DE102008041786A1 - Katalysator zur Abgasnachbehandlung und Verfahren zu dessen Herstellung - Google Patents

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Abstract

Die vorliegende Erfindung betrifft einen, insbesondere dotierten, Katalysator zur Abgasnachbehandlung von Brennkraftmaschinen sowie ein Verfahren zu dessen Herstellung.

Description

  • Die vorliegende Erfindung betrifft einen, insbesondere dotierten, Katalysator zur Abgasnachbehandlung von Brennkraftmaschinen sowie ein Verfahren zu dessen Herstellung.
  • Stand der Technik
  • Derzeit ist eine Vielzahl von Katalysatoren zur Abgasnachbehandlung von Brennkraftmaschinen bekannt. Bei bekannten Katalysatoren ist jedoch problematisch, dass sich deren katalytische Aktivität im Verlauf ihrer Lebensdauer verringert.
  • Offenbarung der Erfindung
  • Gegenstand der vorliegenden Erfindung ist ein Katalysator zur Abgasnachbehandlung von Brennkraftmaschinen, mit mindestens einem inerten, strukturverstärkenden Keramik- oder Metallkörper mit einer katalytisch aktiven Beschichtung, wobei die Beschichtung Platin und/oder Palladium und/oder Rhodium als Hauptedelmetall/e umfasst und der dadurch gekennzeichnet ist, dass die Beschichtung weiterhin mindestens ein weiteres Übergangsmetall, ausgewählt aus der Gruppe bestehend aus Gold, Silber, Rhenium, Osmium und Ruthenium, insbesondere Gold, insbesondere als Dotierung, umfasst.
  • Im Rahmen der vorliegenden Erfindung wird davon ausgegangen, dass Gold, Silber, Rhenium, Osmium und/oder Ruthenium die Aktivierung von Platin und/oder Palladium und/oder Rhodium, insbesondere nach langer Betriebszeit, steigern, was vorteilhafterweise in einer erhöhten katalytischen Aktivität, einer Verminderung von Alterungsprozessen und einer Verringerung eines Abfalls der katalytischen Aktivität im Verlauf des Betriebs des Katalysators resultiert.
  • Der erfindungsgemäße Katalysator kann daher eine hohe katalytische Aktivität mit nur geringem Aktivitätsabfall, geringe Alterungserscheinungen und eine lange Lebensdauer sowie insbesondere auch am Ende seiner Lebensdauer eine hohe katalytische Aktivität aufweisen. Dies resultiert unter anderem vorteilhafterweise in einem verminderten Edelmetallbedarf und in einem verminderten Bauraum zur Erreichung des gleichen Umsatzes wie herkömmliche Katalysatoren.
  • Eine Aktivitätserhöhungen kann bei einem erfindungsgemäßen Katalysator mechanistisch auf eine Änderungen der elektronischen Strukturen der aktiven Zentren, auf Legierungsbildungen und/oder auf die Bildung neuer aktiver Zentren, beispielsweise durch die Bedeckung bestimmter Oberflächenplätze, insbesondere bei der Bildung von Kern-Schale-Strukturen, zurückgeführt werden (siehe Dissertation von Christoph Osemann, Universität Essen, 2001).
  • Eine Verringerung von Alterungserscheinungen kann bei einem erfindungsgemäßen Katalysator darauf zurückgeführt werden, dass unerwünschte Nebenreaktionen, beispielsweise eine Oxidation von NO zu NO2 oder die Bildung von H2S oder Sinterungseffekte der aktiven Zentren, unterdrückt oder sogar verhindert werden. Beispielsweise kann bei einem erfindungsgemäßen Katalysator mit Platin als Oxidationskatalysator und Hauptedelmetall, der weiterhin Palladium, Rhodium, Iridium und Blei umfasst, eine Oxidation von NO zu NO2 inhibiert und unter Umständen vollständig unterdrückt werden.
  • Zudem können in einem erfindungsgemäßen Katalysator Metall-Träger-Wechselwirkungen, insbesondere wenn sich stabilisierende Dotierungen im Grenzbereich von Trägermaterial und aktiver Komponente befindet, begünstigt werden.
  • Auch eine Beschleunigung von Stofftransportprozessen, insbesondere zwischen der Gasphase und den aktiven Zentren beziehungsweise zwischen dem Trägermaterial und den aktiven Zentren (spill-over Effekte), kann in einem erfindungsgemäßen Katalysator erreicht werden. So kann eine erfindungsgemäße Dotierung, beispielsweise die Geschwindigkeiten von Adsorptions- und/oder Desorptionsprozessen erhöhen, welche letztlich zu einer Erhöhung der geschwindigkeitsbestimmenden Schritte und damit zu einer Beschleunigung der katalytischen Reaktion führen.
  • Der erfindungsgemäße Abgasnachbehandlungskatalysator kann beispielsweise ein sogenannter EGT-Katalysator (EGT: „exhaust gas treatment”, Abgasnachbehandlung) oder ein sogenannter SCR-Katalysator (SCR: „selective catalytic reduction”, selektive, katalytische Reduktion) oder ein sogenannter TWC-Katalysator (TWC: „three ways catalyst”, Dreiwegekatalysator) sein.
  • Bei dem Keramik- oder Metallkörper kann es sich im Rahmen der vorliegenden Erfindung um einen wabenaufweisenden Körper handeln. Beispielsweise kann der Keramik- oder Metallkörper keramische Filterwaben und/oder andere wabenförmige Monolithe, Gestricke oder Gebinde, aus Fasern und/oder metallischen Formkörpern und/oder andere Formkörper, umfassen.
  • Unter der Bezeichnung von Platin und/oder Palladium und/oder Rhodium „als Hauptedelmetall/e” wird im Rahmen der vorliegenden Erfindung verstanden, dass eines dieser Edelmetalle den höchsten Gewichtsanteil, bezogen auf alle anderen Edelmetalle in der Beschichtung, oder dass zwei dieser Edelmetalle die beiden höchsten Gewichtsanteile, bezogen auf alle anderen Edelmetalle in der Beschichtung, oder dass alle drei Edelmetall die drei höchsten Gewichtsanteile, bezogen auf alle anderen Edelmetalle in der Beschichtung, aufweisen.
