DE102005039203A1 - Verfahren zur Erzeugung von Oxogas aus leichten Kohlenwasserstoffen - Google Patents

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Abstract

Verfahren zur Erzeugung eines im Wesentlichen aus Wasserstoff (H¶2¶) und Kohlenmonoxid (CO) bestehenden Gasgemisches mit vorgegebenem H¶2¶/CO-Verhältnis (Oxogas) durch Abtrennung von Stoffen wie Wasser und Kohlendioxid (CO¶2¶) aus einem Syntheserohgas, welches unter Zuführung von CO¶2¶ als Temperaturmoderator durch Partielle Oxidation (PO) aus einem leichte Kohlenwasserstoffe enthaltenden Einsatz in einem PO-Reaktor erzeugt wird. Die CO¶2¶-Menge wird so eingestellt, dass das H¶2¶/CO-Verhältnis dem durch das Oxogas geforderten Wert entspricht.

Description

  • Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Erzeugung eines im Wesentlichen aus Wasserstoff (H2) und Kohlenmonoxid (CO) bestehenden Gasgemisches mit vorgegebenem H2/CO-Verhältnis (Oxogas) durch Abtrennung von Stoffen wie Wasser und Kohlendioxid (CO2) aus einem Syntheserohgas, welches unter Zuführung von CO2 als Temperaturmoderator durch Partielle Oxidation (PO), aus einem leichte Kohlenwasserstoffe enthaltenden Einsatz, in einem PO-Reaktor erzeugt wird.
  • Durch Partielle Oxidation (PO) wird aus einem kohlenwasserstoffhaltigen Einsatz ein Syntheserohgas erzeugt, das insbesondere Wasserstoff (H2), Kohlenmonoxid (CO), Wasser (H2O), Kohlendioxid (CO2) und Methan (CH4) enthält. Nach dem Stand der Technik wird der Einsatz zusammen mit Sauerstoff (oder einem sauerstoffhaltigen Oxidationsmittel) und Wasserdampf, der als Temperaturmoderator dient, in einen Reaktor eingeleitet und dort in einer exothermen Reaktion umgesetzt. Das auf diese Weise erzeugte Syntheserohgas wird von unerwünschten Substanzen (z. B. Ruß, Wasser, CO2, Schwefelkomponenten) gereinigt und einem nachfolgenden Prozess zur Erzeugung von Chemierohstoffen (z. B. Butylaldehyd) zugeführt. Handelt es sich bei dem nachfolgenden Prozess um einen Syntheseprozess, so bedingt die erforderliche Stöchiometrie der im Syntheseprozess ablaufenden Reaktion ein bestimmtes H2/CO-Verhältnis für das aus dem Syntheserohgas gewonnene Einsatzgas (sogenanntes Oxogas), das in vielen Fällen zwischen 0,9 und 1,1 liegt. Werden als Einsatz für die Partielle Oxidation leichte Kohlenwasserstoffe verwendet, liegt das H2/CO-Verhältnis im Syntheserohgas bei einem höheren Wert, als er für das Oxogas gefordert wird. Beispielsweise liefert die Vergasung von Naphtha mit Sauerstoff und Wasserdampf ein Syntheserohgas mit einem H2/CO-Verhältnis von ca. 1,2. Um den Wert den Erfordernissen des nachfolgenden Syntheseprozesses anzupassen, wird nach dem Stand der Technik ein Teil des Wasserstoffs durch geeignete Prozessschritte aus dem Syntheserohgas entfernt.
  • Ein Verfahren, mit dem es möglich ist, den CO-Anteil im Syntheserohgas zu erhöhen, ist beispielsweise aus der veröffentlichten Patentanmeldung JP2308894 bekannt, in der die PO eines kohlenwasserstoffhaltigen Einsatzes beschrieben wird. Aus dem auf diese Weise erzeugte Syntheserohgas, das in erster Linie aus Wasserstoff, Kohlenmonoxid und Kohlendioxid, besteht, wird das Kohlendioxid entfernt. Um den CO-Gehalt im Synthesegas zu erhöhen, sieht das Verfahren vor, neben Wasserdampf zusätzlich CO2 als Temperaturmoderator in den PO-Reaktor einzuleiten. Hierdurch wird eine Verschiebung des Reaktionsgleichgewichts bei der Partiellen Oxidation gemäß der Shiftreaktion in Richtung von Kohlenmonoxid erreicht: CO2 + H2 → CO + H2O
  • Das für die PO benötiget CO2 wird entweder aus dem Syntheserohgas abgetrennt und zum PO-Reaktor rückgeführt oder/und von einer externen CO2-Quelle importiert.
  • Die Patentanmeldung enthält jedoch keinen Hinweis darauf, dass durch kontrollierte CO2-Zuspeisung ein Syntheserohgas mit einem definierten H2/CO-Verhältnis erzeugt werden kann.
    •
  • Der vorliegenden Erfindung liegt daher die Aufgabe zugrunde, ein Verfahren der eingangs genannten Art so auszugestalten, dass das Syntheserohgas mit einem H2/CO-Verhältnis erzeugt wird, wie es ein nachfolgender Syntheseprozess erfordert, dem das Syntheserohgas nach Reinigung als Oxogas zugeführt wird.
  • Diese Aufgabe wird erfindungsgemäß dadurch gelöst, dass die dem PO-Reaktor zugeführte CO2-Menge stets so eingestellt wird, dass das tatsächliche H2/CO-Verhältnis im Syntheserohgas (Istwert) zumindest angenähert dem geforderten H2/CO-Verhältnis für das Oxogas (Sollwert) entspricht.
