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Die Erfindung betrifft ein Verfahren und eine Oxidationsvorrichtung zum katalytischen Verbrennen eines Gasgemisches mit einem Strömungskanal und mit einer mit dem Strömungskanal strömungsverbundenen Katalysekammer, wobei in die Katalysekammer ein katalytisches Katalysemittel eingebracht ist, sodass das Gasgemisch entlang eines Strömungsverlaufs durch den Strömungskanal in die Katalysekammer strömen und das Katalysemittel beaufschlagen kann, und wobei das Gasgemisch ein Sauerstoffgas und ein zu sorbierendes Sorptivgas umfasst.
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Wird ein Gas bis unterhalb seiner Kondensationstemperatur abgekühlt, kann das gekühlte Gas verflüssigt und in eine Speichereinrichtung abgefüllt werden. Aus der Praxis sind Speichervorrichtungen zum Speichern von Flüssiggas bekannt, mit denen ein verflüssigtes Gas gelagert und/oder transportiert werden kann.
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Um das verflüssigte Gas dauerhaft und länger in der Speichervorrichtung lagern zu können, ist es entscheidend, dass das verflüssigte Gas kühl genug bleibt; andernfalls beginnt das verflüssigte Gas mit steigender Erwärmung allmählich von einem flüssigen in einen gasförmigen Aggregatzustand überzugehen. Insoweit ist die Speichervorrichtung üblicherweise sehr gut wärmeisoliert.
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Dass die Speichervorrichtung durch eine Wärmeisolierung nicht vollkommen gegen einen Wärmedurchgang geschützt werden kann, hat zur Folge, dass mit der Zeit immer ein wenig Flüssiggas in der Speichervorrichtung zu Gas verdampft. Dieses sogenannte Boil-Off-Gas kann zu einer unsachgemäßen Druckerhöhung in der Speichervorrichtung führen und es muss ab einer gewissen Gasmenge aus der Speichervorrichtung abgeführt werden.
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Das Boil-Off-Gas kann unterschiedlich gehandhabt werden; es kann rückverflüssigt und wieder der Speichervorrichtung zugeführt werden, es kann in einem Energiekreislauf genutzt werden oder es kann beispielsweise in die Umgebungsluft abgeleitet werden. Insoweit erscheint eine Ableitung des Boil-Off-Gases in die Umgebungsluft verschwenderisch, in der Praxis ist es aber oftmals der gangbarste Weg, wenn eine Rückverflüssigung zu aufwendig oder eine Nutzung vor Ort der Speichervorrichtung nicht möglich ist. Um eine übermäßige Konzentration des Boil-Off-Gases in der Umgebungsluft und etwaige gefährliche Gasgemische zu verhindern, soll das Boil-Off-Gas nur kontrolliert und nur in Maßen aus der Speichervorrichtung in die Umgebungsluft abgeleitet werden.
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Die Druckschrift
DE 10 2016 220 996 A1 offenbart einen Druckbehälter zur Speicherung von Brennstoff. Der Druckbehälter umfasst einen Liner, eine faserverstärkte Schicht, mindestens ein Endstück und mindestens einen Auslass. Die faserverstärkte Schicht umgibt zumindest bereichsweise den Liner. Das Endstück ist zumindest teilweise von der faserverstärkten Schicht bedeckt. Der Auslass dient zum Abführen von sich zwischen dem Liner und der faserverstärkten Schicht angesammelten und abzulassenden Brennstoff. Der Auslass ist ausgebildet, den abzulassenden Brennstoff zumindest teilweise und zumindest zeitweise durch Sorption aufzunehmen.
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Die Druckschrift
DE 10 2015 209 028 A1 offenbart ein kryogenes Druckbehältersystem. Es umfasst: einen kryogenen Druckbehälter zur Speicherung von Brennstoff; einen Zwischenspeicher, der mit dem kryogenen Druckbehälter fluidverbunden ist; und ein Entlastungsventil, dass eine Fluidverbindung zwischen dem Zwischenspeicher, und dem kryogenen Druckbehälter freigibt, wenn der Druck in dem kryogenen Druckbehälter oberhalb eines Grenzdruckes liegt. Der Zwischenspeicher ist ausgebildet, um während einer inaktiven Phase der Brennstoffverbraucher zur Druckentlastung des kryogenen Druckbehälters Brennstoff aufzunehmen und den Brennstoff chemisch zu speichern und/oder physikalisch zu sorbieren.