  • Beispielsweise kann es sich bei dem erfindungsgemäßen Katalysator um einen Katalysator mit Platin als Hauptedelmetall handeln, welcher in Summe mindestens 100 ppm Palladium und/oder Rhodium, bezogen auf das Platingewicht, insbesondere als Dotierung, umfasst, wobei jeweils der Gewichtsanteil von Palladium und/oder Rhodium geringer als der von Platin ist. Bei dem erfindungsgemäßen Katalysator kann es sich beispielsweise ebenso um einen Katalysator mit Platin und Palladium als Hauptedelmetalle handeln, welcher mindestens 100 ppm Rhodium, bezogen auf das Platin- und Palladium-Gesamtgewicht, insbesondere als Dotierung, insbesondere als Dotierung, umfasst, wobei der Gewichtsanteil von Rhodium geringer als der von jeweils Platin und Palladium ist. Ebenso kann es sich bei dem erfindungsgemäßen Katalysator beispielsweise um einen Katalysator mit Platin und Rhodium als Hauptedelmetalle handeln, welcher mindestens 100 ppm Palladium, bezogen auf das Platin- und Rhodiumgesamtgewicht, insbesondere als Dotierung, umfasst, wobei jeweils der Gewichtsanteil von Palladium geringer als der von jeweils Platin und Rhodium ist, handeln. Bei dem erfindungsgemäßen Katalysator kann es sich ebenso um einen Katalysator mit Platin, Palladium und Rhodium als Hauptedelmetalle handeln, welcher mindestens 100 ppm mindestens eines weiteren Edelmetalls, beispielsweise Gold, Silber, Rhenium, Osmium, und/oder Ruthenium, bezogen auf das Platin-Palladium-Rhodium-Gesamtgewicht, insbesondere als Dotierung, umfasst, wobei jeweils der Gewichtsanteil der weiteren Edelmetall geringer als der von jeweils Platin und Palladium und Rhodium ist.
  • Im Rahmen einer bevorzugten Ausführungsform der vorliegenden Erfindung umfasst die Beschichtung in Summe mehr als 5 ppm Platin und/oder Palladium und/oder Rhodium, bezogen auf das Gesamtgewicht der Beschichtung, insbesondere als Dotierung.
  • Im Rahmen einer weiteren, bevorzugten Ausführungsform der vorliegenden Erfindung umfasst die Beschichtung in Summe mindestens 100 ppm, insbesondere mindestens 200 ppm, an Gold, Silber, Rhenium, Osmium und/oder Ruthenium, insbesondere Gold, bezogen auf das Platin- und/oder Palladium- und/oder Rhodium-Gesamtgewicht, insbesondere als Dotierung.
  • Beispielsweise kann es sich bei dem erfindungsgemäßen Katalysator um einen Katalysator mit Platin als Hauptedelmetall oder mit Platin und Palladium als Hauptedelmetalle oder mit Platin und Rhodium als Hauptedelmetalle handeln, welcher bezogen auf das Platin-, Palladium- und/oder Rhodium-Gesamtgewicht in Summe mindestens 100 ppm Gold, Silber, Rhenium, Osmium und/oder Ruthenium, insbesondere Gold, insbesondere als Dotierung, umfasst.
  • Im Rahmen der vorliegenden Erfindung wird davon ausgegangen, dass Iridium und/oder Eisen und/oder Kupfer die Aktivierung von Platin und/oder Palladium und/oder Rhodium, insbesondere nach langer Betriebszeit, zusätzlich steigern.
  • Im Rahmen einer weiteren, bevorzugten Ausführungsform der vorliegenden Erfindung umfasst die Beschichtung weiterhin in Summe mindestens 50 ppm, insbesondere mindestens 100 ppm, an Iridium und/oder Eisen und/oder Kupfer, bezogen auf das Platin- und/oder Palladium- und/oder Rhodium-Gesamtgewicht, insbesondere als Dotierung.
  • Im Rahmen der vorliegenden Erfindung wird weiterhin davon ausgegangen, dass Halogene und/oder Halogenide, insbesondere Chloride, die Aktivierung von Platin und/oder Palladium und/oder Rhodium, insbesondere nach langer Betriebszeit, zusätzlich steigern.
  • Im Rahmen einer weiteren, bevorzugten Ausführungsform der vorliegenden Erfindung umfasst die Beschichtung daher weiterhin in Summe mindestens 5 ppm, vorzugsweise mindestens 10 ppm, Halogene und/oder Halogenide, insbesondere Chloride, bezogen auf das Gesamtgewicht der Beschichtung, insbesondere als Dotierung. Dies kann insbesondere bei EGT-Katalysatoren vorteilhaft sein.
  • Im Rahmen der vorliegenden Erfindung wird weiterhin davon ausgegangen, dass Arsen, Blei, Quecksilber, Chrom und/oder Nickel, die Aktivierung von Platin und/oder Palladium und/oder Rhodium, insbesondere nach langer Betriebszeit, zusätzlich steigern.
  • Im Rahmen einer weiteren, bevorzugten Ausführungsform der vorliegenden Erfindung umfasst die Beschichtung daher weiterhin in Summe mehr als 10 ppm an Arsen, Blei, Quecksilber, Chrom und/oder Nickel, bezogen auf das Gesamtgewicht der Beschichtung, insbesondere als Dotierung. Vorzugsweise beträgt dabei der Anteil jedes einzelnen dieser Elemente ≤ 10 ppm, bezogen auf das Gesamtgewicht der Beschichtung.
  • Insbesondere für EGT-Katalysatoren, können Beschichtungen, welche in Summe mehr als 10 ppm Phosphor, Antimon, Bismut, Gallium, Germanium, Zinn, Zink, Mangan und/oder Cobalt, bezogen auf das Gesamtgewicht der Beschichtung, insbesondere als Dotierung, umfassen, vorteilhaft sein.
  • Im Rahmen einer weiteren, bevorzugten Ausführungsform der vorliegenden Erfindung umfasst die Beschichtung daher in Summe mehr als 10 ppm Phosphor, Antimon, Bismut, Gallium, Germanium, Zinn, Zink, Mangan und/oder Cobalt, bezogen auf das Gesamtgewicht der Beschichtung, insbesondere als Dotierung.
  • Für TWC- und NSC-Katalysatoren kann eine Dotierung mit insbesondere Nickel, Cobalt und/oder Iridium als besonderes vorteilhaft sein, da hierdurch die Bildung von H2S unterdrückt oder sogar vermieden werden kann.
