DE102009036080A1 - Process for the decomposition of organic pollutants in industrial waste water and associated plant - Google Patents

Process for the decomposition of organic pollutants in industrial waste water and associated plant Download PDF

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Abstract

Insbesondere Industrieabwasser enthalten häufig organische Bestandteile als Schadstoffe. Solche organischen Schadstoffe können bekannterweise durch Anwendung elektrochenmischer Verfahren beseitigt werden, wozu Sauerstoff benötigt wird. Für die Praxis ist ein so genannter CSB-Wert (chemischer Sauerstoffbedarf) definiert, der von der Industrie eingehalten werden muss. Gemäß der Erfindung werden die organischen Schadstoffe zunächst aufkonzentriert und wird anschließend die Flüssigkeit mit den aufkonzentrierten Schadstoffen einer Elektrodialyse unterzogen. Damit ergibt sich insgesamt ein beachtlich verringerter Energiebedarf. Bei einer für dieses Verfahren geeigneten Anlage ist der Einrichtung für die Elektrodialyse vorteilhafterweise eine erste Einrichtung nach dem Filtrationsprinzip und eine zweite Einrichtung nach dem "Reverse Osmose-Prinzip" vorgeschaltet.Industrial wastewater in particular often contains organic components as pollutants. As is known, such organic pollutants can be removed by using electro-mechanical processes, for which oxygen is required. In practice, a so-called COD value (chemical oxygen demand) is defined which industry must adhere to. According to the invention, the organic pollutants are first concentrated and then the liquid with the concentrated pollutants is subjected to electrodialysis. Overall, this results in a considerably reduced energy requirement. In a system suitable for this method, the device for electrodialysis is advantageously preceded by a first device based on the filtration principle and a second device based on the "reverse osmosis principle".

Description

Die Erfindung bezieht sich auf ein Verfahren zum Abbau von organischen Schadstoffen in industriellem Abwasser. Daneben bezieht sich die Erfindung auch auf die zugehörige Anlage zur Durchführung des Verfahrens.The This invention relates to a process for decomposing organic matter Pollutants in industrial wastewater. In addition, the refers Invention also to the associated system for carrying out the Process.

Industrielle Abwässer haben bekanntermaßen einen hohen Anteil an organischen Schadstoffen. Bekannt ist es, derartige Schadstoffe durch elektrochemische Oxidation zu beseitigen oder zumindest zu verringern.industrial Wastewater is known to be a high proportion of organic pollutants. It is known, such pollutants by electrochemical oxidation to eliminate or at least to reduce.

Vom Stand der Technik ist der oxidative Abbau von sauerstoffzehrenden organischen Verbindungen aus Industrieabwässern bekannt. Die Summe dieser organischen Verbindungen wird im so genannten CSB-Wert (CSB = Chemischer-Sauerstoff-Bedarf) erfasst. Für diesen Summenparameter (CBS) existiert für die Industrie ein Einleitegrenzwert.from State of the art is the oxidative degradation of oxygen-consuming organic compounds known from industrial wastewater. The sum of these organic compounds is in the so-called COD value (COD = chemical oxygen demand) recorded. For this Sum parameter (CBS) exists for the industry an introduction limit value.

Durch Oxidation der organischen Schadstoffe kann der CSB-Wert gesenkt werden. Dieser Vorgang kann insbesondere elektrochemisch, aber auch durch Chemikalienzugabe oder durch Einleitung von Ozongas erfolgen.By Oxidation of organic pollutants can lower the COD value become. This process can be particularly electrochemical, but also by Chemical addition or by introducing ozone gas.

Beim elektrochemischen CBS-Abbau erfolgt die Oxidation der organischen Schadstoffe über OH-Radikale, die an der Anode generiert werden. Dieses Verfahren wird beispielsweise in den Patentdokumenten DE 10 2007 041 828 A1 , DE 10 2006 034 895 A1 , DE 10 2004 023 161 A1 , WO 1991 018 837 A1 und WO 2005 028 372 A2 beschrieben.In electrochemical CBS degradation, the oxidation of organic pollutants occurs via OH radicals generated at the anode. This method is used, for example, in the patent documents DE 10 2007 041 828 A1 . DE 10 2006 034 895 A1 . DE 10 2004 023 161 A1 . WO 1991 018 837 A1 and WO 2005 028 372 A2 described.

