DE102016108792A1 - Verfahren zur Bildung eines Synthesegases - Google Patents

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Bernd Keil
Katja Poschlad
Christiane Potthoff
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Abstract

Die vorliegende Erfindung betrifft ein Verfahren zur Bildung eines Synthesegases durch autotherme Reformierung, wobei ein Kohlenwasserstoffe und Wasserdampf enthaltendes Kohlenwasserstoff-Dampfgemisch und ein sauerstoffhaltiges Gas in einen Druckbehälter eingeleitet werden, die Kohlenwasserstoffe in einer Reaktionszone des Druckbehälters partiell oxidiert werden und einem Katalysatorbett des Druckbehälters zugeführt werden, wobei die Reaktionszone des Druckbehälters einen konischen Bereich und einen zylindrischen Bereich mit einer Zylinderhöhe aufweist, wobei dem Druckbehälter ein Kohlenwasserstoff-Dampfgemisch-Volumenstrom V im Bereich von 37.000/P m3/h bis 1.000.000/P m3/h zugeführt wird und aus dem Druckbehälter ein Synthesegasstrom N im Bereich von 1.090 kmol/h bis 40.000 kmol/h mit einer Molendichte A im Bereich von P·6,9 mol/m3 bis P·9,5 mol/m3 abgezogen wird, wobei P der dimensionslose Zahlenwert des Gasdrucks [bar abs] an einem Auslass des Druckbehälters ist, welcher im Bereich von 10 bis 73,5 liegt.

Description

  • Stand der Technik
  • Die vorliegende Erfindung betrifft ein Verfahren zur Bildung eines Synthesegases durch autotherme Reformierung.
  • Die Produktion von Synthesegas ist ein wichtiger Schritt bei der Herstellung einer Vielzahl von Stoffen wie Ammoniak, Methanol und auch von synthetischen Kraftstoffen aus kohlenwasserstoffhaltigen Einsatzstoffen. Die Reformierung von kohlenwasserstoffhaltigen Einsatzstoffen, insbesondere Erdgasen, mit Wasserdampf ist heute das vorherrschende Verfahren zur Herstellung von Synthesegasen. Als Synthesegase werden Gasgemische mit den Hauptbestandteilen H2 und CO bezeichnet, je nach Technologie und Anwendung beinhalten sie ggf. weitere Komponenten wie z.B. Anteile an H2O, CO2, N2, CH4 und Argon. Synthesegase sind die Basis für die großtechnische Herstellung von Ammoniak, Reinwasserstoff, Methanol und synthetischen Kraftstoffen.
  • Die Reformierung von kohlenwasserstoffhaltigen Einsatzstoffen kann üblicherweise entweder in einem Spaltofen mit externer Beheizung (Dampfreformer) oder in einem autothermen Reformer (ATR) mit einer inneren Beheizung erfolgen. Welche der beiden Reformierungstechnologien die wirtschaftlichste ist, hängt in jedem einzelnen Fall von vielen Parametern ab, wie z.B. dem gewünschten Verhältnis von H2 zu CO, der Anlagenkapazität, der Produkt- und Eduktpreise etc. Kohlenwasserstoffhaltige Einsatzstoffe umfassen dabei Erdgas, Flüssiggas, Biogas, Butan, Benzin oder eine andere Art von Kohlenwasserstoff.
  • Die autotherme Reformierung ist eine Kombination aus partieller Oxidation des Einsatzgases mit einem sauerstoffhaltigen Oxidationsmittel und Dampfreformierung von kohlenwasserstoffhaltigen Einsatzstoffen, wobei sowohl die partielle Oxidation als auch die Dampfreformierung innerhalb eines Reaktors erfolgen. Der Vorteil der autothermen Reformierung liegt im Wegfall der externen Wärmequelle. Die exotherme partielle Oxidationsreaktion (1) und die exotherme Wassergas-Shift-Reaktion (3) decken dabei teilweise den Energiebedarf für die endotherme Dampfreformierungsreaktion (2). Der weitere Energiebedarf wird zumindest teilweise durch die Verbrennungsreaktionen (4) und (5) gedeckt. Diese Reaktionen sind beispielhaft für die Reformierung von Methan formuliert: CH4 + 1/2O2 → CO + 2H2 (1) CH4 + H2O → CO + 3H2 (2) CO + H2O → H2 + CO2 (3) CO + 1/2O2 → CO2 (4) H2 + 1/2O2 → H2O (5)
  • Die Reaktionen laufen üblicherweise bei Betriebstemperaturen von 500–1250°C und Drücken bis 70 bar abs ab.
  • Das Verbrennen der kohlenwasserstoffhaltigen Einsatzstoffe erfolgt mit einer unterstöchiometrischen Menge an Sauerstoff mit Hilfe einer Flammenreaktion in der Verbrennungszone eines Reaktors. Die Dampfreformierungsreaktion beginnt in der Verbrennungszone, erfolgt aber überwiegend in demselben Reaktor im Festbett eines Dampfreformierungskatalysators.
  • Die Anwendung der autothermen Reformierung hat viele Vorteile im Vergleich zur Dampfreformierung mit ausschließlich externer Beheizung. Sie zeichnet sich aus durch eine kompakte Bauweise des Reformers, durch deutlich geringere Baukosten und bessere Regelbarkeit im Vergleich zur Dampfreformierung, ist mechanisch verhältnismäßig einfach durchführbar und erlaubt ein rasches An- und Abfahren des Reformers.
  • Die Verbrennung von kohlenwasserstoffhaltigen Einsatzstoffen bei unterstöchiometrischen Mengen an Sauerstoff erfolgt im Wesentlichen im Bereich der Teiloxidation oberhalb des Katalysators (POX-Zone). Über die geometrische Gestaltung der POX-Zone kann die Durchmischung der Edukte so optimiert werden, dass sich eine gewünschte Temperaturverteilung einstellt. Dabei sollte die Geometrie der POX-Zone derart gestaltet sein, dass extrem heiße Zonen einen gewissen Abstand von den Wandungen des Druckbehälters und der Oberfläche des Festbetts einhalten, so dass eine lokale Überhitzung von Bereichen der feuerfesten Ausmauerung des Druckbehälters, des Katalysators oder von Düsen zur Einspeisung des sauerstoffhaltigen Oxidationsmittels vermieden werden kann.
