DE1063291B

DE1063291B - Katalytische Rekombinationsanlage

Info

Publication number: DE1063291B
Application number: DEN12050A
Authority: DE
Inventors: William N Mcelroy; William R Martini
Original assignee: North American Aviation Corp
Current assignee: North American Aviation Corp
Priority date: 1956-04-04
Filing date: 1956-04-04
Publication date: 1959-08-13
Also published as: BE547060A; FR1150792A

Description

deutsches

Die Erfindung betrifft eine katalytische Rekombinationsanlage für das in einem homogenen Flüssigkeitsreaktor radiolytisch erzeugte Wasserstoff-Sauerstoff-Gemisch, die in einem vom Reaktor abgesonderten Behälter untergebracht ist.

Beispielsweise arbeitet ein Waterboiler- oder Kochwasserreaktor (weiterhin als Wasserkesselreaktor bezeichnet) unterhalb des Siedepunktes des Wassers, wobei die frei werdenden Gase Blasen bilden. Die Rekombination der frei gewordenen Wasserstoff-Sauerstoff-Gase ist für den Betrieb des Reaktors unbedingt erforderlich, da sonst schwerwiegende und gefährliche Wirkungen eintreten können. Falls die Gase nicht rekombiniert werden, müssen sie zumindest aus dem Reaktor entfernt und durch frische Lösung ersetzt werden.

Wasserstoff und Sauerstoff kann man durch eine Anzahl verschiedener Einrichtungen rekombinieren. Wasserstoff kann in Sauerstoff bei niedrigen Konzentrationen katalytisch ohne Flamme reagieren. Sobald die Wasserstoffkonzentration die Entflammungsgrenze (angenähert 4,65 Volumprozent bei 1 Atm. Druck und 291 °K) erreicht, erhöht die in der Reaktion abgegebene Wärme die Temperatur des Gases auf Zündtemperatur, wodurch eine Flamme entsteht. Bei höheren Wasserstoffkonzentrationen (oberhalb 4,65 Volumprozent) wächst die Reaktionswärme und Flammenfortpflanzungsgeschwindigkeit in solchem Maße an, daß Explosionen auftreten. Wenn die Konzentration weiter zunimmt und die Detonationsgrenze (angenähert 15 Volumprozent) erreicht wird, erfolgt die Reaktion mit einer so hohen Geschwindigkeit, daß harte Überschallstoßwellen erzeugt werden.

Zwei allgemeine Arten von Rekombinationsanlagen sind bekannt, nämlich der Flammentyp und der katalytische Typ. Der Flammentyprekombinator arbeitet nach dem Prinzip der Verbrennung des Wasserstoffs zur Lieferung der erforderlichen Energie für die Rekombinationsreaktion, während die katalytische Wiedervereinigung die Oberflächenaktivität bestimmter Katalysatoren, wie beispielsweise Kupfer und Platin, bei einer niedrigeren Temperatur ausnutzt. Katalytische Rekombinatoren wurden als »trockene« Bauart ausgebildet, d. h., alle Bestandteile solcher Anlagen, mit Ausnahme des Kondensators und der Gasrückleitung zu dem Reaktor, sind im wesentlichen trocken, und die umlaufenden Gase sind nicht mit Wasser gesättigt. Mit zwei Ausnahmen werden marktgängige trockene Rekombinatoren in offenen und nicht in geschlossenen Anlagen verwendet, wobei durch Spaltung erzeugte Gase zu einem Schacht oder Kamin entlüftet werden. Obgleich dies in dünn bevölkerten Gebieten; zulässig ist, ist dies bei Reaktoren in Gebieten großer Bevölkerungsdichte gefährlich.

Eine Anzahl Nachteile haben sich erfahrungsgemäß bei den Trockengasrekombinatoren gezeigt. Wenn der Katalysator während einer Leistungsspitze des Reaktors

Katalytische Rekombinationsanlage

Anmelder:
North American Aviation, Inc.,
Los Angeles, Calif. (V.St.A.)

