DE102019128430A1 - Verfahren zum Betreiben einer Brennstoffzellenvorrichtung, Brennstoffzellenvorrichtung und Kraftfahrzeug - Google Patents

Verfahren zum Betreiben einer Brennstoffzellenvorrichtung, Brennstoffzellenvorrichtung und Kraftfahrzeug Download PDF

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Abstract

Die Erfindung betrifft ein Verfahren zum Betreiben einer Brennstoffzellenvorrichtung (100) mit mindestens einer Brennstoffzelle (102), die mittels eines Netzes (106) elektrisch mit einem Verbraucher (122, 124) und/oder mit einem Energiespeicher verbunden ist, und mit einem Steuergerät (108), das die Leistungsgabe der mindestens einen Brennstoffzelle (102) derart steuert oder regelt, dass die von der mindestens einen Brennstoffzelle (102) erzeugte Spannung in vorgegebenen zeitlichem Abstand auf oder unter einen Spannungswert (UR) gesenkt wird, bei welchem ein Oxidabbau an einem Katalysator der mindestens einen Brennstoffzelle (102) erfolgt. Die Erfindung betrifft außerdem eine Brennstoffzellenvorrichtung (100) und ein Kraftfahrzeug (200) mit einer solchen.

Description

  • Die Erfindung betrifft ein Verfahren zum Betreiben einer Brennstoffzellenvorrichtung mit mindestens einer Brennstoffzelle, die mittels eines Netzes elektrisch mit einem Verbraucher und/oder mit einem Energiespeicher verbunden ist, wobei ein Steuergerät vorhanden ist, das die Leistungsabgabe der mindestens einen Brennstoffzelle steuert oder regelt. Die Erfindung betrifft außerdem eine Brennstoffzellenvorrichtung zur Durchführung dieses Verfahrens sowie ein Kraftfahrzeug mit einer solchen Brennstoffzellenvorrichtung.
  • Kraftfahrzeuge für die E-Mobilität können auch Brennstoffzellenvorrichtungen nutzen, bei denen Brennstoffzellen für die Erzeugung elektrischer Energie aus einer elektrochemischen Reaktion eingesetzt werden, bei der Wasser-stoff kontrolliert mit Sauerstoff reagiert. Dafür weisen die Brennstoffzellen einen komplexen Aufbau auf mit einer Membranelektrodenanordnung, auf deren einer Seite die Anode und auf deren anderer Seite die Kathode aus-gebildet ist, wobei die Elektroden über Bipolarplatten mit den erforderlichen Reaktanten versorgt werden. Da beim Einsatz der Brennstoffzellentechnologie in Kraftfahrzeugen die durch eine einzelne Brennstoffzelle generierte Leistung nicht ausreicht, wird ein Brennstoffzellenstapel aus einer Mehrzahl von in Reihe geschalteter Brennstoffzellen bereitgestellt, der gemeinsam mit dem zur Versorgung und Konditionierung der Reaktanten erforderlichen Nebenaggregaten wie Verdichter, Befeuchter, Ladeluftkühler, Hauptwasserkühler und Umwälzpumpe die Brennstoffzellenvorrichtung bildet.
  • Brennstoffzellenvorrichtungen unterliegen im Laufe ihrer Lebensdauer einer Alterung. Diese Alterung besitzt einen reversiblen und einen irreversiblen Anteil und wird durch das Absinken der Spannung in einer Spannungs-Stromkennlinie beschrieben, während ein vorgegebener Strom von der Brennstoffzelle entnommen wird. So ist zu Beginn der Lebensdauer der Brennstoffzelle das Absinken der Spannung bei dem jeweiligen Strom geringer als nach fortgeschrittener Lebensdauer.
  • Alterungs- oder Degradationseffekte können beispielsweise entstehen durch eine Kohlenstoffkorrosion des Katalysators bzw. seines Trägermaterials, insbesondere dann, wenn die Bedingungen für einen Luft/Luft-Start vorliegen, also Luft sowohl anodenseitig als auch kathodenseitig bei den Brennstoffzellen des betreffenden Brennstoffzellenstapels vorliegt. Zudem kann ein reversibler Alterungseffekt aufgrund der Oxidation des Platin oder ein irreversibler Alterungseffekt durch vollständigen Verlust des Platin in den Katalysatoren auftreten.
