DE102022204336A1 - Verfahren zum Betreiben eines Brennstoffzellensystems, Steuergerät - Google Patents
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Abstract
Die Erfindung betrifft ein Verfahren zum Betreiben eines Brennstoffzellensystems, umfassend mindestens eine Brennstoffzelle (1) mit einer Anode (10), einer Kathode (11) und einer zwischenliegenden Membran (3), wobei die Membran (3) anodenseitig und kathodenseitig jeweils eine Katalysatorschicht 4, 5 aufweist und wobei im Regelbetrieb des Brennstoffzellensystems der Anode (10) Wasserstoff und der Kathode (11) Luft zugeführt wird. Erfindungsgemäß wird nach dem Abschalten und vor dem erneuten Starten des Brennstoffzellensystems der Anode (10) ein reaktives Gas zugeführt, das an der anodenseitigen Katalysatorschicht (4) adsorbiert und beim erneuten Starten des Brennstoffzellensystems eine unerwünschte Sauerstoffreduktionsreaktion an der Anode (10) unterbindet.Die Erfindung betrifft ferner ein Steuergerät für ein Brennstoffzellensystem zur Ausführung von Schritten des Verfahrens.
Description
- Die Erfindung betrifft ein Verfahren zum Betreiben eines Brennstoffzellensystems mit den Merkmalen des Oberbegriffs des Anspruchs 1. Darüber hinaus betrifft die Erfindung ein Steuergerät zur Ausführung von Schritten des Verfahrens.
- Bevorzugter Anwendungsbereich der Erfindung sind mobile Brennstoffzellensysteme bzw. Brennstoffzellenfahrzeuge.
- Stand der Technik
- Brennstoffzellen sind elektrochemische Energiewandler. Als Reaktionsgase können insbesondere Wasserstoff (H2) und Sauerstoff (O2) verwendet werden. Brennstoffzellen wandeln diese in elektrische Energie, Wärme und Wasser (H2O).
- In der
2 ist schematisch der Aufbau einer PEM-Brennstoffzelle 1 dargestellt. Den Kern der PEM-Brennstoffzelle 1 bildet eine Membran-Elektroden-Anordnung 2 mit einer Membran 3, die zur Ausbildung von Elektroden beidseits mit einer Katalysatorschicht 4, 5 beschichtet ist. In den Katalysatorschichten 4, 5 ist in der Regel Platin als katalytisch aktives Material enthalten. An den Katalysatorschichten 4, 5 liegen Gasdiffusionslagen 6, 7 an, jeweils gefolgt von einer Platte 8, 9, die insbesondere aus Metall gefertigt sein kann. Im Betrieb der PEM-Brennstoffzelle 1 werden der einen Elektrode, der Anode 10, Wasserstoff und der anderen Elektrode, der Kathode 11, Sauerstoff zugeführt. Die Zuführung der Reaktionsgase erfolgt über Kanalstrukturen 12, die in den Platten 8, 9 ausgebildet sind, sowie mittels Diffusion durch die Gasdiffusionslagen 6, 7. - Zur Leistungssteigerung werden in der Regel mehrere Hundert Brennstoffzellen, beispielsweise 300-400, zu einem Brennstoffzellenstapel zusammengefasst, dem sogenannten Stack.
- Wird ein Brennstoffzellenstapel längere Zeit nicht betrieben, wird die Zuführung der Reaktionsgase, insbesondere die Versorgung mit Wasserstoff, unterbrochen. Aufgrund von Diffusionsvorgängen gleichen sich die Gasatmosphären auf der Anoden- und der Kathodenseite an, wobei verbleibender Wasserstoff abreagiert. Über die Zeit breitet sich somit im gesamten Stack eine luftähnliche Atmosphäre aus Sauerstoff und Stickstoff aus. Wird anschließend das Brennstoffzellensystem erneut gestartet, spricht man von einem „Luft-Luft-Start“, da anodenseitig Luft statt Wasserstoff vorhanden ist. Zwar füllt sich der Anodenbereich mit Wasserstoff, jedoch nicht flächig. Vielmehr bildet sich eine Wasserstoff-/Luftfront aus, die sich durch den Anodenbereich bewegt und die Luft aus dem Anodenbereich verdrängt. In den Bereichen, in denen anodenseitig noch kein Wasserstoff vorhanden ist, treten kathodenseitig sehr hohe Potentiale auf. Diese können zu einer Kohlenstoffkorrosion in der Katalysatorschicht und damit zu einer starken Degradation der Brennstoffzelle führen. Dieser Vorgang, der auch „reverse current decay“ (RCD) genannt wird, dauert so lange an, wie sich die Wasserstoff-/Luftfront bei einem Luft-Luft-Start durch den Anodenbereich bewegt.