  • Offenbarung der Erfindung
  • Vor diesem Hintergrund liegt der Erfindung die Aufgabe zugrunde, die Lebensdauer eines Reaktors zur autothermen Reformierung zu erhöhen.
  • Diese Aufgabe wird gelöst durch ein Verfahren zur Bildung eines Synthesegases durch autotherme Reformierung, wobei ein Kohlenwasserstoffe und Wasserdampf enthaltendes Kohlenwasserstoff-Dampfgemisch und ein sauerstoffhaltiges Gas in einen Druckbehälter eingeleitet werden, die Kohlenwasserstoffe in einer Reaktionszone des Druckbehälters partiell oxidiert werden und einem Katalysatorbett des Druckbehälters zugeführt werden, wobei die Reaktionszone des Druckbehälters einen konischen Bereich und einen zylindrischen Bereich mit einer Zylinderhöhe aufweist, wobei dem Druckbehälter ein Kohlenwasserstoff-Dampfgemisch-Volumenstrom V im Bereich von 37.000/P m3/h bis 1.000.000/P m3/h zugeführt wird und aus dem Druckbehälter ein Synthesegasstrom N im Bereich von 1.090 kmol/h bis 40.000 kmol/h mit einer Molendichte A im Bereich von P·6,9 mol/m3 bis P·9,5 mol/m3 abgezogen wird, wobei P der dimensionslose Zahlenwert des Gasdrucks [bar abs] an einem Auslass des Druckbehälters ist, welcher im Bereich von 10 bis 73,5 liegt.
  • Es wurde überraschend gefunden, dass eine derartige Geometrie der Reaktionszone mit einem konischen Bereich und einem zylindrischen Bereich im Zusammenspiel mit den genannten Bedingungen für den Kohlenwasserstoff-Dampfgemisch-Volumenstrom, den Synthesegasstrom und die Molendichte des Synthesegases geeignet ist, Temperaturspitzen an der Wandung des Druckbehälters und dem Katalysator zu verhindern, so dass die Lebensdauer des autothermen Reformers erhöht wird.
  • Der Gasdruck P [bar abs] am Auslass des Druckbehälters liegt im Bereich von 10 bar abs bis 73,5 bar abs, bevorzugt im Bereich von 10 bar abs bis 71,7 bar abs, im Bereich von 10 bar abs bis 70 bar abs, im Bereich von 10 bar abs bis 60 bar abs, im Bereich von 10 bar abs bis 50 bar abs, im Bereich von 10 bar abs bis 40 bar abs, im Bereich von 10 bar abs bis 30 bar abs oder im Bereich von 10 bar abs bis 28,5 bar abs. Beispielsweise kann der Gasdruck am Austritt des Druckbehälters 42 bar abs betragen.
  • Das Dampf/Kohlenstoff-Verhältnis (S/C) des Kohlenwasserstoff-Dampfgemisches ist das Stoffmengenverhältnis von Molekülen Wasserdampf zu Atomen Kohlenstoff im Gasgemisch, wobei allerdings nur diejenigen Kohlenstoffatome von Verbindungen eingerechnet werden, welche reine Kohlenwasserstoffe, d.h. frei von Sauerstoff sind; Kohlenstoffatome von Alkoholen, Aldehyden, etc. werden entsprechend nicht eingerechnet. Das Dampf/Kohlenstoff-Verhältnis (S/C) hat die Einheit [mol/mol] und ist dementsprechend dimensionslos. Das S/C-Verhältnis liegt am Einlass des autothermen Reformers bevorzugt im Bereich von 0,1 bis 3,0, bevorzugter im Bereich von 0,5 bis 2,7, bevorzugter im Bereich von 1,0 bis 2,5, bevorzugter im Bereich von 1,5 bis 2,4, bevorzugter im Bereich von 0,3 bis 1,0 oder im Bereich von 2,2 bis 3,0.
  • Nachfolgend sollen vorteilhafte Ausgestaltungen des Verfahrens beschrieben werden, wobei durch die Anpassung der Zylinderhöhe an den Kohlenwasserstoff-Dampfgemisch-Volumenstrom, den Synthesegasstrom und die Molendichte eine Vermeidung von Temperaturspitzen an der Behälterwand ermöglicht werden kann.
