DE1089080B - Verfahren und Vorrichtung zum Entfernen der Umhuellung von Atombrennstoffelementen durch Sublimation im Vakuum - Google Patents

Description

DEUTSCHES

In den heterogenen Atomreaktoren ist der Brennstoff weitgehend aufgeteilt, beispielsweise in Form von kleinen Stäben, die mit Hüllen versehen sind. Diese Hüllen trennen einerseits den Brennstoff von dem Kühlmittel, das Kanäle innerhalb eines Moderators durchläuft, in dem der Brennstoff verteilt angeordnet ist, und sichern andererseits den mechanischen Zusammenhalt des Brennstoffelementes.

Das Entfernen der Hülle der Brennstoffelemente stellt einige nicht leicht zu lösende Aufgaben. Man muß Vorrichtungen schaffen, die — ganz grundsätzlich gesagt — die Hülle entweder auf rein mechanischem Wege entfernen und damit das Hüllenmaterial von dem Brennstoff trennen oder die Hülle auf chemische Weise, d. h. durch chemischen Angriff, beseitigen. Die Hüllen der Brennstoffelemente bestehen meist aus Metall.

Da das Volumen des von deq_t Brennstoffelementen entfernten oder chemisch beseitigten Hüllenmaterials relativ groß ist, muß man besondere Maßnahmen für seine Unterbringung treffen. Jeweils nach der Art der Beseitigung der Hüllen muß man (bei mechanischer Arbeitsweise), das Metall oder (bei chemischer Entfernung der Hülle) die Lösung dieses Metalls unterbringen.

Es wird Wert darauf gelegt, daß das Entfernen der Hülle, das übrigens in besonders sicherer Weise durchgeführt werden muß, den folgenden Bedingungen genügt:

a) es soll sich schnell durchführen lassen;

b) die vorzunehmenden Bedienungshandgriffe müssen einfach und leicht auszuführen sein;

c) das von den Brennstoffelementen abgelöste Hüllenmaterial soll in einer solchen Form vorhanden sein, daß es sich in einem möglichst kleinen Raum oder Volumen unterbringen und aufbewahren läßt.

Die vorliegende Erfindung, qtie auf Arbeiten von Jacques-Andre Stohr beruht, betrifft ein Verfahren und eine Vorrichtung für das stetige oder halbstetige Entfernen der Umhüllung bzw. der Hüllen von Atombrennstoffelementen durch Sublimation des Metalls der Hülle im Vakuum; dieses neue Verfahren genügt den oben gestellten Bedingungen.

Das erfindungsgemäße Verfahren ist im wesentlichen dadurch gekennzeichnet, daß das Hüllenmetall nach und nach bzw. in stetiger Folge einer Sublimation unterworfen wird, die in der heißen Zone eines unter Vakuum gehaltenen Behälters erfolgt, in der die Druck- und Temperaturbedingungen derart sind, daß die Sublimation mit einer maximalen Geschwindigkeit erfolgt, und daß man das sublimierte Hüllenmaterial in einer kalten Zone des gleichen Behälters, aus der es stetig oder halbstetig entfernt wird, durch Verfahren und Vorrichtung
zum Entfernen der Umhüllung
von Atombrennstoffelementen
durch Sublimation im Vakuum

Anmelder:
Commissariat ä l'Energie Atomique, Paris

Vertreter: Dipl.-Ing. R. Beetz, Patentanwalt,
München 22, Steinsdorfstr. 10

¹^ Beanspruchte Priorität:

Frankreich vom 30. August 1958

Jacques Andre Stohr, Bures-sur-Yvette, Seine-et-Oise

(Frankreich),
ist als Erfinder genannt worden

Kondensation in den festen Zustand wieder überführt, wobei das Einführen der noch mit der Hülle verr sehenen Brennstoffelemente und das Herausnehmen der von ihrer Hülle befreiten Brennstoffelemente halbstetig erfolgt.

Die Vorrichtung für die Durchführung dieses Verfahrens ist durch die folgenden, entweder einzeln oder in Kombination vorhandenen Merkmale gekennzeichnet:

1. Die heiße Zone innerhalb des Behälters wird von einer beispielsweise den Joule-Effekt oder eine Hochfrequenzinduktion für die Erwärmung ausnutzenden elektrischen Heizvorrichtung gebildet; innerhalb dieser Zone wird das von seiner Hülle zu befreiende Brennstoffelement angeordnet.

