DE1583893C - Verfahren und Vorrichtung zur Desin tegration von Brenn und/oder Brutelemen ten - Google Patents

Verfahren und Vorrichtung zur Desin tegration von Brenn und/oder Brutelemen ten

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DE1583893C
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Germany
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graphite
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fecl
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disintegration
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Expired
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English (en)
Inventor
Ottmar Dr Gans Wigbert Dr 5 100 Aachen Knacke
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Forschungszentrum Juelich GmbH
Original Assignee
Kernforschungsanlage Juelich GmbH
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Description

Die Erfindung bezieht sich auf ein Verfahren und eine Vorrichtung zur Desintegration von Brenn- und/ oder Brutelementen, insbesondere von Elementen, bei denen der Brenn- und/oder Brutstoff in Form von mit pyrolytischem Graphit oder einem sonstigen geeigneten Stoff beschichteten Partikeln mit einem Kerndurchmesser von einigen 100 μ, die unter der Bezeichnung coated particles bekannt sind, vorliegt, und bei denen diese coated particles in Hülsen, Kapseln od. dgl. aus Graphit enthalten sind. Die Erfindung bezieht sich ebenfalls auf die Desintegration von Brenn- und/oder Brutelementen, bei denen derBrenn- und/oder der Brutstoff in einer Matrix aus Moderator-Graphit so fest eingebettet ist, daß aus Brenn- oder Brutstoff und Graphit ein Brenn- und/oder Brutelement gebildet wird.
Durch die Desintegration von Brenn- und/oder Brutelementen der vorgenannten Art wird erstrebt, daß die coated particles oder die Brenn- und/oder Brutstoffteilchen vor der eigentlichen Wiederaufarbeitung von dem Graphit der Hülse oder Kapsel oder der Matrix getrennt werden. Dies bedeutet eine wesentliche Vereinfachung des Wiederaufarbeitungsverfahrens, da der in Verbindung mit dem Brennoder Brutstoff als Moderator verwendete Graphit der Elemente verhältnismäßig niedrige Radioaktivität aufweist.
Es sind zwar bereits Verfahren zur Desintegration von Brenn- und/oder Brutelementen vorgeschlagen worden, die als wesentlichen Bestandteil Graphit enthalten. Doch hat man bei den bisher vorliegenden Vorschlägen sich entweder auf die Anwendung elektrochemischer oder rein mechanischer Maßnahmen beschränkt. Beide vorgeschlagenen Verfahren sind jedoch umständlich und für die Anwendung auf im größeren Rahmen anfallende Mengen mithin unwirtschaftlich. Es ist auch schon vorgeschlagen worden, Alkalimetalle oder Brom als Desintegrationsmittel zu verwenden. Da jedoch die verwendeten Alkalimetalle sehr kostspielig sind, ist die Durchführung dieser Desintegrationsverfahren mit verhältnismäßig hohem Kostenaufwand verbunden.
Aufgabe der Erfindung ist es daher, ein Desinlegrationsverfahren und eine Vorrichtung zur Durchführung dieses Verfahrens zu schaffen, bei denen Stoffe Verwendung finden, die ohne nennenswerte Ko.stenaufwendungen in den erforderlichen Mengen auf dem Markt erhältlich, die gleichwohl leicht zu handhaben und ungefährlich in ihrer Anwendung sind und bei deren Verwendung das Verfahren bei verhältnismäßig niedrigen Temperaturen durchführbar ist.
Zur Lösung dieser Aufgabe geht die Erfindung davon aus, daß Eisen(ill)-Chlorid (FeCI;)) Einlageriingsvcrbindungen im Graphit bildet, wobei die Einlagerung mit einer starken Aufblähung und dem Zerfall in kleine Teilchen, deren Durchmesser zum großen Teil etwa zwischen 0,2 und 0,5 mm liegt, verbunden ist. Eine überraschende weitere Erkenntnis besteht darin, daß beschichtete Brennstoff- oder Brutstoffparlikel, deren Beschichtung aus pyrolytischem Graphit besteht, durch Eisenchlorid nicht angegriffen werden.
Zur Lösung der der Erfindung zugrunde liegenden
,Aufgabe wurden daher Brenn- und/oder Hrutclemente, bei denen der Brenn- und/oder BrutslofT in einer Um-, bulking enthalten oder in einer Matrix aus Graphit eingebettet ist, mit FeCI,, zur Reaktion gebracht. Dabei erfolgt gemäß der Erfindung die Reaktion bei Temperaturen zwischen etwa 290 und 330° C. Dies ist deshalb vorteilhaft, weil bei diesen Temperaturen im Reaktionsraum keine erheblichen Überdrucke auftreten.
Als zweckmäßig hat es sich erwiesen, die Menge des mit dem Graphit des Brenn- und/oder Brutelements zur Reaktion gebrachten FeCl3 so zu bemessen, daß sie etwa das Drei- bis Vierfache der
ίο Menge des Graphits beträgt.
Ein großer Vorzug des erfindungsgemäßen Verfahrens besteht darin, daß das FeCl3 durch Ausdampfen bei Temperaturen oberhalb des Siedepunktes von FeCl3 dem desintegrierten Graphit zum großen Teil wieder entzogen werden kann, so daß es nach Niederschlagen in an sich bekannter Weise im Kreislauf erneut zur Desintegration verwendbar ist.
Da die Beschichtungen von coated particles aus pyrolytischem Graphit bei der Durchführung des erfindungsgemäßen Verfahrens durch Eisenchlorid selbst nicht angegriffen werden, ist eine vollständige Trennung beschichteter Brennstoffpartikel von dem Graphit der Kapsel oder Hülse oder auch des Brenn- und/oder Brutstoffs, der in eine Graphitmatrix eingebettet ist, von der Matrix erzielbar. Dies kann beispielsweise durch Windsichten, Sieben oder ein sonstiges an sich bekanntes Verfahren erfolgen.