Wie aus dem Stand der Technik ersichtlich ist, hängt die Effizienz des elektrochemischen CSB-Abbaus maßgeblich von der Stromausbeute und von der Zellspannung des Oxidationsvorganges ab. Diese sind wiederum von vielen Faktoren abhängig, beispielsweise der angewandten Stromdichte, dem Elektrodenmaterial, dem Diffusionsweg zur Elektrodenoberfläche und der elektrischen Leitfähigkeit. Natürlich spielt auch der Abwasserinhalt, d. h. die Verunreinigung mit den Abwasserinhaltsstoffen, in besonderer Weise eine Rolle.As From the prior art, the efficiency depends the electrochemical COD degradation significantly from the current efficiency and from the cell voltage of the oxidation process. These are in turn depends on many factors, such as those used Current density, the electrode material, the diffusion path to the electrode surface and the electrical conductivity. Naturally also plays the wastewater content, d. H. the pollution with the Wastewater ingredients, in a special way a role.

Für die elektrochemische CSB-Reduzierung sind unterschiedlichste Zellgeometrien und Elektrodenanordnungen bekannt. Diese Reaktoren können sowohl im Batch-Betrieb, d. h. diskontinuierlich, aber auch kontinuierlich betrieben werden. Des Weiteren kann dabei mit fester Anode bzw. Kathode oder aber mit wechselnd polarisierten Elektroden gearbeitet werden. Zum apparativen Aufbau sind den Druckschriften DE 36 400 20 C1 , US 3,923,630 A , DE 10 2004 023 161 A1 und der DE 10 2006 046 808 A1 Einzelheiten zu entnehmen.For the electrochemical COD reduction, a wide variety of cell geometries and electrode arrangements are known. These reactors can be operated both in batch mode, ie discontinuously, but also continuously. Furthermore, it is possible to work with a fixed anode or cathode or with alternating polarized electrodes. To the apparatus construction are the pamphlets DE 36 400 20 C1 . US 3,923,630 A . DE 10 2004 023 161 A1 and the DE 10 2006 046 808 A1 For details, see.

Ausgehend von obigen Ausführungen und insbesondere dem dort angegebenen Stand der Technik ist es Aufgabe der Erfindung, eine Steigerung der Energieeffizienz beim Abbau der organischen Schadstoffe herbeizuführen. Dazu soll sowohl das Verfahren verbessert werden als auch zugehörige Vorrichtungen bzw. Anlagen geschaffen werden.outgoing from the above statements and in particular those specified there State of the art, it is an object of the invention, an increase Energy efficiency in the degradation of organic pollutants bring about. For this purpose, both the method should be improved and related Devices or systems are created.

Die Aufgabe ist erfindungsgemäß durch die Maßnahmen des Patentanspruches 1 gelöst. Eine zugehörige Vorrichtung/Anlage ist im Patentanspruch 11 angegeben. Weiterbildungen des Verfahrens bzw. der zugehörigen Anlage sind Gegenstand der Unteransprüche.The Task is according to the invention by the measures of claim 1. An associated one Device / system is specified in claim 11. further developments of the method or the associated system are the subject of Dependent claims.

Mit der Erfindung ist ein Verfahren angegeben, welches die Energieeffizienz des elektrochemischen CSB-Abbaus speziell durch eine vorherige Aufkonzentration des zu behandelnden Flüssigkeitsstromes steigert. Dabei können die an sich bekannten unterschiedlichen methodischen Ansätze verwendet werden. Beispielsweise kann die Aufkonzentration durch Membranprozesse – wie Ultrafiltration (UF), wie Nanofiltration (NF), wie Reverse Osmose (RO), und/oder Elektrodialyse (ED) erfolgen. Insbesondere können derartige unterschiedliche methodische Ansätze miteinander kombiniert werden. Damit lassen sich Verfahren definieren, durch welche die Energieeffizienz einer elektrochemischen Zelle speziell für den CSB-Abbau deutlich steigern lässt. Da der CSB-Abbau durch Oxidation an der Anodenoberfläche geschieht, muss im Rahmen der Erfindung ein effektiver Stoffumsatz gewährleistet sein, so dass sich immer genügend organischer CSB im Bereich der Elektrode befindet. Dies erfolgt erfindungsgemäß durch die vorgeschaltete Aufkonzentration, wobei mit der vorgeschalteten Aufkonzentrationsstufe des zu behandelnden Flüssigkeitsstromes die mittleren Diffusionswege zur Elektrode reduziert werden. Dies bedeutet, dass bei höherer CSB-Konzentration statistisch deutlich mehr organische Moleküle auf die Elektrode treffen und somit ein erheblich gesteigerter CSB-Abbau stattfindet.With The invention specifies a method which improves energy efficiency the electrochemical COD degradation especially by a prior concentration of the liquid stream to be treated increases. there can the different methodical ones known per se Approaches are used. For example, the concentration through membrane processes - such as ultrafiltration (UF), such as nanofiltration (NF), such as reverse osmosis (RO), and / or electrodialysis (ED). In particular, such different methodological Approaches can be combined with each other. This can be done Defining procedures by which the energy efficiency of an electrochemical Cell can be significantly increased especially for the COD degradation. Since the COD degradation by oxidation at the anode surface happens, must within the scope of the invention, an effective material conversion be assured, so that is always enough organic COD is located in the area of the electrode. this happens according to the invention by the upstream concentration, with the upstream concentration level of the to be treated Liquid flow the middle diffusion paths to the electrode be reduced. This means that at higher COD concentration statistically significantly more organic molecules on the electrode meet and thus a significantly increased COD degradation takes place.