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Optional kann das Boil-Off-Gas nicht nur mit Hilfe der Sorption langsam abgeleitet werden. Es kann mit der Oxidationsvorrichtung katalytisch verbrannt werden, sodass das Boil-Off-Gas in der Umgebungsluft unschädlich ist. Es ist demnach eine Aufgabe der Erfindung, eine Oxidationsvorrichtung bereitzustellen, mit der das Boil-Off-Gas effektiv katalytisch verbrannt werden kann.
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Die Aufgabe wird erfindungsgemäß nach Patentanspruch 1 gelöst, der dadurch gekennzeichnet ist, dass in die Katalysekammer ein sorbierendes Sorptionsmittel eingebracht ist, wobei das Sorptionsmittel und das Katalysemittel in einer thermischen Wirkverbindung stehen, sodass das Sorptionsmittel das Sorptivgas abhängig von einer Kammertemperatur aufnehmen und abgeben kann.
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Das Sorptionsmittel ist ein Material, das die Eigenschaft besitzt bestimmte Moleküle des Gasgemisches bzw. das Sorptivgas durch Absorption oder Adsorption druck- und temperaturabhängig zu binden und wieder abzugeben - zu diesen Materialien gehören beispielweise Zeolithe, aktive Metalle, metallorganische Gerüstverbindungen, Aktivkohle etc. Dabei wird die Anreicherung des Sorptivgases innerhalb einer Phase des Sorptionsmittels Absorption genannt, wobei die Anreicherung des Sorptivgases an einer Grenzfläche des Sorptionsmittels als Adsorption bezeichnet wird.
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Strömt das Gasgemisch in die Katalysekammer, und durchströmt und/oder beaufschlagt das Gasgemisch das Sorptionsmittel, bindet das Sorptionsmittel nur Moleküle des Sorptivgases im Gasgemisch abhängig von einer Gleichgewichtsbeladung nach der folgenden Gleichung:
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Die zeitliche Änderung einer Beladung
des Sorptionsmittels mit dem Sorptivgas ist proportional zur Differenz der Gleichgewichtsbeladung x
G und der Beladung x des Sorptionsmittels. Ist die Beladung des Sorptionsmittels mit dem Sorptivgas somit kleiner als die Gleichgewichtsbeladung, nimmt das Sorptionsmittel Sorptivgas auf und umgekehrt.
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Bei geeigneter Auswahl des Sorptionsmittels kann die Gleichgewichtsbeladung x
G mit den materialspezifischen Parametern A, E und C mit der nachfolgenden Gleichung beschrieben werden:
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Eine Temperaturabhängigkeit der materialspezifischen Parameter bewirkt erfindungsgemäß eine abnehmende oder zunehmende Aufnahme des Sorptivgases durch das Sorptionsmittel.
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Durchströmt das Gasgemisch in der Katalysekammer das Katalysemittel, das beispielsweise aus Platin bestehen kann, kommt es in Folge einer Katalyse des Gasgemisches mit dem Katalysemittel zur Oxidation des Gasgemisches, wobei bei niedrigen Kammertemperaturen die katalytische Reaktion nur langsam einsetzen kann und das Gasgemisch unvollständig verbrannt werden kann.
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Ist die Kammertemperatur bei der einsetzenden katalytischen Reaktion noch gering, nimmt das Sorptionsmittel mehr Moleküle des Sorptivgases auf, sodass eine bessere Oxidation des Gasgemisches erfolgen kann, weil das Sauerstoffgas in dem Gasgemisch im Verhältnis zum Sorptivgas zunimmt; steigt die Kammertemperatur in Folge des katalytischen Verbrennens und eine durch eine Exothermie bewirkte Erwärmung des Katalysemittels, bewirkt die thermische Wirkverbindung zwischen dem Sorptionsmittel und dem Katalysemittel, dass sich das Sorptionsmittel mit einer steigenden Temperatur erwärmen kann und das sorbierte Sorptivgas wieder in das Gasgemisch abgeben kann. Insoweit kann erfindungsgemäß eine verbesserte und temperaturabhängig vollständigere Verbrennung des Gasgemisches in der Katalysekammer mittels des Katalysemittels und des mit dem Katalysemittel und der Katalysekammer in thermischer Wirkverbindung stehenden Sorptionsmittels bewirkt werden.