  • Eine bevorzugte Ausgestaltung sieht vor, dass die Zylinderhöhe h1 in Abhängigkeit von dem Kohlenwasserstoff-Dampfgemisch-Volumenstrom V [m3/h], dem Synthesegasstrom N [kmol/h] und der Molendichte A [mol/m3] im Bereich von
    Figure DE102016108792A1_0002
    liegt, wobei die Parameter P1 bis P12 und die Parameter Q1 bis Q12 folgende Werte haben:
    P1 63,2835 Q1 301,518
    P2 0,555556 Q2 1,11111
    P3 0,488524 Q3 0,186944
    P4 0,0201196 Q4 0,00422277
    P5 0,141844 Q5 0,0649828
    P6 0,133975 Q6 2,80083
    P7 0,00420522 Q7 0,0132981
    P8 0,133975 Q8 2,80083
    P9 0,00420522 Q9 0,0132981
    P10 –0,133975 Q10 –2,80083
    P11 0,141844 Q11 0,0649828
    P12 0,00420522 Q12 0,0132981
  • Eine alternative, bevorzugte Ausgestaltung sieht vor, dass die Zylinderhöhe h1 in Abhängigkeit von dem Kohlenwasserstoff-Dampfgemisch-Volumenstrom V [m3/h], dem Synthesegasstrom N [kmol/h] und der Molendichte A [mol/m3] im Bereich von
    Figure DE102016108792A1_0003
    liegt, wobei die Parameter P1 bis P12 und die Parameter Q1 bis Q12 folgende Werte haben:
    P1 63,2835 Q1 159,464
    P2 0,555556 Q2 0,833333
    P3 0,456501 Q3 0,186944
    P4 0,0201196 Q4 0,00798447
    P5 0,141844 Q5 0,0893559
    P6 0,143373 Q6 2,80083
    P7 0,00420522 Q7 0,0132981
    P8 0,143373 Q8 2,80083
    P9 0,00420522 Q9 0,0132981
    P10 –0,143373 Q10 –2,80083
    P11 0,141844 Q11 0,0893559
    P12 0,00420522 Q12 0,0132981
  • Eine alternative, bevorzugte Ausgestaltung sieht vor, dass die Zylinderhöhe h1 in Abhängigkeit von dem Kohlenwasserstoff-Dampfgemisch-Volumenstrom V [m3/h], dem Synthesegasstrom N [kmol/h] und der Molendichte A [mol/m3]) im Bereich von
    Figure DE102016108792A1_0004
    liegt, wobei die Parameter P1 bis P12 und die Parameter Q1 bis Q12 folgende Werte haben:
    P1 63,2835 Q1 131,635
    P2 0,555556 Q2 0,833333
    P3 0,428154 Q3 0,186944
    P4 0,0201196 Q4 0,0096725
    P5 0,141844 Q5 0,0983489
    P6 0,152865 Q6 2,80083
    P7 0,00420522 Q7 0,0108578
    P8 0,152865 Q8 2,80083
    P9 0,00420522 Q9 0,0108578
    P10 –0,152865 Q10 –2,80083
    P11 0,141844 Q11 0,0983489
    P12 0,00420522 Q12 0,0108578
  • Eine alternative, bevorzugte Ausgestaltung sieht vor, dass die Zylinderhöhe h1 in Abhängigkeit von dem Kohlenwasserstoff-Dampfgemisch-Volumenstrom V [m3/h], dem Synthesegasstrom N [kmol/h] und der Molendichte A [mol/m3] im Bereich von
    Figure DE102016108792A1_0005
    liegt, wobei die Parameter P1 bis P12 und die Parameter Q1 bis Q12 folgende Werte haben:
    P1 63,2835 Q1 125,718
    P2 0,555556 Q2 0,805556
    P3 0, 402868 Q3 0,186944
    P4 0,0201196 Q4 0,0101278
    P5 0,141844 Q5 0,100637
    P6 0,16246 Q6 2,80083
    P7 0,00420522 Q7 0,0103525
    P8 0,16246 Q8 2,80083
    P9 0,00420522 Q9 0,0103525
    P10 –0,16246 Q10 –2,80083
    P11 0,141844 Q11 0,100637
    P12 0,00420522 Q12 0,0103525
  • Eine alternative, bevorzugte Ausgestaltung sieht vor, dass die Zylinderhöhe h1 in Abhängigkeit von dem Kohlenwasserstoff-Dampfgemisch-Volumenstrom V [m3/h], dem Synthesegasstrom N [kmol/h] und der Molendichte A [mol/m3] im Bereich von
    Figure DE102016108792A1_0006
    liegt, wobei die Parameter P1 bis P12 und die Parameter Q1 bis Q12 folgende Werte haben:
    P1 63,7047 Q1 119,657
    P2 0,555556 Q2 0,777778
    P3 0,38016 Q3 0,186944
    P4 0,0199866 Q4 0,0106407
    P5 0,141374 Q5 0,103154
    P6 0,344328 Q6 2,80083
    P7 0,00485577 Q7 0,0099118
    P8 0,344328 Q8 2,80083
    P9 0,00485577 Q9 0,0099118
    P10 –0,344328 Q10 –2,80083
    P11 0,141374 Q11 0,103154
    P12 0,00485577 Q12 0,0099118
  • Eine alternative, bevorzugte Ausgestaltung sieht vor, dass die Zylinderhöhe h1 in Abhängigkeit von dem Kohlenwasserstoff-Dampfgemisch-Volumenstrom V [m3/h], dem Synthesegasstrom N [kmol/h] und der Molendichte A [mol/m3] im Bereich von
    Figure DE102016108792A1_0007
    liegt, wobei die Parameter P1 bis P12 und die Parameter Q1 bis Q12 folgende Werte haben:
    P1 64,5429 Q1 116,569
    P2 0,555556 Q2 0,777778
    P3 0,359644 Q3 0,186944
    P4 0,019727 Q4 0,0109226
    P5 0,140453 Q5 0,104511
    P6 0,36397 Q6 2,10062
    P7 0,00485577 Q7 0,00952295
    P8 0,36397 Q8 2,10062
    P9 0,00485577 Q9 0,00952295
    P10 –0,36397 Q10 –2,10062
    P11 0,140453 Q11 0,104511
    P12 0,00485577 Q12 0,00952295
  • Eine alternative, bevorzugte Ausgestaltung sieht vor, dass die Zylinderhöhe h1 in Abhängigkeit von dem Kohlenwasserstoff-Dampfgemisch-Volumenstrom V [m3/h], dem Synthesegasstrom N [kmol/h] und der Molendichte A [mol/m3] im Bereich von
    Figure DE102016108792A1_0008
    liegt, wobei die Parameter P1 bis P12 und die Parameter Q1 bis Q12 folgende Werte haben:
    P1 65,3757 Q1 113,44
    P2 0,555556 Q2 0,75
    P3 0,359644 Q3 0,186944
    P4 0,0194757 Q4 0,0112239
    P5 0,139555 Q5 0,105943
    P6 0,36397 Q6 2,10062
    P7 0,00485577 Q7 0,00940316
    P8 0,36397 Q8 2,10062
    P9 0,00485577 Q9 0,00940316
    P10 –0,36397 Q10 –2,10062
    P11 0,139555 Q11 0,105943
    P12 0,00485577 Q12 0,00940316
