DE102011112655A1 - Behandlung einer kohlendioxidreichen Fraktion einer Anlage zur Produktion von Wasserstoff und Kohlenmonoxid - Google Patents

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Abstract

Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Behandlung einer kohlendioxidreichen, oxidierbare Stoffe enthaltenden Gasfraktion (16), die bei der Gewinnung eines Synthesegases (9) anfällt, bei dem ein Kohlenwasserstoffe enthaltender Einsatz (1) durch die im Feuerraum (F) eines brennerbefeuerten Dampfreformers (D) angeordneten Reformerrohre (R) geführt und dabei in ein Wasserstoff, Kohlenmonoxid, Kohlendioxid sowie Kohlenwasserstoffe enthaltendes Syntheserohgas (4) umgesetzt wird. Zumindest ein Teil der kohlendioxidreichen, oxidierbare Stoffe enthaltenden Gasfraktion (16) wird einer thermischen Behandlung in einer sauerstoffhaltigen Atmosphäre unterzogen, wobei oxidierbare Stoffe verbrannt werden.

Description

  • Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Behandlung eines kohlendioxidreichen, oxidierbare Stoffe enthaltenden Gasgemisches, das bei der Gewinnung eines Synthesegases anfällt, bei der ein Kohlenwasserstoffe enthaltender Einsatz durch die im Feuerraum eines brennerbefeuerten Dampfreformers angeordneten Reformerrohre geführt und dabei in ein Wasserstoff, Kohlenmonoxid, Kohlendioxid sowie Kohlenwasserstoffe enthaltendes Syntheserohgas umgesetzt wird.
  • Wasserstoff und Kohlendioxid werden großtechnisch häufig in Anlagen (im Folgenden als H2/CO-Anlagen bezeichnet) gewonnen, deren Herzstück ein Dampfreformer bildet, in dem Kohlenwasserstoffe in ein Syntheserohgas umgesetzt werden, das neben Wasserstoff und Kohlenmonoxid auch größere Mengen an Wasser und Kohlendioxid sowie nicht oder nur teilweise umgesetzte Kohlenwasserstoffe umfasst. In weiteren Verfahrensschritten, in denen unter anderem Kohlendioxid abgetrennt wird, entsteht aus dem Syntheserohgas ein Synthesegas, das lediglich Wasserstoff und Kohlenmonoxid enthält.
  • Bei einem Dampfreformer handelt es sich um einen Röhrenofen mit einem Außenmantel, der zur Wärmeisolierung mit einer feuerfesten Innenauskleidung versehen ist, die einen Feuerraum umschließt. Im Feuerraum sind Reformerrohre angeordnet, deren innere Oberflächen katalytisch aktiv sind oder die ganz oder zumindest teilweise im Bereich des Feuerraums mit einer Schüttung aus einem geeigneten Katalysatormaterial oder einer katalytisch aktiven strukturierten Packung gefüllt sind. Die Kohlenwasserstoffe werden gemeinsam mit Prozessdampf durch die Reformerrohre geführt und dabei in einer endothermen Reformierungsreaktion zu Syntheserohgas umgewandelt. Die für die Reformierungsreaktion benötigte Energie wird gewöhnlich über Brenner bereitgestellt, die ihre heißen Rauchgase in den Feuerraum entlassen. Ein Teil der in den Rauchgasen enthaltenen Wärme wird durch Strahlung und Konvektion auf die Reformerrohre übertragen, so dass sie zwar abgekühlt, jedoch immer noch heiß aus dem Feuerraum in das sich anschließende Abhitzesystem gelangen. Über hier angeordnete Wärmetauscher wird den Rauchgasen weiter Wärme entzogen, die z. B. für die Vorwärmung der Kohlenwasserstoffe oder zur Erzeugung von Prozessdampf genutzt wird.