2. Die kalte Zone, an der sich das Hüllenmaterial kondensiert und niederschlägt, wird durch die Oberfläche eines beispielsweise durch Kühlwasserumlauf gekühlten Kondensators gebildet.

3. Der Kondensator kann eine Drehbewegung ausführen, was das Ablösen oder Abschaben des niedergeschlagenen Hüllenmetalls von seiner Oberfläche gestattet, beispielsweise mit Hilfe eines ortsfest an-

So geordneten Schabe- oder Abstreiforgans.

4. Es sind Einrichtungen für das Herausführen des in der kalten Zone des Behälters angesammelten Hüllenmetalls sowie für die Zufuhr von Brennstoffelementen und das Herausnehmen des von seiner Hülle

009 607/305

befreiten Brennstoffes und Mittel vorgesehen, die ein Aufrechterhalten des Vakuums in dem Behälter während dieser Operationen gestatten, so daß stetig gearbeitet werden kann, wenn dies erwünscht ist.

5. Das Vakuum, das in dem Behälter hergestellt werden muß, um eine genügend starke Sublimation zu erzielen, wird mit Hilfe einer Vorpumpe und einer Hochvakuumpumpe, beispielsweise einer Diffusionspumpe, erzeugt.

Das Metall der Hülle kann ein reines Metall oder eine Legierung sein.

Falls das Hüllenmetall ein reines Metall ist, für das der Druck P₁ und die Temperatur T_t am Dreiphasenpunkt (an dem Gleichgewicht zwischen Feststoff, Flüssigkeit und Dampf besteht) genau gegeben sind, soll man in der heißen Zone der Vorrichtung vorzugsweise in der Nähe dieses Dreiphasenpunktes, aber bei einer Temperatur T₅ arbeiten, die etwas unterhalb der Temperatur des Dreiphasenpunktes liegt.

Es sei P_s der Druck an dem Punkt der Sublimationskurve, die einen Gleichgewichtszustand zwischen dem festen Stoff und seinem Dampf bei der Temperatur T_s angibt. Dann hängt die Geschwindigkeit der Sublimation des Metalls bei der Temperatur T₃ ab von

a) dem Sublimationsdruck P_s im Gleichgewichtszustand,

b) der Sublimationswärme des Metalls,

c) der Wärmeleitfähigkeit des Metalls,

d) dem Vakuum, das in dem Behandlungsraum oder -gefäß herrscht.

Insbesondere die Geschwindigkeit der Sublimation wächst mit dem Sublimationsdruck, d. h. wegen der bekannten Form der Sublimationskurve mit der Temperatur T₃, erheblich an. Es empfiehlt sich infolgedessen, bei einer Temperatur zu arbeiten, die möglichst nahe an dem Dreiphasenpunkt des Metalls liegt, ohne jedoch die Temperatur dieses Punktes zu überschreiten, da sonst eine flüssige Phase erscheinen würde, die die Durchführung des Verfahrens behindert.

Wenn das Hüllenmetall beispielsweise reines Magnesium ist, ergibt sich die Änderung der Sublimationsgeschwindigkeit W als Funktion der Temperatur T₃ in der heißen Zone aus der folgenden Zusammenstellung :

rsin°c	Ti?'in g/cm2 see
440 515 605	1,08 · ΙΟ-4 1,02 · ΙΟ-3 9,71 · 10-3

Andererseits soll man bei einem möglichst niedrigen Druck arbeiten, der unter dem Druck P₃ liegt, um den Gleichgewichtszustand so weit als möglich auf die Seite der Dampfphase zu verschieben und so die Geschwindigkeit der Sublimation zu erhöhen. Für irgendeine Hülle mit der freien Oberfläche S und dem Gewicht p ist die zur völligen Beseitigung der Hülle notwendige Sublimationszeit für das Hüllenmaterial:

t =

S-W

wobei i in Sekunden, p in g, vS" in cm², W in g/cm²see einzusetzen ist.