  • Eine alternative, bevorzugte Ausgestaltung sieht vor, dass die Zylinderhöhe h1 in Abhängigkeit von dem Kohlenwasserstoff-Dampfgemisch-Volumenstrom V [m3/h], dem Synthesegasstrom N [kmol/h] und der Molendichte A [mol/m3] im Bereich von
    Figure DE102016108792A1_0009
    liegt, wobei die Parameter P1 bis P12 und die Parameter Q1 bis Q12 folgende Werte haben:
    P1 65,3757 Q1 93,6423
    P2 0,555556 Q2 0,694444
    P3 0,359644 Q3 0,186944
    P4 0,0194757 Q4 0,0135968
    P5 0,139555 Q5 0,116605
    P6 0,36397 Q6 2,10062
    P7 0,00594708 Q7 0,00940316
    P8 0,36397 Q8 2,10062
    P9 0,00594708 Q9 0,00940316
    P10 –0,36397 Q10 –2,10062
    P11 0,139555 Q11 0,116605
    P12 0,00594708 Q12 0,00940316
  • Eine alternative, bevorzugte Ausgestaltung sieht vor, dass die Zylinderhöhe h1 in Abhängigkeit von dem Kohlenwasserstoff-Dampfgemisch-Volumenstrom V [m3/h], dem Synthesegasstrom N [kmol/h] und der Molendichte A [mol/m3] im Bereich von
    Figure DE102016108792A1_0010
    liegt, wobei die Parameter P1 bis P12 und die Parameter Q1 bis Q12 folgende Werte haben:
    P1 66,6151 Q1 93,6423
    P2 0,555556 Q2 0,694444
    P3 0,359644 Q3 0,186944
    P4 0,0191134 Q4 0,0135968
    P5 0,138251 Q5 0,116605
    P6 0,36397 Q6 1,40042
    P7 0,00594708 Q7 0,00940316
    P8 0,36397 Q8 1,40042
    P9 0,00594708 Q9 0,00940316
    P10 –0,36397 Q10 –1,40042
    P11 0,138251 Q11 0,116605
    P12 0,00594708 Q12 0,00940316
  • Eine alternative, bevorzugte Ausgestaltung sieht vor, dass die Zylinderhöhe h1 in Abhängigkeit von dem Kohlenwasserstoff-Dampfgemisch-Volumenstrom V [m3/h], dem Synthesegasstrom N [kmol/h] und der Molendichte A [mol/m3] im Bereich von
    Figure DE102016108792A1_0011
    liegt, wobei die Parameter P1 bis P12 und die Parameter Q1 bis Q12 folgende Werte haben:
    P1 67,435 Q1 93,6423
    P2 0,555556 Q2 0,694444
    P3 0,359644 Q3 0,186944
    P4 0,018881 Q4 0,0135968
    P5 0,137408 Q5 0,116605
    P6 0,36397 Q6 1,40042
    P7 0,00594708 Q7 0,00841044
    P8 0,36397 Q8 1,40042
    P9 0,00594708 Q9 0,00841044
    P10 –0,36397 Q10 –1,40042
    P11 0,137408 Q11 0,116605
    P12 0,00594708 Q12 0,00841044
  • Bevorzugt wird das Kohlenwasserstoff-Dampfgemisch um eine Längsachse des Druckbehälters verdrallt und das sauerstoffhaltige Gas wird um die Längsachse des Druckbehälters verdrallt. Durch die Verdrallung des Kohlenwasserstoff-Dampfgemisch und des sauerstoffhaltigen Gases kann die Temperaturverteilung in der Reaktionszone weiter verbessert werden. Bevorzugt wird in einem ersten Verfahrensschritt das Kohlenwasserstoff-Dampfgemisch durch Mischen von Kohlenwasserstoffen mit Dampf erzeugt und das Kohlenwasserstoff-Dampfgemisch dann in einem nachfolgenden Verfahrensschritt verdrallt. Die Verdrallung des Kohlenwasserstoff-Dampfgemischs kann beispielsweise durch einen Drallerzeuger erfolgen, insbesondere einen Drallerzeuger mit flügelartigen Leitblechen für eine tangentiale Zufuhr zum Reaktor, in welchen das unverdrallte Kohlenwasserstoff-Dampfgemisch eingeleitet wird und als verdralltes Kohlenwasserstoff-Dampfgemisch in den Reaktor einströmt. Die Verdrallung des sauerstoffhaltigen Gases kann mittels einer Einströmungseinrichtung erfolgen, welche Düsen aufweist, die sich jeweils entlang einer Düsenlängsachse erstrecken und wobei die Düsenlängsachsen keinen Schnittpunkt mit der Längsachse des Druckbehälters aufweisen.
  • Besonders bevorzugt wird das Kohlenwasserstoff-Dampfgemisch und das sauerstoffhaltige Gas gegenläufig verdrallt. Alternativ ist es möglich, das Kohlenwasserstoff-Dampfgemisch und das sauerstoffhaltige Gas gleichläufig zu verdrallen.
  • Vorteilhaft ist es, wenn das Verhältnis des Betrags eines Drehimpulses des Kohlenwasserstoff-Dampfgemischs zu dem Betrag eines Drehimpulses des sauerstoffhaltigen Gases im Bereich von 1 bis 8, bevorzugt im Bereich von 3 bis 6, besonders bevorzugt bei 4 liegt.
  • Eine vorteilhafte Ausgestaltung des Verfahrens sieht vor, dass das sauerstoffhaltige Gas über Düsen in den Druckbehälter eingeleitet wird, wobei die Düsen an einer konischen Innenwandung des Druckbehälters angeordnet sind. Gegenüber einem autothermen Reformer, bei welchem das sauerstoffhaltige Gas in Richtung einer Längsachse des Druckbehälters eingeleitet wird, kann eine geringere Bauhöhe des Druckbehälters ermöglicht werden. Zudem kann eine gleichmäßigere Anströmung des Katalysatorbetts ermöglicht werden, wodurch die thermische Belastung der Schüttung reduziert wird. Mittels der Düsen kann das sauerstoffhaltige Gas derart in den Druckbehälter, insbesondere in die POX-Zone des Druckbehälters, eingeleitet werden, dass es einen Drehimpuls besitzt, d.h. dass es verdrallt wird.
  • In diesem Zusammenhang ist es bevorzugt, wenn das sauerstoffhaltige Gas über die Düsen in einer Richtung zugeführt wird, welche einen Neigungswinkel gegenüber einer durch die Längsachse des Druckbehälters und den Punkt des Düseneintritts in den Druckbehälter verlaufenden Radialebene aufweist, der größer ist als 0°, bevorzugt im Bereich von 7° bis 89° liegt, besonders bevorzugt im Bereich von 10° bis 45° liegt.