Vertreter: Dr.-Ing. Η. Ruschke₁ Berlin-Friedenau,
und Dipl.-Ing. Κ. Grentzenberg,
München 27, Pienzenauerstr. 2, Patentanwälte

William N. McElroy, Canoga Park, Calif.,
und William R. Martini, Ann Arbor, Mich. (V. St. A.), sind als Erfinder genannt worden

trocken ist, ist mehr Wasserstoff gegenwältig, und der Katalysator selbst, der gewöhnlich bei einer Temperatur von 300 bis 400° C arbeitet, erwärmt sich auf rund SOO⁰C und entzündet den Wasserstoff. Eine Detonationsreaktion könnte in den Reaktor mit möglicher Beschädigung der Reaktorbestandteile zurückschlagen, die sogar bis zum Bruch führen kann, da die die Explosion begleitenden Überschallwellen den Druck auf das Siebenfache oder mehr vergrößern. Dies ist etwa die schwerste Art eines Unfalls, die mit Reaktoren dieser Art auftreten kann. Solche Unfälle werden zwar durch das diesen Reaktoren anhaftende Merkmal der Selbstregelung infolge ihrer großen negativen Temperatur- und Energiekoeffizienten der Reaktionsfähigkeit weitgehend ausgeschlossen. Aber auch dann, wenn die Arbeitsweise annehmbar gut ist, tritt ein gewisser Verlust an spaltbarem Material bei der Rekombinationsanlage unvermeidbar ein, da Mitreißeliminatoren nicht 100 °/₀ig leistungsfähig sind. Schließlich sind solche trockenen Anlagen nicht in der Lage, starke Ausgleichsvorgänge zu beherrschen.

Aufgabe der Erfindung ist die Schaffung einer katalytischen Rekombinationsanlage der obigen Art, bei der die genannten Nachteile weitgehend vermieden werden und im besonderen die Betriebssicherheit wesentlich erhöht wird.

Dies wird erfindungsgemäß durch Vorrichtungen erreicht, welche die Entnahme von Wasser aus einer vom Reaktor unabhängigen Wasserquelle, dessen Durchmischung mit den genannten Gasen und eine anschließende Trennung der gasförmigen und wäßrigen Phase sowie eine katalytische Rekombination der danach noch verbleibenden, mit Wasserdampf vermischten Gase mit bekannten Mitteln und den Rücktransport des rekombinierten Wassers zum Reaktor gestatten.