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Um die erfindungsgemäße Oxidationsvorrichtung zum Verbrennen von Wasserstoff-Boil-Off-Gas einzusetzen, kann vorgesehen sein, dass das Sorptivgas ein Wasserstoffgas ist. Bei Wasserstoff-Boil-Off-Gas kann ein unvollständiges Verbrennen des Wasserstoffgases in der Katalysekammer durch die noch zu geringe Kammertemperatur dazu führen, dass ein sogenannter Wasserstoffschlupf entsteht, wobei das Wasserstoff-Boil-Off-Gas in der Katalysekammer der Oxidationsvorrichtung bei kalter Umgebungs- und Kammertemperatur nur unvollständig verbrennt, sodass die Wahrscheinlichkeit einer Knallgasbildung nach dem katalytischen Verbrennen erhöht sein kann. Mit Hilfe der erfindungsgemäßen Ausgestaltung der Oxidationsvorrichtung kann das aus Wasserstoff bestehende Sorptivgas vorteilhaft zu einem Zeitpunkt ausreichend hoher Katalysatortemperatur mit dem Sauerstoff in dem Gasgemisch reagieren und damit die Knallgasbildungsgefahr vermindert werden. Das erfindungsgemäß in die Katalysekammer eingebrachte Sorptionsmittel bewirkt dadurch eine Reduktion des Wasserstoffschlupfes.
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Nach einer vorteilhaften Ausgestaltung der erfindungsgemäßen Oxidationsvorrichtung kann vorgesehen sein, dass der Strömungskanal eine Lufteintrittsöffnung aufweist, mit der eine Luftmenge in den Strömungskanal eingebracht werden kann. Die Luftmenge, die beispielsweise aus der Umgebungsluft entnommen werden kann, weist üblicherweise einen Sauerstoffanteil von ungefähr 20 % auf, sodass es sich anbietet, das Sorptivgas mit der durch die Lufteintrittsöffnung eingebrachten Luftmenge in dem Strömungskanal zu vermischen, wobei kostengünstig die Umgebungsluft dafür verwendet werden kann.
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Um Sorptivgas und Luft ohne ein zusätzliches Gebläse in die erfindungsgemäße Oxidationsvorrichtung einzubringen, kann vorgesehen sein, dass der Strömungskanal eine Venturi-Düse aufweist, mit der das Sorptivgas durch eine Sorptivgasöffnung in den Strömungskanal eingebracht werden kann. Die Venturi-Düse weist beispielsweise eine Querschnittsverengung des Strömungskanals zwischen der Luft-/Sorptivgaseintrittsöffnung und der Katalysekammer auf, sodass ein dadurch bewirkter Unterdruck einfacher die Umgebungsluft einsaugen kann und sich mit dem Sorptivgas in dem Strömungskanal vermischen kann sowie das das Sorptivgas enthaltende Gasgemisch in die Katalysekammer einleiten kann.
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Um das Gasgemisch so gut wie möglich verbrennen zu können, kann nach einer vorteilhaften Ausgestaltung der erfindungsgemäßen Oxidationsvorrichtung vorgesehen sein, dass das Sorptionsmittel und das Katalysemittel jeweils mindestens teilweise entlang des Strömungsverlaufs des Gasgemisches in einer nacheinander sich gegenseitig abwechselnden und mit dem Katalysemittel endenden Abfolge in der Katalysekammer angeordnet sind, sodass das Sorptivgas das Katalysemittel stromab zuletzt beaufschlagen kann, bevor es die Katalysekammer vollständig durchströmen kann. Das Sorptionsmittel kann beispielsweise vollständig vor dem Katalysemittel von dem Gasgemisch durchströmt werden; alternativ kann eine Schichtung oder eine Abfolge von dem Katalysemittel und dem Sorptionsmittel in der Katalysekammer angeordnet werden, sodass das Gasgemisch beide, das Sorptionsmittel und das Katalysemittel, abwechselnd durchströmen kann. Demnach kann auch die thermische Wirkverbindung zwischen dem Katalysemittel und dem Sorptionsmittel verbessert werden.