  • Weitere Einzelheiten, Merkmale und Vorteile der Erfindung ergeben sich aus den Zeichnungen, sowie aus der nachfolgenden Beschreibung von bevorzugten Ausführungsformen anhand der Zeichnungen. Die Zeichnungen illustrieren dabei lediglich beispielhafte Ausführungsformen der Erfindung, welche den Erfindungsgedanken nicht einschränken.
  • Kurze Beschreibung der Figuren
  • Die 1 zeigt einen autothermen Reformer zur Durchführung des erfindungsgemäßen Verfahrens in einer schematischen Schnittdarstellung.
  • Die 2 zeigt eine schematische Schnittdarstellung durch den autothermen Reformer nach 1 entlang einer Schnittebene im Bereich der Düsen.
  • Die 3 bis 23 zeigen verschiedene Ausführungsbeispiele eines autothermen Reformers zur Durchführung des erfindungsgemäßen Verfahrens in schematischen Schnittdarstellungen.
  • Ausführungsformen der Erfindung
  • In den verschiedenen Figuren sind gleiche Teile stets mit den gleichen Bezugszeichen versehen und werden daher in der Regel auch jeweils nur einmal benannt bzw. erwähnt.
  • In der 1 ist eine als autothermer Reformer ausgebildete Vorrichtung zur Durchführung des erfindungsgemäßen Verfahrens zur Bildung eines Synthesegases gezeigt. Die Vorrichtung umfasst einen Druckbehälter 10 mit einem Einlass 14, über welchen ein Kohlenwasserstoffe und Wasserdampf enthaltendes Kohlenwasserstoff-Dampfgemisch in den Druckbehälter 10 eingeleitet wird. Im Bereich vor dem Einlass 14 des Druckbehälters 10 ist ein Drallerzeuger 17 angeordnet, über welchen das Kohlenwasserstoff-Dampfgemisch verdrallt wird. In einem an den Einlass 14 angrenzenden Bereich des Druckbehälters ist eine Reaktionszone 11 gebildet, in welcher die eingeleiteten Kohlenwasserstoffe partiell oxidiert werden. Hierzu wird ein sauerstoffhaltiges Gas über mehrere Düsen 13 in die Reaktionszone 11 eingeleitet, in welcher die teilweise Oxidation unter Flammbildung stattfindet. Die Reaktionszone 11 weist einen dem Einlass 14 zugewandten konischen Bereich 11.1 auf. Ferner umfasst die Reaktionszone 11 einen zylindrischen Bereich 11.2, welcher an den konischen Bereich 11.1 unmittelbar angrenzt und auf einer dem Einlass 14 gegenüberliegenden Seite des konischen Bereichs 11.1 angeordnet ist. Auf der dem konischen Bereich 11.1 gegenüberliegenden Seite des zylindrischen Bereichs 11.2 der Reaktionszone 11 grenzt ein Katalysatorbett 12 an die Reaktionszone 11 an. Der Druckbehälter 10 umfasst ferner einen Auslass 15, welcher auf einer der Reaktionszone 11 gegenüberliegenden Seite des Katalysatorbetts 12 angeordnet ist. An der Innenseite des Druckbehälters 10 ist sowohl in der Reaktionszone 11 als auch im Bereich des Katalysatorbetts 12 eine feuerfeste Auskleidung angeordnet. Zu Inspektionszwecken weist der Druckbehälter 10 ein Mannloch 16 auf, das im zylindrischen Bereich 11.2 der Reaktionszone 11 vorgesehen ist.
  • Dem Druckbehälter 10 wird ein Kohlenwasserstoff-Dampfgemisch-Volumenstrom V im Bereich von 37.000/P m3/h bis 1.000.000/P m3/h zugeführt. Das Kohlenwasserstoff-Dampfgemisch wird in der Reaktionszone 11 unter Zugabe eines sauerstoffhaltigen Gases partiell oxidiert und dann dem Katalysatorbett 12 zugeführt. In Gasflussrichtung hinter dem Katalysatorbett 12 wird aus dem Druckbehälter 10 ein Synthesegasstrom N im Bereich von 1.090 kmol/h bis 40.000 kmol/h mit einer Molendichte A im Bereich von P·6,9 mol/m3 bis P·9,5 mol/m3 abgezogen. Hierbei bezeichnet P den dimensionslosen Zahlenwert des Gasdrucks [bar abs] am Auslass 15 des Druckbehälters 10.
  • In der Darstellung in 1 ist die Höhe des Katalysatorbetts 12 mit dem Bezugszeichen H bezeichnet, die Zylinderhöhe des zylindrischen Bereichs 11.2 der Reaktionszone mit h1. Die Düsen 13 zur Einleitung des sauerstoffhaltigen Gases sind in dem konischen Bereich 11.1 der Reaktionszone 11 angeordnet. Die Höhe des konischen Bereichs 11.1 der Reaktionszone beträgt h2 + h3, wobei h2 den Abstand der Düsen 13 von dem zylindrischen Bereich 11.2 und h3 den Abstand der Düsen 13 von dem Einlass 14 in Richtung einer Längsachse L des Druckbehälters 10 bezeichnet.
  • 2 zeigt eine Schnittdarstellung entlang der in 1 gezeigten Schnittlinie II-II‘. Die Darstellung zeigt eine die Längsachse L einschließende Radialebene R, welche der Blattebene der 1 entspricht. Um dem sauerstoffhaltigen Gas einen Drehimpuls aufzuprägen, diesen somit zu verdrallen, sind die Düsen 13 derart im konischen Bereich 11.1 angeordnet, dass die Düsen 13 einen Neigungswinkel β mit der Radialebene R einschließen. Insofern wird das sauerstoffhaltige Gas über die Düsen 13 in einer Richtung zugeführt, welche einen Neigungswinkel β gegenüber der durch die Längsachse L des Druckbehälters 10 verlaufenden Radialebene R aufweist. Der Neigungswinkel β ist größer als 0°; er liegt bevorzugt im Bereich von 7° bis 89°, besonders bevorzugt im Bereich von 10° bis 45°. Gemäß dem Ausführungsbeispiel sind bei dem Druckbehälter 10 insgesamt fünf Düsen 13 vorgesehen. Die Düsen 13 weisen jeweils einen identischen Abstand zueinander auf. Abweichend davon kann eine andere Anzahl an Düsen 13 vorgesehen sein, beispielsweise drei, vier, sechs, sieben, acht, neun, zehn oder mehr Düsen 13.
