DE10147618A1 - Brennstoffzellensystem mit einem Methanolaufspaltungsreaktor - Google Patents
Brennstoffzellensystem mit einem MethanolaufspaltungsreaktorInfo
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Abstract
Es ist ein Brennstoffzellensystem mit einem Methanolaufspaltungsreaktor vorgesehen, der dazu verwendet wird, Probleme bei Kaltstart- und Übergangsbetriebszuständen zu lösen. Methanol wird in einen Methanolaufspaltungsreaktor geladen, und Wärme wird geliefert, um Methanol (eine endotherme Reaktion) aufzuspalten und Wasserstoffmoleküle und Kohlenmonoxid zu erzeugen. Heiße Abgase (Abfluss) von dem Methanolaufspaltungsreaktor wird in einen Dampfreformer geladen, um den Reformer vorzuerwärmen. Der durch die Methanolaufspaltung erzeugte Wasserstoff wird durch einen Brennstoffzellenstapel verwendet.
Description
Diese Erfindung betrifft ein Brennstoffzellensystem mit zwei Wasserstoff
erzeugungsreaktoren.
Diese Erfindung löst Probleme in Verbindung mit der Kaltstartphase eines
Brennstoffzellensystemes und Probleme in Verbindung mit Übergangsbe
triebszuständen. Die folgende kurze Beschreibung von Komponenten eines
Brennstoffzellensystemes und ihres Betriebes liefert einen Hintergrund
zum Verständnis der Probleme, denen sich die Erfinder der vorliegenden
Erfindung ausgesetzt sahen.
Ein hauptsächlicher Vorteil einer Brennstoffzelle ist, daß eine Brennstoff
zelle gespeicherte Energie mit einem Wirkungsgrad von etwa 60-70
Prozent in Elektrizität umwandeln kann, und wobei theoretisch auch
höhere Wirkungsgrade möglich sind. Ferner erzeugen Brennstoffzellen so
gut wie keine Verschmutzung. Diese Vorteile machen Brennstoffzellen
insbesondere geeignet für Fahrzeugantriebsanwendungen und machen
Brennstoffzellen zu einem potentiellen Ersatz für Verbrennungsmotoren,
die bei einem Wirkungsgrad von weniger als 30 Prozent arbeiten und
unerwünschte Emissionen erzeugen können.
Eine Brennstoffzelle arbeitet grundsätzlich durch Oxidation eines Elemen
tes, einer Verbindung oder von Molekülen (d. h. chemische Kombination
mit Sauerstoff), um elektrische Energie und Wärmeenergie freizusetzen.
Somit arbeiten Brennstoffzellen durch die einfache chemische Reaktion
zwischen zwei Materialien, wie beispielsweise einem Brennstoff und einem
Oxidationsmittel. Heutzutage existiert eine Vielzahl von Brennstoffzellen
betriebskonstruktionen, die viele verschiedene Brennstoff- und Oxidati
onsmittelkombinationen verwenden. Jedoch ist die üblichste Kombination
von Brennstoff/Oxidationsmittel Wasserstoff und Sauerstoff (gewöhnlich
in der Form von Luft).
Bei einer typischen Brennstoffzelle wird Wasserstoff durch Reaktion des
Wasserstoffes mit Sauerstoff (aus Luft) verbrannt, um Wasser, elektrische
Energie und Wärme zu erzeugen. Dies wird dadurch erreicht, dass der
Wasserstoff über eine erste Elektrode (Anode) zugeführt wird, und der
Sauerstoff über eine zweite Elektrode (Kathode) zugeführt wird. Die beiden
Elektroden sind durch einen Elektrolyten getrennt, der ein Material um
fasst, das erlaubt, dass sich geladene Moleküle oder "Ionen" durch den
Elektrolyten bewegen können. Es existieren mehrere verschiedene Typen
von Elektrolyten, die verwendet werden können, einschließlich des sauren
Typs, des alkalischen Typs, des Karbonatschmelzetyps und des Festoxid
typ. Der sogenannte PEM-Elektrolyt (Protonenaustauschmembran-Elektrolyt)
(auch bekannt als ein Festpolymerelektrolyt) ist vom Säuretyp
und weist potentiell eine hohe Energie und niedrige Spannung auf und ist
somit für Fahrzeuganwendungen geeignet.
Obwohl komprimierter oder verflüssigter Wasserstoff verwendet werden
könnte, um eine Brennstoffzelle in einem Fahrzeug zu betreiben, ist dies
bis heute nicht praktisch. Die Verwendung von komprimiertem oder ver
flüssigtem Wasserstoff ignoriert die ausgedehnte Versorgungsinfrastruk
tur, die gegenwärtig verwendet wird, um Benzin für Kraftfahrzeuge und
Lastwägen mit Verbrennungsmotoren zu liefern. Folglich ist es geeigneter,
eine Brennstoffquelle, wie beispielsweise Methanol, Benzin, Diesel etc. zu
verwenden, um eine Wasserstoffquelle für die Brennstoffzelle vorzusehen.
Jedoch muss das Methanol, das Benzin, der Diesel, etc. reformiert wer
den, um eine Wasserstoffgasquelle vorzusehen. Dies wird durch Verwen
dung einer Brennstoffverarbeitungsausrüstung und Wasserstoff-
Säuberungs- oder -Reinigungsausrüstung erreicht.
Brennstoffzellensysteme umfassen oftmals einen Brennstoffverarbeitungs
abschnitt, der einen Brennstoff, vorzugsweise einen organischen Brenn
stoff, wie beispielsweise Methanol, Benzin, Diesel, etc. reformiert, um
Wasserstoff und eine Vielzahl anderer Nebenprodukte zu erzeugen. Bei
Betriebsbedingungen nach der Startphase werden Wasserstoff und Brenn
stoff an eine Verdampfungseinrichtung geliefert und verdampft, bevor der
verdampfte Strom aus Wasser/Brennstoff in den Reformer geliefert wird.