Das Aufheizen der Hülle erfolgt sehr rasch, wenn man eine Induktionsheizvorrichtung benutzt; man kann jedoch nicht sofort auf diejenige Betriebstemperatur kommen, bei der die Sublimation erfolgt, so daß die tatsächlich für ein Entfernen der Hülle benötigte Zeit größer ist als die für eine bestimmte Sublimationstemperatur theoretisch errechnete Zeit. Indessen ist die Sublimation auch bereits bei Temperaturen, die noch wesentlich unterhalb der Betriebstemperatur der

ίο heißen Zone liegen, recht beträchtlich. Daraus ergibt sich, daß die tatsächlich benötigte Zeit sich der für die Betriebstemperatur errechneten Zeit weitgehend annähert. Man kann das Verfahren auf jedes Metall anwenden, bei dem eine wesentliche Sublimation bei Temperaturen durchführbar ist, die durch die Natur des Brennstoffes des Kernbrennstoffelementes begrenzt sind.

Bei einer bevorzugten Anwendungsweise der Erfindung werden Brennstoffelemente mit Hüllen aus Magnesium oder aus Magnesiumlegierungen von diesen Hüllen befreit.

Zur näheren Erläuterung der vorliegenden Erfindung wird nun ein die Erfindung nicht einschränkendes Durchführungsbeispiel des neuen Verfahrens beschrieben. Die Einzelheiten, die sich aus der Beschreibung ergeben, sind als Bestandteile der Erfindung anzusehen, wobei selbstverständlich sämtliche äquivalenten Maßnahmen und Ausführungsformen benutzt werden können, ohne den Rahmen der Erfindung zu überschreiten. Es zeigt

Fig. 1 eine Gesamtansicht — teilweise aufgebrochen — einer Vorrichtung zur Durchführung des Verfahrens nach der Erfindung,

Fig. 2 einen vereinfacht dargestellten Schnitt längs der Schnittlinie^-^ der Fig. 1.

In den Figuren sind lediglich die zum Verständnis der Erfindung notwendigen Elemente dargestellt; einander entsprechende Elemente oder Bauteile tragen in den Figuren jeweils die gleichen Bezugszeichen.

Die Vorrichtung zum Entfernen der Hüllen atomarer Brennstoffelemente enthält ein Gerüst 1, auf dem ein abgeschlossener Behälter 2 von im allgemeinen zylindrischer Form angeordnet ist. Im oberen Teil des Behälters 2 sitzt das Kondensationssystem, in diesen Teil mündet auch die zur Aufrechterhaltung des Vakuums dienende Absaugleitung 3, durch die die Luft aus dem Behälter abgesaugt wird. Eine fest angeordnete zylindrische Trommel 4 mit vertikaler Achse nimmt den zentralen Teil des Behälters 2 ein und trägt die Heizvorrichtung. Die Einrichtung zum Entfernen des niedergeschlagenen Metalls ist in einer radialen Ausnehmung dieser Trommel 4 untergebracht.

Das Heizsystem oder die Heizvorrichtung besteht aus insgesamt sieben zylindrischen, vertikalen Heizöfen, die durch sieben Quarzrohre 5 bis 11 gebildet werden, die in der Umfangszone der Trommel 4 sitzen und an beiden Enden offen sind, sowie aus den Heizwiderständen, wie dem Widerstand 12 für den aus Fig. 1 zu ersehenden Ofen (bzw. das Quarzrohr 5); die Heizwiderstände sind um diese Rohre 5 bis 11 herumgewickelt.

Die Rohre 5 bis 11 begrenzen die sieben heißen Zonen 13 bis 19.

Das Kondensationssystem ist um eine Achse drehbar, die gleichzeitig die geometrische Achse der Trommel 4 ist; es besteht aus dem Kondensator 20, dessen untere ebene und kreisförmige Fläche die kalte Zone innerhalb des Behälters 2 bildet. Die Kühlung erfolgt durch Kühlwasser, das über die Leitung 21

zu- und über die Leitung 22 abfließt und von der motorisch angetriebenen Pumpe 23 gefördert wird.