  • Bevorzugt werden das Kohlenwasserstoff-Dampfgemisch und das sauerstoffhaltige Gas gegenläufig verdrallt, wobei das Verhältnis des Betrags eines Drehimpulses des Kohlenwasserstoff-Dampfgemischs zu dem Betrag eines Drehimpulses des sauerstoffhaltigen Gases im Bereich von 1 bis 8, bevorzugt im Bereich von 3 bis 6, besonders bevorzugt bei 4 liegt.
  • In den 3 bis 23 sind Ausführungsbeispiele von Geometrien des Druckbehälters 10 dargestellt, welche zur Ausführung des erfindungsgemäßen Verfahrens geeignet sind. Sämtlichen Ausführungsbeispielen liegen die folgenden gemeinsamen Betriebsbedingungen zugrunde: Das Verhältnis des Volumenstroms in Nm3/h nach DIN 1343 am Auslass 15 zu dem Volumen des Katalysatorbetts in m3 liegt im Bereich von 5.000 (Nm3/h)/(m3) bis 55.000 (Nm3/h)/(m3). Die Verweilzeit 3600 s VPOX [m3]/ VAUS [m3/h] liegt im Bereich von 0,5 s bis 6 s. Das Verhältnis der Höhe H des Katalysatorbetts 12 zum Durchmesser D des Katalysatorbetts liegt im Bereich von 0,5 bis 4. Die Eintrittsgeschwindigkeit des Kohlenstoff-Dampfgemischs liegt im Bereich von 1 m/s bis 40 m/s. Die Wandungen des konischen Bereichs schließen einen Konuswinkel von 2α ein. Der halbierte Konuswinkel α liegt im Bereich von 10 ° bis 60°. Der Abstand h3 liegt im Bereich von 0,25 m bis 3 m. Der dimensionslose Zahlenwert P des Gasdrucks [bar abs] an dem Auslass 15 des Druckbehälters 10 liegt im Bereich von 10 bis 73,5.
  • Die folgende Tabelle gibt die bei der Durchführung des erfindungsgemäßen Verfahrens mit Druckbehältern 10 mit der Zylinderhöhe h1 vorliegenden Werte des Kohlenwasserstoff-Dampfgemisch-Volumenstroms V [m3/h], des Synthesegasstroms N [kmol/h] und der Molendichte A [mol/m3] wieder.
    Figur N [kmol/h] V [m3/h] A [mol/m3] h1 [m]
    3 1.091,2 892,988 292,87 1,54
    4 1.349,86 1.039,02 358,19 1,28
    5 4.075,23 3.514,09 358,27 1,74
    6 9.640,44 5.410,31 393,52 1,96
    7 10.711,6 6.676,47 393,64 2,03
    8 12.619,1 8.848,06 393,93 2,15
    9 15.843,2 8.730,33 393,5 2,3
    10 30.978,3 23.317,7 398,45 2,83
    11 39.614,0 21.831,6 393,32 3,1
    12 1.349,86 1.039,02 358,19 0,115
    13 30.978,3 23.317,7 398,45 0,196
    14 1.091,2 892,988 292,87 0,333
    15 39.614,0 21.831,6 393,32 0,422
    16 12.619,1 8.848,06 393,93 0,521
    17 10.711,6 6.676,47 393,64 0,707
    18 15.843,2 8.730,33 393,5 0,802
    19 30.978,3 23.317,7 398,45 0,979
    20 39.614,0 21.831,6 393,32 1,089
    21 30.978,3 23.317,7 398,45 4,659
    22 39.614,0 21.831,6 393,32 5,017
    23 39.614,0 21.831,6 393,32 7,290
  • Bezugszeichenliste
    • 10
    Druckbehälter
    11
    Reaktionszone
    11.1
    konischer Bereich
    11.2
    zylindrischer Bereich
    12
    Katalysatorbett
    13
    Düse
    14
    Einlass
    15
    Auslass
    16
    Mannloch
    17
    Drallerzeuger
    h1
    Zylinderhöhe
    h2
    Abstand der Düsen vom zylindrischen Bereich
    h3
    Abstand der Düsen vom Einlass
    D
    Durchmesser des Katalysatorbetts
    H
    Höhe des Katalysatorbetts
    N
    Synthesegasstrom
    V
    Kohlenwasserstoff-Dampfgemisch-Volumenstrom
  • ZITATE ENTHALTEN IN DER BESCHREIBUNG
  • Diese Liste der vom Anmelder aufgeführten Dokumente wurde automatisiert erzeugt und ist ausschließlich zur besseren Information des Lesers aufgenommen. Die Liste ist nicht Bestandteil der deutschen Patent- bzw. Gebrauchsmusteranmeldung. Das DPMA übernimmt keinerlei Haftung für etwaige Fehler oder Auslassungen.
  • Zitierte Nicht-Patentliteratur
    • DIN 1343 [0040]

Claims (16)

  1. Verfahren zur Bildung eines Synthesegases durch autotherme Reformierung, wobei ein Kohlenwasserstoffe und Wasserdampf enthaltendes Kohlenwasserstoff-Dampfgemisch und ein sauerstoffhaltiges Gas in einen Druckbehälter (10) eingeleitet werden, die Kohlenwasserstoffe in einer Reaktionszone (11) des Druckbehälters (10) partiell oxidiert werden und einem Katalysatorbett (12) des Druckbehälters (10) zugeführt werden, wobei die Reaktionszone (11) des Druckbehälters (10) einen konischen Bereich und einen zylindrischen Bereich mit einer Zylinderhöhe (h1) aufweist, wobei dem Druckbehälter (10) ein Kohlenwasserstoff-Dampfgemisch-Volumenstrom (V) im Bereich von 37.000/P m3/h bis 1.000.000/P m3/h zugeführt wird und aus dem Druckbehälter ein Synthesegasstrom (N) im Bereich von 1.090 kmol/h bis 40.000 kmol/h mit einer Molendichte (A) im Bereich von P·6,9 mol/m3 bis P·9,5 mol/m3 abgezogen wird, wobei P der dimensionslose Zahlenwert des Gasdrucks [bar abs] an einem Auslass (15) des Druckbehälters (10) ist, welcher im Bereich von 10 bis 73,5 liegt.