  • Im Rahmen einer weiteren, bevorzugten Ausführungsform der vorliegenden Erfindung umfasst die Beschichtung in Summe mehr als 10 ppm an Alkalimetallen, insbesondere Natrium, bezogen auf das Gesamtgewicht der Beschichtung, insbesondere als Dotierung. Dies kann insbesondere bei EGT-Katalysatoren vorteilhaft sein.
  • Vorzugsweise weist die Beschichtung im Rahmen der vorliegenden Erfindung, insbesondere bei TWC- und NSC-Katalysatoren, Indium, Thallium und Uran nur gemeinsam mit anderen Dotierungen, insbesondere von Lanthanoiden und Actiniden, auf. Vorzugsweise beträgt der Anteil von Indium, Thallium und Uran dabei in Summe maximal 10 ppm, bezogen auf das Gesamtgewicht der Beschichtung.
  • Von der Dotierung mit radioaktiven Stoffen oder Isotopen mit einer radioaktive Strahlung > 500 Becquerel/kg wird im Rahmen der vorliegenden Erfindung bewusst abgesehen.
  • Im Rahmen einer weiteren, bevorzugten Ausführungsform der vorliegenden Erfindung umfasst die die Beschichtung mindestens ein dotiertes oder undotiertes Trägermaterial.
  • Beispielsweise kann die Beschichtung im Rahmen der vorliegenden Erfindung mindestens ein dotiertes oder undotiertes Trägermaterial ausgewählt aus der Gruppe, bestehend aus Aluminiumoxid, Siliziumdioxid, Titandioxid, Zirkoniumdioxid, Zinndioxid, Seltenenerdoxiden und deren Mischoxiden, und/oder mindestens ein Trägermaterial ausgewählt aus der Gruppe, bestehend aus Mischoxiden von Aluminiumoxid, Siliziumdioxid, Titandioxid, Zirkoniumdioxid und/oder Zinndioxid mit Cer und/oder anderen Lanthaniden und/oder Actiniden und/oder Übergangsmetallen und Mischoxiden von Cer mit anderen Lanthaniden und/oder Actiniden und/oder Übergangsmetallen, und/oder mindestens ein Trägermaterial ausgewählt aus den Gruppen der Kohlenwasserstoffe-speichernde Materialien, wie Zeolithe, Struktursilikate, Strukturaluminiumsilikate, der Stickoxide-speichernden Materialien, der erdalkalimetallhaltigen Verbindungen, insbesondere der erdalkalimetallhaltigen Oxide oder Mischoxide, der alkalimetallhaltigen Verbindungen, insbesondere der alkalimetallhaltigen Mischoxide, der zirkonhaltigen und/oder zirkoniumdioxid-bildenden Stoffe, umfassen.
  • Insbesondere kann die Beschichtung im Rahmen der vorliegenden Erfindung mindestens ein dotiertes oder undotiertes Trägermaterial ausgewählt aus der Gruppe, bestehend aus Aluminiumoxid, Siliziumdioxid, Titandioxid, Zirkoniumdioxid, Zinndioxid, Seltenenerdoxiden und deren Mischoxiden, Zeolithen, Struktursilikaten, Strukturaluminiumsilikaten, umfassen.
  • Vorzugsweise umfasst die Beschichtung im Rahmen der vorliegenden Erfindung mindestens ein dotiertes oder undotiertes Trägermaterial ausgewählt aus der Gruppe, bestehend aus Cer-dotierten Aluminiumoxiden, gamma/theta-Aluminiumoxid-Mischungen, delta/theta- Aluminiumoxid-Mischungen, Aluminium-Zirkonium-Oxiden, Aluminiumsilikaten, Zeolithen, beispielsweise der Eisenzeolithe, insbesondere der Kupfer- und Mangan- und/oder Natrium-dotierten Eisenzeolithe, Cer-Zirkonium-Praseodym-Mischoxiden, und Vanadium-Wolfram-Titan-Mischoxiden.
  • Im Rahmen einer besonders bevorzugten Ausführungsform umfasst die Beschichtung eine gamma/theta-Aluminiumoxid-Mischung, delta/theta-Aluminiumoxid-Mischung, ein Cer-Zirkonium-Praseodym-Mischoxid, beispielsweise ein Cer-Zirkonium-Praseodym-Samarium-Mischoxid, und/oder ein Wolframoxid-, Siliziumdioxid-, Vanadiumoxid- und Schwefel-dotiertes Titandioxid, beispielsweise als Trägermaterial.
  • Im Rahmen der vorliegenden Erfindung wird davon ausgegangen, dass eine gezielte Dotierung des Trägermaterials in einer Erhöhung der Trägermaterialstabilität resultieren kann.
  • Im Rahmen einer weiteren, besonders bevorzugten Ausführungsform umfasst die Beschichtung, beispielsweise als Trägermaterial, ein Titandioxid, welches mindestens 200 ppm Eisen, bezogen auf das Titandioxid, insbesondere als Dotierung, aufweist.
  • Im Rahmen einer weiteren, besonders bevorzugten Ausführungsform umfasst die Beschichtung, beispielsweise als Trägermaterial, ein Titandioxid, welches in Summe mindestens 10 ppm an Schwefel, Selen und/oder Tellur, bezogen auf das Gewicht des Titanoxids, insbesondere als Dotierung, umfasst. Vorzugsweise umfasst das Titanoxid jedoch in Summe mindestens 100 ppm an Schwefel, Selen und/oder Tellur, bezogen auf das Gewicht des Titanoxids, insbesondere als Dotierung, wobei der Anteil von Selen und Tellur in Summe weniger als 10 ppm, bezogen auf das Gewichts des Titanoxids, beträgt. Dies kann insbesondere bei Oxidationskatalysatoren vorteilhaft sein.
  • Im Rahmen einer weiteren, besonders bevorzugten Ausführungsform der vorliegenden Erfindung umfasst die Beschichtung, beispielsweise als Trägermaterial, Titandioxid, welches in Summe mindestens 10 ppm Phosphor, Arsen, Blei und/oder Antimon, bezogen auf das Gewicht des Titanoxids, insbesondere als Dotierung, umfasst. Dies kann insbesondere bei EGT-Katalysatoren vorteilhaft sein.