- Die vorliegende Erfindung ist mit der Aufgabe befasst, die bei einem Luft-Luft-Start des Brennstoffzellensystems auftretende Degradation der Brennstoffzellen zu verringern oder ganz zu vermeiden.
- Zur Lösung der Aufgabe wird das Verfahren mit den Merkmalen des Anspruchs 1 vorgeschlagen. Vorteilhafte Weiterbildungen der Erfindung sind den Unteransprüchen zu entnehmen. Ferner wird ein Steuergerät zur Ausführung von Schritten des Verfahrens angegeben.
- Offenbarung der Erfindung
- Vorgeschlagen wird ein Verfahren zum Betreiben eines Brennstoffzellensystems, das mindestens eine Brennstoffzelle mit einer Anode, einer Kathode und einer zwischenliegenden Membran umfasst. Die Membran weist anodenseitig und kathodenseitig jeweils eine Katalysatorschicht auf. Im Regelbetrieb des Brennstoffzellensystems wird der Anode Wasserstoff und der Kathode Luft zugeführt. Erfindungsgemäß wird nach dem Abschalten und vor dem erneuten Starten des Brennstoffzellensystems der Anode ein reaktives Gas zugeführt, das an der anodenseitigen Katalysatorschicht adsorbiert und beim erneuten Starten des Brennstoffzellensystems eine unerwünschte Sauerstoffreduktionsreaktion an der Anode unterbindet.
- Das der Anode nach dem Abschalten und vor dem erneuten Starten des Brennstoffzellensystems zugeführte reaktive Gas belegt das in der anodenseitigen Katalysatorschicht enthaltene katalytisch aktive Material, so dass dieses inaktiv wird. Aufgrund dessen kommt es nicht zu einer Sauerstoffreduktionsreaktion und den damit einhergehenden hohen Potentialen auf der Kathodenseite, die ursächlich für die kathodenseitig auftretende Kohlenstoffkorrosion bei einem Luft-Luft-Start sind. Die Schadwirkung eines Luft-Luft-Starts kann auf diese Weise verringert oder ganz vermieden werden. In der Folge erhöht sich die Lebensdauer des Brennstoffzellensystems. Das vorgeschlagene Verfahren liefert zudem Freiheitsgrade bei der Auslegung und dem Betrieb des Brennstoffzellensystems.
- Bevorzugt wird in der Anode vorhandenes, überschüssiges reaktives Gas nach dem Starten des Brennstoffzellensystems durch den anodenseitig eingebrachten Wasserstoff ausgetragen.
- Des Weiteren bevorzugt wird adsorbiertes reaktives Gas nach dem Starten des Brennstoffzellensystems durch Aufnahme des Regelbetriebs oder durch Anfahren eines speziellen Betriebszustands freigesetzt und ausgetragen. Die mit Hilfe des reaktiven Gases erzeugte Hinderungswirkung ist demnach reversibel bzw. lediglich temporär, so dass die Wasserstoffoxidation im Regelbetrieb des Brennstoffzellensystems nicht beeinträchtigt wird. Sofern die Wirkung nicht oder nicht vollständig bereits mit Aufnahme des Regelbetriebs aufgehoben wird, kann, beispielsweise nach Maßgabe eines Recovery-Protokolls, ein spezieller Betriebszustand angefahren werden, der aufgrund der dann herrschenden Betriebsbedingungen zum Freisetzen bzw. Zersetzen des reaktiven Gases führt. Dieser Vorgang kann in den Regelbetrieb integriert werden.
- Geeignete reaktive Gase zeichnen sich demnach dadurch aus, dass sie - zeitlich begrenzt - die Katalysefähigkeit der anodenseitigen Katalysatorschicht hinsichtlich der Sauerstoffreduktionsreaktion bei einem Luft-Luft-Start behindern. Eine Unterbindung der Wasserstoffoxidationsreaktion ist nicht nötig oder vorteilhaft. Bevorzugt hält diese Hinderungswirkung nur so lange an, bis die Wasserstoff-/Luftfront beim Luft-Luft-Start den Anodenbereich durchlaufen hat, was in der Regel nach wenigen Sekunden der Fall ist.