  • Ein Brennstoffzellensystem zur gleichmäßigen Leistungsverteilung mittels einer Mehrzahl an Superkondensatoren ist der US 2002/0177018 A1 zu entnehmen. Den Druckschriften JP 2015-088238 A und JP 2014-235781 A lassen sich Impedanzspektroskopieeinrichtungen entnehmen, die ein wellenförmiges Signal auf die Brennstoffzelle aufprägen, um deren Funktionstätigkeit zu überwachen. Eine gezielte Regeneration von Brennstoffzellen ist beispielsweise in der DE 11 2008 000 597 T5 beschrieben, bei der vor dem Einleiten eines Regenerationsprozesses geprüft wird, ob die Hochvoltbatterie des Kraftfahrzeugs oder dessen Motoren über ausreichend Kapazität verfügen, um die Brennstoffzelle hinsichtlich ihrer Spannung auf ein gewünschtes Niveau zu senken.
  • Es ist also bereits erkannt worden, dass bei gleichem Soll-Strom die Stapelspannung mit zunehmender Betriebszeit absinkt. Das Absinken der Spannung kann unter anderem auf ungewollte Katalysatorbeladung durch z.B. Platin-Oxid-Spezies zurückgeführt werden. Diese Oxidspezies bilden sich während des Betriebs häufig auf der Kathodenseite und sind daher spannungsgetrieben, wobei ihr Auf- und Abbau eine Funktion der Kathoden-Halbzellspannung und somit eine Funktion der Zellspannung als solche sein kann. Die Beladung des Katalysators auf der Kathodenseite führt dazu, dass die Oxidationsreaktion nicht mehr stattfinden kann, womit ein Spannungsverlust der Brennstoffzelle einhergeht. Dieser Spannungsverlust lässt sich mittels einer Logarithmusfunktion beschreiben, womit sich die Spannung zu späteren Zeitpunkten nur noch langsam und schleichend verändern kann. Durch Änderung der Lastpunkte, mithin also einer Änderung der von der Brennstoffzelle geforderten Leistung, stellt sich eine neue Zellspannung ein, womit eine Oxidumschichtung stattfindet. Ein Wechsel auf eine höhere Spannung führt dabei zum Aufbau eines Oxids, wobei der Aufbau- und der Abbauprozess nicht abschließend sind, sondern zu einem logarithmischen elektrochemischen Gleichgewicht streben.
  • Ausgehend davon ist es daher die Aufgabe der vorliegenden Erfindung, ein Verfahren zum Betreiben einer Brennstoffzellenvorrichtung, sowie eine Brennstoffzellenvorrichtung und ein Kraftfahrzeug mit einer solchen anzugeben, die den Oxidaufbau- und Abbauprozessen hinreichend Rechnung tragen und damit zu einer verbesserten Systemeffizienz führen.
  • Diese Aufgabe wird durch ein Verfahren mit den Merkmalen des Anspruchs 1, durch eine Brennstoffzellenvorrichtung mit den Merkmalen des Anspruchs 6 und durch ein Kraftfahrzeug mit den Merkmalen des Anspruchs 7 gelöst. Vorteilhafte Ausgestaltungen mit zweckmäßigen Weiterbildungen der Erfindung sind in den abhängigen Ansprüchen angegeben.
  • Das Verfahren zum Betreiben der Brennstoffzellenvorrichtung zeichnet sich insbesondere dadurch aus, dass die Leistungsabgabe der mindestens einen Brennstoffzelle vom Steuergerät derart gesteuert oder geregelt wird, dass die von der mindestens einen Brennstoffzelle erzeugte Spannung in vorgegebenem zeitlichem Abstand auf oder unter einen Spannungswert gesenkt wird, bei welchem ein Oxidabbau an einem Katalysator der mindestens einen Brennstoffzelle erfolgt.