  • Im Rahmen einer weiteren, besonders bevorzugten Ausführungsform der vorliegenden Erfindung umfasst die Beschichtung, beispielsweise als Trägermaterial, ein Aluminiumoxid, welches mindestens 10 ppm Titandioxid, bezogen auf das Gewicht des Aluminiumoxids, insbesondere als Dotierung, umfasst. Dies kann insbesondere bei TWC-Katalysatoren vorteilhaft sein. Im Fall eines EGT-Katalysators umfasst die Beschichtung im Rahmen dieser Ausführungsform vorzugsweise ein Aluminiumoxid, welches mindestens 200 ppm Titandioxid, bezogen auf das Gewicht des Aluminiumoxids, aufweist.
  • Im Rahmen einer weiteren, bevorzugten Ausführungsform der vorliegenden Erfindung umfasst die Beschichtung, beispielsweise als Trägermaterial, ein Aluminiumoxid, welches mindestens 10 ppm Siliziumdioxid, bezogen auf das Gewicht des Aluminiumoxids, insbesondere als Dotierung, umfasst. Dies kann insbesondere bei TWC-Katalysatoren vorteilhaft sein. Bei EGT-Katalysatoren für Dieselmotoren beträgt der Anteil an Siliziumdioxid vorzugsweise mindestens 500 ppm, bezogen auf das Gewicht des Aluminiumoxids.
  • Im Rahmen einer weiteren, besonders bevorzugten Ausführungsform der vorliegenden Erfindung umfasst die Beschichtung, beispielsweise als Trägermaterial, ein Aluminiumoxid, welches in Summe mindestens 10 ppm Siliziumdioxid, Natriumoxid, Kaliumoxid und/oder Titandioxid, bezogen auf das Gewicht des Aluminiumoxids, insbesondere als Dotierung, umfasst. Vorzugsweise umfasst das Aluminiumoxid beziehungsweise umfassen die Rohstoffe zur Herstellung des Aluminiumoxids dabei, insbesondere als Dotierung, in Summe mindestens 10 ppm Siliziumdioxid und/oder Titandioxid, Zinndioxid, Zinkdioxid, Germaniumdioxid, Galliumdioxid, bezogen auf das Gewicht des Aluminiumoxids. Dies kann insbesondere bei EGT-Katalysatoren für Dieselmotoren vorteilhaft sein.
  • Im Rahmen einer weiteren, besonders bevorzugten Ausführungsform der vorliegenden Erfindung umfasst die Beschichtung, beispielsweise als Trägermaterial, ein Aluminiumoxid, Siliziumdioxid oder Zeolith, welches in Summe mindestens 5 ppm Eisen, bezogen auf das Gewicht des Aluminiumoxids, Siliziumdioxids oder Zeoliths, insbesondere als Dotierung, umfasst.
  • Im Rahmen einer weiteren, besonders bevorzugten Ausführungsform der vorliegenden Erfindung umfasst die Beschichtung, beispielsweise als Trägermaterial, ein Aluminiumoxid, Siliziumdioxid oder Zeolith, welches in Summe mindestens 5 ppm Halogenide, bezogen auf das Gewicht des Aluminiumoxids, Siliziumdioxids oder Zeoliths, insbesondere als Dotierung, umfasst.
  • Im Rahmen einer weiteren, besonders bevorzugten Ausführungsform der vorliegenden Erfindung umfasst die Beschichtung, beispielsweise als Trägermaterial, ein Eisen-Zeolith, welches mehr als 50 ppm Kupfer, bezogen auf das Gewicht des Eisen-Zeoliths, insbesondere als Dotierung, umfasst. Dies kann insbesondere bei SCR-Katalysatoren, vorteilhaft sein.
  • Im Rahmen einer weiteren, besonders bevorzugten Ausführungsform der vorliegenden Erfindung umfasst die Beschichtung, beispielsweise als Trägermaterial, ein Kupfer-Zeolith, welches in Summe mindestens 50 ppm Eisen und/oder Silber, bezogen auf das Gewicht des Kupfer-Zeoliths, insbesondere als Dotierung, umfasst. Dies kann ebenfalls insbesondere bei SCR-Katalysatoren vorteilhaft sein.
  • Im Rahmen einer weiteren, besonders bevorzugten Ausführungsform der vorliegenden Erfindung umfasst die Beschichtung, beispielsweise als Trägermaterial, ein Eisen- und/oder Kupfer-Zeolith, welches in Summe mindestens 50 ppm Chrom Nickel, Cobalt, Zink, Gold, Quecksilber, Ruthenium, Osmium, Iridium, Platin, Palladium und/oder Rhodium, bezogen auf das Gewicht des Eisen- und/oder Kupfer-Zeoliths, insbesondere als Dotierung, umfasst. Vorzugsweise umfasst die Beschichtung dabei ein Eisen- und/oder Kupfer-Zeolith, welches in Summe mindestens 100 ppm Chrom, Nickel, Cobalt, Zink, Gold, Quecksilber, Ruthenium, Osmium, Iridium, Platin, Palladium und/oder Rhodium, bezogen auf das Gewicht des Eisen- und/oder Kupfer-Zeoliths, insbesondere als Dotierung, umfasst, wobei der Anteil an Quecksilber und Chrom jeweils ≤ 10 ppm, bezogen auf das Gewicht des Eisen- und/oder Kupfer-Zeolith, beträgt.
  • Im Rahmen einer weiteren, besonders bevorzugten Ausführungsform der vorliegenden Erfindung umfasst die Beschichtung, beispielsweise als Trägermaterial, einen metallausgetauschtes Zeolith, welcher in Summe mindestens 10 ppm Nickel, Cobalt, Mangan und/oder Chrom, bezogen auf das Gewicht des Zeoliths, insbesondere als Dotierung, umfasst. Vorzugsweise umfasst die Beschichtung dabei einen metallausgetauschten Zeolith, welcher in Summe mindestens 1000 ppm Nickel, Cobalt, Mangan und/oder Chrom, bezogen auf das Gewicht des Zeoliths, insbesondere als Dotierung, umfasst, wobei der Anteil an Mangan ≥ 98% der Gewichtssumme von Nickel, Cobalt, Mangan, und/oder Chrom entspricht. Dies kann ebenfalls, insbesondere bei SCR-Katalysatoren vorteilhaft sein.
