DE10322149A1 - Verfahren zum Betreiben eines Katalysators, welcher Komponenten zur Speicherung von Kohlenwasserstoffen enthält - Google Patents

Verfahren zum Betreiben eines Katalysators, welcher Komponenten zur Speicherung von Kohlenwasserstoffen enthält Download PDF

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Abstract

Die Erfindung betrifft ein Verfahren zum Betreiben eines Katalysators zur Behandlung des Abgases eines Verbrennungsmotors, wobei der Katalysator neben katalytisch aktiven Edelmetallen auch Speicherkomponenten zur Speicherung von Kohlenwasserstoffen aufweist. Ein solcher Katalysator speichert während Betriebsphasen des Motors mit niedriger Abgastemperatur die im Abgas enthaltenen Kohlenwasserstoffe, ohne sie zu verbrennen. Bei steigender Abgastemeperatur werden diese Kohlenwasserstoffe wieder desorbiert und an dem dann aktiven katalytisch aktiven Edelmetallen oxidiert. Dieser Vorgang kann zu einer unkontrollierten, stürmischen Verbrennung der auf dem Katalysator gespeicherten Kohlenwasserstoffe und damit zu einer Schädigung des Katalysators führen. Gemäß der Erfindung wird diese Schädigung dadurch vermieden, daß die jeweilige Beladung der Speicherkomponenten mit Kohlenwasserstoffen kontinuierlich berechnet und eine wiederholte Regeneration der Speicherkomponenten in Abhängigkeit von der Beladung durch kurzzeitiges Anheben der Abgastemperatur vorgenommen wird, bevor es zu einer Schädigung des Katalysators kommen kann.

Description

  • Die Erfindung betrifft ein Verfahren zum Betreiben eines Katalysators zur Behandlung des Abgases eines Verbrennungsmotors, wobei der Katalysator neben katalytisch aktiven Edelmetallen auch Speicherkomponenten zur Speicherung von Kohlenwasserstoffen aufweist.
  • Bei der Reinigung der Abgase von Verbrennungsmotoren werden häufig Katalysatoren eingesetzt, die unter anderem auch Komponenten zur Speicherung der im Abgas enthaltenen Kohlenwasserstoffe enthalten.
  • Typische Katalysatoren dieser Art sind zum Beispiel sogenannte Dieseloxidationskatalysatoren. Sie enthalten als Oxidationskomponenten häufig mit Platin aktiviertes Aluminiumoxid oder Aluminiumsilicat und als Speicherkomponenten verschiedene Zeolithe. Diese Katalysatoren werden zur oxidativen Reinigung der Abgase von Dieselmotoren eingesetzt, das heißt sie sind dafür ausgelegt, im Abgas enthaltenes Kohlenmonoxid und unverbrannte Kohlenwasserstoffe zu verbrennen, also zu Kohlendioxid und Wasser umzusetzen.
  • Die Zeolithe speichern während Betriebsphasen des Motors mit niedriger Abgastemperatur die im Abgas enthaltenen Kohlenwasserstoffe. Eine Umsetzung der Kohlenwasserstoffe ist in diesen Betriebsphasen nicht möglich, da wegen der niedrigen Temperaturen während dieser Betriebsphasen die Oxidationskomponenten des Katalysators nicht aktiv sind. Solche Betriebsphasen treten bei modernen Dieselmotoren sowohl nach einem Kaltstart auf, als auch während Leerlaufphasen und Betriebsphasen mit geringer Last, wie zum Beispiel im Stadtverkehr.
  • Bei steigender Abgastemperatur werden die gespeicherten Kohlenwasserstoffe wieder desorbiert und an den dann aktiven Oxidationskomponenten oxidiert. Untersuchungen der Erfinder zeigten, daß es nach längerem Betrieb des Katalysators bei niedrigen Temperaturen und entsprechend langer Einspeicherzeit bei einer Temperaturerhöhung zu einer plötzlichen Freisetzung und gleichzeitigem Abbrand einer größeren Menge an Kohlenwasserstoffen kommen kann. Der Katalysator wird durch diese unkontrollierte, stürmische Verbrennung hohen Temperaturen ausgesetzt. Hierdurch kann es zur Schädigung des Katalysators kommen. Nach Desorption und Verbrennung der Kohlenwasserstoffe sind die Speicherkomponenten, sofern keine Schädigung durch eventuell zu hohe Temperaturen bei der Verbrennung erfolgte, wieder zur Aufnahme von Kohlenwasserstoffen bereit.
