies ist deshalb
vorteilhaft, weil bei diesen Temperaturen im Reaktionsraum keine erheblichen Überdrucke auftreten.
Als zweckmäßig hat es sich erwiesen, die Menge des mit dem Graphit des Brenn- und/oder Brutelements
zur Reaktion gebrachten FeCl3 so zu bemessen,
daß sie etwa das Drei- bis Vierfache der
ίο Menge des Graphits beträgt.
Ein großer Vorzug des erfindungsgemäßen Verfahrens besteht darin, daß das FeCl3 durch Ausdampfen
bei Temperaturen oberhalb des Siedepunktes von FeCl3 dem desintegrierten Graphit zum großen
Teil wieder entzogen werden kann, so daß es nach Niederschlagen in an sich bekannter Weise im Kreislauf
erneut zur Desintegration verwendbar ist.
Da die Beschichtungen von coated particles aus pyrolytischem Graphit bei der Durchführung des
erfindungsgemäßen Verfahrens durch Eisenchlorid selbst nicht angegriffen werden, ist eine vollständige
Trennung beschichteter Brennstoffpartikel von dem Graphit der Kapsel oder Hülse oder auch des Brenn-
und/oder Brutstoffs, der in eine Graphitmatrix eingebettet ist, von der Matrix erzielbar. Dies kann beispielsweise
durch Windsichten, Sieben oder ein sonstiges an sich bekanntes Verfahren erfolgen.
Ein weiterer Vorteil des erfindungsgemäßen Verfahrens liegt darin, daß es für sämtliche Brenn- und/
oder Brutelemente, bei denen coated particles in einer Kapsel, Hülse od. dgl. aus Graphit oder in einer
Matrix enthalten sind, anwendbar ist. Es ist insbesondere auch auf solche Elemente anwendbar, bei denen
eine mechanische Abtrennung der beschichteten Partikel bisher deshalb nicht möglich war, weil diese Partikel
in einer Matrix verteilt eingebettet waren. Die Brenn- und/oder Brutelemente können ganz oder in
vorzerkleinertem Zustand dem erfindungsgemäßen Verfahren unterworfen werden. Vorteilhaft ist ferner,
daß nur trockener radioaktiver Abfall anfällt, der in erster Linie Barium, Ruthenium oder Cer als Kontamination
enthält. Dieser radioaktive Abfall ist verhältnismäßig hochkonzentriert, so daß es keiner besonderen
Maßnahme zur Volumenverminderung bedarf.
Die Durchführung des erfindungsgemäßen Verfahrens erfolgt zweckmäßig in einem um seine Längsachse
drehbaren Reaktionsbehälter, der durch eine mit einer zentralen Öffnung versehene Trennwand in
zwei Kammern geteilt wird. Dieser Reaktionsbehälter ist in an sich bekannter Weise mittels Heizspiralen
od. dgl. aufheizbar. Die Heizung ist so ausgeführt, daß die beiden Kammern und der zentrale Teil in
der Umgebung der Trennwand unabhängig voneinander beheizbar sind. An seinen Enden weist der
Reaktionsbehälter in an sich bekannter Weise verschließbare Öffnungen zum Beschicken und zur Entnahme
der Reaktionspartner auf.
In der Zeichnung ist ein Ausführungsbeispiel der neuen Vorrichtung zur Durchführung des erfindungsgemäßen
Verfahrens schematisch dargestellt. Es zeigt F i g. 1 eine Einrichtung zur Durchführung des erfindungsgemäßen
Verfahrens im Längsschnitt,
Fig. 2 die Einrichtung nach Fig. I mit einer Verschlußvorrichtung
für die Öffnung zwischen den Kammern des Reaktionsbehälters.
Wie aus der Zeichnung hervorgeht, sind die beiden Kammern 1, 2 des Reaktionsbehälters der neuen Vor-
richtung durch eine Trennwand 2 a so abgetrennt, daß sie etwa gleich groß sind. In der Trennwand 2 a,
vorzugsweise in Achsnähe, ist eine öffnung 2 b vorgesehen. Zur Durchführung des erfindungsgemäßen
Verfahrens wird eine der beiden mittels der Heizspiralen 3, 4, 5 aufheizbaren Kammern 1,2 des Reaktionsbehälters,
beispielsweise die Reaktionskammer 1, mit Brennelementen und/oder Brutelementen, z. B.
mit kugelförmigen Brennelementen, bei denen der Brennstoff in Form von beschichteten Brennstoffteilchen
in einer kugelförmigen Umhüllung aus Graphit vorliegt, beschickt. Außerdem wird in der Kammer
1 über die verschließbare öffnung 6 die zur Reaktion erforderliche Menge von FeCl3 eingefüllt.