  • Das erfindungsgemäße Verfahren sieht vor, dass der Istwert durch fortlaufende Messung des H2/CO-Verhältnisses im Syntheserohgas am Austritt des PO-Reaktors bestimmt und der dabei gewonnene Messwert mit dem Sollwert verglichen wird. Über ein geeignetes Stellorgan wird die dem PO-Reaktor zuströmende CO2-Menge so eingestellt, dass sich der Istwert dem Sollwert annähert. Die zum PO-Reaktor strömende CO2-Menge wird bevorzugt so eingestellt, dass Ist- und Sollwerte um weniger als 1,5% und besonders bevorzugt um weniger als 0,5% voneinander abweichen.
  • Eine bevorzugte Variante des erfindungsgemäßen Verfahrens sieht vor, dass kein Wasserdampf, sondern ausschließlich CO2 als Temperaturmoderator bei der Partiellen Oxidation eingesetzt wird. Die Menge des eingesetzten CO2 wird in erster Linie vom Unterschied zwischen dem durch das Oxogas geforderten H2/CO-Verhältnis und dem H2/CO-Verhältnis bestimmt, das sich bei einer Umsetzung des kohlenstoffhaltigen Einsatzes durch Partiellen Oxidation einstellen würde, bei der ausschließlich Wasserdampf als Temperaturmoderator eingesetzt wird; je größer dieser Unterschied ist, desto mehr CO2 muss der Partiellen Oxidation zugeführt werden.
  • Vorzugsweise wird zumindest ein Teil des als Temperaturmoderator der Partiellen Oxidation zugeführten CO2 aus dem Syntheserohgas abgetrennt und zum PO-Reaktor zurückgeführt.
  • Eine andere Variante des erfindungsgemäßen Verfahrens sieht vor, dass zumindest ein Teil des als Temperaturmoderator der Partiellen Oxidation zugeführten CO2 aus einer oder mehreren extemen CO2-Quellen importiert wird.
  • Reicht das aus dem Syntheserohgas abgetrennte CO2 aus, ein Syntheserohgas mit einem H2/CO-Verhältnis zu erzeugen, wie es durch das Oxogas gefordert wird, so wird zweckmäßiger Weise kein CO2 von einer externen CO2-Quelle importiert und in den PO-Reaktor eingeleitet.
  • Besteht die dem PO-Reaktor zugeführte CO2-Menge zu einem ersten Teil aus importiertem CO2 und zu einem zweiten Teil aus CO2, das durch Abtrennung aus dem Syntheserohgas gewonnen wird, so sieht die Erfindung vor, dass der importierte Teil oder der durch Abtrennung aus dem Syntheserohgas gewonnene Teil über ein geeignetes Stellorgan so eingestellt wird, dass das tatsächliche H2/CO-Verhältnis im Oxogas zumindest angenähert dem geforderten H2/CO-Verhältnis für das Oxogas entspricht. Der jeweils andere Teil der CO2-Menge wird so eingestellt, dass er stets kleiner ist als die zu erwartende Mindest-CO2-Menge.
  • Als Kohlenwasserstoffe enthaltender Einsatz wird erfindungsgemäß bevorzugt Erdgas oder Flüssiggas (LPG) oder Naphtha verwendet und zu einem Syntheserohgas umgesetzt, das vorzugsweise ein H2/CO-Verhältnis zwischen 0,9 und 1,1 aufweist.
  • Durch das erfindungsgemäße Verfahren kann auf Anlagenteile und Prozessschritte zur Einstellung des H2/CO-Verhältnis im Syntheserohgas verzichtet werden. Darüber hinaus ergeben sich niedrigere Verbrauchszahlen für den kohlenwasserstoffhaltigen Einsatz und das Oxidationsmittel. Im Vergleich zum Stand der Technik fallen daher sowohl geringere Investitions- als auch Betriebskosten an.
  • Im Folgenden sollen die Vorteile des erfindungsgemäßen Verfahrens gegenüber dem Stand der Technik anhand von zwei Beispielen verdeutlicht werden. Beide Beispiele beziehen sich auf die Produktion von 25.000mN 3/h Oxogas mit einem H2/CO-Verhältnis von 1,02, wobei Naphtha als kohlenwasserstoffhaltiger Einsatz und Sauerstoff als Oxidationsmittel dienen.
    •
  • Beispiel 1: Oxogaserzeugung nach dem Stand der Technik, mit Wasserdampf als Temperaturmoderator
    Einsatzstoffe:
    Naphtha 8486,5 mN 3/h
    Sauerstoff 6752,6 mN 3/h
    Wasserdampf 1697,3kg/h
    Syntheserohgas:
    H2/CO-Verhältnis 1,20 mol/mol
    CO2-Ströme:
    Import
    Syntheserohgas 686,4mN3/h
    in PO-Reaktor
  • Beispiel 2: Oxogaserzeugung nach dem erfindungsgemäßen Verfahren, mit CO2 als Temperaturmoderator
    Einsatzstoffe:
    Naphtha 7686,7 mN 3/h
    Sauerstoff 6165,7 mN 3/h
    Wasserdampf 200,0kg/h (Spüldampf für den Shut-Down -Fall)
    Syntheserohgas:
    H2/CO-Verhältnis 1,02 mol/mol
    CO2-Ströme:
    Import 401,0mN 3/h
    Syntheserohgas 462,0mN 3/h
    in PO-Reaktor 819,7mN 3/h

