DE102010063061B3 - Verwendung eines seltenerdmetallfreien Stoffes als magnetokalorisch aktives Material - Google Patents
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Abstract
Die Erfindung betrifft die Verwendung eines seltenerdmetallfreien Stoffes als magnetokalorisch aktives Material für Produkte und Einrichtungen zur Kühlung oder Erwärmung von Medien und Gegenständen. Die Aufgabe der vorliegenden Erfindung besteht in der Angabe eines preiswerten magnetischen Materials, welches in einem weiten Bereich der natürlichen Umgebungstemperatur einen starken magnetokalorischen Effekt pro Volumeneinheit aufweist, nicht toxisch ist und keine Seltenerdmetalle oder andere teure Elemente enthält. Die Erfindung besteht darin, dass ein seltenerdmetallfreier Stoff mit der Zusammensetzung (Fe1-aMa)Xb mit 0 ≤ a < 0,5 0 ≤ b < 0,6 und a + b > 0 sowie mit M = Ti, V, Cr, Mn, Co, Ni oder Mischungen dieser Elemente und X = H, B, C, N, Si oder Mischungen dieser Elemente, wobei die Summe der im Stoff enthaltenen Anteile von B, er Elemente H oder C, aber mindestens eines der Elemente B oder Si enthält, als magnetokalorisch aktives Material für Produkte und Einrichtungen zur Kühlung oder Erwärmung von Medien und Gegenständen verwendet wird. Der Stoff kann mit definierter kristallographischer Struktur in der Stoffart einer Legierung oder einer binären Verbindung oder einer pseudobinären Verbindung verwendet werden.
Description
- Die Erfindung betrifft die Verwendung eines seltenerdmetallfreien Stoffes als magnetokalorisch aktives Material für Produkte und Einrichtungen zur Kühlung oder Erwärmung von Medien und Gegenständen.
- Die magnetische Kühlung durch magnetische Legierungsmaterialien stellt eine umweltfreundliche, energie- und kosteneffektive Alternative zu der konventionellen Gaskompressionskühlung dar. Die magnetische Kühlung basiert auf dem magnetokalorischen Effekt (MCE = Magneto Caloric Effect), bei welchem eine Temperaturänderung infolge der Änderung der Magnetisierung des Materials auftritt. Für Anwendungen sind insbesondere Materialien mit einem großen MCE interessant.
- Bekannt und bereits in Prototypen eingesetzt sind für diesen Zweck magnetische Legierungsmaterialien vom Typ Gd1-xRx mit R = Tb, Dy, Ho, Er oder Mischungen dieser Seltenerdelemente, wobei x < 0,5 ist [A. M. Tishin und Y. I. Spichkin, The magnetocaloric effect and its applications, IoP Series in Condensed Matter Physics, IoP Publishing Ltd, Bristol 2003].
- Weiterhin bekannt sind für diesen Zweck magnetische Legierungsmaterialien vom NaZn13-Typ mit Zusammensetzungen gemäß der Formel Fe100-a-b-cRaAbTMc mit R = Seltenerden aus der Gruppe La, Ce, Pr, Nd, Pm, Sm, Eu, Gd, Tb, Dy, Ho, Er und Tm mit mindestens 90 at.-% La, mit A = mindestens ein Element von Al, Si, Ga, Ge, Sn, und mit TM = mindestens ein Übergangselement von Sc, Ti, V, Cr, Mn, Co, Ni, Cu und Zn, wobei 5 ≤ a ≤ 10, 4,7 ≤ b ≤ 18 und 0 ≤ c ≤ 9 (alles at.-%) (
DE 103 38 467 A1 ,US 2007/0137732 A1 US 2004/007944 A1 US 7,186,303 B2 ,US 2006/0231163 DE 10 2008 054 522 A1 ). - Ebenfalls bekannt sind aus
US 2004/0250550 A1 - Weiterhin bekannt sind aus
WO 2007/036729 A1 - Ein wesentlicher Nachteil der derzeitig genutzten Legierungsmaterialien sind die hohen Anteile an Seltenerdmetallen, die aufgrund möglicher künftig zu geringer Verfügbarkeit sehr kostenintensiv werden können.