  2. Verfahren nach Anspruch 1, wobei die Zylinderhöhe (h1) in Abhängigkeit von dem Kohlenwasserstoff-Dampfgemisch-Volumenstrom (V, [m3/h]), dem Synthesegasstrom (N, [kmol/h]) und der Molendichte (A, [mol/m3]) im Bereich von
    Figure DE102016108792A1_0012
    liegt, wobei die Parameter P1 bis P12 und die Parameter Q1 bis Q12 folgende Werte haben: P1 63,2835 Q1 301,518 P2 0,555556 Q2 1,11111 P3 0,488524 Q3 0,186944 P4 0,0201196 Q4 0,00422277 P5 0,141844 Q5 0,0649828 P6 0,133975 Q6 2,80083 P7 0,00420522 Q7 0,0132981 P8 0,133975 Q8 2,80083 P9 0,00420522 Q9 0,0132981 P10 –0,133975 Q10 –2,80083 P11 0,141844 Q11 0,0649828 P12 0,00420522 Q12 0,0132981
  3. Verfahren nach Anspruch 1, wobei die Zylinderhöhe (h1) in Abhängigkeit von dem Kohlenwasserstoff-Dampfgemisch-Volumenstrom (V, [m3/h]), dem Synthesegasstrom (N, [kmol/h]) und der Molendichte (A, [mol/m3]) im Bereich von
    Figure DE102016108792A1_0013
    liegt, wobei die Parameter P1 bis P12 und die Parameter Q1 bis Q12 folgende Werte haben: P1 63,2835 Q1 159,464 P2 0,555556 Q2 0,833333 P3 0,456501 Q3 0,186944 P4 0,0201196 Q4 0,00798447 P5 0,141844 Q5 0,0893559 P6 0,143373 Q6 2,80083 P7 0,00420522 Q7 0,0132981 P8 0,143373 Q8 2,80083 P9 0,00420522 Q9 0,0132981 P10 –0,143373 Q10 –2,80083 P11 0,141844 Q11 0,0893559 P12 0,00420522 Q12 0,0132981
  4. Verfahren nach Anspruch 1, wobei die Zylinderhöhe (h1) in Abhängigkeit von dem Kohlenwasserstoff-Dampfgemisch-Volumenstrom (V, [m3/h]), dem Synthesegasstrom (N, [kmol/h]) und der Molendichte (A, [mol/m3]) im Bereich von
    Figure DE102016108792A1_0014
    liegt, wobei die Parameter P1 bis P12 und die Parameter Q1 bis Q12 folgende Werte haben: P1 63,2835 Q1 131,635 P2 0,555556 Q2 0,833333 P3 0,428154 Q3 0,186944 P4 0,0201196 Q4 0,0096725 P5 0,141844 Q5 0,0983489 P6 0,152865 Q6 2,80083 P7 0,00420522 Q7 0,0108578 P8 0,152865 Q8 2,80083 P9 0,00420522 Q9 0,0108578 P10 –0,152865 Q10 –2,80083 P11 0,141844 Q11 0,0983489 P12 0,00420522 Q12 0,0108578
  5. Verfahren nach Anspruch 1, wobei die Zylinderhöhe (h1) in Abhängigkeit von dem Kohlenwasserstoff-Dampfgemisch-Volumenstrom (V, [m3/h]), dem Synthesegasstrom (N, [kmol/h]) und der Molendichte (A, [mol/m3]) im Bereich von
    Figure DE102016108792A1_0015
    liegt, wobei die Parameter P1 bis P12 und die Parameter Q1 bis Q12 folgende Werte haben: P1 63,2835 Q1 125,718 P2 0,555556 Q2 0,805556 P3 0, 402868 Q3 0,186944 P4 0,0201196 Q4 0,0101278 P5 0,141844 Q5 0,100637 P6 0,16246 Q6 2,80083 P7 0,00420522 Q7 0,0103525 P8 0,16246 Q8 2,80083 P9 0,00420522 Q9 0,0103525 P10 –0,16246 Q10 –2,80083 P11 0,141844 Q11 0,100637 P12 0,00420522 Q12 0,0103525
  6. Verfahren nach Anspruch 1, wobei die Zylinderhöhe (h1) in Abhängigkeit von dem Kohlenwasserstoff-Dampfgemisch-Volumenstrom (V, [m3/h]), dem Synthesegasstrom (N, [kmol/h]) und der Molendichte (A, [mol/m3]) im Bereich von
    Figure DE102016108792A1_0016
    liegt, wobei die Parameter P1 bis P12 und die Parameter Q1 bis Q12 folgende Werte haben: P1 63,7047 Q1 119,657 P2 0,555556 Q2 0,777778 P3 0,38016 Q3 0,186944 P4 0,0199866 Q4 0,0106407 P5 0,141374 Q5 0,103154 P6 0,344328 Q6 2,80083 P7 0,00485577 Q7 0,0099118 P8 0,344328 Q8 2,80083 P9 0,00485577 Q9 0,0099118 P10 –0,344328 Q10 –2,80083 P11 0,141374 Q11 0,103154 P12 0,00485577 Q12 0,0099118
  7. Verfahren nach Anspruch 1, wobei die Zylinderhöhe (h1) in Abhängigkeit von dem Kohlenwasserstoff-Dampfgemisch-Volumenstrom (V, [m3/h]), dem Synthesegasstrom (N, [kmol/h]) und der Molendichte (A, [mol/m3]) im Bereich von
    Figure DE102016108792A1_0017
    liegt, wobei die Parameter P1 bis P12 und die Parameter Q1 bis Q12 folgende Werte haben: P1 64,5429 Q1 116,569 P2 0,555556 Q2 0,777778 P3 0,359644 Q3 0,186944 P4 0,019727 Q4 0,0109226 P5 0,140453 Q5 0,104511 P6 0,36397 Q6 2,10062 P7 0,00485577 Q7 0,00952295 P8 0,36397 Q8 2,10062 P9 0,00485577 Q9 0,00952295 P10 –0,36397 Q10 –2,10062 P11 0,140453 Q11 0,104511 P12 0,00485577 Q12 0,00952295