    •
  • Es ist Aufgabe der vorliegenden Erfindung ein Verfahren zum Betreiben solcher Katalysatoren anzugeben, welches eine Schädigung der Katalysatoren bei der Regeneration der Speicherkomponenten vermeidet. Als Regeneration des Katalysators wird hierbei die bewusste Desorption und Verbrennung der von den Speicherkomponenten adsorbierten Kohlenwasserstoffe durch Erhöhen der Abgastemperatur verstanden.
  • Diese Aufgabe wird durch ein Verfahren zum Betreiben eines Katalysators gemäß Patentanspruch 1 gelöst. Der Katalysator enthält neben katalytisch aktiven Edelmetallen auch Speicherkomponenten zur Speicherung von Kohlenwasserstoffen. Das Verfahren ist dadurch gekennzeichnet, daß die jeweilige Beladung der Speicherkomponenten mit Kohlenwasserstoffen kontinuierlich berechnet und wiederholt eine rechtzeitige Regeneration der Speicherkomponenten auf Grundlage des berechneten Beladungswertes eingeleitet wird, bevor ein zu hoher Beladungswert zu einer thermischen Schädigung bei der Regeneration der Speicherkomponenten führen kann.
  • Bei dem Katalysator kann es sich beispielhaft um einen Dieseloxidationskatalysator handeln, der in der Abgasanlage eines Dieselmotors angeordnet ist. Ein solcher Katalysator enthält als katalytisch aktive Komponenten bevorzugt ein oder mehrere der Platingruppenmetalle Platin, Palladium, Rhodium und Iridium. Besonders bevorzugt enthält ein solcher Katalysator Platin, welches in feiner Verteilung auf einem hochoberflächigen Trägermaterial aufgebracht ist. Geeignete Trägermaterialien sind zum Beispiel aktives Aluminiumoxid, Siliciumdioxid, Titanoxid, Zirkonoxid und Mischoxide davon. Sie weisen spezifischen Oberflächen von mehr als 10 m2/g auf und werden daher als hochoberflächig bezeichnet.
  • Geeignete Speicherkomponenten sind die Zeolithe, bevorzugt mit einem Modul (Molverhältnis von Siliciumdioxid zu Aluminiumoxid) von mehr als 10, aber auch andere Speicherkomponente wie zum Beispiel Aktivkohle können eingesetzt werden. Die Speicherkomponenten können ohne oder mit katalytischer Aktivierung mit zum Beispiel Platin verwendet werden. Dies Speicherkomponenten adsorbieren die Kohlenwasserstoffe aus dem Abgas des Verbrennungsmotors bei Temperaturen am Ort des Katalysators bis zu etwa 200°C. Oberhalb von 200°C überwiegt die Desorption der Kohlenwasserstoffe ihre Adsorption.
  • Erfindungsgemäß wird eine unkontrollierte Desorption und Verbrennung der gespeicherten Kohlenwasserstoffe durch Überwachung des Beladungszustandes der Speicherkomponenten des Katalysators vermieden. Zu diesem Zweck kann ein Beladungsgrenzwert festgelegt werden, bei dessen Erreichen oder Überschreiten eine Regeneration eingeleitet wird.