909 £07/313

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Die Rekombinationsanlage nach der Erfindung kann Reaktor zurück. Der Wasserspiegel in dem Tank 1 wird beispielsweise in Waterboiler- oder Kochwasserreaktoren mittels eines Überfließwehres oder Überlaufs 13 konstant verwendet werden. Nahezu alle Bauteile, ausgenommen gehalten. Ein Prallrohr 14 verhindert, daß irgendwelche die Katalysatorkammer, werden ständig von Wasser störende Oberflächen wellen über den Scheitel des Wehresl3 umspült. (Die katalytische Reaktion geht schneller mit 5 verlaufen. Das Ausstoßrohr 15 des Überlaufs 13 ist mit einem trockenen Katalysator vor sich.) Mitgerissene der Gasrückleitung 12 verbunden. Ein Wärmeaus-Reaktorlösung und gewisse Spaltprodukte werden zu tauscher 16 ist vorgesehen, um die Wärme der Rekombidem Reaktorkern zurückgeführt. Im Gegensatz dazu nationsreaktion und der Wasserpumpe abzuführen und bleibt jede mitgerissene Reaktorlösung, die in die Anlage die Temperatur des Sumpf wassers auf der gewünschten der trockenen Bauart übergeführt wird, ständig in der io Höhe zu halten. Die Wasserumwälzpumpe 17 wälzt das Gasverarbeitungsanlage. So konnte gezeigt werden, daß Sumpfwasser durch den Wärmeaustauscher zu dem bei einem hohen Energieniveau von 50 kW nur 0,06 g/Um- Wasseraspirator 2 mit einer festen Geschwindigkeit hin, lauf in der Rekombinatoranlage zurückgehalten werden wodurch dem Überlauf die Bewältigung der überschüssimuß. Explosionen werden teilweise durch überschüssiges gen Reaktorlösung überlassen wird,
inertes Trägergas (im allgemeinen Sauerstoff) verhindert, 15 Die Arbeitsweise der Gasbehandlungsanlage ist aus der das anfänglich als Reaktoratmosphäre vorgesehen ist. folgenden Beschreibung der Gasströmung erkennbar. Eine Dies hält die Wasserstoffkonzentration durch Verdünnung neutrale Gasatmosphäre (beispielsweise ein Edelgas, Luft unterhalb des Explosivpunktes, und wenn das Trägergas oder Sauerstoff) wird anfänglich oberhalb des Lösungs-Sauerstoff ist, entsteht ein stöchiometrischer Überschuß niveaus des Reaktors 18 vorgesehen. Das Gas dient als für die Wiedervereinigungsreaktion. Weitere Verdünnung 20 Wasserstoffverdünnungsmittel zusammen mit Wasserwird durch den Wasserdampf in dieser Anlageder feuchten dampf und als Trägergas. Wenn der Reaktor arbeitet, Bauart geschaffen, wobei der Wasserdampf auch zum laufen radiolytisch erzeugter Wasserstoff und Sauerstoff Abfangen irgendwelcher Explosionen dient. Die Stärke sowie Wasserdampf durch die Reinigungseinheit 19 und jeder Explosion wird noch weiter durch einen geringeren den Mitreißeliminator 20 in die Gaseinlaßleitung 4 am Wasserstoffgradienten in von dem Katalysator entfernten 25 oberen Teil des Reaktortanks, wo sie mit dem Trägergas Bereichen und durch den Ballastraum oberhalb des gemischt werden. Dieses Gemisch wird in die Rekom-Wasserspiegels in der Rekombinatorkammer für drei- binatorkammer zusammen mit Wasser mittels der Wasseidimensionale Ausdehnung irgendwelcher Stoßwellen strahl-Gas-Pumpe 2 eingeleitet. Dieser Wasseraspirator vermindert. Diese Anlage kann leicht ein plötzliches kondensiert wiedervereinigtes Wasser und Wasserdampf, Überfließen von Reaktorlösung infolge von kurzen 30 und nahezu alle Bestandteile, mit Ausnahme der Kata-Leistungsspitzen im Reaktor beherrschen, und die lysatorkammer, werden ununterbrochen mit Wasser be-Lösungsniveauregelung schafft eine Hilfssteuerung für spült. Die Ablenkprallplatte 6 und das Absetzsieb 7 den Reaktor. Auch ist der Rekombinatortank eine aus- trennen das Gas-Wasser-Gemisch. Eeuchtes Gas gelangt gezeichnete Gammaquelle für experimentelle Zwecke. dann in die zweite Trennvorrichtung, den Mitreißelimi-

In der Zeichnung ist die Gasreaktionsanlage zusammen 35 nator 9, der wirksam verhindert, daß partikelartiges

mit einem Flüssigkeitsreaktor schematisch dargestellt. Wasser in die Katalysatorkammer eintritt. Der Kataly-

Der Rekombinatortank 1 umgibt als Gehäuse viele Be- sator besteht aus 0,3 Gewichtsprozent Platin, das auf

standteile der Anlage und dient als Wasserbehälter oder Aluminiumoxyd-Kontaktkörpern in der Größe von

Sumpf, als Katalysatorkühler und als Ballastkammer, um 3,18 · 3,18 mm niedergeschlagen ist. Der wiedergebildete

Druckschwankungen innerhalb der Reaktoratmosphäre 40 Wasserdampf wird durch die Gasrückleitung 12 zu der

unter gleichbleibenden und vorübergehenden Betriebs- Strahlpumpe 2 getrieben. Eine gewisse Verdampfung oder

zuständen zu puffern. Die Gaspumpe oder der Aspirator Zerstäubung des Wassers erfolgt an dem Überlauf und in

(Saugflasche) 2 ist in Düsen- oder Strahlbauart ausge- der Rückleitung 12 infolge der Abkühlung der heißen

bildet, wobei der Druckunterschied, der das Gas durch katalytischen Gase.

