TWI620822B - 使用焦爐氣將鐵氧化物還原成金屬鐵之方法 - Google Patents

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Abstract

本發明提供一種使用焦爐氣將鐵氧化物還原成金屬鐵之方法，包含：自焦爐氣來源將焦爐氣分配成複數焦爐氣流；提供第一焦爐氣流至氫富集化單元，以形成富含氫之產物流，其經輸送至還原豎爐作為還原氣流之部分；及自該氫富集化單元提供尾氣流至重組反應器，以形成重組氣流，其經輸送至還原豎爐作為該還原氣流之部分。任選地，來自還原豎爐之耗盡爐頂氣流經清除CO2並再循環回到還原氣流。

Description

使用焦爐氣將鐵氧化物還原成金屬鐵之方法 [相關申請案之相互參照]
本專利申請案/申請專利範圍主張共同待審的美國臨時專利申請案第62/053,864號之優先權之利益，該案係於2014年9月23日申請且名稱為「使用焦爐氣將鐵氧化物還原成金屬鐵之方法」，其內容藉由引用完全併入本案中。
本發明大致關於一種將鐵氧化物還原成金屬鐵之方法。更特別地，本發明關於一種使用焦爐氣(COG)將鐵氧化物還原成金屬鐵之方法。
對於鐵氧化物直接還原(DR)成海綿鐵來說，可使用還原劑H2及CO，或其組合。通常，例如天然氣之烴來源係用來透過催化性或非催化性重組方法產生這種還原劑。最常實施的重組方法為：以外部熱供應在管狀重組器中之催化性蒸氣/CO2重組；以由烴(類)與氧之部分燃燒所供應之內熱在填充催化床中之自發性熱重組(ATR)；以及非催化性部分氧化(POX)重組方法，其中烴來源經部分氧化並被重組成H2及CO之混合物，而在內部提供反應所需之熱。
除了天然氣外，鐵及鋼產業中另外一種普及的烴來源為COG，其典型含有20-28%甲烷。由於其可觀的CH4含量，COG可經重組成為H2及CO以產生還原氣來將鐵氧化物還原成金屬鐵，其在DR設備中呈直接還原鐵(DRI)、熱直接還原鐵(HDRI)、或熱壓塊鐵(HBI)之形式。來自COG處理設備中之典型COG流含有介於50.0-65.0%之H2,、4.0-8.0%之CO、高達2.0%之苯-甲苯-二甲苯(BTX)、以及高達5.0%之更高級烴類，如乙烷、丙烷、及乙烯。可用於中國、日本、及德國的不同設備之資料顯示，典型COG流中之最低H2濃度為52.0%。在COG中存在如此高濃度的H2對催化性及非催化性重組方法皆會有不利的結果，此係由於其係重組反應之主要產物，且因此會降低重組反應之效率。換言之，由於重組反應之速率在高濃度氫存在下更慢，將烴類重組成H2及CO會消耗更多能量。
尤其是對於ATR及POX方法，存在高含量的H2會有另外一個不想要的結果，亦即這種有用的還原劑會被燃燒而形成H2O，一種氧化劑。換言之，雖然烴來源係經氧重組而產生H2(及CO)，已經存在的H2會消耗大量可用的氧而產生H2O，另一種說法為浪費材料及能量資源。
因此，本發明提供一種經濟的DR方法，其中在將COG送進POX單元之前已自其回收大部分的H2及CO。因此，設備的總效率在材料及能量消耗和資本及營運投資(即CAPEX及OPEX)上大幅改進。
本發明利用產業上常實施的技術，亦即變壓吸附(PSA)單元，藉其大部分的還原劑(H2及CO)透過其他成分在適當吸附劑上的吸附作用而自COG回收。PSA單元輸送兩種流：(1)富含還原劑但亦可能含有一些CH4及其他成分的產物流，以及(2)富含CH4及所有存在COG中的其他烴類之尾氣流。該後者流會流至重組單元，更詳細來說係流至POX反應器，以產生更多還原劑H2及CO。隨後PSA產物流在注入DR豎爐豎爐之前會與在重組步驟中所產生的還原氣摻合。