Ein weiterer Vorteil des erfindungsgemäßen Verfahrens liegt darin, daß es für sämtliche Brenn- und/ oder Brutelemente, bei denen coated particles in einer Kapsel, Hülse od. dgl. aus Graphit oder in einer Matrix enthalten sind, anwendbar ist. Es ist insbesondere auch auf solche Elemente anwendbar, bei denen eine mechanische Abtrennung der beschichteten Partikel bisher deshalb nicht möglich war, weil diese Partikel in einer Matrix verteilt eingebettet waren. Die Brenn- und/oder Brutelemente können ganz oder in vorzerkleinertem Zustand dem erfindungsgemäßen Verfahren unterworfen werden. Vorteilhaft ist ferner, daß nur trockener radioaktiver Abfall anfällt, der in erster Linie Barium, Ruthenium oder Cer als Kontamination enthält. Dieser radioaktive Abfall ist verhältnismäßig hochkonzentriert, so daß es keiner besonderen Maßnahme zur Volumenverminderung bedarf.
Die Durchführung des erfindungsgemäßen Verfahrens erfolgt zweckmäßig in einem um seine Längsachse drehbaren Reaktionsbehälter, der durch eine mit einer zentralen Öffnung versehene Trennwand in zwei Kammern geteilt wird. Dieser Reaktionsbehälter ist in an sich bekannter Weise mittels Heizspiralen od. dgl. aufheizbar. Die Heizung ist so ausgeführt, daß die beiden Kammern und der zentrale Teil in der Umgebung der Trennwand unabhängig voneinander beheizbar sind. An seinen Enden weist der Reaktionsbehälter in an sich bekannter Weise verschließbare Öffnungen zum Beschicken und zur Entnahme der Reaktionspartner auf.
In der Zeichnung ist ein Ausführungsbeispiel der neuen Vorrichtung zur Durchführung des erfindungsgemäßen Verfahrens schematisch dargestellt. Es zeigt F i g. 1 eine Einrichtung zur Durchführung des erfindungsgemäßen Verfahrens im Längsschnitt,
Fig. 2 die Einrichtung nach Fig. I mit einer Verschlußvorrichtung für die Öffnung zwischen den Kammern des Reaktionsbehälters.
Wie aus der Zeichnung hervorgeht, sind die beiden Kammern 1, 2 des Reaktionsbehälters der neuen Vor-
richtung durch eine Trennwand 2 a so abgetrennt, daß sie etwa gleich groß sind. In der Trennwand 2 a, vorzugsweise in Achsnähe, ist eine öffnung 2 b vorgesehen. Zur Durchführung des erfindungsgemäßen Verfahrens wird eine der beiden mittels der Heizspiralen 3, 4, 5 aufheizbaren Kammern 1,2 des Reaktionsbehälters, beispielsweise die Reaktionskammer 1, mit Brennelementen und/oder Brutelementen, z. B. mit kugelförmigen Brennelementen, bei denen der Brennstoff in Form von beschichteten Brennstoffteilchen in einer kugelförmigen Umhüllung aus Graphit vorliegt, beschickt. Außerdem wird in der Kammer 1 über die verschließbare öffnung 6 die zur Reaktion erforderliche Menge von FeCl3 eingefüllt. Im Anschluß daran wird der ganze Reaktionsbehälter mittels der Heizspiralen 3, 4 und 5 auf eine Temperatur zwischen 290 und 350° C aufgeheizt und bei dieser Temperatur bis zum Zerfall der Graphitbestandteile gehalten. Nach Ablauf der Reaktion wird die Kammer 2 des.Reaktionsbehälters abgekühlt, während die Temperatur der Kammer 1 und der Umgebung der Trennwand mittels der Heizspiralen 3 und 4 auf etwa 400° C gebracht wird, so daß das in dem Graphit als Einlagerungsverbindung enthaltene FeCl3 wieder aus dem Graphit austritt, durch die zentrale öffnung 2b in der Trennwand 2a in die kalte Kammer 2 überströmt und dort kondensiert bzw. sublimiert. Während der Reaktion und des Ausdampfens befindet sich der Reaktionsbehälter in waagerechter Lage und wird über die Kupplung 7 mittels der Drehvorrichtung 8 in langsame Umdrehungen versetzt. Dadurch wird verhindert, daß die noch nicht zur Reaktion gebrachten Partner oder der noch nicht durch Ausdampfen von FeCl3 gereinigte Stoff durch nicht mehr reaktionsfähiges Material oder durch bereits von FeCl3 befreites Material abgedeckt wird. Sobald das FeCl3 aus der Kammer 1 in die Kammer 2 übergeführt ist, wird die Kammer 1 ebenfalls abgekühlt und die beim Zerfall gebildete Mischung aus Graphit und beschichteten Brenn- und/ oder Brutstoffteilchen durch die verschließbare öffnung 6 abgezogen. Zur Entnahme der aus Graphit und Brennstoff- und/oder Brutstoffteilchen gebildeten Mischung aus der Kammer 1 ist — wie aus Fig. 1 hervorgeht — ein durch die Beschickungs- und Entnahmeöffnung 6 hindurchgreifender, mittels einer an sich bekannten Vorschubvorrichtung 10 verschiebbarer, konischer Stopfen 9 vorgesehen. Dabei ist der Stopfen 9 so ausgebildet, daß er die zentrale öffnung der Trennwand des Reaktionsbehälters verschließt. Durch die Anordnung des Stopfens 9 wird verhindert, daß während des Entnahmevorgangs loses FeCl3 aus der Kammer 2 in die Kammer 1 hinübergelangt. Zur Entnahme der Mischung von desintegrierten Brenn- und/oder Brutelementen und Graphit durch die verschließbare öffnung 6 ist dieser Reaktionsbehälter zweckmäßig in an sich bekannter Weise auf einer kippbaren Scheibe 11 oder auf einer sonstigen an sich bekannten Kippeinrichtung so angeordnet, daß dem Reaktionsbehälter jede beliebige Neigung erteilt werden kann. Der zur Entnahme notwendige Neigungswinkel wird so gewählt, daß das Reaktionsgut frei ■ herausfallen kann; er liegt zweckmäßig zwischen etwa und 60°.
Im Anschluß daran werden die Brennstoffteilchen und/oder die Brutstoffteilchen mittels eines an sich bekannten Trennverfahrens, beispielsweise durch Windsichten od. dgl., voneinander getrennt. Nach der Entnahme wird die erfindungsgemäße Einrichtung wieder in die waagerechte Lage gebracht und die Kammer 1 des Reaktionsbehälters mit neuen Brenn- oder Brutelementen beschickt. Hierbei brauchen nur die unvermeidbaren Verluste an FeCl3, z. B. durch in den entnommenen Reaktionsprodukten enthaltenen Restgehalte ersetzt zu werden.
Bildet man den Reaktionsbehälter der neuen Vorrichtung zur Durchführung des erfindungsgemäßen Verfahrens symmetrisch aus — wie in dem in der Zeichnung wiedergegebenen Ausführungsbeispiel —, so hat dies den Vorteil, daß bei der langsamen Drehung etwa aus der Kammer 1 in die Kammer 2 gelangte geringe Mengen Graphit, Brenn- und/oder Brutstoffteilchen nach Vertauschen der Funktion der Kammern 1 und 2 bei der Entnahme aus der Kammer 2 entfernt werden.