  • Alternativ kann während der Beladung der Speicherkomponenten mit den Kohlenwasserstoffen die bei einer Regeneration zu erwartende orts- und zeitaufgelöste Temperaturverteilung im Katalysator berechnet und die Regeneration eingeleitet werden, bevor die berechneten Daten zur Temperatur und Zeitdauer der Temperaturbelastung eine Schädigung des Katalysators erwarten lassen. So kann die Regeneration zum Beispiel eingeleitet werden, wenn die berechneten Spitzentemperaturen im Katalysator sich einer Schwellentemperatur nähern oder sie überschreiten. Die Schwellentemperatur kann zuvor festgelegt werden. Besser ist es, auch noch die Zeitdauer dieser maximalen Temperaturbelastung bei der Entscheidungsfindung mit heranzuziehen, da die Schädigung der Katalysatorkomponenten nicht allein von der Höhe der Temperatur, sondern auch von der Dauer der Temperaturbelastung abhängt.
  • Die thermische Alterung des Katalysators erfolgt hauptsächlich durch Zusammensintern der Edelmetallpartikel und eine damit zwangsläufig verbundene Abnahme der katalytisch aktiven Edelmetalloberfläche. Die Abnahme der katalytischen Aktivität als Funktion des Temperaturprofils kann näherungsweise durch mathematische Modelle beschrieben werden (z.B. G.A. Fuentes, E.D. Gamas, Towards a bettert Understanding of Sintering Phenomena in Catalysis; Catalyst Deactivation, Elsevier, C.H. Bartholomew and J.B. Butt (editors); 1991).
  • Besonders vorteilhaft wird ein solches Katalysator-Schädigungsmodell verwendet, um aus den für ein potentielles Regenerationsereignis berechneten Temperaturprofilen direkt ein potentielles Schädigungsprofil zu errechnen. Eine Regeneration wird dann eingeleitet, wenn die potentielle Katalysatorschädigung im Falle eines Abbrandereignisses lokal oder über den Katalysator gemittelt einen gegebenen Schwellenwert für die Schädigung erreicht oder überschreitet.
  • Durch eine einfache Modellrechnung kann aus dem errechneten Schädigungsprofil auch eine Anspringtemperatur des Katalysators ermittelt werden. Die Regeneration wird dann eingeleitet, wenn die berechnete Anspringtemperatur einen vorgegebenen Wert oder der berechnete Anstieg der Anspringtemperatur durch die bevorstehende Regeneration einen erlaubten Anstieg der Anspringtemperatur überschreitet.
  • Zur Einleitung der Regeneration kann die Abgastemperatur des Verbrennungsmotors am Ort des Katalysators durch motorische Maßnahmen angehoben werden. Zu diesen motorischen Maßnahmen gehören zum Beispiel eine Nacheinspritzung von Kraftstoff, eine späte Verbrennungslage oder eine mehrstufige Verbrennung. Durch diese motorischen Maßnahmen steigt die Abgastemperatur des Motors an.
  • Die Beladung der Speicherkomponenten kann bei Kenntnis der jeweiligen Konzentration der Kohlenwasserstoffe im Abgas und der jeweiligen Temperatur des Katalysators unter Berücksichtigung der temperaturabhängigen Adsorptionseigenschaften der Speicherkomponenten durch fortlaufende Integration ermittelt werden. Die hierfür benötigte Konzentration der Kohlenwasserstoffe kann ebenfalls berechnet werden. Dies kann mit Hilfe eines Motormodells oder an Hand von zuvor abgespeicherten Kennfeldern erfolgen. Die augenblickliche Abgastemperatur am Ort des Katalysators wird entweder gemessen oder ebenfalls berechnet, was ebenfalls unter Zuhilfenahme eines Katalysatormodells in Verbindung mit einem Motormodell oder an Hand von zuvor abgespeicherten Kennfeldern vorgenommen werden kann.
  • Durch die Regeneration des Katalysators wird die Beladung der Speicherkomponenten mit Kohlenwasserstoffen rückgängig gemacht und der Katalysator für eine erneute Adsorption von Kohlenwasserstoffe aus dem Abgas vorbereitet.
  • Moderne Motoren sind überwiegend mit einer elektronischen Motorsteuerung ausgerüstet. Daher können die für das vorliegende Verfahren benötigten Berechnungen vorteilhafter Weise in die Motorsteuerung integriert werden. Es ist jedoch auch eine von der Motorsteuerung getrennte Recheneinheit möglich, die die benötigten Betriebsparameter und Kennlinienfelder von der Motorsteuerung zur Verfügung gestellt erhält.