- Als geeignet gelten insbesondere solche reaktiven Gase, die im Normalbetrieb eine reversible Vergiftung der Kathode auslösen, das heißt die Katalysefähigkeit der kathodenseitigen Katalysatorschicht herabsetzen und die - in diesem Fall erwünschte - Sauerstoffreduktionsreaktion blockieren. Demzufolge spricht man auch von einer „Vergiftung“ der Kathode. Analog können diese Gase zur gezielten Vergiftung der Anode bei einem Luft-Luft-Start eingesetzt werden. Voraussetzung ist, dass die Vergiftung zeitlich begrenzt bzw. reversibel ist.
- Bevorzugt wird nach dem Abschalten und vor dem erneuten Starten des Brennstoffzellensystems der Anode ein reaktives Gas auf Basis einer organischen Verbindung, beispielsweise Acetaldehyd, Propen, Vinylacetat, Isopropanol oder Aceton, oder anorganischen Verbindung, beispielsweise Stickoxid, zugeführt. Generell sind aber auch weitere organische Verbindungen einsetzbar. Neben organischen Verbindungen sind auch anorganische Verbindungen, beispielsweise Stickoxide, denkbar.
- Das zur Durchführung des Verfahrens benötigte reaktive Gas kann in-situ erzeugt und/oder in einem Behälter vorgehalten werden. Sofern das reaktive Gas nicht in-situ erzeugt wird, muss der Behälter austauschbar und/oder befüllbar sein, so dass stets eine ausreichende Menge an reaktivem Gas vorhanden ist.
- Darüber hinaus wird ein Steuergerät für ein Brennstoffzellensystem vorgeschlagen, das dazu eingerichtet ist, Schritte eines erfindungsgemäßen Verfahrens auszuführen. Beispielsweise kann nach dem Abschalten des Brennstoffzellensystems mit Hilfe des Steuergeräts die Zuführung des reaktiven Gases in den Anodenbereich gesteuert werden. Des Weiteren kann beim erneuten Starten des Brennstoffzellensystems mit Hilfe des Steuergeräts ein Betriebszustand angefahren werden, der zum Freisetzen und Austragen des adsorbierten reaktiven Gases aus dem Anodenbereich führt, so dass die Wasserstoffoxidation im Regelbetrieb nicht beeinträchtigt wird. Im Steuergerät kann hierzu ein Recovery-Protokoll hinterlegt sein.
- Die Erfindung und ihre Vorteile werden nachfolgend anhand der beigefügten Figuren näher erläutert. Diese zeigen:
-
1 eine schematische Explosionsdarstellung eines erfindungsgemäßen Brennstoffzellensystems und -
2 einen schematischen Querschnitt durch eine Brennstoffzelle. - Ausführliche Beschreibung der Zeichnungen
- Anhand der
2 wurde bereits einleitend der übliche Aufbau einer PEM-Brennstoffzelle 1 erläutert. Eine Vielzahl solcher PEM-Brennstoffzellen 1 können zu einem Brennstoffzellenstapel verbunden werden, um die elektrische Leistung zu steigern. In mobilen Brennstoffzellensystemen gelangen Brennstoffzellenstapel mit mehreren Hundert, beispielsweise 300-400, Einzelzellen zum Einsatz. - Der
1 ist in einer stark vereinfachten Explosionsdarstellung ein Brennstoffzellenstapel mit drei Brennstoffzellen 1 zu entnehmen. Diese weisen jeweils eine Membran-Elektroden-Anordnung 2 auf, die zwischen zwei Platten 8, 9, den sogenannten Monopolarplatten, angeordnet ist. Zur Vereinfachung der1 wurden die beidseits einer jeden Membran-Elektroden-Anordnung 2 angeordneten Gasdiffusionslagen 6, 7 nicht dargestellt (siehe auch2 ). - Zwei benachbarte Monopolarplatten bilden gemeinsam eine Bipolarplatte aus. Die Monopolar- bzw. Bipolarplatten weisen Kanalstrukturen 12 auf, über welche die Brennstoffzellen 1 mit den benötigten Reaktionsgasen versorgt werden. Die Kanalstrukturen 12 sind hierzu an senkrecht zu den Platten 8, 9 verlaufende Versorgungskanäle 13, 14 angeschlossen, wobei über den Versorgungskanal 