Durch die erfindungsgemäße Aufkonzentration steigt in bekannter Weise die Leitfähigkeit des Mediums, wodurch sich die Zellspannung reduziert. Damit kann im erfindungsgemäßen Sinne die Effizienz des Verfahrens weiter gesteigert werden. Außerdem besteht dadurch die Möglichkeit, den Zellaufbau zu optimieren. Beispielsweise vereinfachen größere Elektrodenabstände die Durchmischung und es kann dadurch eine leichtere Reinigung der Anlage erfolgen. Auch damit wird die Effektivität der erfindungsgemäßen Anlage gesteigert.By the concentration according to the invention increases in known manner, the conductivity of the medium, thereby the cell voltage is reduced. This can be in the inventive Meaning the efficiency of the process can be further increased. Furthermore Thereby there is the possibility to optimize the cell structure. For example, simplify larger electrode distances the mixing and it can thus facilitate the cleaning Plant made. Even so, the effectiveness of the invention Plant increased.

Weitere Einzelheiten und Vorteile der Erfindung ergeben sich aus der nachfolgenden Figurenbeschreibung eines Ausführungsbeispiels anhand der Zeichnung in Verbindung mit den Patentansprüchen. Es zeigenFurther details and advantages of the invention will become apparent from the following description of an embodiment with reference to the drawing in conjunction with the Patentansprü chen. Show it

1 ein Schema für eine Aufkonzentration der organischen Schadstoffe in einem Abwasserstrom und 1 a scheme for a concentration of organic pollutants in a waste water stream and

2 anhand einer graphischen Darstellung den Energieaufwand bei der Vorgehensweise gemäß 1. 2 Based on a graphical representation of the energy expenditure in the procedure according to 1 ,

Es sollen aus einer verunreinigten Flüssigkeit Schadstoffe beseitigt werden. Im industriellen Bereich ist die verunreinigte Flüssigkeit meist ein Industriewasser, das insbesondere mit organischen Substanzen belastet ist. Die Summe der Verunreinigungen wird durch den so genannten CSB-Abbau definiert. Für die Praxis existieren klare gesetzliche Vorgaben für den Wert einer zulässigen CSB-Verunreinigung. Der CSB-Wert kann in der Praxis beispielsweise elektrochemisch verringert werden. Dazu erfolgt üblicherweise eine Aufkonzentration des organisch belasteten Wassers. Die Aufkonzentration des organisch belasteten Wassers kann beispielsweise durch Membranverfahren (UF, NF, RO, ED) realisiert werden. Dazu muss in diesem Fall die so genannte Konzentration nach der Aufkonzentration elektrochemisch weiterbehandelt werden, wobei ein so genanntes Permeat als Nebenprodukt anfällt. Als Permeat wird in der einschlägigen Technologie das durch die Filtration von beispielsweise Bakterienhärtebildnern oder Schwermetallen befreite Fluid bezeichnet. Die bei der Filtration zurückgehaltenen Stoffe werden dagegen als Retentad bezeichnet.It should pollutants from a contaminated liquid be eliminated. In the industrial sector, the contaminated Liquid mostly an industrial water, especially with is loaded organic substances. The sum of impurities is defined by the so-called COD degradation. For the Practice exist clear legal requirements for the value a permissible COD contamination. The COD value can be reduced in practice, for example, electrochemically. To usually takes place a concentration of the organic contaminated water. The concentration of organically polluted Water can be produced, for example, by membrane processes (UF, NF, RO, ED) can be realized. In this case, the so-called Concentration treated electrochemically after concentration be, wherein a so-called permeate is obtained as a by-product. As permeate is in the relevant technology through the filtration of, for example, bacteria hardening agents or heavy metals liberated fluid referred to. The filtration Retained substances are referred to as Retentad.