  • Wird zur Abtrennung von Kohlendioxid aus dem Syntheserohgas beispielsweise eine aMDEA-Wäsche eingesetzt, so enthält die anfallende Kohlendioxidfraktion Methan und andere oxidierbare Stoffe, wie Wasserstoff und Kohlenmonoxid. In vielen H2/CO-Anlagen wird die Kohlendioxidfraktion zurückgeführt und mit den Kohlenwasserstoffen in den Reformer eingeleitet. Soll die H2/CO-Anlage jedoch ein hohes H2/CO-Produktverhältnis erzeugen, so ist oft nur eine teilweise Zurückführung der Kohlendioxidfraktion möglich. in einigen Regionen der Welt wird der nicht verwertbare Teil der Kohlendioxidfraktion bis heute einfach an die Atmosphäre abgegeben, jedoch ist dies aufgrund von strikteren Umweltauflagen in Zukunft an immer weniger Standorten zulässig.
  • Aufgabe der vorliegenden Erfindung ist es daher, ein Verfahren der eingangs beschriebenen Art so auszugestalten, dass die Nachteile des Standes der Technik überwunden werden.
  • Diese Aufgabe wird dadurch gelöst, dass zumindest ein Teil der kohlendioxidreichen, oxidierbare Stoffe enthaltenden Gasfraktion einer thermischen Behandlung in einer sauerstoffhaltigen Atmosphäre unterzogen wird, wobei oxidierbare Stoffe verbrannt werden.
  • Gewöhnlich wird der Feuerraum eines Dampfreformers mit Luftüberschuss befeuert, so dass sowohl im Feuerraum als auch im Abhitzesystem eine Atmosphäre mit freiem Sauerstoff vorliegt, deren Temperatur ausreichend hoch ist, um eine vollständige Verbrennung der in der kohlendioxidreichen Gasfraktion vorliegenden oxidierbaren Stoffe zu gewährleisten. Eine bevorzugte Ausgestaltung des erfindungsgemäßen Verfahrens sieht daher vor, dass ein für eine thermische Behandlung vorgesehener Teil der kohlendioxidreichen, oxidierbare Stoffe enthaltenden Gasfraktion ganz oder teilweise in den Feuerraum und/oder das Abhitzesystem des Dampfreformers eingeleitet wird.
  • Eis für eine thermische Behandlung vorgesehener Teil der kohlendioxidreichen, oxidierbare Stoffe enthaltenden Gasfraktion kann auf unterschiedlichen Wegen in den Feuerraum eingebracht werden. So ist es beispielsweise möglich, ihn über einen oder mehrere Brenner zu leiten, durch die der Feuerraum des Dampfreformers beheizbar ist. Hierzu kann der Teil der Gasfraktion einem für die Brenner vorgesehenen Brenngas und/oder einem für die Brenner bestimmten Oxidationsmittel zugemischt werden, so dass er durch die für Brenngas bzw. Oxidationsmittel am Kopf eines Brenners vorgesehenen Kanäle in den Feuerraum eintritt.
  • Zusätzlich oder alternativ kann ein für eine thermische Behandlung vorgesehener Teil der kohlendioxidreichen, oxidierbare Stoffe enthaltenden Gasfraktion durch einen separaten Zuführungskanal über einen Brenner in den Feuerraum des Dampfreformers eingebracht werden.
  • Weiterhin wird vorgeschlagen, einen für eine thermische Behandlung vorgesehenen Teil der kohlendioxidreichen, oxidierbare Stoffe enthaltenden Gasfraktion durch einen separaten Zuführungskanal, unabhängig von dem oder den Brennern direkt in den Feuerraum des Dampfreformers einzubringen.
  • Eine zweckmäßige Variante des erfindungsgemäßen Verfahrens sieht vor, einen für eine thermische Behandlung vorgesehenen Teil der kohlendioxidreichen, oxidierbare Stoffe enthaltenden Gasfraktion einer Fackel und/oder einer katalytischen oder regenerativen Nachverbrennungseinrichtung und/oder einem parallel zum Dampfreformer betriebenen Ofen zuzuführen, um oxidierbare Stoffe zu verbrennen.