  • Im Rahmen einer weiteren, besonders bevorzugten Ausführungsform der vorliegenden Erfindung umfasst die Beschichtung, beispielsweise als Trägermaterial, ein Vanadium-Wolfram-Titan-Mischoxid, welches in Summe mindestens 10 ppm Schwefel, Selen und/oder Tellur, bezogen auf das Gewicht des Vanadium-Wolfram-Titan-Mischoxids, insbesondere als Dotierung, umfasst. Vorzugsweise umfasst die Beschichtung dabei ein Vanadium-Wolfram-Titan-Mischoxid, welches in Summe mindestens 1000 ppm Schwefel, Selen und/oder Tellur, bezogen auf das Gewicht des Vanadium-Wolfram-Titan-Mischoxids, insbesondere als Dotierung, umfasst, wobei der Anteil von Selen und Tellur in Summe weniger als 10 ppm, bezogen auf das Gewicht des Vanadium-Wolfram-Titan-Mischoxids, beträgt. Dies kann ebenfalls insbesondere bei SCR-Katalysatoren vorteilhaft sein.
  • Im Rahmen einer weiteren, besonders bevorzugten Ausführungsform der vorliegenden Erfindung umfasst die Beschichtung, beispielsweise als Trägermaterial, ein Vanadium-Wolfram-Titan-Mischoxid, welches neben mindestens 1000 ppm Siliziumdioxid und mindestens 10.000 ppm Wolfram, bezogen auf das Gewicht des Vanadium-Wolfram-Titan-Mischoxids, insbesondere als Dotierung, umfasst. Dies kann ebenfalls insbesondere bei SCR-Katalysatoren vorteilhaft sein.
  • Im Rahmen einer weiteren, besonders bevorzugten Ausführungsform der vorliegenden Erfindung liegen die Bestandteile der Beschichtung bezüglich einander homogen verteilt vor.
  • Ein weiterer Gegenstand der vorliegenden Erfindung ist ein Verfahren zur Herstellung eines erfindungsgemäßen Katalysators, in dem
    • – eine Vorstufe einer katalytisch aktiven Beschichtung in Form einer oder mehrere Dispersionen, insbesondere von Nanopartikel, kolloidalen Lösungen, Schlickern, Aufschlämmngen, Supensionen und/oder Lösungen mindestens einmal auf mindestens einen inerten, strukturverstärkenden Keramik- oder Metallkörper aufgebracht wird, und
    • – die Beschichtungsvorstufe durch Erhitzen auf eine Temperatur von ≥ 120°C, beispielsweise von ≥ 350°C, insbesondere von ≥ 600°C, in die katalytisch aktive Beschichtung umgewandelt wird, wobei die Beschichtungsvorstufe Platin und/oder Palladium und/oder Rhodium und mindestens ein weiteres Übergangsmetall, ausgewählt aus der Gruppe bestehend aus Gold, Silber, Rhenium, Osmium und Ruthenium, insbesondere Gold, insbesondere als Dotierung, umfasst.
  • Im Rahmen einer bevorzugten Ausführungsform des erfindungsgemäßen Verfahrens umfasst die Beschichtungsvorstufe Platin und/oder Palladium und/oder Rhodium als thermisch zersetzbaren Komplex oder als thermisch zersetzbares Salz. Beispielsweise kann die Beschichtungsvorstufe Platin und/oder Palladium und/oder Rhodium als Aminbeziehunsgweise Amin-Derivat-Komlexe, Nitrosyl-Komplexe, Hydroxysäuren-Komplexe, Hyrdoxysäuren-Salze und/oder Nitrate, insbesondere als Platinnitrosylnitrat-Komplex, Platinnitrat, Palladiumnitrosylnitrat-Komplex, Palladiumnitrat, Rhodiumnitrosylnitrat-Komplex und/oder Rhodiumnitrat, umfassen. Vorzugsweise umfasst die Beschichtungsvorstufe Platin und/oder Palladium und/oder Rhodium als metallorganischen, wasserlöslichen Komplex und/oder als wasserlösliches Salz, beispielsweise Chloride.
  • Im Rahmen einer weiteren, bevorzugten Ausführungsform des erfindungsgemäßen Verfahrens umfasst die Beschichtungsvorstufe auch das mindestens eine weitere Übergangsmetall, ausgewählt aus der Gruppe bestehend aus Gold, Silber, Rhenium, Osmium und Ruthenium, insbesondere Gold, als thermisch zersetzbaren Komplex und/oder als thermisch zersetzbares Salz, beispielsweise als Nitrosyl-Komplex, Chlorid und/oder Nitrat. Vorzugsweise umfasst die Beschichtungsvorstufe Gold, Silber, Rhenium, Osmium und/oder Ruthenium als metallorganischen, wasserlöslichen Komplex und/oder als wasserlösliches Salz.
  • Im Rahmen einer weiteren, bevorzugten Ausführungsform des erfindungsgemäßen Verfahrens umfasst die Beschichtungsvorstufe weiterhin Iridium und/oder Eisen und/oder Kupfer insbesondere als Dotierung, als thermisch zersetzbaren Komplex und/oder als thermisch zersetzbares Salz, beispielsweise als Nitrosyl-Komplex, Chlorid oder Nitrat. Vorzugsweise umfasst die Beschichtungsvorstufe Iridium und/oder Eisen und/oder Kupfer als metallorganischen, wasserlöslichen Komplex und/oder als wasserlösliches Salz.
  • Darüber hinaus kann die Beschichtungsvorstufe die weiteren im Zusammenhang mit dem erfindungsgemäßen Katalysator genannten Elemente, beispielsweise als Lösung, insbesondere als thermisch zersetzbare Komplexe oder Salze, vorzugsweise als metallorganische, wasserlösliche Komplexe und/oder als wasserlösliche Salze, umfassen. Beispielsweise kann die Beschichtungsvorstufe Lösungen von Übergangsmetallen, Lösungen von Cer-Verbindungen und anderen Lanthaniden sowie Lösungen von Actiniden enthalten. Im Rahmen der vorliegenden Erfindung können Übergangsmetalle, Cer, anderen Lanthaniden und/oder Actiniden als Oxide und/oder Mischoxide eingesetzt werden.
  • Im Rahmen einer weiteren, bevorzugten Ausführungsform des erfindungsgemäßen Verfahrens umfasst die Beschichtungsvorstufe mindestens ein dotiertes oder undotiertes Trägermaterial. Hinsichtlich geeigneter Trägermaterialien wird hiermit explizit auf die im Zusammenhang mit dem erfindungsgemäßen Katalysator genannten Trägermaterialien verwiesen.