  • Ein Lastwechsel in einen höheren Lastpunkt, der zu einer Senkung der Spannung führt, hat den Vorteil, dass das Oxid zumindest teilweise abgebaut wird, so dass beim anschließenden Rückkehren in den Ausgangszustand bei gleichem vorgegebenen Strom, wieder eine höhere Zellspannung zur Verfügung gestellt ist. Dieser Recovery-Effekt hält eine begrenzte Zeit an, bis die Oxidbeladung erneut das Ausgangsniveau erreicht hat. Die Idee der vorliegenden Erfindung ist daher ein steter Wechsel der Lastzustände, sodass durch wiederholtes Anheben und Absenken der Zellspannung die Oxidbeladung minimiert wird.
  • In diesem Zusammenhang ist die Möglichkeit eröffnet, dass das in dem vorgegebenen zeitlichen Abstand periodische Anheben und Absenken der Spannung sinuswellenförmig erfolgt. Ein solches weiches, stetiges Wechseln der an die mindestens eine Brennstoffzelle gestellten Lastanforderung hilft, das System nicht zu beschädigen und speziell die mechanischen Komponenten vor einer zu großen Lastdynamik zu schützen.
  • In diesem Zusammenhang ist auch die Möglichkeit eröffnet, dass von dem Steuergerät ein einer Lastanforderung an die Brennstoffzellenvorrichtung entsprechender Wert für die Leistungsabgabe vorgegeben wird, und dass die Spannung der mindestens einen Brennstoffzelle um den Wert für die Leistungsabgabe periodisch gesenkt und angehoben wird. Auf diese Weise lässt sich ein moduliertes Lastabnahmeverhalten von der Brennstoffzelle erreichen, das zu einem im Mittel höheren Spannungsniveau der Brennstoffzelle führt gegenüber einer Brennstoffzelle, die nicht solchen Lastwechseln unterzogen wird. Hierdurch ist also ein Effizienzgewinn geschaffen.
  • Die Frequenz und die Amplitude der Lastwechsel bestimmen dabei die Lastwechseldynamik und damit die Regenerationswirkung zum Abbau von Oxiden. In diesem Zusammenhang ist es daher von Vorteil, wenn die Frequenz derart gewählt ist, dass der Oxidabbau den Oxidaufbau am Katalysator der mindestens einen Brennstoffzelle überschreitet.
  • Von Vorteil ist es insbesondere dann, wenn der Oxidabbau ein Platinoxidabbau am kathodenseitigen Katalysator der mindestens einen Brennstoffzelle ist. Hierbei wird also insbesondere die Kathodenseite regeneriert, die für den Abtransport der durch die Membran tretenden Wasserstoffionen verantwortlich ist.
  • Die im Zusammenhang mit dem erfindungsgemäßen Verfahren beschriebenen Vorteile und vorteilhaften Weiterbildungen gelten gleichermaßen für die erfindungsgemäße Brennstoffzellenvorrichtung, die mindestens eine Brennstoffzelle und ein Steuergerät umfasst und die ausgelegt ist, das vorstehend erwähnte Verfahren und seine Abwandlungen durchzuführen. Die Brennstoffzellenvorrichtung entfaltet ihre Vorteile beim Einsatz in einem erfindungsgemäßen Kraftfahrzeug. Daher gelten die im Zusammenhang mit dem Verfahren erläuterten Vorteile und vorteilhaften Ausgestaltungen auch für das erfindungsgemäße Kraftfahrzeug.
  • Die vorstehend in der Beschreibung genannten Merkmale und Merkmalskombinationen sowie die nachfolgend in der Figurenbeschreibung genannten und/oder in den Figuren alleine gezeigten Merkmale und Merkmalskombinationen sind nicht nur in der jeweils angegebenen Kombination, sondern auch in anderen Kombinationen oder in Alleinstellung verwendbar, ohne den Rahmen der Erfindung zu verlassen. Es sind somit auch Ausführungen als von der Erfindung umfasst und offenbart anzusehen, die in den Figuren nicht explizit gezeigt oder erläutert sind, jedoch durch separierte Merkmalskombinationen aus den erläuterten Ausführungen hervorgehen und erzeugbar sind.