  • Eine andere zweckmäßige Variante des erfindungsgemäßen Verfahrens sieht vor, die Kohlendioxidabtrennung so auszuführen, dass wenigstens zwei Kohlendioxidfraktionen anfallen, wobei die erste, kleinere Kohlendioxidfraktion den Großteil der oxidierbaren Stoffe enthält und die zweite, größere Kohlendioxidfraktion weitgehend frei ist von umweltschädlichen Bestandteilen, und daher in die Atmosphäre abgegeben wird. Die erste Kohlendioxidfraktion kann entweder vor den Dampfreformer zurückgeführt oder einer thermischen Behandlung unterzogen werden, wie sie oben beschrieben ist. Wird zur Kohlendioxidabtrennung eine Gaswäsche eingesetzt, können zwei Kohlendioxidfraktionen beispielsweise durch eine Zwischenentspannung gewonnen werden.
  • Das erfindungsgemäße Verfahren weiterbildend wird vorgeschlagen, zumindest einen Teil der Kohlendioxidfraktion dem Synthesegas am Eintritt in eine Druckwechseladsorptionsanlage (DWA) zuzumischen, in der aus einer wasserstoffreichen, aus Synthesegas abgetrennten Gasfraktion ein Wasserstoffprodukt gewonnen wird. Dadurch gelangen die oxidierbaren Stoffe aus der Kohlendioxidfraktion in das Spülgas der DWA, das ohnehin am Reformer unterfeuert wird. Vorteil dieser Verfahrensführung ist eine höhere Wasserstoffausbeute in der DWA. Allerdings ist es erforderlich, die DWA entsprechend größer zu dimensionieren.
  • Im Folgenden soll die Erfindung anhand eines in 1 schematisch dargestellten Ausführungsbeispiels naher erläutert werden.
  • Die 1 zeigt eine H2/CO-Anlage mit einem Dampfreformer, in der ein Kohlenmonoxidprodukt in einer kryogenen Gaszerlegungseinheit und ein Wasserstoffprodukt mit Hilfe eines Druckwechseladsorbers gewonnen werden.
  • Über Leitung 1 wird ein erster Teil des kohlenwasserstoffreichen Stoffstroms 2, bei dem es sich beispielsweise um Erdgas handelt, in die Reformerrohre R des Dampfreformer D eingeleitet, wo er mit katalytischer Unterstützung gemeinsam mit Dampf zu einem Wasserstoff, Kohlenmonoxid, Kohlendioxid sowie Kohlenwasserstoffe enthaltenden Syntheserohgas 4 umgesetzt wird. Der zweite Teil 5 des kohlenwasserstoffreichen Stoffstroms 2 wird als Brennstoff zur Beheizung der Reformerrohre R eingesetzt und dazu über die Brenner B in den Feuerraum F des Dampfreformers D eingeleitet. Aus dem Syntheserohgas 4 wird im Kühler C Wasser auskondensiert, bevor es über Leitung 5 in die Kohlendioxidabtrennung W gelangt, bei der es sich beispielsweise um eine aMDEA-Wäsche handelt. Hier wird Kohlendioxid abgetrennt, wobei ein weitgehend aus Kohlenmonoxid und Wasserstoff bestehendes Gasgemisch 6 sowie ein kohlendioxidreicher, oxidierbare Stoffe, wie Wasserstoff, Kohlenmonoxid und Kohlenwasserstoffe, enthaltender Gasstrom entstehen, der aufgrund seiner Zusammensetzung nicht in die Atmosphäre freigesetzt werden kann. Eine Teilmenge 7 des kohlendioxidreichen, oxidierbare Stoffe enthaltenden Gasstroms, deren Große durch das minimal mögliche H2/CO-Verhältnis im Syntheserohgas beschränkt wird, das sich mit der zurückgeführten Kohlendioxidmenge verringert, wird daher über den Verdichter P und die Leitung 8 vor den Dampfreformer D zurückgeführt und dem Stoffstrom 1 zugemischt. Das weitgehend aus Kohlenmonoxid und Wasserstoff bestehende Gasgemisch 6 wird zur Abtrennung von Kohlendioxidresten und Wasser in die Adsorberstation A weitergeleitet, aus der über Leitung 9 ein aus Kohlenmonoxid und Wasserstoff bestehendes Synthesegas abgezogen und zur Zerlegung in ein Kohlenmonoxidprodukt 10 und eine Kohlenmonoxid enthaltende Wasserstofffraktion 11 in die kryogene Gaszerlegungseinheit CB eingeleitet wird. Die Wasserstofffraktion 11 wird als Regeneriergas in der Adsorberstation A eingesetzt und anschließend als Gasstrom 12 in den Druckwechseladsorber DWA eingeleitet. Durch die Abtrennung von Verunreinigungen wird im Druckwechseladsorber DWA aus dem Gasstrom 12 ein hochreines Wasserstoffprodukt 13 erzeugt, wobei gleichzeitig ein Spülgasstrom 14 anfällt. Der nicht vor den Dampfreformer D zurückführbare Rest 15 des kohlendioxidreichen, oxidierbare Stoffe enthaltenden Gasstroms aus der Kohlendioxidabtrennung W wird mit dem Spülgasstrom 14 zur kohlendioxidreichen, oxidierbare Stoffe enthaltenden Gasfraktion 16 vereinigt und nachfolgend gemeinsam mit dem Brenngas 5 in den Feuerraum F des Dampfreformers D eingeleitet. Aufgrund des in der Feuerraumatmosphäre enthaltenen Sauerstoffs und der im Feuerraum F herrschenden hohen Temperaturen werden die oxidierbaren Stoffe zu Substanzen verbrannt, deren Freisetzung in die Atmosphäre unproblematisch ist.