Die Einrichtungen zum Einführen der von ihrer Hülle zu befreienden Brennstoffelemente und das nachfolgende Entfernen des voll der Hülle befreiten Brennstoffes sind im wesentlichen in einem drehbaren Aggregat zusammengefaßt, das um die geometrische Achse der Trommel 4 bewegbar ist. Dieses Aggregat enthält die folgenden Einzelorgane: Die Scheibe 24, deren geometrische Achse in der Rotationsachse des Ganzen liegt, das unter einem Loch 24a der Scheibe koaxial zu diesem angeordnete Schieberventil 25, das Einführ' oder Beladerohr 26, die beide an dem unteren Rand der Scheibe 24 befestigt sind, die Drehachse 27 Und den Betätigungshebel 28 für die Drehung des Ganzen mit seinem Handgriff 29. Das Einführrohr 26 ist vertikal angeordnet und sitzt derart unter dem Ventil 25, daß eine offene; Verbindung zwischen dem Gefäß 2 und dem oberen Teil des Einführrohres 26 vorhanden ist, wenn das Ventil geöffnet wird. Das Einführrohr 26 enthält eine koaxial zu ihm angeordnete Stange 30, die in der das untere Ende des Rohres abschließenden Stopfbuchse 31 verschiebbar ist. Das Rohr 26 ist überdies gegenüber dem Rest des gesamten Aggregates derart beweglich, daß man es von seinem oberen Ende her mit einem Brennstoffelement beladen oder aus ihm — auch über das obere Ende —> den Brennstoff eines Brennstoffelementes entnehmen kann.

Das System für das Einführen der von ihrer Hülle zu befreienden Brennstoffelemente und das Herausnehmen der von der Hülle befreiten Brennstoffteile umfaßt außerdem: die Hilfsvakuumpumpe 32, die eine Flügelpumpe ist und mit dem Einführrohr 26 über das Ventil 33 und die bewegliche Verbindungsleitung 34 verbunden ist, die eine Bewegung des gesamten drehbaren Aggregates gestattet, den Haltevorrichtungen für Brennstoffelemente, wie z. B. 35, die jeweils den einzelnen öfen 5 bis 11 zugeordnet sind und die sich — jeweils unabhängig voneinander — in zwei Stellungen bringen lassen, und zwar in eine Hauptstellung, in der sie die untere öffnung der Ofenrohre abschließen, und in eine zweite Stellung, in der sie diese Öffnungen vollständig freigeben.

Die Vorrichtung zum Entfernen des an dem Kondensator niedergeschlagenen Hüllenmetalls besteht aus einem Abstreifer 42, der an der unteren Fläche des Kondensators 20 unmittelbar anliegt, einem Sammeltrichter 43 und einer Schleuse 44 für das Abführen des Metalls ohne Störung des Vakuums in dem Behälter 2.

Die Einrichtung zur Erzeugung des Hauptvakuums setzt sich aus der Vorpumpe 45, der Diffusionspumpe 46 sowie aus den in den Vakuumleitungen angeordneten Ventilen 47, 48, 49 und der Ventilklappe 50 zusammen.

Ein Sichtfenster 51 ist in der Wand des Behälters 2 auf dem Niveau der unteren Kondensatorfläche angeordnet; es gestattet eine Beobachtung des Niederschlages sowie der Arbeitsweise der Abstreifvorrichtung.

Die soeben beschriebene Gesamtvorrichtung wird für das Entfernen der Hülle von Brennstoffelementen benutzt, die mit Magnesium oder einer Magnesiumlegierung umhüllt sind; die Vorrichtung arbeitet in folgender Weise:

Während das Ventil 25 geschlossen ist, wird der Behälter 2 über das Hauptvakuumsystem evakuiert und unter Vakuum gehalten. Man schaltet außerdem die schnell arbeitende Heizung, das Kondensationssystem und die Hilfsvakuumpumpe 32 ein; das Ventil 33 ist noch offen.