  • Weitere Vorteile, Merkmale und Einzelheiten der Erfindung ergeben sich aus den Ansprüchen, der nachfolgenden Beschreibung bevorzugter Ausführungsformen sowie anhand der Zeichnungen. Dabei zeigen:
    • 1 eine schematische Darstellung eines Kraftfahrzeugs mit einer Brennstoffzellenvorrichtung mit einer Brennstoffzelle und einem Steuergerät, die ausgelegt sind, das erfindungsgemäße Verfahren durchzuführen,
    • 2 einen ersten zeitlichen Spannungsverlauf der von der Brennstoffzelle gelieferten Spannung mit zeitlich wiederkehrender Spannungsabsenkung auf ein platinoxidabbauendes Spannungsniveau, und
    • 3 einen zweiten zeitlichen Spannungsverlauf der von der Brennstoffzelle gelieferten Spannung, wobei illustrativ, im Anschluss an die periodischen Spannungsänderung, dieser ein spannungsunveränderlicher Betrieb gegenübergestellt ist.
  • In der 1 ist schematisch ein Kraftfahrzeug 200 gezeigt, das mit einer Brennstoffzellenvorrichtung 100, umfassend einen aus mehreren in Reihe geschalteten Brennstoffzellen 102 gebildeten Brennstoffzellenstapel, und mit einem Energiespeicher in Form einer Hochvoltbatterie 104 zur Versorgung eines ersten Verbrauchers 122 in Form eines Traktionsmotores oder zur Versorgung weiterer Verbraucher 124, wie beispielsweise Nebenaggregaten, ausgestattet ist. Die Brennstoffzellenvorrichtung 100 und die Batterie sind in einem Netz 106 elektrisch miteinander verbunden.
  • Jede der Brennstoffzellen 102 umfasst dabei eine Anode, eine Kathode sowie eine die Anode von der Kathode trennende, protonenleitfähige Membran. Die Membran ist aus einem lonomer, vorzugsweise einem sulfonierten Polytetrafluorethylen-Polymer (PTFE) oder einem Polymer der perfluorierten Sulfonsäure (PFSA) gebildet. Alternativ kann die Membran auch als eine sulfonierte Hydrocarbon-Membran gebildet sein.
  • Den Anoden und/oder den Kathoden kann zusätzlich ein Katalysator beigemischt sein, wobei die Membranen vorzugsweise auf ihrer ersten Seite und/oder auf ihrer zweiten Seite mit einer Katalysatorschicht aus einem Edelmetall oder einem Gemisch umfassend Edelmetalle wie Platin, Palladium, Ruthenium oder dergleichen beschichtet sind, die als Reaktionsbeschleuniger bei der Reaktion der jeweiligen Brennstoffzelle 102 dienen.
  • Über einen Anodenraum kann der Anode Brennstoff (zum Beispiel Wasser-stoff) zugeführt werden. In einer Polymerelektrolytmembranbrennstoffzelle (PEM-Brennstoffzelle) werden an der Anode Brennstoff oder Brennstoffmoleküle in Protonen und Elektronen aufgespaltet. Die PEM lässt die Protonen hindurch, ist aber undurchlässig für die Elektronen. An der Anode erfolgt beispielsweise die Reaktion: 2H2 → 4H+ + 4e- (Oxidation/Elektronenabgabe). Während die Protonen durch die PEM zur Kathode hindurchtreten, werden die Elektronen über einen externen Stromkreis an die Kathode oder an den Energiespeicher geleitet. Über einen Kathodenraum kann der Kathode das Kathodengas (zum Beispiel Sauerstoff oder Sauerstoff enthaltende Luft) zugeführt werden, so dass kathodenseitig die folgende Reaktion stattfindet: O2 + 4H+ + 4e-→ 2H2O (Reduktion/Elektronenaufnahme).
  • Sowohl die Brennstoffzellen 102 als auch die Hochvoltbatterie 104 unterliegen im Betrieb Alterungsprozessen, die bei ungünstigen Betriebspunkten schneller ablaufen. Insbesondere hohe Zellspannungen, die bei geringen Lastanforderungen auftreten sind im Hinblick auf die Alterung ungünstig. Es wird daher eine Alterungsstrategie genutzt mit einem Verfahren zum Betreiben der Brennstoffzellenvorrichtung 100 des Kraftfahrzeuges 200.