Enthält das zu behandelnde Abwasser derartige Fest- bzw. Schwebstoffe, kann die Aufkonzentration der Schadstoffe durch Zentrifugieren erfolgen. Des Weiteren können die Inhaltsstoffe des Abwassers durch thermisches Eindampfen oder Verdunsten aufkonzentriert werden, wenn der CSB-Stoff in Form von hochsiedenden organischen Verbindungen vorliegt.contains the wastewater to be treated such solid or suspended matter can the concentration of the pollutants by centrifugation take place. Of Furthermore, the ingredients of the wastewater can be caused by thermal Evaporation or evaporation are concentrated when the COD substance in the form of high-boiling organic compounds.

Letzteres ist in 1 verdeutlicht. Dargestellt ist schematisch eine mögliche Aufkonzentration der organischen Schadstoffe des Abwasserstroms durch eine Kombination au Nanofiltration und Reverse Osmose vor der eigentlichen elektrochemischen CSB-Reduzierung. Dazu bedeuten Verfahrensschritt gemäß Bezugszeichen 1 die Nanofiltration und Verfahrensschritt gemäß Bezugszeichen 2 die Reverse Osmose. Wenn das Abwasser einen CSB-Wert von beispielsweise 1000 mg/l enthält, kann nach dem Verfahrensschritt 1 eine Konzentration mit CSB = 1500 mg/l enthalten werden. Nach der 'Reverse Osmose' gemäß Funktionsschritt 2 wird ein Konzentrat mit einem CSB-Wert > 4000 mg/l erhalten. Dieses Konzentrat wird einer Elektrolyse unterzogen, wobei der Verfahrensablauf in spezifischer Weise erfolgt, wie er beispielsweise in Anmeldungen der Anmelderin beschrieben ist. Das bei den einzelnen Aufkonzentrationsschritten 1 und 2 zurückbleibende Permeat kann wiederum in das Ausgangswasser zurückgeführt werden.The latter is in 1 clarified. Shown schematically is a possible concentration of organic pollutants of the wastewater stream by a combination of nanofiltration and reverse osmosis before the actual electrochemical COD reduction. For this purpose, process step according to reference numerals 1 the nanofiltration and process step according to reference numerals 2 the reverse osmosis. If the wastewater contains a COD of, for example, 1000 mg / l, after the process step 1 a concentration with COD = 1500 mg / l. After the 'reverse osmosis' according to the functional step 2 a concentrate with a COD value> 4000 mg / l is obtained. This concentrate is subjected to electrolysis, the process being carried out in a specific manner, as described for example in applications of the applicant. The at the individual Aufkonzentrationsschritten 1 and 2 Remaining permeate can in turn be recycled to the outlet water.

In 2 ist auf der Abszisse der CSB-Wert in mg/l und ist auf der Kathode der Leistungsaufwand in Prozent aufgetragen. Es ergibt sich aus dieser Darstellung also der Leistungsaufwand in Abhängigkeit der Ausgangs-CSB, wobei diskontinuierliche, also Batch-Versuche, durchgeführt wurden. Insgesamt ist der 2 der Energieaufwand bei der elektrochemischen Behandlung vom Ausgangs-CSB des Abwassers zu entnehmen. Daraus ergibt sich der Vorteil des erfindungsgemäßen Verfahrens. Der Energieaufwand ist bei geringen CSB-Ausgangskonzentrationen um ein Vielfaches höher als bei Abwassern mit hoher CSB-Belastung.In 2 is the abscissa of the COD value in mg / l and is plotted on the cathode of the power output in percent. It follows from this illustration, therefore, the power consumption as a function of the starting COD, with discontinuous, so batch experiments were performed. Overall, the 2 To take the energy expenditure in the electrochemical treatment of the output COD of the wastewater. This results in the advantage of the method according to the invention. The energy consumption is much higher with low COD initial concentrations than with waste water with high COD load.

ZITATE ENTHALTEN IN DER BESCHREIBUNGQUOTES INCLUDE IN THE DESCRIPTION

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Zitierte PatentliteraturCited patent literature

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Claims (19)