die Rezirkulationsanlage treibt, dadurch erzeugt wird, 45 Gase und unkondensierter Wasserdampf verlaufen daß Wasser durch eine Düse 3 nach Art einer Wasser- nicht durch den MitreißeHminator 20 in den Reaktor (nur strahlpumpe umläuft. Diese »Wasserstrahlpumpe« wirkt partikelartiges Wasser gelangt zurück), sondern werden auch als Kondensator für wiedervereinigtes und zerstäub- wieder zu der Strahlpumpe zurückgeleitet, wo der tes Wasser oder für Wasserdampf. Die Gaseinlaßleitung 4 Wasserdampf in dem Rezirkulationswasser kondensiert tritt nahe der Düse ein, und das Wasserstoff-Sauerstoff- 50 wird. Der Überlauf 13 arbeitet in üblicher Weise derart, Wasserdampf-Gemisch wird durch den Wasserstrom in daß er gewährleistet, daß der Flüssigkeitsspiegel in dem den Tank 1 durch das Rohr 5 geführt, wo es von der Rekombinatortank nicht über ein bestimmtes Niveau Prallplatte 6 abgelenkt wird. Das Beruhigungssieb 7, ansteigt. Da der Druck in dem Ausstoßrohr 15 des Wehres das aus vielfachen Schichten feinmaschiger Siebe besteht, niedriger als der Druck in dem Rekombinatortank infolge dämpft die turbulente Wasserströmung aus dem Ejektor, 55 des Reibungsverlustes ist, wird die Lösung in dem Übernachdem diese von der Prallplatte abgelenkt ist, und laufrohr eine bestimmte Anzahl Zentimeter unterhalb der "trennt so das Gemisch in eine Gasphase und in eine Ausströmöffnung des Ausstoßrohres gehalten. Deshalb flüssige Phase, die zur Höhe des Wasserspiegels 8 in dem sucht überfließendes Wasser die Wasserhöhe zu vermin-Tank 1 beiträgt. Der Mitreißeliminator 9 aus nichtrosten- dem und wird in die Rückleitung 12 gedrückt. Somit dem Strahldraht verhindert wirksam, daß irgendwelche 60 wird jedwede Reaktorlösung zurück zu dem Tank durch Wassertröpfchen mit der Gasphase in die Katalysator- die schnell fließenden rezirkulierenden Gase der Rückkammer 10 gelangen, so daß er also als zweiter Gas- laufleitung 12 getrieben. Während dieses Arbeitsganges Flüssigkeits-Scheider dient. Der Katalysator besteht aus entnimmt die Wasserpumpe 17 (vorzugsweise eine gemit Platin bedeckten stückigen Aluminiumoxyd-Kontakt- kapselte Umlaufpumpe zur Verhinderung des Aus-"körpem. Die Katalysatorkammer 10 ist mit einer Heiz- 65 sickerns von radioaktiver Lösung) Lösung aus dem Revorrichtung 11 versehen, welche die Temperatur der kombinatortank durch den Wärmeaustauscher 16 mit Aluminiumoxydteilchen hoch genug hält, um die Kon- einer Geschwindigkeit, die gleich der Einströmgeschwindensation von Feuchtigkeit zu verhindern. Die Kataly- digkeit in den Tank ist, um die Reaktionswärme zu 'satorkammer liegt unterhalb des Wasserspiegels. Die zerstreuen und die Wassertemperatur unter der Tem-Gasrückleitung 12 leitet kondensiertes Wasser zu dem 70 peratur der Reaktorlösung zu halten. Irgendwelches