Im Anschluß daran wird der ganze Reaktionsbehälter mittels der Heizspiralen 3, 4 und 5 auf eine Temperatur
zwischen 290 und 350° C aufgeheizt und bei dieser Temperatur bis zum Zerfall der Graphitbestandteile
gehalten. Nach Ablauf der Reaktion wird die Kammer 2 des.Reaktionsbehälters abgekühlt,
während die Temperatur der Kammer 1 und der Umgebung der Trennwand mittels der Heizspiralen 3
und 4 auf etwa 400° C gebracht wird, so daß das in dem Graphit als Einlagerungsverbindung enthaltene
FeCl3 wieder aus dem Graphit austritt, durch die zentrale öffnung 2b in der Trennwand 2a in die
kalte Kammer 2 überströmt und dort kondensiert bzw. sublimiert. Während der Reaktion und des Ausdampfens
befindet sich der Reaktionsbehälter in waagerechter Lage und wird über die Kupplung 7
mittels der Drehvorrichtung 8 in langsame Umdrehungen versetzt. Dadurch wird verhindert, daß die
noch nicht zur Reaktion gebrachten Partner oder der noch nicht durch Ausdampfen von FeCl3 gereinigte
Stoff durch nicht mehr reaktionsfähiges Material oder durch bereits von FeCl3 befreites Material abgedeckt
wird. Sobald das FeCl3 aus der Kammer 1 in die
Kammer 2 übergeführt ist, wird die Kammer 1 ebenfalls abgekühlt und die beim Zerfall gebildete
Mischung aus Graphit und beschichteten Brenn- und/ oder Brutstoffteilchen durch die verschließbare öffnung
6 abgezogen. Zur Entnahme der aus Graphit und Brennstoff- und/oder Brutstoffteilchen gebildeten
Mischung aus der Kammer 1 ist — wie aus Fig. 1
hervorgeht — ein durch die Beschickungs- und Entnahmeöffnung 6 hindurchgreifender, mittels einer an
sich bekannten Vorschubvorrichtung 10 verschiebbarer, konischer Stopfen 9 vorgesehen. Dabei ist der
Stopfen 9 so ausgebildet, daß er die zentrale öffnung der Trennwand des Reaktionsbehälters verschließt.
Durch die Anordnung des Stopfens 9 wird verhindert, daß während des Entnahmevorgangs loses FeCl3 aus
der Kammer 2 in die Kammer 1 hinübergelangt. Zur Entnahme der Mischung von desintegrierten Brenn-
und/oder Brutelementen und Graphit durch die verschließbare öffnung 6 ist dieser Reaktionsbehälter
zweckmäßig in an sich bekannter Weise auf einer kippbaren Scheibe 11 oder auf einer sonstigen an sich
bekannten Kippeinrichtung so angeordnet, daß dem Reaktionsbehälter jede beliebige Neigung erteilt werden
kann. Der zur Entnahme notwendige Neigungswinkel wird so gewählt, daß das Reaktionsgut frei
■ herausfallen kann; er liegt zweckmäßig zwischen etwa und 60°.
Im Anschluß daran werden die Brennstoffteilchen und/oder die Brutstoffteilchen mittels eines an sich
bekannten Trennverfahrens, beispielsweise durch Windsichten od. dgl., voneinander getrennt. Nach der
Entnahme wird die erfindungsgemäße Einrichtung wieder in die waagerechte Lage gebracht und die
Kammer 1 des Reaktionsbehälters mit neuen Brenn- oder Brutelementen beschickt. Hierbei brauchen nur
die unvermeidbaren Verluste an FeCl3, z. B. durch in
den entnommenen Reaktionsprodukten enthaltenen Restgehalte ersetzt zu werden.
Bildet man den Reaktionsbehälter der neuen Vorrichtung zur Durchführung des erfindungsgemäßen
Verfahrens symmetrisch aus — wie in dem in der Zeichnung wiedergegebenen Ausführungsbeispiel —,
so hat dies den Vorteil, daß bei der langsamen Drehung etwa aus der Kammer 1 in die Kammer 2 gelangte
geringe Mengen Graphit, Brenn- und/oder Brutstoffteilchen nach Vertauschen der Funktion der Kammern
1 und 2 bei der Entnahme aus der Kammer 2 entfernt werden.
Claims (5)
1. Verfahren zur Desintegration von Brenn- und/oder Brutelementen, bei denen der Brenn-
und/oder Brutstoff in einer Umhüllung oder in einer Matrix aus Graphit enthalten ist, dadurch
gekennzeichnet, daß Eisen(III)-ChIorid (FeCl3) bei Temperaturen zwischen etwa 290 und
330° C mit dem Graphit der Umhüllung oder der Matrix zur Reaktion gebracht wird, und daß die
Reaktionspartner bis zum Zerfall des Graphits auf der vorbestimmten Temperatur gehalten
werden.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Menge des mit dem Graphit
des Brenn- und/oder Bruteiements zur Reaktion gebrachten FeCl3 etwa das Drei- bis Vierfache
des Gewichts des Graphits beträgt.