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Um eine verbesserte Kopplung des Sorptionsmittels und des Katalysemittels zu erreichen, kann nach einer vorteilhaften Ausgestaltung der erfindungsgemäßen Oxidationsvorrichtung vorgesehen sein, dass die Katalysekammer ein Trägerelement aufweist, wobei das Trägerelement in die Katalysekammer eingebracht ist und sowohl das Katalysemittel als auch das Sorptionsmittel aufweist. Das Trägerelement kann beispielsweise ein Gitterelement aus Metall oder dergleichen sein, wobei es insoweit möglich ist, das Katalysemittel und das Sorptionsmittel abschnittsweise oder gemischt auf das Trägerelement aufzutragen bzw. zu beschichten.
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In einer weiteren vorteilhaften Ausführung der erfindungsgemäßen Vorrichtung, kann das Sorptionsmittel mit dem Katalysemittel beschichtet sein. Dadurch sind ein guter Wärme- und Stoffübergang gewährleistet.
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Die Aufgabe wird erfindungsgemäß auch nach einem Verfahren zum katalytischen Verbrennen eines Gasgemisches mit einer Oxidationsvorrichtung gemäß Patentanspruch 7 gelöst, wobei in einem ersten Einleitungsschritt ein ein Sauerstoffgas und ein Sorptivgas aufweisendes Gasgemisch durch einen Strömungskanal in eine Katalysekammer geleitet wird, wobei in einem nachfolgenden Beaufschlagungsschritt ein in die Katalysekammer eingebrachtes katalytisches Katalysemittel und ein das Sorptivgas sorbierendes Sorptionsmittel von dem Gasgemisch beaufschlagt werden, und wobei das Sorptionsmittel von einem Katalysevorgang des Gasgemisches mit dem Katalysemittel erwärmt wird, sodass das Sorptionsmittel das Sorptivgas abhängig von einer Kammertemperatur aufnehmen und abgeben kann.
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Der Katalysevorgang des Gasgemisches mit dem Katalysemittel bewirkt durch das katalytische Verbrennen des Gasgemisches eine Erhöhung der Kammertemperatur. Insoweit das Sorptionsmittel mit dem Katalysemittel in einer thermischen Wirkverbindung steht, erwärmt der Katalysevorgang auch das Sorptionsmittel. Dass das Sorptionsmittel bei einer geringen Temperatur noch wesentlich mehr Sorptivgas aufnehmen kann als bei einer hohen, hat zur Folge, dass der bei kalten Temperaturen nur langsam einsetzende Katalysevorgang das Gasgemisch besser und vollständiger verbrennen kann. Wird der Katalysevorgang mit steigender Kammertemperatur effektiver, steigt auch die Temperatur des Sorptionsmittels, sodass das Sorptionsmittel das gebundene Sorptivgas wieder abgeben kann.
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Nach einer besonders vorteilhaften Ausgestaltung des erfindungsgemäßen Verfahrens kann vorgesehen sein, dass entlang eines Strömungsverlaufs des Gasgemisches mindestens einmal das Sorptionsmittel vor dem Katalysemittel von dem Sorptivgas beaufschlagt wird. Ein entlang des Strömungsverlaufs in der Katalysekammer vor dem Katalysemittel angeordnetes Sorptionsmittel ist vorteilhaft, da in diesem Fall das Sorptionsmittel das Sorptivgas im kalten Zustand binden kann und das im warmen Zustand desorbierte Sorptivgas auf das Katalysemittel treffen und im Rahmen des Katalysevorgangs oxidiert werden kann.
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Um mit Hilfe des Sorptivgases Luft anzusaugen, kann nach einer vorteilhaften Ausgestaltung des erfindungsgemäßen Verfahrens vorgesehen sein, dass eine Venturi-Düse als ein Kanalabschnitt des Strömungskanals verwendet wird. Der Strömungskanal weist nach dieser Ausgestaltung entlang des Strömungsverlaufs vor der Venturi-Düse eine Sorptivgasöffnung und eine Lufteintrittsöffnung auf, sodass in die Venturi-Düse das Sorptivgas eintritt und durch Erzeugung eines Unterdrucks Luft ansaugt.