Claims (5)

Patentansprüche:
1. Verfahren zur Desintegration von Brenn- und/oder Brutelementen, bei denen der Brenn- und/oder Brutstoff in einer Umhüllung oder in einer Matrix aus Graphit enthalten ist, dadurch gekennzeichnet, daß Eisen(III)-ChIorid (FeCl3) bei Temperaturen zwischen etwa 290 und 330° C mit dem Graphit der Umhüllung oder der Matrix zur Reaktion gebracht wird, und daß die Reaktionspartner bis zum Zerfall des Graphits auf der vorbestimmten Temperatur gehalten werden.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Menge des mit dem Graphit des Brenn- und/oder Bruteiements zur Reaktion gebrachten FeCl3 etwa das Drei- bis Vierfache des Gewichts des Graphits beträgt.
3. Verfahren nach den Ansprüchen 1 und 2, dadurch gekennzeichnet, daß das FeCl3 durch Ausdampfen bei Temperaturen oberhalb desSiedepunktes von FeCl3, vorzugsweise bei 400° C, dem desintegrierten Graphit entzogen und in an sich bekannter Weise niedergeschlagen und im Kreislauf erneut zur Desintegration verwendet wird.
4. Vorrichtung zur Durchführung des Verfahrens nach den Ansprüchen 1 bis 3, gekennzeichnet durch einen um seine Längsachse drehbaren, aus zwei miteinander über eine öffnung (2/?) in Verbindung stehenden, mittels Heizspiralen (3, 4, 5) oder dergleichen aufheizbaren Kammern (1,2) gebildeten Reaktionsbehälter, wobei mindestens die eine der beiden Kammern (1, 2) an ihrem freien Ende eine in an sich bekannter Weise verschließbare öffnung (6) zur Beschickung 'und zur Entnahme der Reaktionspartner aufweist.
5. Vorrichtung nach Anspruch 4, dadurch gekennzeichnet, daß der Reaktionsbehälter auf einer Scheibe (11) od. dgl. kippbar angeordnet ist. .
Hierzu 1 Blatt Zeichnungen

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