3. Verfahren nach den Ansprüchen 1 und 2, dadurch gekennzeichnet, daß das FeCl3 durch
Ausdampfen bei Temperaturen oberhalb desSiedepunktes
von FeCl3, vorzugsweise bei 400° C, dem desintegrierten Graphit entzogen und in an sich
bekannter Weise niedergeschlagen und im Kreislauf erneut zur Desintegration verwendet wird.
4. Vorrichtung zur Durchführung des Verfahrens nach den Ansprüchen 1 bis 3, gekennzeichnet
durch einen um seine Längsachse drehbaren, aus zwei miteinander über eine öffnung (2/?) in Verbindung
stehenden, mittels Heizspiralen (3, 4, 5) oder dergleichen aufheizbaren Kammern (1,2)
gebildeten Reaktionsbehälter, wobei mindestens die eine der beiden Kammern (1, 2) an ihrem
freien Ende eine in an sich bekannter Weise verschließbare öffnung (6) zur Beschickung 'und zur
Entnahme der Reaktionspartner aufweist.
5. Vorrichtung nach Anspruch 4, dadurch gekennzeichnet, daß der Reaktionsbehälter auf einer
Scheibe (11) od. dgl. kippbar angeordnet ist. .
Hierzu 1 Blatt Zeichnungen
Family
ID=
Similar Documents
Publication | Publication Date | Title |
---|---|---|
DE1667416B2 (de) | Verfahren zur herstellung von karbiden und boriden | |
DE1205881B (de) | Verfahren zur Herstellung eines Kernbrennstoffmaterials | |
DE2127096C3 (de) | Verfahren zum Borieren von Metallen, insbesondere von Stahl und Eisen | |
DE1583893C (de) | Verfahren und Vorrichtung zur Desin tegration von Brenn und/oder Brutelemen ten | |
DE1227572B (de) | Kernbrennstoffkoerper und Verfahren zu seiner Herstellung | |
DE2659430A1 (de) | Verpackung fuer den transport von bestrahlten brennstoffelementen, und an diese angepasstes handhabungswerkzeug | |
DE1583893B1 (de) | Verfahren und Vorrichtung zur Desintegration von Brenn- und/oder Brutelementen | |
DE1617572A1 (de) | Verfahren der Herstellung von Heilmitteln in Form kleiner,kugeliger Koerner | |
DE2727891A1 (de) | Verfahren und reaktionsgefaess zur herstellung von ferromagnetischem chromdioxid | |
DE1533091B2 (de) | Verfahren zur Aufbereitung von zum Teil aus Graphit bestehenden Schalenkörnern und Brenn- oder Brutelementen | |
DE2040686C3 (de) | Vorrichtung zur chlorierenden Verflüchtigung von Thorium und/oder Uran | |
DE1216859B (de) | Verfahren zur Herstellung von Urantrioxyd in koerniger Form | |
DE1223563B (de) | Entfernung von pyrolytischen Kohlenstoff-ueberzuegen | |
DE2215703A1 (de) | Vorrichtung zum Abstreifen von Natrium an einem zylindrischen Stab | |
DE2106903A1 (de) | Ofen zur pyrochemischen Aufbereitung von Brennstoffelementen fur Kernreak toren | |
DE1514104C3 (de) | Verfahren und Vorrichtung zur Herstellung von Brenn- und/oder Brutelementen für Kernreaktoren | |
DE2029608A1 (en) | Turbulence furnace for fuel/breeder elements - for in which graphite filler or jacket material is burnt off | |
DE2143337A1 (de) | Verfahren zum Herstellen von Kernen poröser Teilchen vorbestimmter Porosität | |
DE1193681B (de) | Verfahren zur Herstellung von Uran durch Reduktion von Urantetrafluorid mit Magnesium | |
DE1592485B2 (de) | Verfahren zum Zerstören von Graphit enthaltenden Kernbrennstoff-Formkörpern zur Wiedergewinnung der eingebetteten Kernbrennstoffe | |
DE1583906C (de) | Verfahren und Vorrichtung zur Herstel lung von Chrompulver | |
DE677290C (de) | Verfahren und Vorrichtung zum Herstellen von Schleudergusshohlkoerpern | |
DE306258C (de) | ||
DE368813C (de) | Beschickungseinrichtung fuer Calciumcyanamidoefen | |
DE1533052C (de) | Verfahren zur Aufbereitung von be strahltem Kernbrennstoff |