本發明利用來自POX反應器之產物氣體中可用的熱(通常具有>1200度C之溫度)來將在PSA單元中回收的富含氫之流的溫度提高到還原反應所需之適當程度，典型介於900度C及1000度C之間。
因此，本發明提供一種當COG係DR設備唯一可用的烴來源時，藉由將來自PSA單元的富含烴之流(即，尾氣)注入還原反應器而提高DR鐵之碳含量的簡單方法。
上千種PSA單元已在全世界被不同廠商裝設在煉油廠、石化廠、及其他自程序流分離H2或CO2對於設備的有效運作係必要的化學產業中。亦有其他產業上實施的自氣體混合物除去H2或CO2的方法，例如由不同廠商提供之低溫分離、有機及無機薄膜模組、真空變壓吸附單元(VPSA)、及變溫吸附單元(TSA)，其若可符合COG應用之處理需求，可結合本發明取代PSA使用。
在各種不同例示性具體實例中，本發明提供一種使用焦爐氣將鐵氧化物還原成金屬鐵之方法，包含：自焦爐氣來源將焦爐氣分配成複數焦爐氣流；提供第一焦爐氣流至氫富集化單元，以形成富含氫之產物流，其經輸送至還原豎爐作為還原氣流之部分；及自氫富集化單元提供尾氣流至重組反應器，以形成重組氣流，其經輸送至還原豎爐作為還原氣流之部分。氫富集化單元包含以下之一：變壓吸附單元、真空變壓吸附單元、變溫吸附單元、低溫分離器、及有機或無機薄膜模組。重組反應器包含部分氧化反應器。該方法亦包含壓縮焦爐氣。該方法進一步包含壓縮及加熱尾氣流。該方法又進一步包含藉由將焦爐氣通過例如木炭填充床或聚結液氣分離器(coalescing knockout drum)之分離單元，而自焦爐氣移除冷凝物及重烴類。該方法又進一步包含提供第二焦爐氣流至重組反應器，以將重組反應器之燃燒器點火。該方法又進一步包含壓縮第二焦爐氣流。該方法又進一步包含提供第三焦爐氣流至還原豎爐作為還原氣流之部分。該方法又進一步包含加熱第三焦爐氣流。任選地，該方法又進一步包含提供第四焦爐氣流至還原豎爐的過渡區。該方法又進一步包含加熱第四焦爐氣流。任選地，該方法又進一步包含提供第五焦爐氣流至還原豎爐的冷卻區。任選地，該方法又進一步包含將來自還原豎爐之耗盡爐頂氣流再循環回到還原氣流。該方法又進一步包含使用耗盡爐頂氣流在廢熱回收蒸氣產生器中產生蒸氣。該方法又進一步包含在洗滌器/冷卻器 中洗滌及冷卻耗盡爐頂氣流。該方法又進一步包含使用CO2除去單元自耗盡爐頂氣流除去CO2。該方法又進一步包含在輻射加熱器中加熱耗盡爐頂氣流。
100,200‧‧‧本發明之方法
102,202‧‧‧COG來源
104,204‧‧‧壓縮機
105,205‧‧‧聚結液氣分離器
106,206‧‧‧PSA單元
108,208‧‧‧重組器反應器、POX反應器
110,210‧‧‧增壓壓縮機
112,212‧‧‧壓縮機
114,214‧‧‧預熱器
116,216‧‧‧(還原)豎爐
150,250‧‧‧DR設備、基於POX之設備
218‧‧‧廢熱回收蒸氣產生器
220‧‧‧潔淨及冷卻單元
222‧‧‧CO2除去單元
224‧‧‧輻射加熱器
在此參考不同圖式描述及敘述本發明，其中適當地使用相同的參考數字標示相同的方法步驟，及其中：第1圖係描述本發明使用COG將鐵氧化物還原成金屬鐵的方法之一個例示性具體實例的方法流程圖，其強調單流式組態；及第2圖係描述本發明使用COG將鐵氧化物還原成金屬鐵的方法之另一個例示性具體實例的方法流程圖，其強調再循環組態。
本發明之目的為發展一種有效且具成本效益的方法，藉其可在DR設備中使用商業可得之COG流來產生金屬鐵。本發明提供一種有效使用COG流之H2及CO內含物的方法，其中該H2及CO內含物部分略過重組步驟(尤其是POX步驟)，且因而可直接用作為還原劑，而非在重組步驟中被燃燒或循環。