    •
  • Die Erfindung wird an Hand der beiden angefügten Figuren näher erläutert. Es zeigen:
  • 1: Temperaturverlauf vor und hinter einem Dieseloxidationskatalysator mit Desorption und Verbrennung von gespeicherten Kohlenwasserstoffen am Katalysator
  • 2: Simulationsrechnungen für die Temperaturverteilungen in einem Katalysator während der Regeneration der Speicherkomponenten
  • 1 zeigt die Messung der Temperatur vor und hinter einem Dieseloxidationskatalysator, welcher in der Abgasleitung eines Diesel-Personenkraftwagens mit einem Hubraum von 2,7 Litern angeordnet war.
  • Der Katalysator bestand aus einem inerten Wabenkörper aus Cordierit mit einer Länge von 152 mm, einem Durchmesser von 123 mm und einer Zelldichte von 62 cm–2 (Anzahl der Strömungskanäle pro cm2). Der Wabenkörper war mit einem Katalysator beschichtet, welcher 3,2 g Platin pro Liter Wabenkörper auf einem Aluminiumsilicat enthielt. Außerdem enthielt der Katalysator 30 g Zeolithe pro Liter Wabenkörper als Speicherkomponenten.
  • 1 zeigt die Temperaturmessungen nach dem Kaltstart des Motors für eine Fahrzeit von 200 Sekunden. In 1 ist auch die Geschwindigkeit des Fahrzeugs in Abhängigkeit von der Zeit angegeben. Nach etwa 100 Sekunden erreicht die Temperatur vor dem Katalysator während einer Beschleunigungsphase des Fahrzeugs etwa 250°C. Bei dieser Abgastemperatur steigt auch die Temperatur hinter dem Fahrzeug langsam an, um dann explosionsartig bis auf über 500°C emporzuschnellen. Dieser rasche Temperaturanstieg wird durch die unkontrollierte Desorption und Verbrennung der während des Kaltstarts abgespeicherten Kohlenwasserstoffe verursacht und kann zu einer Schädigung des Katalysators führen.
  • Das vorgeschlagene Verfahren soll die in 1 gemessenen Temperaturspitzen durch rechtzeitige Regeneration der Speicherkomponenten vermeiden.
  • 2 zeigt Simulationsrechnungen für die Temperaturverteilungen längs eines Katalysators. Für die Berechnungen wurde angenommen, daß auf dem Katalysator 0,54 mol Kohlenwasserstoffe (als C1) gespeichert sind. Die Temperaturverteilungen sind für verschiedene Zeiten nach Beginn der Desorption der Kohlenwasserstoffe berechnet. Nach 10 Sekunden bildet sich in einer Entfernung von 20 mm von der Eintrittsseite des Katalysators ein maximale Temperatur von 800 °C aus. Die freigesetzte Wärmemenge entspricht einer mittleren Leistung über 100 bis 150 Sekunden von 10 kW und einer Spitzenleistung von 30 bis 40 kW.
  • Die Berechnungen wurden mit einem auf der Finite-Volumen-Methode basierenden Programm (G.C. Koltsakis, I.P.Kandylas, A.M. Stamatelos, Chem. Eng. Comm. 1998, Vol. 164, pp. 153–189 und darin enthaltene Zitate) durchgeführt. Dieses Programm oder ähnliche Algorithmen eignen sich zur Vorausberechnung der Temperaturbelastung während der Regeneration der Speicherkomponenten und erlauben somit die Einleitung der Regeneration bevor zu hohe Temperaturen bei der Verbrennung der desorbierten Kohlenwasserstoffe auftreten können.