- Die wichtigste Anforderung an einen magnetokalorischen Werkstoff liegt in der Stärke des magnetokalorischen Effekts. Der MCE eines bestimmten Materials ist am stärksten in der Nähe der Curietemperatur. Diese sollte also möglichst nah bei der Arbeitstemperatur des Gerätes liegen. Eine weitere Vorraussetzung für die breite Anwendung des magnetokalorischen Werkstoffes ist die Verfügbarkeit der Elemente im Bezug auf Vorkommen und Preis. Hieran scheitern die meisten Materialien, die Seltenerdelemente, Germanium oder Rhodium enthalten. Auch die Giftigkeit sowohl von Endmaterialien als auch von Zwischenprodukten ist ein ernstzunehmendes Problem (Arsen, Phosphor). Der hohe Preis von Dauermagneten impliziert eine weitere Forderung: bei gegebenem magnetischem Moment müssen magnetokalorische Werkstoffe ein möglichst geringes Volumen aufweisen.
- Die Aufgabe der vorliegenden Erfindung besteht in der Angabe eines preiswerten magnetischen Materials, welches in einem weiten Bereich der natürlichen Umgebungstemperatur einen starken magnetokalorischen Effekt pro Volumeneinheit aufweist, nicht toxisch ist und keine Seltenerdmetalle oder andere teure Elemente enthält.
- Diese Aufgabe wird mit den in den Patentansprüchen enthaltenen Merkmalen gelöst, wobei die Erfindung auch Kombinationen der einzelnen abhängigen Ansprüche im Sinne einer UND-Verknüpfung mit einschließt.
- Die Erfindung besteht darin, dass ein seltenerdmetallfreier Stoff mit der Zusammensetzung
(Fe1-aMa)Xb
0 ≤ a < 0,5
0 ≤ b ≤ 0,6
und a + b > 0
sowie mit
M = Ti, V, Cr, Mn, Co, Ni oder Mischungen dieser Elemente und mit
X = H, B, C, N, Si oder Mischungen dieser Elemente,
wobei die Summe der im Stoff enthaltenen Anteile von B, N, und Si 32 Mol-% ist, falls der Stoff keines der Elemente H oder C, aber mindestens eines der Elemente B oder Si enthält,
als magnetokalorisch aktives Material für Produkte und Einrichtungen zur Kühlung oder Erwärmung von Medien und Gegenständen verwendet wird. - Gemäß einer vorteilhaften Ausgestaltung der Erfindung wird der Stoff
(Fe1-aMa)Xb
0 ≤ b ≤ 0,2
in der Stoffart einer Legierung und mit einer zur raumzentriert-kubischen α-Fe-Phase kristallographisch isotypen Struktur als magnetokalorisch aktives Material verwendet. Dies kann bevorzugt die Legierung α-Fe0,6Cr0,4 sein. - Erfindungsgemäß kann der Stoff
(Fe1-aMa)Xb
0 < b ≤ 0,2
in der Stoffart einer binären oder pseudobinären Verbindung und mit einer zur tetragonalen α'-Fe8N-Phase kristallographisch isotypen Struktur als magnetokalorisch aktives Material verwendet werden. Bevorzugt werden hierbei als binäre Verbindung α'-FeN0,09 und als pseudobinäre Verbindung (Fe0,9Mn0,1)N0,09 verwendet. - Erfindungsgemäß kann der Stoff
(Fe1-aMa)Xb
0,1 ≤ b ≤ 0,2
in der Stoffart einer binären oder pseudobinären Verbindung und mit einer zur tetragonalen α''-Fe16N2-Phase kristallographisch isotypen Struktur als magnetokalorisch aktives Material verwendet werden. Bevorzugt werden hierbei als binäre Verbindung α''-Fe16N1,9 und als pseudobinäre Verbindung α''-Fe16(N0,8C0,2)2 verwendet. - Gemäß der Erfindung kann der Stoff
(Fe1-aMa)Xb
0 ≤ b ≤ 0,4
in der Stoffart einer binären oder pseudobinären Verbindung oder einer Legierung und mit einer zur flächenzentriert-kubischen γ-Fe-Phase kristallographisch isotypen Struktur als magnetokalorisch aktives Material verwendet werden. Bevorzugt werden hierbei als binäre Verbindung γ-FeN0,07 und als pseudobinäre Verbindung γ-(Fe0,9Ni0,1)N0,07 und als Legierung γ-Fe0,6(Mn0,2Ni0,8)0,4 verwendet. - Gemäß einer weiteren vorteilhaften Ausgestaltung der Erfindung kann der Stoff
(Fe1-aMa)Xb
0 < b ≤ 0,4