13 Wasserstoff und über den Versorgungskanal 14 Luft zugeführt wird. Über Entsorgungskanäle 15, 16 werden die Reaktionsgase aus dem Brennstoffzellenstapel wieder abgeführt. In den Versorgungskanal 13 ist ein Ventil 17 integriert, über welches eine Verbindung mit einer Gasleitung 18 herstellbar ist. Über die Gasleitung 18 und das Ventil 17 kann ein reaktives Gas in die Versorgungsleitung 13 eingeleitet werden, das beispielsweise in einem Behälter (nicht dargestellt) vorgehalten wird. Das reaktive Gas besitzt die Eigenschaft, das katalytisch aktive Material der anodenseitigen Katalysatorschichten 4 zu belegen und damit inaktiv zu schalten. Wird das Brennstoffzellensystem nach einer längeren Abschaltphase wieder gestartet, so dass es zu einem Luft-Luft-Start kommt, hemmt das reaktive Gas anodenseitig eine unerwünschte Sauerstoffreduktionsreaktion. In der Folge treten kathodenseitig keine hohen Potentiale und keine Kohlenstoffkorrosion auf, so dass die Schadwirkung eines Luft-Luft-Starts ausbleibt. Im Ergebnis kann somit die Lebensdauer des Brennstoffzellenstapels erhöht werden.
- Die hemmende Wirkung des reaktiven Gases ist lediglich temporär, und zwar nur so lange wie eine sich bei einem Luft-Luft-Start ausbildende Wasserstoff-/Luftfront benötigt, sich durch den Anodenbereich des Brennstoffzellenstapels zu bewegen. Mit Aufnahme des Regelbetriebs oder mit Anfahren eines speziellen Betriebszustands wird das adsorbierte reaktive Gas wieder freigesetzt und ausgetragen, so dass die Wasserstoffoxidation im Regelbetrieb nicht beeinträchtigt wird.
Claims (6)
- Verfahren zum Betreiben eines Brennstoffzellensystems, umfassend mindestens eine Brennstoffzelle (1) mit einer Anode (10), einer Kathode (11) und einer zwischenliegenden Membran (3), wobei die Membran (3) anodenseitig und kathodenseitig jeweils eine Katalysatorschicht 4, 5 aufweist und wobei im Regelbetrieb des Brennstoffzellensystems der Anode (10) Wasserstoff und der Kathode (11) Luft zugeführt wird, dadurch gekennzeichnet, dass nach dem Abschalten und vor dem erneuten Starten des Brennstoffzellensystems der Anode (10) ein reaktives Gas zugeführt wird, das an der anodenseitigen Katalysatorschicht (4) adsorbiert und beim erneuten Starten des Brennstoffzellensystems eine unerwünschte Sauerstoffreduktionsreaktion an der Anode (10) unterbindet.
- Verfahren nach
Anspruch 1 , dadurch gekennzeichnet, dass überschüssiges reaktives Gas nach dem Starten des Brennstoffzellensystems durch den anodenseitig eingebrachten Wasserstoff ausgetragen wird. - Verfahren nach
Anspruch 1 oder2 , dadurch gekennzeichnet, dass adsorbiertes reaktives Gas nach dem Starten des Brennstoffzellensystems durch Aufnahme des Regelbetriebs oder durch Anfahren eines speziellen Betriebszustands, beispielsweise nach Maßgabe eines Recovery-Protokolls, freigesetzt und ausgetragen wird. - Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass nach dem Abschalten und vor dem erneuten Starten des Brennstoffzellensystems der Anode (10) ein reaktives Gas auf Basis einer organischen Verbindung, beispielsweise Acetaldehyd, Propen, Vinylacetat, Isopropanol oder Aceton, oder anorganischen Verbindung, beispielsweise Stickoxide, zugeführt wird.
- Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass das reaktive Gas in-situ erzeugt und/oder in einem Behälter vorgehalten wird.
- Steuergerät für ein Brennstoffzellensystem, das dazu eingerichtet ist, Schritte eines Verfahrens nach einem der vorhergehenden Ansprüche auszuführen.
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