  • Im Rahmen einer weiteren, besonders bevorzugten Ausführungsform des erfindungsgemäßen Verfahrens erfolgt die Dotierung eines Trägermaterials, indem die Beschichtungsvorstufe eine homogene Mischung des Trägermaterials und eines thermisch zersetzbaren Komplex oder eines thermisch zersetzbaren Salzes des Dotierungselementes, beispielsweise Zirkonylhydroxid, Zirkonylcarbonat, Zirkonylacetat und/oder Zirkonylnitrat, umfasst.
  • Im Rahmen einer weiteren, bevorzugten Ausführungsform des erfindungsgemäßen Verfahrens umfasst die Beschichtungsvorstufe zur Einstellung rheologischer Eigenschaften Verdickungsmittel und/oder oberflächenaktive Stoffe, wie Alkohole und/oder Tenside.
  • Im Rahmen einer weiteren, bevorzugten Ausführungsform des erfindungsgemäßen Verfahrens umfasst die Beschichtungsvorstufe Säuren, insbesondere Karbonsäuren, wie Essigsäure oder Mineralsäuren, wie Salpetesäure.
  • Im Rahmen einer weiteren, bevorzugten Ausführungsform des erfindungsgemäßen Verfahrens umfasst die Beschichtungsvorstufe Basen, insbesondere ammoniakalische oder monoethanolaminhaltige Lösungen.
  • Im Rahmen einer weiteren, bevorzugten Ausführungsform des erfindungsgemäßen Verfahrens umfasst die Beschichtungsvorstufe weitere feine keramische Partikel, beispielsweise Katalysatorbruchstücke, beispielsweise aus Siliziumcarbid und/oder Codierit.
  • Im Rahmen der vorliegenden Erfindung kann sowohl die Beschichtungsvorstufe als auch der erfindungsgemäße Katalysator während des erfindungsgemäßen Verfahrens unterschiedlichen Behandlungsprozessen unterzogen werden. Zu diesen Prozessen gehören mischen, kneten, sprühen, zutropfen, rühren, kochen, vermischen, mahlen, lösen, fällen, sieben, sichten, klassieren, verdünnen, erwärmen, eindicken, evakuieren, kühlen, trocknen, brennen und Behandlungen mit verschiedenen Atmosphären beziehungsweise Gasen sowie Kombinationen aus diesen.
  • Die in der Beschichtungsvorstufe eingesetzten Rohstoffe und die Behandlungsprozesse während des erfindungsgemäßen Verfahrens werden im Rahmen der vorliegenden Erfindung vorzugsweise derart gewählt, aufeinander abgeglichen und eingestellt, dass ein erfindungsgemäßer Katalysator mit den bereits erläuterten Merkmalen resultiert.
  • Prinzipiell können die Stoffe einzeln oder gemeinsam in Gruppen an jeder beliebigen Stelle in den Prozess der Katalysatorherstellung eingebracht werden.
  • Bei vielen Varianten kann es vorteilhaft sein, wenn die Dotierungsstoffe bereits direkt mit einem oder mehren der Hauptedelmetalle gemischt, legiert, chemisch gebunden oder vergesellschaftet in den Prozess eingebracht werden. Hierzu können Beschichtungsvorstufenrohstoffe mit entsprechenden Dotierungen gezielt hergestellt, ausgewählt, gemischt oder modifiziert. Dies hat den Vorteil, dass Dotierungsstoffe nicht gesondert an einer anderen Stelle des Herstellungsprozesses dem Katalysator zugegeben werden müssen.
  • Ein erfindungsgemäßer EGT-Katalysator, der Platin als Hauptedelmetall, mindestens 100 ppm Palladium und mindestens 100 ppm Gold, Silber, Rhenium, Osmium und/oder Ruthenium, bezogen auf das Platingewicht, umfassen soll, kann beispielsweise dadurch hergestellt werden, dass eine Lösung aus Platin-, und Palladium-, und Gold-, Silber-, Rhenium-, Osmium- und/oder Ruthenium-Verbindungen, beispielsweise Nitraten, hergestellt und in der Beschichtungsvorstufe eingesetzt wird. Insbesondere kann dafür auch eine entsprechende Legierung gelöst werden. Das Platin und Palladium und Gold, Silber, Rhenium, Osmium und/oder Ruthenium liegen dadurch vorteilhafterweise im fertigen Katalysator bezüglich einander gleichmäßig verteilt vor.
  • Ein in einem erfindungsgemäßen Katalysator als Trägermaterial einsetzbarer Fe-Zeolith, der ein homogene Verteilung eines Silizium-Sol als Binder sowie mindestens 10 ppm Mangan und mindestens 20 ppm Kupfer, bezogen auf das Eisengewicht, aufweisen soll, kann beispielsweise dadurch hergestellt werden, dass bei der Herstellung des Fe-Zeoliths entsprechende Rohstoffe als Eisenquelle, beispielsweise eine entsprechende kupfer- und manganhaltige Eisenlegierung und/oder ein entsprechendes kupfer- und manganhaltiges Mischoxid und/oder eine entsprechende kupfer- und manganhaltige Eisenlösung, verwendet werden.
  • Neben der beschriebenen Verwendung von dotierten Rohstoffe, oder deren Precursoren, kann jedoch bei anderen Varianten die gesonderte Zugabe von Dotierungsstoffe an anderen Stellen der Katalysatorherstellung vorteilhaft sein.
  • Im Rahmen der vorliegenden Erfindung kann ein in einem erfindungsgemäßen Katalysator als Trägermaterial einsetzbares Aluminiumoxid, welches mindestens 1000 ppm Zirkoniumdioxid umfassen soll, dadurch hergestellt werden, dass nicht die Gesamtmenge an Zirkoniumdioxid dem Aluminiumoxid bereits während seiner Herstellung zuzugeben wird, sondern dass zumindest eine Teilmenge des Zirkoniumdioxid in Form einer oder mehrerer Zirkonverbindungen, beispielsweise als wässrige Zirkonylacetat- und/oder Zirkonylnitrat-Lösungen, einer Aufschlämmung des Aluminiumoxids in verdünnter, wässriger Säure oder einer anderen Lösung, welcher bereits andere Stoffe, beispielsweise Platin und/oder Palladium und/oder Rhodium, zugesetzt wurden, während einer Mahlung oder gegebenenfalls in Teilportionen während mehreren Mahlungen zugesetzt werden.
  • Beispiele
  • Die vorliegende Erfindung wird durch die folgenden beispielhaften Überlegungen näher erläutert.