Verfahren zur Aufbereitung von mit organischen Schadstoffen belasteten Flüssigkeiten, insbesondere von industriellen Abwassern, bei dem die organischen Bestandteile elektrochemisch beseitigt werden und der so genannte CBS-Wert verringert wird, mit folgenden Verfahrensschritten: – die organischen Schadstoffe in der Flüssigkeit werden in einem ersten Schritt aufkonzentriert und – anschließend wird die mit den Schadstoffen aufkonzentrierte Flüssigkeit einer Elektrolyse unterzogen.Process for the treatment of organic Pollutants contaminated liquids, in particular of industrial wastewater, where the organic components are electrochemical be eliminated and the so-called CBS value is reduced with following process steps: - the organic pollutants in the liquid are concentrated in a first step and - then with the pollutants Concentrated liquid subjected to electrolysis. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass bei der Aufkonzentration der Schadstoffe ein CBS-Wert von > 4000 mg/l erreicht wird.Method according to claim 1, characterized in that that the concentration of the pollutants reaches a CBS value of> 4000 mg / l becomes. Verfahren nach Anspruch 1 oder Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet, dass die Aufkonzentration in zwei Schritten erfolgt, wobei im ersten Schritt ein CSB-Wert von etwa 1000 bis 1500 mg/l erreicht wird.A method according to claim 1 or claim 2, characterized characterized in that the concentration takes place in two steps, wherein in the first step, a COD value of about 1000 to 1500 mg / l is reached. Verfahren nach Anspruch 3, dadurch gekennzeichnet, dass im ersten Schritt eine Nanofiltration (NF) durchgeführt wird.Method according to claim 3, characterized that in the first step, a nanofiltration (NF) performed becomes. Verfahren nach Anspruch 3, dadurch gekennzeichnet, dass im ersten Schritt eine Ultrafiltration (UF) durchgeführt wird.Method according to claim 3, characterized that carried out in the first step, an ultrafiltration (UF) becomes. Verfahren nach Anspruch 3, dadurch gekennzeichnet, dass im zweiten Schritt eine so genannte Reverse Osmose (RO) durchgeführt wird.Method according to claim 3, characterized that in the second step, a so-called reverse osmosis (RO) performed becomes. Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass in Kombination eine Nanofiltration, eine Reverse-Osmose und eine Elektrodialyse durchgeführt wird.Method according to one of the preceding claims, characterized in that in combination a nanofiltration, performed a reverse osmosis and electrodialysis becomes. Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass im ersten Schritt mehrere Membranverfahren mit steigender Trennwirkung hintereinander durchgeführt werden.Method according to one of the preceding claims, characterized in that in the first step several membrane processes performed with increasing separation effect in a row become. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass die Aufkonzentration durch Zentrifugieren erfolgt.Method according to claim 1, characterized in that the concentration is carried out by centrifuging. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass die Aufkonzentration durch thermisches Eindampfen erfolgt.Method according to claim 1, characterized in that the concentration is effected by thermal evaporation. Verfahren nach Anspruch 8 und Anspruch 9, dadurch gekennzeichnet, dass die Verfahrensschritte des Zentrifugierens und des Eindampfens miteinander kombiniert werden.A method according to claim 8 and claim 9, characterized characterized in that the process steps of centrifuging and evaporation are combined together. Anlage zur Durchführung des Verfahrens nach Anspruch 1 oder einem der Ansprüche 2 bis 10, gekennzeichnet durch eine Einrichtung zur Erhöhung des CSB-Wertes und eine daran gekoppelte Elektrodialyse-Einrichtung.Appendix for carrying out the method according to Claim 1 or one of claims 2 to 10, characterized by a device for increasing the COD value and a coupled electrodialysis device. Anlage nach Anspruch 11, dadurch gekennzeichnet, dass eine Einrichtung zur Nano-Filtration vorhanden ist.Plant according to claim 11, characterized in that that there is a device for nano-filtration. Anlage nach Anspruch 11, dadurch gekennzeichnet, dass eine Einrichtung zur Ultrafiltration vorhanden ist.Plant according to claim 11, characterized in that that a device for ultrafiltration is present. Anlage nach Anspruch 11, dadurch gekennzeichnet, dass eine Einrichtung zur Reverse-Osmose vorhanden ist.Plant according to claim 11, characterized in that that a device for reverse osmosis is present. Anlage nach Anspruch 11, dadurch gekennzeichnet, dass eine Einrichtung zum Zentrifugieren vorhanden ist.Plant according to claim 11, characterized in that that a device for centrifuging is present. Anlage nach Anspruch 11, dadurch gekennzeichnet, dass eine Einrichtung zum thermischen Eindampfen vorhanden ist.Plant according to claim 11, characterized in that that a device for thermal evaporation is present. Anlage nach einem der Ansprüche 11 bis 15, dadurch gekennzeichnet, dass Mittel zum Bestimmen des CSB-Wertes vorhanden sind.Plant according to one of claims 11 to 15, characterized in that means for determining the COD value available. Anlage nach Anspruch 15, dadurch gekennzeichnet, dass die Analyse Mittel jeweils den einzelnen Einrichtungen zum Aufkonzentrieren nachgeschaltet sind.Plant according to claim 15, characterized in that that the analysis means each of the individual facilities for Concentrate downstream.
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