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Die Erfindung betrifft auch eine Speichervorrichtung zum Speichern von Flüssiggas mit einer erfindungsgemäßen Oxidationsvorrichtung zum katalytischen Verbrennen eines Gasgemisches.
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Nachfolgend sind exemplarisch schematische Darstellungen der Erfindung gezeigt. Es zeigt:
- 1 eine Oxidationsvorrichtung mit einer Katalysekammer und mit einem vor einem Katalysemittel angeordneten Sorptionsmittel,
- 2 eine Oxidationsvorrichtung mit einer Katalysekammer und mit einem zwischen zwei Katalysemitteln angeordneten Sorptionsmittel,
- 3 eine Oxidationsvorrichtung mit einer Katalysekammer und mit einem ein Sorptionsmittel und ein Katalysemittel aufweisenden Trägerelement und
- 4 eine Sorptionsmittelschicht mit einem aufgedampften Katalysemittel in einer Schnittansicht.
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In 1 ist eine schematisch dargestellte Oxidationsvorrichtung 1 gezeigt mit einer Katalysekammer 2 und einem Strömungskanal 3, wobei der Strömungskanal 3 unterteilt ist in einen Einströmabschnitt 4 und einen Abgasabschnitt 5. Der Einströmabschnitt 4 ist entlang eines Strömungsverlaufs 6 eines Gasgemisches 7 vor der Katalysekammer 2 angeordnet und mit dieser strömungsverbunden, sodass das Gasgemisch 7 durch den Einströmabschnitt 4 in die Katalysekammer 2 strömen kann. An einem der Katalysekammer 2 gegenüberliegenden Einströmbereich 8 des Einströmabschnitts 4 weist der Strömungskanal 3 jeweils eine Lufteintrittsöffnung 9, eine Sorptivgasöffnung 10 und eine Venturi-Düse 11 auf. Die Venturi-Düse 11 kann dabei eine Luftmenge 12 mit Hilfe des Sorptivgases (z.B. Wasserstoffgas 13) in den Einströmabschnitt 4 des Strömungskanals 3 einsaugen, wobei sich beide, die Luftmenge 12 und das Wasserstoffgas 13 in dem Einströmabschnitt 4 zu dem zu oxidierenden Gasgemisch 7 vermischen können.
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An einer dem Einströmabschnitt 4 gegenüberliegenden Seite der Katalysekammer 2 ist der Abgasabschnitt 5 des Strömungskanals 3 strömungsverbunden festgelegt, sodass das die Luftmenge 12 und das Wasserstoffgas 13 aufweisende Gasgemisch 7 durch den Einströmabschnitt 4 in die Katalysekammer 2 und durch den Abgasabschnitt 5 aus der Katalysekammer 2 entlang seines Strömungsverlaufs 6 strömen kann. Die Oxidationsvorrichtung 1 ist dabei Teil eines übergeordneten Wasserstoff-Boil-Off-Gas-Strömungsverlaufs, wobei die Oxidationsvorrichtung 1 ein Wasserstoff-Boil-Off-Gas im Rahmen eines Boil-Off-Gas-Managements katalytisch verbrennen und unschädlich machen soll.
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In der Katalysekammer 2 ist sowohl ein wasserstoffsorbierendes Sorptionsmittel 14 als auch ein (z.B. platinhaltiges) Katalysemittel 15 eingebracht, wobei das Sorptionsmittel 14 entlang des Strömungsverlaufs 6 direkt vor dem Katalysemittel 15 angeordnet ist. Das Sorptionsmittel 14 und das Katalysatormittel 15 stehen in einem guten thermischen Kontakt. Strömt das Gasgemisch 7 entlang seines Strömungsverlaufs 6 durch den Einströmabschnitt 4, die Katalysekammer 2 und den Abgasabschnitt 5 des Strömungskanals 3, trifft es als Erstes auf das Sorptionsmittel 14, durchströmt dieses, und trifft anschließend auf das Katalysemittel 15. Beim Auftreffen des Gasgemisches 7 auf das Katalysemittel 15 wird eine katalytische Reaktion in Gang gesetzt, bei der das Wasserstoffgas 13 in dem Gasgemisch 7 mit dem Sauerstoffgas der Luftmenge 12 in dem Gasgemisch 7 oxidiert wird.