Claims (8)

  1. Verfahren zur Erzeugung eines im Wesentlichen aus Wasserstoff (H2) und Kohlenmonoxid (CO) bestehenden Gasgemisches mit vorgegebenem H2/CO-Verhältnis (Oxogas) durch Abtrennung von Stoffen wie Wasser und Kohlendioxid (CO2) aus einem Syntheserohgas, welches unter Zuführung von CO2 als Temperaturmoderator durch Partielle Oxidation (PO) aus einem leichte Kohlenwasserstoffe enthaltenden Einsatz in einem PO-Reaktor erzeugt wird, dadurch gekennzeichnet, dass die dem PO-Reaktor zugeführte CO2-Menge stets so eingestellt wird, dass das tatsächliche H2/CO-Verhältnis im Syntheserohgas (Istwert) zumindest angenähert dem geforderten H2/CO-Verhältnis für das Oxogas (Sollwert) entspricht.
  2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass ausschließlich CO2 als Temperaturmoderator bei der Partiellen Oxidation eingesetzt wird.
  3. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, dass die dem PO-Reaktor zugeführte CO2-Menge stets so eingestellt wird, dass Istwert und Sollwert um weniger als 1,5% voneinander abweichen.
  4. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, dass die dem PO-Reaktor zugeführte CO2-Menge stets so eingestellt wird, dass Istwert und Sollwert um weniger als 0,5% voneinander abweichen.
  5. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, dass dem PO-Reaktor als Temperaturmoderator zugeführtes CO2 durch Abtrennung aus dem Syntheserohgas gewonnen wird.
  6. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 5, dadurch gekennzeichnet, dass dem PO-Reaktor als Temperaturmoderator zugeführtes CO2 von einer CO2-Quelle außerhalb der Oxogasanlage importiert wird.
  7. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 6, dadurch gekennzeichnet, dass als Einsatz für die Partielle Oxidation Erdgas oder Flüssiggas (LPG) oder Naphtha verwendet wird.
  8. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 7, dadurch gekennzeichnet, dass das produzierte Syntheserohgas ein H2/CO-Verhältnis zwischen 0,9 und 1,1 aufweist.
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DE102009015767A1 (de) 2009-03-31 2010-10-07 Linde Aktiengesellschaft Verfahren und Vorrichtung zur Erzeugung von Synthesegas ohne Freisetzung von Kohlendioxid

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