Claims

Überschußwasser kann somit so betrachtet werden, als ob es von dem Reaktorkern kommt, und wird von dem Überlauf aufgenommen. Als ein Beispiel für die Arbeitsweise des Rekombinators wird die folgende vollständige technische Berechnung gegeben, wobei dem normalen GasfLuß gefolgt ist. Der Wasserkesselreaktor arbeitet bei einem Energieniveau von kW und bei einer Temperatur von 80° C Der Rekombinator besteht aus nichtrostendem Stahl. Gas aus dem Reaktor Gasrückleitung (hinter dem Überlauf) H2, Mol/h 8,22 O2, Mol/h 525 H2O (Dampf), Mol/h 85,5 H2O (flüssig), Mol/h 62,7 Temperatur, 0C 100 Druck am Reaktorkern, Atm —0,6027 Gasgeschwindigkeit, m/sec 23,409 H2, Mol/h 25,5 O2, Mol/h 12,75 H2O (Dampf), Mol/h 37,2 Temperatur, °C 80 Zum Reaktor zurückgeleitetes Wasser H2O (flüssig), Mol/h 15 Wärmeaustauscher Kühlwasser, 1/min 62,7 6,435 Gasgemisch (aus dem Reaktor und der Gasrückleitung) H2, Mol/h 33,7 O2, Mol/h 537,8 H2O (Dampf), Mol/h 122,7 Temperatur10C 80 Gasgeschwindigkeit, m/sec 11,735 Wasser-Strahlpumpe H2O (flüssig — aus Rückumwälzpumpe), 1/min 94,625 Temperatur des flüssigen H2O, °C 34 Druck a) Gasgemisch, Atm.*) 0,65 b) H2O (flüssig), kg/cm2 3,01 *) bezogen auf 0,9996 kg/cm2 Mitreißeliminator H2, Mol/h 33,7 O2, Mol/h 537,8 H2O (Dampf), Mol/h 31,7 Temperatur, °C 34 Temperatur a) Einlaß, °C 17,8 b) Auslaß, 0C 25,1 Selbstverständlich sind die vorstehenden Ausführungen nur zur Veranschaulichung ohne eine Beschränkung gegeben. Änderungen können in einzelnen Bauteilen vorgenommen werden, ohne von der Erfindungsidee abzuweichen. Beispielsweise kann die Reaktorenergie durch einfache Druckerhöhung innerhalb der geschlossenen Anlage vergrößert werden. Deshalb ist die Erfindung nur im Rahmen der Ansprüche begrenzt. Druck a) Einlaß, Atm 0 b) Auslaß, Atm -0,03 Gasgeschwindigkeit, m/sec 2,713 Katalysatorkammer Temperatur a) Einlaß, 0C 34 b) Auslaß, 0C 445 Druck a) Einlaß, Atm -0,0999 b) Auslaß, Atm -0,2298 Gasgeschwindigkeit, m/sec 1,5545 Gasrückleitung (vor dem Überlauf und unter Wasser) H2, Mol/h 8,22 O2, Mol/h 525 H2O (Dampf), Mol/h 57,2 Temperatur, 0C 445 Gasgeschwindigkeit, m/sec 35,956 g,. 5° 55 6o Überlaufrückleitung H2O (flüssig), Mol/h 91,0 Temperatur, 0C 34 Druck, Atm -0,4063 Patentansprüche:

1. Katalytische Rekombinationsanlage für das in einem homogenen Flüssigkeitsreaktor radiolytisch erzeugte Wasserstoff-Sauerstoff-Gemisch, die in einem vom Reaktor abgesonderten Behälter (1) untergebracht ist, gekennzeichnet durch Vorrichtungen, die die Entnahme von Wasser aus einer vom Reaktor unabhängigen Wasserquelle (8), dessen Durchmischung mit den genannten Gasen und eine anschließende Trennung der gasförmigen und wäßrigen Phase sowie eine katalytische Rekombination der danach noch verbleibenden, mit Wasserdampf vermischten Gase mit bekannten Mitteln und den Rücktransport des rekombinierten Wassers zum Reaktor gestatten.

2. AnlagenachAnspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß sich ein MitreißeHminator (9) am Eingang der katalytischen Kammer in dem Behälter (1) befindet und ein Wasserniveauregler, der ein Wehr oder einen Überlauf (13) aufweist, in dem Behälter angeordnetist.

3. Anlage nach Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet, daß das Wehr (13) mit der Gasrückleitung (12) von der katalytischen Kammer in Verbindung steht und eine Wasserpumpe (17) das Wasser von dem Behälter durch einen Wärmetauscher (16) zu einer Ansauggaspumpe (2) umwälzt.

4. Anlage nach Anspruch 2 oder 3, dadurch gekennzeichnet, daß der MitreißeHminator (9) oberhalb des Wasserspiegels in dem Behälter und die katalytische Kammer unterhalb des Wasserspiegels angeordnet ist.

5. Anlage nach Anspruch 4, dadurch gekennzeichnet, daß die katalytische Kammer mit einer Heizvorrichtung (11) versehen ist, die sich unterhalb des Wasserspiegels befindet.

6. Anlage nach Anspruch 1, gekennzeichnet durch eine Beruhigungsvorrichtung (6, 7) für das eintretende Wasser.

In Betracht gezogene Druckschriften:
Aus der Buchreihe: »Seiected Reference Material on 7" Atomic Energy,, im Band »Research Reactors«, S. 84 und