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Die Kaltstartfähigkeit der Oxidationsvorrichtung 1, bei der die katalytische Reaktion eine gewisse Mindesttemperatur benötigt, um eine signifikante Oxidation des Wasserstoffgases 13 zu bewirken, wird erfindungsgemäß dadurch verbessert, dass das Gasgemisch 7 zuerst das Sorptionsmittel 14 durchströmt. Demnach kann das Sorptionsmittel gerade bei noch geringen Kammer- und Katalysetemperaturen mehr Wasserstoffgas 13 binden als bei erhöhten Kammer- und Katalysetemperaturen - wenn die katalytische Reaktion in vollem Gange ist und das gebundene Wasserstoffgas 13 mit steigenden Temperaturen wieder an das Gasgemisch 7 abgeben wird. Dieser für eine Zeitspanne das Wasserstoffgas 13 speichernde Einfluss des Sorptionsmittels 14 bewirkt bei einer gleichen eingesaugten Luftmenge 12 einen erhöhten Anteil an Sauerstoffgas gegenüber dem verbliebenen Wasserstoffgas 13 in dem Gasgemisch 7, sodass eine verbesserte Oxidation des verbliebenen Wasserstoffgases 13 ermöglicht wird. Dadurch wird erreicht, dass eine bei geringerer Temperatur langsam einsetzende exotherme Reaktion des Katalysemittels 15 einen geringeren Wasserstoffschlupf zur Folge hat, wobei das Sorptionsmittel 14 und das Katalysemittel 15 thermisch wirkverbunden sind.
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In 2 ist eine Oxidationsvorrichtung 1 mit einer Katalysekammer 2 gezeigt. In der Katalysekammer 2 befindet sich ein Sorptionsmittel 14 und zwei Teile eines Katalysemittels 15, wobei das Sorptionsmittel 14 und das Katalysemittel 15 in einer nacheinander folgenden und sich abwechselnden Reihenfolge in die Katalysekammer 2 eingebracht sind - konkret ist das Sorptionsmittel 14 zwischen den beiden Teilen des Katalysemittels 15 angeordnet. Das Gasgemisch 7 durchströmt zuerst den einen Teil des Katalysemittel 15, dann das Sorptionsmittel 14 und anschließend den anderen Teil des Katalysemittels 15, sodass das Sorptionsmittel 14 besser mit dem Katalysemittel 15 thermisch wirkverbunden ist.
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In 3 ist eine Oxidationsvorrichtung 1 mit einer Katalysekammer 2 gezeigt, wobei abweichend zu den vorstehenden 1 und 2 ein Trägerelement 16 in die Katalysekammer 2 eingebracht ist und das Trägerelement 16 sowohl mit einem Sorptionsmittel 14 als auch mit einem Katalysemittel 15 beschichtet ist. Das Trägerelement 16 ist aus einem Metall hergestellt und erhöht die thermische Kopplung von Sorptions- und Katalysemittel 14, 15 zusätzlich.
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In 4 ist eine Sorptionsmittelschicht 14 gezeigt, die aus einer porösen und beispielsweise aus Zeolith bestehenden Struktur besteht, wobei auf einer Oberfläche 17 der Sorptionsmittelschicht 14 mindestens abschnittsweise ein Katalysemittel 15 aufgebracht ist - beispielsweise auf die Oberfläche 17 der Sorptionsmittelschicht 14 aufgedampft ist.
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Bezugszeichenliste
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- 1
- Oxidationsvorrichtung
- 2
- Katalysekammer
- 3
- Strömungskanal
- 4
- Einströmabschnitt
- 5
- Abgasabschnitt
- 6
- Strömungsverlauf
- 7
- Gasgemisch
- 8
- Einströmbereich
- 9
- Lufteintrittsöffnung
- 10
- Sorptivgasöffnung
- 11
- Venturi-Düse
- 12
- Luftmenge
- 13
- Wasserstoffgas
- 14
- Sorptionsmittel
- 15
- Katalysemittel
- 16
- Trägerelement
- 17
- Oberfläche
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ZITATE ENTHALTEN IN DER BESCHREIBUNG
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Zitierte Patentliteratur
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- DE 102016220996 A1 [0006]
- DE 102015209028 A1 [0007]