Claims (10)

  1. Verfahren zum Betreiben eines Katalysators zur Behandlung des Abgases eines Verbrennungsmotors, wobei der Katalysator neben katalytisch aktiven Edelmetallen auch Speicherkomponenten zur Speicherung von Kohlenwasserstoffen aufweist, dadurch gekennzeichnet, daß die jeweilige Beladung der Speicherkomponenten mit Kohlenwasserstoffen kontinuierlich berechnet und wiederholt eine rechtzeitige Regeneration der Speicherkomponenten auf Grundlage des berechneten Beladungswertes eingeleitet wird, bevor ein zu hoher Beladungswert zu einer thermischen Schädigung bei der Regeneration der Speicherkomponenten führen kann.
  2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Beladung der Speicherkomponenten aus der jeweiligen Konzentration der Kohlenwasserstoffe im Abgas und der jeweiligen Temperatur des Katalysators unter Berücksichtigung der temperaturabhängigen Adsorptionseigenschaften der Speicherkomponenten durch fortlaufende Integration ermittelt wird, wobei die Konzentration der Kohlenwasserstoffe im Abgas kontinuierlich berechnet und die Temperatur am Katalysator gemessen oder ebenfalls berechnet wird.
  3. Verfahren nach Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet, daß die Berechnung der jeweiligen Konzentration der Kohlenwasserstoffe im Abgas mit Hilfe eines Motormodells oder an Hand von zuvor abgespeicherten Kennfeldern erfolgt.
  4. Verfahren nach Anspruch 3, dadurch gekennzeichnet, daß die jeweilige Katalysatortemperatur an Hand eines Katalysatormodells in Verbindung mit einem Motormodell oder an Hand von zuvor abgespeicherten Kennfeldern berechnet wird.
  5. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Regeneration jeweils nach Erreichen eines vorher festgelegten Beladungsgrenzwertes eingeleitet wird.
  6. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß während der Beladung der Speicherkomponenten mit Kohlenwasserstoffen die bei einer Regeneration zu erwartende orts- und zeitaufgelöste Temperaturverteilung im Katalysator berechnet und die Regeneration eingeleitet wird, bevor die berechneten Daten zur Temperatur und Zeitdauer der Temperaturbelastung eine Schädigung des Katalysators erwarten lassen.
  7. Verfahren nach Anspruch 6, dadurch gekennzeichnet, daß die Regeneration eingeleitet wird, bevor die berechneten Spitzentemperaturen im Katalysator eine Schwellentemperatur überschreiten.
  8. Verfahren nach Anspruch 6, dadurch gekennzeichnet, daß mit Hilfe des bei einer Regeneration zu erwartenden Temperaturprofils unter Verwendung eines Schädigungsmodells ein potentielles Schädigungsprofil errechnet und die Regeneration eingeleitet wird, wenn die berechnete Katalysatorschädigung lokal oder über den Katalysator gemittelt einen gegebenen Schwellenwert erreicht oder überschreitet.
  9. Verfahren nach Anspruch 6, dadurch gekennzeichnet, daß mit Hilfe des bei einer Regeneration zu erwartenden Temperaturprofils unter Verwendung eines Schädigungsmodells ein potentielles Schädigungsprofil und daraus eine Anspringtemperatur des Katalysators errechnet und die Regeneration eingeleitet wird, wenn die berechnete Anspringtemperatur einen vorgegebenen Wert oder der berechnete Anstieg der Anspringtemperatur durch die Regeneration einen erlaubten Anstieg überschreitet.
  10. Katalysatoranlage zur Behandlung des Abgases eines Verbrennungsmotors, insbesondere zum Durchführen eines Verfahrens nach einem der vorhergehenden Ansprüche, wobei die Katalysatoranlage aufweist: einen Katalysator mit katalytisch aktiven Edelmetallen und Speicherkomponenten zur Speicherung von Kohlenwasserstoffen, eine Einrichtung zum kontinuierlichen Berechnen der jeweiligen Beladung der Speicherkomponenten mit Kohlenwasserstoffen und eine Einrichtung zum wiederholten und rechtzeitigen Regenerieren der Speicher komponenten auf Grundlage des berechneten Beladungswertes, bevor ein zu hoher Beladungswert zu einer thermischen Schädigung bei der Regeneration der Speicherkomponenten führen kann.
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