in der Stoffart einer binären oder pseudobinären Verbindung und mit einer zur kubischen γ'-Fe4N-Phase kristallographisch isotypen Struktur als magnetokalorisch aktives Material verwendet werden. Bevorzugt werden hierbei als binäre Verbindung γ'-Fe4N0,9 und als pseudobinäre Verbindung γ'-(Fe0,85Mn0,15)4N verwendet. - Gemäß der Erfindung kann der Stoff
(Fe1-aMa)Xb
0,1 ≤ b ≤ 0,6
in der Stoffart einer binären oder pseudobinären Verbindung und mit einer zur hexagonalen ε-Fe2+δN-Phase kristallographisch isotypen Struktur als magnetokalorisch aktives Material verwendet werden. Bevorzugt werden hierbei als binäre Verbindung ε-Fe2,4N und als pseudobinäre Verbindung ε-(Fe0,9Ti0,1)2,4N verwendet. - Erfindungsgemäß kann der Stoff
(Fe1-aMa)Xb
0,4 ≤ b ≤ 0,6
in der Stoffart einer binären oder pseudobinären Verbindung und mit einer zur orthorhombischen ζ-Fe2N-Phase kristallographisch isotypen Struktur als magnetokalorisch aktives Material verwendet werden. Bevorzugt werden hierbei als binäre Verbindung ζ-Fe2N1,1 und als pseudobinäre Verbindung ζ-Fe2(N0,9C0,1) verwendet. - Gemäß der Erfindung kann der Stoff
(Fe1-aMa)Xb
0,4 ≤ b ≤ 0,6
in der Stoffart einer binären oder pseudobinären Verbindung und mit einer zur orthorhombischen η-Fe2C-Phase kristallographisch isotypen Struktur als magnetokalorisch aktives Material verwendet werden. Bevorzugt werden hierbei als binäre Verbindung η-Fe2C1,1 und als pseudobinäre Verbindung η-Fe2(C0,9N0,1) verwendet. - Eine weitere vorteilhafte Ausgestaltung der Erfindung besteht darin, dass der Stoff
(Fe1-aMa)Xb
0,2 ≤ b ≤ 0,5
in der Stoffart einer binären oder pseudobinären Verbindung und mit einer zur orthorhombischen θ-Fe3C-Phase kristallographisch isotypen Struktur als magnetokalorisch aktives Material verwendet wird. Bevorzugt werden hierbei als binäre Verbindung θ-Fe3C0,9 und als pseudobinäre Verbindung θ-(Fe0,9Cr0,1)3C verwendet. - Gemäß einer weiteren vorteilhaften Ausgestaltung der Erfindung wird der Stoff
(Fe1-aMa)Xb
0,3 ≤ b ≤ 0,5
in der Stoffart einer binären oder pseudobinären Verbindung und mit einer zur orthorhombischen χ-Fe2C5-Phase kristallographisch isotypen Struktur als magnetokalorisch aktives Material verwendet. Bevorzugt werden hierbei als binäre Verbindung χ-Fe5C1,9 und als pseudobinäre Verbindung χ-(Fe0,8Co0,2)5C2 verwendet. - Nach der Erfindung kann auch ein Phasengemisch verwendet werden, in dem einer oder mehrere der vorgenannten magnetokalorisch aktiven Stoffe mit in der Summe überwiegendem Massenanteil neben weiteren, nicht magnetokalorisch aktiven Phasenteilen enthalten sind.
- Die Verwendung der (pseudo)binären Verbindung/Legierung kann erfindungsgemäß derart erfolgen, dass mehrere derartige (pseudo)binäre Verbindungen/Legierungen mit unterschiedlichen (a, b)-Werten und/oder unterschiedlichen Mischungsverhältnissen der Metalle und/oder der Nichtmetalle in mehrteiligen Einrichtungen zur Kühlung oder Erwärmung von Medien und Gegenständen eingesetzt sind.
- Die Verwendung der (pseudo)binären Verbindung/Legierung kann erfindungsgemäß auch derart erfolgen, dass mehrere derartige (pseudo)binäre Verbindungen/Legierungen mit unterschiedlichen (a, b)-Werten und/oder unterschiedlichen Mischungsverhältnissen der Metalle und/oder der Nichtmetalle eine Kaskade bildend in Einrichtungen zur Kühlung oder Erwärmung von Medien und Gegenständen eingesetzt sind.
- Der erfindungsgemäß verwendete Stoff weist gegenüber den bekannten magnetokalorischen Materialien den wesentlichen Vorteil auf, dass er keine Seltenerdelemente enthält. Dies wird sich im Hinblick auf die zu erwartende Marktpreissteigerung für Seltenerdelemente günstig auf den künftigen Preis derartiger Materialien auswirken.
- Außerdem ist es vorteilhaft, dass keines der verwendeten Elemente toxisch ist, mit Ausnahme von Nickel, falls dieses als feines Pulver vorliegt. Weiterhin ist vorteilhaft, dass keines der verwendeten Elemente sehr teuer ist.