對於使用COG作為進料及燃料的主要來源之基於POX之DR設備來說，對於將還原氣體自COG分離之PSA單元可概述以下優勢：
1.設備的氧消耗(即OPEX)確實降低，其係由於在所提出的設計中大於約50%之可燃氣體(即H2及CO)略過POX 反應器之故。換言之，理論上設備的氧消耗可降低約50 x 0.5=25.0%(僅基於進料氣流及組成-每莫耳的H2或CO需要半莫耳的氧來燃燒)。
2.由於POX反應器之燃料消耗典型上與氧消耗成正比，預期POX反應器所需的燃料流(OPEX)亦會降低。
3.在使用COG作為POX反應器燃燒器之燃料的情況下，上述燃料消耗的節省可用以提高設備產能。
4.上述對POX反應器之進料及燃料/氧流率(即，總通過料量)之顯著下降會減少對於給定工作所需要之POX反應器及其他相關單元操作的數量及/或尺寸(即CAPEX)。若POX反應器係基於總通過料量而設計，所需要之反應器的數量會是相較於未使用PSA單元時之必要單元的至少一半。然而，若針對各種特定燃料將POX反應器尺寸限制在燃燒單元的容量，理論上可預期約25.0%之在POX反應器數量上的最少降低量(即CAPEX)。
5.高壓PSA產物氣體可用作為POX中的燃料，且因此不需要任何進一步的壓縮機裝備。
6.由於僅約50.0%的COG流入POX反應器，在短期間反應器失效的情況下，PSA單元仍可供應設備足夠的還原氣。此外，此特徵排除用於設備的備用POX反應器之必要性。
7.在環境溫度下來自PSA塔的富含還原劑H2及CO之產物流可直接用來將POX所產生的氣體從>1200℃冷卻至~1100℃，提供設備允許的最佳能量效率(即 OPEX)。換言之，POX所產生的氣體中可用的額外能量可直接用來將冷的富含氫之氣體加熱，且因此不需要做任何的焠冷及再加熱單元操作(即CAPEX)。
8.由於僅約50.0%的原有COG係經POX反應器處理，因此COG進料壓縮機的尺寸(即CAPEX)及其能量消耗(即OPEX)皆顯著低於無PSA單元的方法。
9.由於僅約50.0%的原有COG係經POX反應器處理，因此COG進料加熱器的尺寸(即CAPEX)及其能量消耗(即OPEX)皆戲劇性低於無PSA單元的方法。
10.由於存在於COG中的所有硫化合物皆被收集在來自PSA單元的尾氣流中，因此僅50.0%的原有COG係經脫硫單元處理；且因此脫硫單元之尺寸(即CAPEX)顯著低於無PSA單元的方法。
11.所產生的還原氣(即重組PSA尾氣+PSA產物流+富集化COG)在豎爐中係直接現成可用的，具有~10之品質(定義為[CO+H2]/[CO2+H2O])及970-1000度C之溫度。因此，整個方法可被設計成為非常有效率的單流式方法，其中離開還原爐之耗盡氣體並未被處理而用於DR設備中的進一步應用。
12.在單流式流程圖的情況下，不需要有附加的單元操作，例如廢熱鍋爐、熱交換器、加熱器等等，其反而產生資本成本(即CAPEX)的可觀節省。更少數量的單元操作亦使得運行及控制該方法更為簡單，與較低維護成本(即OPEX)。
13.由於爐腹氣體(bustle gas)具有足夠高的溫度與令人滿意的品質，因此不需要使用太多氧來提高爐腹氣體之溫度(即OPEX)。
14.COG之部分燃燒所需之氧的量僅基於COG之烴含量設定，而非基於其他可燃物，例如H2及CO。同時，在反應之混合物中有越少數量的這些可燃物會使烴更易接近氧；且因此可預期在烴類之間更佳且更均勻的氧分布。此轉而減少COG之部分燃燒期間由副反應所產生的煙灰及水蒸氣之量。
15.離開PSA塔之富含烴的尾氣可用來取代COG來增加過渡及冷卻區中DRI的碳含量。