  • Die vorliegende Erfindung beschäftigt sich mit den regenerativen Degradationseffekten, insbesondere mit dem kathodenseitigen Platinoxidaufbau, der sich durch eine erhöhte Lastabnahme von der Brennstoffzelle 102 und der damit einhergehenden Senkung der von der Brennstoffzelle 102 erzeugten Spannung umkehren lässt. Ausweislich dem Diagramm nach 2 ist das Steuergerät 108, welches die Leistungsabgabe der mindestens einen Brennstoffzelle 102 steuert oder regelt, ausgebildet, die Brennstoffzelle 102 zu veranlassen, die von ihr erzeugte Spannung in vorgegebenem zeitlichen Abstand auf oder unter einen Spannungswert UR zu senken, bei welchem ein Oxidabbau an einem Katalysator der mindestens einen Brennstoffzelle 102 erfolgt. In 2 ist außerdem zu erkennen, dass sehr kurze, abrupte Lastsprünge möglich sind, wobei die Frequenz und die Amplitude dieser Sprünge die Lastwechseldynamik und somit die Platinoxid-Regenerationswirkung beeinflussen oder bestimmen. Es ist zu erkennen, dass die Lastsprünge über die Zeit konstant sind, sich aber unterschiedliche Lastpunkte, mithin also unterschiedliche Leistungsabnahmen für die Brennstoffzelle 102 ergeben. Der Sprung in einen höheren Lastpunkt ist gleichbedeutend mit dem Sprung in einen niedrigeren Spannungszustand, der über die Zeit gemäß 2 nach jedem Lastsprung etwas deutlicher ausfällt. Damit nimmt die jeweilige Spannung der Brennstoffzelle 102 - bei gleichbleibender Stromabnahme - nach jedem Sprung in einen niedrigeren Lastsprung im Verlauf der Zeit ab, zumindest solange, bis sich ein Gleichgewicht eingestellt hat. Es ist aber die vorteilhafte Möglichkeit gegeben, dass der Betrag der Lastsprünge mit zunehmender Zeit oder mit zunehmender Anzahl der Lastsprünge ebenfalls zunimmt, so dass mit zunehmenden Betriebsstunden der Brennstoffzelle 102 immer größere Lastsprünge erfolgen, um der Zellalterung entgegenzuwirken. Hierbei kann eine Grenze für den Betrag des Lastsprungs vorgegeben sein, um zu starke Absenkungen der Spannungen oder Zellumpolungen zu vermeiden.
  • Um kurze, abrupte Lastsprünge zu vermeiden und damit Konstituenten der Brennstoffzellenvorrichtung 100 vor einer zu großen Lastdynamik zu schützen, kann auch ein weicherer Übergang zwischen den Lastsprüngen erfolgen, wie sich anhand von 3 näher entnehmen lässt. Hierbei ist zu erkennen, dass mit größerer Amplitude ein stärkerer Platinoxidabbau einhergeht in der Aufwärtstransiente, die mit A gekennzeichnet ist. Folglich ist auch die regenerierte Leistung in der Abwärtstransiente höher, die in 3 mit B gekennzeichnet ist. Da die ersten Sekunden aufgrund des logarithmischen Verhaltens die größte Spannungsänderung aufweisen, ist in diesem Bereich auch die maximale Spannung für diesen Lastpunkt erreichbar. Je höher die Frequenz für den Lastwechsel ist, desto größer ist der effektive Regenerationsnutzen. Da der Oxid-Abbau-Prozess im Verhältnis zum Oxid-Aufbau-Prozess deutlich schneller ist, ist die Regenerationswirkung viel größer als der erneute Leistungsverlust durch den erneuten Platinoxidaufbau im kurzzeitig durchlaufenden niedrigeren Lastpunktbereich. Die Brennstoffzelle 102 oder der Brennstoffzellenstapel stellen nach vollständigem Durchlaufen einer Sinuskurve also eine höhere Spannung bei gleichem Stromfluss zur Verfügung. Die beim Durchlaufen der Sinuswelle kurzfristig gelieferte überschüssige Energie kann beispielsweise durch das Steuergerät 108 an einen der Verbraucher 122, 124 und/oder an die Hochvoltbatterie 104 übergeben werden. An die sinuswellenförmige Gestaltung der Lastwechsel schließt sich illustrativ eine Spannungskurve an, die keiner Modulation unterliegt. Strichliiert dargestellt sind jeweils die Mittelwerte für die effektive mittlere Spannung, die bei den jeweiligen Betriebsmodi eintritt. Hierbei ist ein einer Lastanforderung an die Brennstoffzellenvorrichtung 100 entsprechender Wert UM für die Leistungsabgabe vorgegeben, wobei die Spannung der mindestens einen Brennstoffzelle 102 um den Wert UM für die Leistungsabgabe periodisch gesenkt und angehoben wird. Dieser Wert UM liegt höher als der Mittelwert für eine Zellspannung ohne eine derartige Spannungsmodulation, so dass sich aufgrund dieses Spannungsgewinns eine Effizienzsteigerung der Brennstoffzelle 104, der Brennstoffzellenvorrichtung 100 und des die Brennstoffzellenvorrichtung 100 einsetzenden Kraftfahrzeugs 200 ergibt.