- Metallisches Eisen, die Hauptkomponente des vorgeschlagenen Stoffes, ist sehr preiswert, nicht toxisch und weist eine große Magnetisierung pro Volumeneinheit auf. Es ist in seiner reinen Form nicht für magnetokalorische Anwendungen bei Umgebungstemperatur geeignet, weil seine Curietemperatur bei zirka 770°C liegt.
- Im Bereich natürlicher Umgebungstemperaturen sind sowohl das erfindungsgemäß verwendete Eisennitrid Fe4N mit Perovskitstruktur als auch das Mangannitrid Mn4N mit gleichartiger Struktur chemisch stabile kristalline Festkörper. Fe4N ist ferromagnetisch mit einer Curietemperatur von 488°C. Mangannitrid Mn4N hingegen ist bei Raumtemperatur ferrimagnetisch. Die Curietemperatur von Mn4N liegt bei 483°C. Die Curietemperatur beider Materialien liegt also sehr nahe beieinander und weit oberhalb der natürlichen Umgebungstemperatur, weshalb keines der Materialien für die magnetische Kühlung anwendbar erscheint.
- In überraschender Weise ergibt jedoch die erfindungsgemäße Kombination dieser Materialien eine pseudobinäre Verbindung, die sehr gute Eigenschaften für den Einsatz in der magnetischen Kühlung aufweist, da sich die Curietemperatur durch Legieren beider Materialien drastisch verringern lässt. Eine genaue Einstellung der Arbeitstemperatur sowie eine Optimierung weiterer wesentlicher Parameter wie Größe des magnetokalorischen Effektes, mechanische und chemische Stabilität und/oder thermische Leitfähigkeit lässt sich durch Hinzufügen bzw. Variation des Anteils weiterer Komponenten M und/oder X erreichen.
- Nachstehend ist die Erfindung an Ausführungsbeispielen näher erläutert. Weitere Varianten können durch Änderungen der chemischen Zusammensetzung in den angegebenen Grenzen und durch Variation der Herstellungsbedingungen erzeugt werden.
- Beispiel 1
- Dieses Beispiel betrifft die Verwendung einer seltenerdfreien pseudobinären Verbindung als magnetokalorisches Material für den Kühlkörper eines Kühlschranks.
- Die Verbindung besteht aus γ'-(Fe0,85Mn0,15)4N mit Perovskit-Struktur und entspricht der Formel (Fe1-aMa)Xb mit M = Mn, X = N, a = 0,15 und b = 0,25. Sie kann durch Reaktion des Metallpulvers mit NH3 unter einem hohem Druck von 600 bis 800 MPa bei 460 bis 580°C hergestellt werden.
- Die Verbindung hat eine Curietemperatur von zirka 25°C.
- Beispiel 2
- Dieses Beispiel betrifft die Verwendung einer seltenerdfreien pseudobinären Verbindung als magnetokalorisches Material für den Kühlkörper einer Klimaanlage.
- Die Verbindung besteht aus θ-(Fe0,9Cr0,1)3C mit Zementit-Struktur und entspricht der Formel (Fe1-aMa)Xb mit M = Cr, X = C, a = 0,10 und b = 0,33. Sie kann durch mechanisches Legieren mit anschließendem Sintern hergestellt werden und hat eine Curietemperatur von zirka 50°C.
- Beispiel 3
- Dieses Beispiel betrifft die Verwendung einer seltenerdfreien binären Verbindung als magnetokalorisches Material für den Kühlkörper eines Kühlschranks.
- Die Verbindung besteht aus γ-FeN0,07 mit Austenit-Struktur und entspricht der Formel (Fe1-aMa)Xb mit a = 0, X = N und b = 0,07. Sie kann durch Tieftemperatur-Stickstoffbeladung hergestellt werden und hat eine ungefähre Curietemperatur von 25°C.
- Beispiel 4
- Dieses Beispiel betrifft die Verwendung einer seltenerdfreien Legierung als magnetokalorisches Material für den Kühlkörper einer Klimaanlage.
- Die Legierung mit flächenzentriert-kubischer Struktur besteht hierbei aus γ-Fe0,6(Mn0,2Ni0,8)0,4 und entspricht der Formel (Fe1-aMa)Xb mit b = 0, a = 0,4 sowie M = Mn und Ni. Die Curietemperatur dieser Legierung liegt bei zirka 25°C.
- Die Legierung kann gemäß dem in B. Huck und J. Hesse, J. Magn. Magn. Materials 78 (1989) 247 beschriebenen Verfahren hergestellt werden.