16.離開PSA單元之富含H2的產物氣可用作為POX燃燒器中的燃料，在火焰中產生更多熱蒸氣，其降低在反應器內形成煙灰的可能性。此轉而能將降低POX反應器內部的煙灰形成所需之過量氧的量減低(即OPEX)。
17.由於還原爐可處理CO以及H2，不需要使用在煉油廠或氨設備中以高純度H2為所欲產物之習知高壓PSA單元。事實上，低壓PSA單元之運作不僅降低COG之初始壓縮所需的能量消耗(即OPEX)，更在來自PSA單元之產物流中留存了可觀量的CO。
現在參考第1圖及第2圖，在各種例示性具體實例中，本發明之方法100,200起始於將來自COG來源102,202之COG在壓縮機104,204中壓縮至~5.0-7.0barg。此壓力可依據PSA單元106,206之廠商所設定的條件或計畫所設定的所欲氫回收率而改變。經壓縮氣體 通過聚結液氣分離器105,205以避免液體進入PSA單元106,206。在液氣分離器105,205中的聚結器區段係重要的，其係由於例如BTX、萘、及焦油等較重的烴類係呈會通過一般液氣分離器之氣溶膠(即非常小的滴珠)之故。亦可使用例如TSA單元、木炭或活性碳填充床、或冷阱等替代性方法取代該聚結液氣分離器105,205作為PSA防護單元。
經壓縮的COG隨後經配送至DR設備150,250中用於不同應用，即重組器反應器108,208之進料、重組器反應器108,208之燃料、使還原氣富集化、及增加產物DRI的碳含量之過渡區流。富集化及過渡區流亦可在聚結液氣分離器105,205之前被移除。對基於POX之設備150,250來說，依據POX反應器108,208的設計，可能需要利用增壓壓縮機110,210來提高用於POX燃燒器之燃料流的壓力。
氣體流的主要部分流入PSA單元106,206，在該處其大部分的氫含量(典型高於70.0%)與COG分離。此外，對於習知H2-PSA系統，~30.0-40.0%之CO及高達~15.0%之CH4會與H2一同進入此產物流。由於PSA單元典型在產物流中輸送乾燥氣體，富含氫之氣體的品質(其定義為(H2+CO)/(H2O+CO2))非常高，但係在低溫下。
現在富含甲烷及其他重烴類之來自PSA塔的尾氣不具有足夠的溫度及壓力，且因此在流入使其部分燃燒及被氧重組成為富含H2及CO之合成氣流的重組 區段108,208之前，其係在壓縮機112,212中被壓縮且在預熱器114,214中被預熱至適當溫度及壓力。
如果製程需要，來自PSA塔的尾氣流入一系列的處理單元(未經圖示)用於硫除去及重烴轉換。後者之步驟將環狀及烯烴烴類轉換或移除成為更飽和者，以保護下游裝備不會結焦。
雖然在POX反應器108,208內所產生的合成氣之品質並非典型上係突出的，但其係在高於約1200度C之高溫下離開POX反應器108,208。因此，一個選項為將其與PSA產物流及/或經預熱之富集化COG摻合，以形成具有約1000度C之中等溫度的高品質氣體。所產生的爐腹氣體流入豎爐116,216用以還原鐵氧化物。
為了增加DRI之碳含量，亦可在PSA單元106,206之後從尾氣流移除的過渡區COG經預熱且流入豎爐116,216之過渡區。
現在特別參考第2圖，在一個例示性具體實例中，來自還原豎爐216之耗盡氣體，在廢熱回收蒸氣產生器(HRSG)218中，具有足夠高的能量含量被回收。所產生的蒸氣可在設備250內部用於例如CO2汽提等不同應用，或者其可被輸出至鄰近設備，若需要的話。
離開HRSG單元218之氣體隨後流入潔淨及冷卻單元220，較佳為裝配有填充床冷卻器之文氏(venturi)洗滌器，在該處其大部分水含量透過與冷卻水的直接接觸而被除去。與冷卻水的直接接觸亦除去耗盡氣體所夾帶的大部分固態粒子(即細粒及脈石)。