Claims (7)

  1. Verfahren zur Behandlung einer kohlendioxidreichen, oxidierbare Stoffe enthaltenden Gasfraktion, die bei der Gewinnung eines Synthesegases anfällt, bei dem ein Kohlenwasserstoffe enthaltender Einsatz durch die im Feuerraum eines brennerbefeuerten Dampfreformers angeordneten Reformerrohre geführt und dabei in ein Wasserstoff, Kohlenmonoxid, Kohlendioxid sowie Kohlenwasserstoffe enthaltendes Syntheserohgas umgesetzt wird, dadurch gekennzeichnet, dass zumindest ein Teil der kohlendioxidreichen, oxidierbare Stoffe enthaltenden Gasfraktion einer thermischen Behandlung in einer sauerstoffhaltigen Atmosphäre unterzogen wird, wobei oxidierbare Stoffe verbrannt werden.
  2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass ein für eine thermische Behandlung vorgesehener Teil der kohlendioxidreichen, oxidierbare Stoffe enthaltenden Gasfraktion in den Feuerraum und/oder das Abhitzesystem des Dampfreformers eingeleitet wird.
  3. Verfahren nach Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet, dass ein für eine thermische Behandlung vorgesehener Teil der kohlendioxidreichen, oxidierbare Stoffe enthaltenden Gasfraktion einem Brenngas für einen im Feuerraum des Dampfreformers angeordneten Brenner zugemischt wird.
  4. Verfahren nach einem der Ansprüche 2 oder 3, dadurch gekennzeichnet, dass ein für eine thermische Behandlung vorgesehener Teil der kohlendioxidreichen, oxidierbare Stoffe enthaltenden Gasfraktion einem Oxidationsmittel für einen im Feuerraum des Dampfreformers angeordneten Brenner zugemischt wird.
  5. Verfahren nach einem der Ansprüche 2 bis 4, dadurch gekennzeichnet, dass die kohlendioxidreiche, oxidierbare Stoffe enthaltende Gasfraktion durch einen separaten Zuführungskanal über einen im Feuerraum des Dampfreformers angeordneten Brenner in den Feuerraum des Dampfreformers eingebracht wird.
  6. Verfahren nach einem der Ansprüche 2 bis 5, dadurch gekennzeichnet, dass ein für eine thermische Behandlung vorgesehener Teil der kohlendioxidreichen, oxidierbare Stoffe enthaltenden Gasfraktion durch einen separaten Zuführungskanal direkt in den Feuerraum des Dampfreformers eingebracht wird.
  7. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 6, dadurch gekennzeichnet, ein für eine thermische Behandlung vorgesehener Teil der kohlendioxidreichen, oxidierbare Stoffe enthaltenden Gasfraktion einer Fackel und/oder einer katalytischen oder regenerativen Nachverbrennungseinrichtung und/oder einem parallel zum Dampfreformer betriebenen Ofen zugeführt wird.
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