Claims (14)
- Verwendung eines seltenerdmetallfreien Stoffes mit der Zusammensetzung
(Fe1-aMa)Xb - Verwendung des Stoffes gemäß Anspruch 1 mit 0 ≤ b ≤ 0,2 in der Stoffart einer Legierung und mit einer zur raumzentriert-kubischen α-Fe-Phase kristallographisch isotypen Struktur als magnetokalorisch aktives Material.
- Verwendung des Stoffes gemäß Anspruch 1 mit 0 < b ≤ 0,2 in der Stoffart einer binären oder pseudobinären Verbindung und mit einer zur tetragonalen α'-Fe8N-Phase kristallographisch isotypen Struktur als magnetokalorisch aktives Material.
- Verwendung des Stoffes gemäß Anspruch 1 mit 0,1 ≤ b ≤ 0,2 in der Stoffart einer binären oder pseudobinären Verbindung und mit einer zur tetragonalen α''-Fe16N2-Phase kristallographisch isotypen Struktur als magnetokalorisch aktives Material.
- Verwendung des Stoffes gemäß Anspruch 1 mit 0 ≤ b ≤ 0,4 in der Stoffart einer binären oder pseudobinären Verbindung oder einer Legierung und mit einer zur flächenzentriert-kubischen γ-Fe-Phase kristallographisch isotypen Struktur als magnetokalorisch aktives Material.
- Verwendung des Stoffes gemäß Anspruch 1 mit 0 < b ≤ 0,4 in der Stoffart einer binären oder pseudobinären Verbindung und mit einer zur kubischen γ'-Fe4N-Phase kristallographisch isotypen Struktur als magnetokalorisch aktives Material.
- Verwendung des Stoffes gemäß Anspruch 1 mit 0,1 ≤ b ≤ 0,6 in der Stoffart einer binären oder pseudobinären Verbindung und mit einer zur hexagonalen ε-Fe2+δN-Phase kristallographisch isotypen Struktur als magnetokalorisch aktives Material.
- Verwendung des Stoffes gemäß Anspruch 1 mit 0,4 ≤ b ≤ 0,6 in der Stoffart einer binären oder pseudobinären Verbindung und mit einer zur orthorhombischen ζ-Fe2N-Phase kristallographisch isotypen Struktur als magnetokalorisch aktives Material.
- Verwendung des Stoffes gemäß Anspruch 1 mit 0,4 ≤ b ≤ 0,6 in der Stoffart einer binären oder pseudobinären Verbindung und mit einer zur orthorhombischen η-Fe2C-Phase kristallographisch isotypen Struktur als magnetokalorisch aktives Material.
- Verwendung des Stoffes gemäß Anspruch 1 mit 0,2 ≤ b ≤ 0,5 in der Stoffart einer binären oder pseudobinären Verbindung und mit einer zur orthorhombischen θ-Fe3C-Phase kristallographisch isotypen Struktur als magnetokalorisch aktives Material.
- Verwendung des Stoffes gemäß Anspruch 1 mit 0,3 ≤ b ≤ 0,5 in der Stoffart einer binären oder pseudobinären Verbindung und mit einer zur orthorhombischen x-Fe2C5-Phase kristallographisch isotypen Struktur als magnetokalorisch aktives Material.
- Verwendung nach mindestens einem der Ansprüche 1 bis 11, dadurch gekennzeichnet, dass ein Phasengemisch verwendet wird, in dem einer oder mehrere der magnetokalorisch aktiven Stoffe mit in der Summe überwiegendem Massenanteil neben weiteren, nicht magnetokalorisch aktiven Phasenteilen enthalten sind.
- Verwendung nach mindestens einem der Ansprüche 1 bis 12, dadurch gekennzeichnet, dass mehrere der magnetokalorisch aktiven Stoffe mit unterschiedlichen (a, b) Werten und/oder unterschiedlichen Mischungsverhältnissen der Metalle und/oder der Nichtmetalle in mehrteiligen Einrichtungen zur Kühlung oder Erwärmung von Medien und Gegenständen eingesetzt sind.
- Verwendung nach mindestens einem der Ansprüche 1 bis 13, dadurch gekennzeichnet, dass mehrere der magnetokalorisch aktiven Stoffe mit unterschiedlichen (a, b)-Werten und/oder unterschiedlichen Mischungsverhältnissen der Metalle und/oder der Nichtmetalle eine Kaskade bildend in Einrichtungen zur Kühlung oder Erwärmung von Medien und Gegenständen eingesetzt sind.
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