來自洗滌單元之潔淨氣流隨後進入習知CO2除去單元222，即變壓/變溫吸附、物理或化學吸附、或薄膜模組，在該處其大部分的CO2含量被捕捉而降低其氣體的氧化劑程度。現在富含H2及CO的氣體流經輻射加熱器224以達到在還原豎爐216內進行還原反應所需之非常高的溫度，例如約950度C。離開輻射加熱器224之熱氣隨後在進入還原豎爐216之前與在重組器反應器208中所產生的合成氣摻合。
第1圖、第2圖、表1及表2包含典型的質量平衡數。例如，單流式的情況(第1圖)係建議用於使用POX反應器自COG產生123.0tons/h之高品質DRI。例如，再循環情況(第2圖)係建議用於使用POX反應器自COG產生235.0tons/h之高品質DRI。對於基於再循環之設計(第2圖)，來自還原爐216的耗盡氣體在於程序中再利用而提高設備250之生產率之前係通過一系列處理單元。兩個流程圖皆受到對應質量平衡數字的支持。
雖然在此係參考較佳具體實例及其特定實施例而描繪及敘述本發明，但對於所屬技術領域中具有通常知識者來說，其他具體實例及實施例可執行類似功能及/或達到相似結果是立即明顯的。所有此類等同具體實例及實施例皆落入本發明之精神及範圍中，皆可由其思及，且皆係意圖由以下非限制性申請專利範圍所囊括。

Claims (16)

  1. 一種使用焦爐氣將鐵氧化物還原成金屬鐵之方法，包括：自焦爐氣來源將焦爐氣分配成複數焦爐氣流；提供第一焦爐氣流至氫富集化單元(hydrogen enrichment unit)，以形成富含氫產物流，其經輸送至還原豎爐作為還原氣流之部分；自該氫富集化單元提供尾氣流至重組反應器，以形成重組氣流，其經輸送至還原豎爐作為該還原氣流之部分，其中該重組反應器包含部分氧化反應器；及提供第五焦爐氣流至該還原豎爐的冷卻區；其中該富含氫產物流係使用於冷卻該重組氣流。
  2. 如請求項1之方法，其中該氫富集化單元包括以下之一：變壓吸附單元、真空變壓吸附單元、變溫吸附單元、低溫分離器、及有機或無機薄膜模組。
  3. 如請求項1之方法，進一步包括壓縮該焦爐氣。
  4. 如請求項1之方法，進一步包括壓縮及加熱該尾氣流。
  5. 如請求項1之方法，進一步包括藉由將該焦爐氣通過包括木炭填充床或聚結液氣分離器(coalescing knockout drum)之分離單元，而自該焦爐氣移除冷凝物及重烴類。
  6. 如請求項1之方法，進一步包括提供第二焦爐氣流至該重組反應器，以將該部分氧化反應器之燃燒器點火。
  7. 如請求項6之方法，進一步包括壓縮該第二焦爐氣流。
  8. 如請求項1之方法，進一步包括提供第三焦爐氣流至 該還原豎爐作為該還原氣流之部分。
  9. 如請求項8之方法，進一步包括加熱該第三焦爐氣流。
  10. 如請求項1之方法，進一步包括提供第四焦爐氣流至該還原豎爐的過渡區。
  11. 如請求項10之方法，進一步包括加熱該第四焦爐氣流。
  12. 如請求項1之方法，進一步包括將來自該還原豎爐之耗盡爐頂氣流(spent top gas stream)再循環回到該還原氣流。
  13. 如請求項12之方法，進一步包括使用該耗盡爐頂氣流在廢熱回收蒸氣產生器中產生蒸氣。
  14. 如請求項12之方法，進一步包括在洗滌器/冷卻器中洗滌及冷卻該耗盡爐頂氣流。
  15. 如請求項12之方法，進一步包括使用CO2除去單元自該耗盡爐頂氣流除去CO2。
  16. 如請求項12之方法，進一步包括在輻射加熱器中加熱該耗盡爐頂氣流。
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