Man führt sodann den Beladevorgang für jeden Ofen in folgender Weise durch: Zunächst dreht man das drehbare Aggregat der Einführ- und Entnahmevorrichtung so, daß das Einführrohr 26 unter einem Ofen, beispielsweise dem Ofen 5 steht. Nun schließt man das Ventil 33, dann schwenkt man das bewegliche Einführrohr 26 so weit, bis seine obere Öffnung

ίο 52 frei ist, und zieht die Stange 30 nach unten. Auf diese Stange setzt man nun in das Einführrohr 26 ein noch mit seiner Hülle versehenes Brennstoffelement. Man bringt dann das obere Ende 52 des Einführrohres 26 wieder in seine normale Lage und dichtet es an dem Schieberventil 25 ab. Dann öffnet man das Ventil 33, um im Inneren des Einführrohres 26 ein Vorvakuum zu schaffen. Man bringt dann die Haltevorrichtung 35 in ihre zweite Stellung, in der sie die untere Öffnung des ihr zugeordneten Ofens freigibt, öffnet das Ventil 25 und drückt durch Hochschieben der das Brennstoffelement nun stützenden Stange 30 dieses Element mit seiner Hülle in den Ofen 5 hinein. Sodann wird die Haltevorrichtung 35 wieder in ihre Abschluß stellung gebracht, in der sie das Element in dem Ofen festhält, und die Stange 30 wird wieder in ihre untere Stellung geführt. Man schließt sodann das Ventil 25 und dreht das Aggregat um eine Teilung in der Weise weiter, daß das Einführrohr 26 nun unter dem folgenden Ofen 6 steht.

Diese Arbeitsgänge wiederholen sich nunmehr bei jedem der öfen der Vorrichtung.

Während dieser Beladevorgänge erfolgt in den bereits vorher mit Brennstoffelementen beschickten öfen die Sublimation des Hüllenmetalls und auf der kalten Oberfläche des Kondensators 20 die Kondensation des sublimierten Hüllenmetalls in halbstetiger Weise. Das Entfernen des Hüllenmetalls von der Kondensatoroberfläche durch das Abstreifwerkzeug 42 sowie das Herabfallen in den Aufnahmetrichter 43 erfolgen ebenfalls in kontinuierlicher Weise. Die Metallspäne werden in regelmäßigen Zeiträumen über die Vakuumschleuse 44 entnommen.

Nach sieben Einführmanövern, die jeweils bei gleichsinniger Drehrichtung der Beladevorrichtung durchgeführt werden, ist ein vollständiger Rundgang dieser Vorrichtung beendet, und das Einführrohr 26 befindet sich nun wieder unter dem Ofen 5. Die gesamte Dauer dieser sieben Beladevorgänge wird derart bemessen, daß die Sublimation der Hülle des in dem Ofen 5 sitzenden Brennstoffelementes inzwischen beendet ist.

Sodann wird nach jedem Drehschritt der Beladevorrichtung zuerst das von seiner Hülle befreite Brennstoffelement aus dem sich dann jeweils über dem Einführrohr befindenden Ofen entnommen und dann erst das noch mit seiner Hülle versehene Brennstoffelement in den Ofen eingeführt, wobei man in folgender Weise vorgeht:

Man öffnet das Ventil 25, stößt die Stange 30 vor bis zum Berühren der entsprechenden Haltevorrichtung des zu entladenden Ofens. Dann bringt man diese Haltevorrichtung in ihre Stellung, in der sie die untere Ofenöffnung freigibt, zieht die Stange 30 in der Weise nach unten, daß das von seiner Hülle befreite Brennstoffelement nachsinkt und in das Einführrohr 26 hineinrutscht. Sodann schließt man die Ventile 25 und 33. Man macht die obere öffnung des Einführrohres 26 frei und zieht das Brennstoffelement, das keine Hülle mehr hat, aus diesem Ein- führrohr heraus — wobei man mit der Stange 30 von

unten nachhelfen kann — und führt sodann ein neues, noch mit seiner Hülle versehenes Brennstoffelement in das Einführrohr 26 ein und geht dann im Beladevorgang in der Weise weiter, wie es bereits vorher beschrieben wurde.

Die Dauer eines gesamten, eine vollständige Umdrehung umfassenden Arbeitsspieles der drehbaren Beladevorrichtung wird so gewählt, daß sie größer ist als die Dauer für die Sublimation der Hülle eines Brennstoffelementes. Diese Zeit muß auf jeden Fall genügen, um das Entladen und das Neubeladen aller sieben Öfen durchführen zu können.

Bei Verwendung der beschriebenen Vorrichtung liegt die Dauer für die Sublimation des Hüllenmetalls eines Brennstoffelementes in der Größenordnung von bis zu 5 Minuten, wenn man bei einer Temperatur von ungefähr 600° C arbeitet.