  • Beispiel 1
  • Unter Mischen werden 100,6 g gamma/theta-Al2O3, stabilisiert mit 6 Gew.-% SiO2 (BET > 105 m2/g, Porenvolumen > 0,5 g/cm3) mit 30 g einer 12 Gew.-% Platinnitrat-Lösung, gemischt mit 50 g Wasser, imprägniert, getrocknet und zunächst eine Weile mit einem H2/N2 Gemisch und nach Abklingen der Wärmetönung anschließend mit N2 und abschließend mit einem Luft/N2-Gemisch behandelt. Nach Abklingen der Wärmetönung werden folgende Stoffe in dieser Reigenfolge zugemischt: 370 g Wasser, 20 g Eisessig, 130 g eines präformierten Gemisches aus 10 Gew.-% Pt-Nitrat (umfassend > 10 ppm Gold) und 5 Gew.-% Pd-Nitrat (umfassend > 20 ppm Rhodium) und einem Al2O3-SiO2-Mischoxid dotiert mit 5 Gew.-% SiO2 (BET > 110 m2/g, Porenvolumen > 0,6 g/cm3), 10 g 20 Gew.-% Zirconylacetat-Lösung, 20 g Essigsäure, 100 g einer 40 Gew.-% Zeolith Aufschlämmung, die 5 g Eisessig enthält. Die Feststoffe der entstandenen Suspension werden auf eine Größe kleiner 15 μm gemahlen. Vor der Beschichtung werden 0,05 g Siliconöl und 0,05 g Methylzellulose zur Suspension gemischt. Diese Suspension wird derart auf einen wabenförmigen aus Metall gefertigten Formkörper mit einem Volumen von 53,2 in3 beschichtet, dass eine Gesamtedelmetallbeladung von 105 g/ft3 (+/–2%) resultiert. Es folgt ein Fixieren der Beschichtung mittels Trocknung im Umluftstrom und dreistündiges Erhitzen auf 600°C in einer stickstoffhaltigen Atmosphäre. Das Brennen erfolgt in drei Stufen von je einer Stunden Dauer und mit jeweils 100 K Temperaturdifferenz. Eine zweite Beschichtung aus 225 g einer 30%-igen Zeolith Aufschlämmung, die 10 g Eisessig enthält, wird danach auf die vordere Hälfte des wabenförmigen Trägersubstrats aufgebracht, erneut 0,5 Stunden bei 140°C in einem Teilvakuum mit p < 700 Torr getrocknet. Der fertige Katalysator entsteht durch die Fixierung der Zeolith-Schicht durch anschließendes dreistündiges Brennen mit drei Stufen, mit jeweils 50 K Temperaturdifferenz, in einer Luftatmosphäre bei 250°C bis 350°C.
  • Beispiel 2
  • Unter Mischen werden 200 g (delta)/theta-Al2O3, stabilisiert mit 1% Ceroxid (BET > 120 m2/g, Porenvolumen > 0,55 g/cm3), mit 40 g einer 10%-igen Platin-Monoethanolamin-Lösung (umfassend > 10 ppm Au und > 10 ppm Chlorid) imprägniert. In einem anderen Behälter werden unter Mischen 20 g CeZrPrSm-Mischoxid (BET > 60 m2/g), mit einem Mischungsverhältnis von 5:80:14:1 Gew.-% mit 5 g einer 12,5%-igen Palladiumnitratlösung (umfassend > 50 ppm Pt) und 1 g einer 7,5%-igen Rhodiumnitratlösung (umfassend > 100 ppm Eisen) imprägniert. Nach einer Weile rühren werden die Feststoffe vereinigt und folgende Stoffe untergemischt: 300 g Wasser, 20 g 10 Gew.-%-ige Ba-Nitrat-Lösung (umfassend 20 ppm Na), 8 g 10%-ige Sr-Nitrat-Lsg (umfassend 10 ppm Na), 100 g 5%-ige Ba-Ce-Nanosol-Lösung, 10 g 20%-ige Zirconylnitrat-Lösung (umfassend 100 ppm Na und 100 ppm Chlorid), 1 g 20%-ige Kaliumnitratlösung (umfassend 50 ppm Na), 5 g Eisessig. Die Feststoffe der entstandenen Suspension werden in verschienen Mahlschritten auf schließlich unter 12 um Größe gemahlen. Vor der Beschichtung werden 0,05 g Octanol und 10 g eines organisches Verdickungsmittel (1%-ige wässrige Lösung) zur Suspension gemischt. Die gesamte Suspension wird auf ein wabenförmiges Trägersubstrat mit 150 in3 Volumen beschichtet. Es wiegt 800 g. Nach dieser ersten Beschichtung erfolgt im Anschluss deren Fixierung durch thermische Prozesse bei 700°C. Der Katalysator wird anschließend mit 150 g einer 4%-igen Palladiumnitrat-Lösung (umfassend > 20 ppm Platin) beschichtet. Den Abschluss der Herstellung bildet eine Trocknung bei etwa 150°C mit einem anschließenden dreistündigen Brennen im Luftstrom bei 250°C bis 400°C.
  • Beispiel 3
  • Unter Mischen werden 400 g eines wässrigen 10%-igen CePrSm-Mischoxid-Nanosol (umfassend 500 ppm Y, 1000 ppm La und 200 ppm andere Lanthanoide), Mischungsverhältnis 9:90:1 mit 80 g eines metallorganischen, wasserlöslichen, Platin-Komplexes, c = 12,5% (umfassend > 10 ppm Gold und > 10 ppm Pd), versetzt. Nach einer Weile werden 70 g Wasser untergemischt. Mit den 450 g Suspension wird ein wabenförmiges keramisches Filtersubstrat (dotiert mit > 5 ppm Na) mit 150 in3 Volumen beschichtet. Das Filtersubstrat wiegt 1050 g. Den Abschluss der Herstellung bildet eine Trocknung bei 120°C mit einem anschließenden zweistündigen Brennen im Luftstrom zischen 120°C bis 400°C.