  8. Verfahren nach Anspruch 1, wobei die Zylinderhöhe (h1) in Abhängigkeit von dem Kohlenwasserstoff-Dampfgemisch-Volumenstrom (V, [m3/h]), dem Synthesegasstrom (N, [kmol/h]) und der Molendichte (A, [mol/m3]) im Bereich von
    Figure DE102016108792A1_0018
    liegt, wobei die Parameter P1 bis P12 und die Parameter Q1 bis Q12 folgende Werte haben: P1 65,3757 Q1 113,44 P2 0,555556 Q2 0,75 P3 0,359644 Q3 0,186944 P4 0,0194757 Q4 0,0112239 P5 0,139555 Q5 0,105943 P6 0,36397 Q6 2,10062 P7 0,00485577 Q7 0,00940316 P8 0,36397 Q8 2,10062 P9 0,00485577 Q9 0,00940316 P10 –0,36397 Q10 –2,10062 P11 0,139555 Q11 0,105943 P12 0,00485577 Q12 0,00940316
  9. Verfahren nach Anspruch 1, wobei die Zylinderhöhe (h1) in Abhängigkeit von dem Kohlenwasserstoff-Dampfgemisch-Volumenstrom (V, [m3/h]), dem Synthesegasstrom (N, [kmol/h]) und der Molendichte (A, [mol/m3]) im Bereich von
    Figure DE102016108792A1_0019
    liegt, wobei die Parameter P1 bis P12 und die Parameter Q1 bis Q12 folgende Werte haben: P1 65,3757 Q1 93,6423 P2 0,555556 Q2 0,694444 P3 0,359644 Q3 0,186944 P4 0,0194757 Q4 0,0135968 P5 0,139555 Q5 0,116605 P6 0,36397 Q6 2,10062 P7 0,00594708 Q7 0,00940316 P8 0,36397 Q8 2,10062 P9 0,00594708 Q9 0,00940316 P10 –0,36397 Q10 –2,10062 P11 0,139555 Q11 0,116605 P12 0,00594708 Q12 0,00940316
  10. Verfahren nach Anspruch 1, wobei die Zylinderhöhe (h1) in Abhängigkeit von dem Kohlenwasserstoff-Dampfgemisch-Volumenstrom (V, [m3/h]), dem Synthesegasstrom (N, [kmol/h]) und der Molendichte (A, [mol/m3]) im Bereich von
    Figure DE102016108792A1_0020
    liegt, wobei die Parameter P1 bis P12 und die Parameter Q1 bis Q12 folgende Werte haben: P1 66,6151 Q1 93,6423 P2 0,555556 Q2 0,694444 P3 0,359644 Q3 0,186944 P4 0,0191134 Q4 0,0135968 P5 0,138251 Q5 0,116605 P6 0,36397 Q6 1,40042 P7 0,00594708 Q7 0,00940316 P8 0,36397 Q8 1,40042 P9 0,00594708 Q9 0,00940316 P10 –0,36397 Q10 –1,40042 P11 0,138251 Q11 0,116605 P12 0,00594708 Q12 0,00940316
  11. Verfahren nach Anspruch 1, wobei die Zylinderhöhe (h1) in Abhängigkeit von dem Kohlenwasserstoff-Dampfgemisch-Volumenstrom (V, [m3/h]), dem Synthesegasstrom (N, [kmol/h]) und der Molendichte (A, [mol/m3]) im Bereich von
    Figure DE102016108792A1_0021
    liegt, wobei die Parameter P1 bis P12 und die Parameter Q1 bis Q12 folgende Werte haben: P1 67,435 Q1 93,6423 P2 0,555556 Q2 0,694444 P3 0,359644 Q3 0,186944 P4 0,018881 Q4 0,0135968 P5 0,137408 Q5 0,116605 P6 0,36397 Q6 1,40042 P7 0,00594708 Q7 0,00841044 P8 0,36397 Q8 1,40042 P9 0,00594708 Q9 0,00841044 P10 –0,36397 Q10 –1,40042 P11 0,137408 Q11 0,116605 P12 0,00594708 Q12 0,00841044
  12. Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, wobei das Kohlenwasserstoff-Dampfgemisch um eine Längsachse (L) des Druckbehälters (1) verdrallt wird, und das sauerstoffhaltige Gas um die Längsachse (L) des Druckbehälters (1) verdrallt wird.
  13. Verfahren nach Anspruch 12, wobei das Kohlenwasserstoff-Dampfgemisch und das sauerstoffhaltige Gas gegenläufig verdrallt werden.
  14. Verfahren nach einem der Ansprüche 12 oder 13, wobei das Verhältnis des Betrags eines Drehimpulses des Kohlenwasserstoff-Dampfgemischs zu dem Betrag eines Drehimpulses des sauerstoffhaltigen Gases im Bereich von 1 bis 8, bevorzugt im Bereich von 3 bis 6, besonders bevorzugt bei 4 liegt.
  15. Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, wobei das sauerstoffhaltige Gas über Düsen (4) in den Druckbehälter (1) eingeleitet wird, wobei die Düsen (4) an einer konischen Innenwandung (5) des Druckbehälters (1) angeordnet sind.
  16. Verfahren nach Anspruch 15, wobei das sauerstoffhaltige Gas über die Düsen (4) in einer Richtung zugeführt wird, welche einen Neigungswinkel (β) gegenüber einer durch die Längsachse (L) des Druckbehälters (1) verlaufenden Radialebene (R) aufweist, der größer ist als 0°, bevorzugt im Bereich von 7° bis 89° liegt, besonders bevorzugt im Bereich von 10° bis 45° liegt.
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