  • Bezugszeichenliste
    • 100
    Brennstoffzellenvorrichtung
    102
    Brennstoffzelle
    104
    Hochvoltbatterie
    106
    Netz
    108
    Steuergerät
    122
    Verbraucher
    124
    (zweiter) Verbraucher
    200
    Kraftfahrzeug
    UR
    Spannungswert für Regeneration
    UM
    Wert für die Leistungsabgabe (Mittelwert)
  • ZITATE ENTHALTEN IN DER BESCHREIBUNG
  • Diese Liste der vom Anmelder aufgeführten Dokumente wurde automatisiert erzeugt und ist ausschließlich zur besseren Information des Lesers aufgenommen. Die Liste ist nicht Bestandteil der deutschen Patent- bzw. Gebrauchsmusteranmeldung. Das DPMA übernimmt keinerlei Haftung für etwaige Fehler oder Auslassungen.
  • Zitierte Patentliteratur
    • US 2002/0177018 A1 [0005]
    • JP 2015088238 A [0005]
    • JP 2014235781 A [0005]
    • DE 112008000597 T5 [0005]

Claims (7)

  1. Verfahren zum Betreiben einer Brennstoffzellenvorrichtung (100) mit mindestens einer Brennstoffzelle (102), die mittels eines Netzes (106) elektrisch mit einem Verbraucher (122, 124) und/oder mit einem Energiespeicher verbunden ist, und mit einem Steuergerät (108), das die Leistungsgabe der mindestens einen Brennstoffzelle (102) derart steuert oder regelt, dass die von der mindestens einen Brennstoffzelle (102) erzeugte Spannung in vorgegebenen zeitlichem Abstand auf oder unter einen Spannungswert (UR) gesenkt wird, bei welchem ein Oxidabbau an einem Katalysator der mindestens einen Brennstoffzelle (102) erfolgt.
  2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass das in dem vorgegebenen zeitlichen Abstand periodische Anheben und Absenken der Spannung sinuswellenförmig erfolgt.
  3. Verfahren nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, dass von dem Steuergerät (108) ein einer Lastanforderung an die Brennstoffzellenvorrichtung (100) entsprechender Wert (UM) für die Leistungsabgabe vorgegeben wird, und dass die Spannung der mindestens einen Brennstoffzelle (102) um den Wert (UM) für die Leistungsabgabe periodisch gesenkt und angehoben wird.
  4. Verfahren nach Anspruch 3, dadurch gekennzeichnet, dass die Frequenz derart gewählt ist, dass der Oxidabbau den Oxidaufbau am Katalysator der mindestens einen Brennstoffzelle (102) überschreitet.
  5. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 4, dass der Oxidabbau ein Platinoxidabbau am kathodenseitigen Katalysator der mindestens einen Brennstoffzelle (102) ist.
  6. Brennstoffzellenvorrichtung (100) mit mindestens einer Brennstoffzelle (102) und einem Steuergerät (108), welche ausgelegt ist zur Durchführung eines der Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 5.
  7. Kraftfahrzeug (200) mit einer Brennstoffzellenvorrichtung (100) nach Anspruch 6.
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