  • Beispiel 4
  • Unter Mischen werden 1280 g einer 30%-igen essigsauren Aufschlämmung eines Fe-Zeoliths (2% Fe, BET > 120 m2/g), der mit 150 ppm Cu und mindestens 10 ppm Natrium dotiert ist, 144 g eines wässrigen, kolloidalen, sauren SiO2-Sols, 50 g eines kolloidalen Al2O3-Sols sowie 20 g halbverdünnte Salpetersäure miteinander vereinigt. Die Suspension wird in zwei Schritten mit einer Zwischentrocknung bei 130°C auf ein wabenförmiges Trägersubstrat beschichtet. Das wabenförmige Trägersubstrat ist zylindrisch und D5,66 × L6.00 Zoll groß und wiegt 850 g. Der SCR-Katalysator wird dann bei 120–150°C getrocknet und 3 Stunden an Luft bei 250–350°C gebrannt. Anschließend wird eine 1 Zoll breite NH3-Sperrschicht auf den gasauslassseitigen Teil des SCR-Katalysators aufgebracht. Hierzu werden 75 g einer 10%-igen Suspension eines Feststoffs, gebildet aus 1,5 Gew.-% eines Platinnitrosylnitrat-Komplexes (umfassend ≥ 10 ppm Au und ≥ 10 ppm Pd) auf einem mit 5 Gew.-% WO3, 12 Gew.-% SiO2, 0,7 Gew.-% V2O5 und 1000 ppm Schwefel dotierten TiO2 (BET > 60 m2/g, PV > 0,4), zunächst in einem ersten Schritt 2 Zoll breit über die gesamte Querschnittsfläche aufgebracht. Nach dem Trocknen bei 120°C wird in einem zweiten Schritt erneut 75 g der gleichen Suspension 1 Zoll breit über die gesamte Querschnittsfläche aufgebracht. Nach dem Trocknen bei 120°C wird die Sperrschicht durch brennen bei 350°C im stickstoffhaltigen Gasstrom fixiert.
  • ZITATE ENTHALTEN IN DER BESCHREIBUNG
  • Diese Liste der vom Anmelder aufgeführten Dokumente wurde automatisiert erzeugt und ist ausschließlich zur besseren Information des Lesers aufgenommen. Die Liste ist nicht Bestandteil der deutschen Patent- bzw. Gebrauchsmusteranmeldung. Das DPMA übernimmt keinerlei Haftung für etwaige Fehler oder Auslassungen.
  • Zitierte Nicht-Patentliteratur
    • - Christoph Osemann, Universität Essen, 2001 [0006]

Claims (9)

  1. Katalysator zur Abgasnachbehandlung von Brennkraftmaschinen, mit mindestens einem inerten, strukturverstärkenden Keramik- oder Metallkörper mit einer katalytisch aktiven Beschichtung, wobei die Beschichtung Platin und/oder Palladium und/oder Rhodium als Hauptedelmetall/e umfasst, dadurch gekennzeichnet, dass die Beschichtung weiterhin mindestens ein weiteres Übergangsmetall, ausgewählt aus der Gruppe bestehend aus Gold, Silber, Rhenium, Osmium und Ruthenium, insbesondere Gold, umfasst.
  2. Katalysator nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass die Beschichtung weiterhin in Summe mindestens 50 ppm an Iridium und/oder Eisen und/oder Kupfer, bezogen auf das Platin- und/oder Palladium- und/oder Rhodium-Gesamtgewicht, umfasst.
  3. Katalysator nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, dass die Beschichtung weiterhin in Summe mindestens 5 ppm an Halogenen und/oder Halogeniden, bezogen auf das Gesamtgewicht der Beschichtung, umfasst, wobei der Anteil jedes einzelnen Halogens und/oder Halogenids ≤ 50 ppm, bezogen auf das Gesamtgewicht der Beschichtung, beträgt.
  4. Katalysator nach einem der Ansprüche 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, dass die Beschichtung weiterhin in Summe mehr als 10 ppm an Arsen, Blei, Quecksilber, Chrom und/oder Nickel, bezogen auf das Gesamtgewicht der Beschichtung, umfasst, wobei der Anteil jedes einzelnen dieser Elemente ≤ 10 ppm, bezogen auf das Gesamtgewicht der Beschichtung, beträgt.
  5. Katalysator nach einem der Ansprüche 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, dass die Beschichtung in Summe mehr als 10 ppm Phosphor, Antimon, Bismut, Gallium, Germanium, Zinn, Zink, Mangan und/oder Cobalt, bezogen auf das Gesamtgewicht der Beschichtung, umfasst.
  6. Katalysator nach einem der Ansprüche 1 bis 5, dadurch gekennzeichnet, dass die Beschichtung in Summe mehr als 10 ppm an Alkalimetallen, bezogen auf das Gesamtgewicht der Beschichtung, umfasst.
  7. Katalysator nach einem der Ansprüche 1 bis 6, dadurch gekennzeichnet, dass die Beschichtung mindestens ein dotiertes oder undotiertes Trägermaterial ausgewählt aus der Gruppe, bestehend aus Cer-dotierten Aluminiumoxiden, gamma/theta-Aluminiumoxid-Mischungen, delta/theta-Aluminiumoxid-Mischungen, Aluminium-Zirkonium-Oxiden, Aluminiumsilikaten, Eisenzeolithen, Cer-Zirkonium-Praseodym-Mischoxiden, und Vanadium-Wolfram-Titan-Mischoxiden, umfasst.
  8. Verfahren zur Herstellung eines Katalysator nach einem der Ansprüche 1 bis 7, in dem – eine Vorstufe einer katalytisch aktiven Beschichtung in Form einer oder mehrere Dispersionen, kolloidalen Lösungen, Schlickern, Aufschlämmngen, Supensionen und/oder Lösungen mindestens einmal auf mindestens einen inerten, strukturverstärkenden Keramik- oder Metallkörper aufgebracht wird, und – die Beschichtungsvorstufe durch Erhitzen auf eine Temperatur von ≥ 120°C in die katalytisch aktive Beschichtung umgewandelt wird, wobei die Beschichtungsvorstufe Platin und/oder Palladium und/oder Rhodium und mindestens ein weiteres Übergangsmetall, ausgewählt aus der Gruppe bestehend aus Gold, Silber, Rhenium, Osmium und Ruthenium, insbesondere Gold, umfasst.
  9. Verfahren nach Anspruch 8, dadurch gekennzeichnet, dass die Beschichtungsvorstufe Platin und/oder Palladium und/oder Rhodium als thermisch zersetzbaren Komplex oder als thermisch zersetzbares Salz, insbesondere als metallorganischen, wasserlöslichen Komplex und/oder als wasserlösliches Salz, umfasst.
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