Claims (4)

Patentansprüche:

1. Verfahren zum Entfernen der Umhüllung von Atombrennstoffelementen durch Sublimation des Metalls der Hüllen im Vakuum, dadurch gekennzeichnet, daß man das Hüllenmetall nach und nach bzw. in stetiger Folge einer Sublimation unterwirft, die in einer heißen Zone eines unter Vakuum gehaltenen Behälters erfolgt, in der die Druck- und Temperaturbedingungen derart sind, daß die Sublimation mit einer maximalen Geschwindigkeit erfolgt, und daß man das sublimierte Hüllenmetall· in einer kalten Zone des gleichen Behälters, aus der es stetig oder halbstetig entfernt wird, durch Kondensation in den festen Zustand wieder überführt, wobei das Einführen der noch mit der Hülle versehenen Brennstoffelemente und das Herausnehmen der von ihrer Hülle befreiten Brennstoffelemente hall> stetig erfolgt.

2. Vorrichtung zur Durchführung des Verfahrens nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß eine heiße Zone, in der unter geeignetem Vakuum die Sublimation des Hüllenmetalls erfolgt, aus einer Anordnung von Öfen besteht, die mit elektrischen Heizvorrichtungen ausgestattet sind und in die — mit halbstetiger Arbeitsweise —^: die von einer Hülle zu befreienden Brennstoffelemente zu jeweils einem je Ofen eingeführt werden, und daß eine durch die Oberfläche eines gekühlten Kondensators gebildete kalte Zone und Mittel für die Gewinnung des abgeschiedenen Hüllenmetalls sowie Mittel zum Herausnehmen der Brennstoffelemente aus der Vorrichtung vorgesehen sind, um diese von ihrer Hülle befreiten Elemente nach einer gewissen Zeitspanne wieder zu entnehmen, die derart bemessen ist, daß inzwischen eine vollständige Sublimation der Hülle erfolgt ist.

3. Vorrichtung nach Anspruch 2, gekennzeichnet durch eine ortsfest angeordnete zylindrische Trommel (4) mit einer Gruppe von öfen (5 bis 11), die parallel zur Achse der Trommel angeordnet, auf beiden Enden offen sind und elektrisch durch den Joule-Effekt oder durch Hochfrequenz-Induktion beheizt werden, durch ein um die Achse der Trommel drehbares Kondensationssystem (20), das eine ebene, durch Wasserkühlung gekühlte Fläche umfaßt, auf der sich gleichzeitig die aus den unterschiedlichen Öfen austretenden Dämpfe kondensieren können, durch ein Abstreif- und Austragsystem (42 bis 44) für das auf der Kondensatoroberfläche niedergeschlagene Hüllenmetall, wobei das System aus einem fest angeordneten Abstreiforgan, einem Sammeltrichter und einer halbstetig arbeitenden Austragschleuse besteht, durch ein System für das halbselbsttätige Einführen der noch mit der Hülle versehenen Brennstoffelemente und für das Herausnehmen der von ihrer Hülle befreiten Brennstoffelemente in halbstetiger Arbeitsweise, das aus einer drehbaren, achsparallel zu der Trommel und an der der Kondensatoroberfläche gegenüberliegenden Seite dieser Trommel angeordneten Scheibe (24) besteht, die in absatz weiser Drehbewegung um einen den Winkelabstand zweier am Umfang der Trommel aufeinanderfolgender Öfen entsprechenden Winkel drehbar ist, so daß ein in dieser Scheibe vorgesehenes, mit einem Ventil (25) verbundenes Loch (24 a) nach dem Öffnen des Ventils die Verbindung zwischen einem der Öfen und einem beweglichen, für die Drehbewegung mit der Scheibe verbindbaren Einführrohr (26) herstellt.

4. Vorrichtung nach Anspruch 3, die zur Behandlung von Brennstoffelementen mit Magnesiumhülle bestimmt ist, dadurch gekennzeichnet, daß die Temperatur der heißen Zone in der Größenordnung von 600⁰C und die Dauer der Sublimation jeder der Hüllen in der Größenordnung zwischen 1 und 5 Minuten liegt.

Hierzu! Blatt Zeichnungen

© 009 607/305 9.60