Jedoch ist der Reformierungsprozess endotherm und erfordert einen
Wärmeeingang zum Betrieb der Reformierungsreaktion. Bei Kaltstartbe
dingungen ist der Reformer kalt und reformiert keinen Brennstoff, der in
den Reformer geladen wird. Wenn Dampf in den Reformer geladen wird,
während der Reformer kalt ist, kondensiert der Dampf und kann den
Katalysator in dem Dampfreformer beschädigen. Ferner kann bei Kaltwet
tersituationen Wasser gefrieren und den Katalysator beschädigen, insbe
sondere, wenn in dem Reformer ein Pellet-Katalysator verwendet ist.
Die Dampfreformer, die derzeit für den Fahrzeugantrieb bestimmt sind,
besitzen eine beträchtliche Masse in Verbindung mit dem getragenen
Katalysator, der dazu verwendet wird, Brennstoff, wie beispielsweise
Methanol, Benzin, Diesel, etc. zu reformieren. Folglich benötigen die
Dampfreformer infolge der großen Masse in Verbindung mit dem getrage
nen Katalysator eine nicht akzeptable Zeit zur Erwärmung auf ihre Be
triebstemperatur von etwa 200-300°C zur Methanolreformierung,
600-800°C zur Benzinreformierung, etc. In der Vergangenheit sind sowohl
katalytische Brenner als auch Brenner mit offener Flamme verwendet
worden, um Dampfreformer während Kaltstartbedingungen zu erwärmen.
Jedoch können diese Brenner in einer kurzen Zeitperiode sehr hohe Tem
peraturen erreichen. Dies kann für die Methanoldampfreformierung sehr
problematisch sein, die einen Katalysator, wie beispielsweise Kupfer-Zink,
verwendet, der beschädigt werden kann, wenn er erhöhten Temperaturen
über 300°C ausgesetzt wird. Somit ist ein Schnellkaltstartsystem zur
Methanoldampfreformierung bisher nicht verfügbar gewesen. Andere
Verfahren zum Schnellstart würden kompliziertere Isolationstechniken
und eine potentielle Zündflamme mit versetztem Zyklus oder eine elektri
sche Heizung erfordern.
Zusätzliche Probleme stehen in Verbindung mit Übergangsbetriebsbedin
gungen einer Brennstoffzelle. Während Übergangsbetriebsbedingungen
tritt eine dramatische Änderung der elektrischen Lastanforderung an den
Brennstoffzellenstapel auf. Beispielsweise tritt eine dramatische Änderung
der elektrischen Last auf, wenn ein Fahrer eines Fahrzeugs versucht, das
Fahrzeug aus einer gestoppten Stellung zu beschleunigen. Der Reformie
rungsprozess ist dann nicht dazu in der Lage, eine ausreichende Menge
an Wasserstoff schnell genug zu erzeugen und damit der Änderung der
elektrischen Last nachzukommen.
Somit besteht ein Bedarf nach einem Brennstoffzellensystem, das die
Probleme in Verbindung mit einer Kaltstartphase des Reformers und
Übergangsbetriebsbedingungen des Brennstoffzellensystemes vermeidet.
Die vorliegende Erfindung beseitigt mehrere der Mängel des Standes der
Technik.
Die Erfindung umfasst ein Brennstoffzellensystem mit einem Methanol
aufspaltungsrektor, der dazu verwendet wird, Probleme bei der Kaltstart
phase oder beim Übergangsbetriebszustand zu lösen. Methanol wird in
einen Methanolaufspaltungsreaktor geladen, und Wärme wird geliefert,
um Methanol (eine endotherme Reaktion) aufzuspalten und Wasserstoff
moleküle und Kohlenmonoxid zu erzeugen. Heißes Abgas von dem Metha
nolaufspaltungsreaktor wird an einen Brennstoffreformer geladen, um den
Reformer vorzuerwärmen. Eine Vorerwärmung des Reformers mit dem
heißen Abgas von dem Methanolaufspaltungsreaktor bringt den Dampfre
former auf eine geeignete Betriebstemperatur. Sobald sich der Dampfre
former auf einer geeigneten Betriebstemperatur befindet, können Metha
nol und Wasser in den Dampfreformer geladen werden, ohne dass das
Wasser gefrieren und den Katalysator in dem Dampfreformer beschädigen
kann. Ferner weist der Methanolaufspaltungsreaktor eine schnelle An
sprechzeit relativ zu dem Dampfreformer auf und liefert schnell einen
Strom an Wasserstoff zum Betrieb der Brennstoffzelle, wenn das System
kalt ist.
Der Methanolaufspaltungsreaktor kann dazu verwendet werden, hohen
Lastanforderungen beim Übergangsbetrieb eines Brennstoffzellensystemes
nachzukommen. Methanol kann in den Methanolaufspaltungsreaktor
geladen werden, wenn eine relativ hohe Last von dem Brennstoffzellensta
pel gefordert wird, beispielsweise nach einer Herunterfahrsituation. Die
Ansprechzeit der Methanolaufspaltung ist relativ schnell und erzeugt
beinahe augenblicklich einen Wasserstoffstrom zum Gebrauch durch den
Brennstoffzellenstapel, um einer schnellen Änderung der elektrischen
Lastanforderungen nachzukommen. Jedoch ist es, da der Wirkungsgrad
der Wasserstoffproduktion des Methanolaufspaltungsreaktors kleiner als
der des Dampfreformers ist, erwünscht, nur den Dampfreformer zu ver
wenden, nachdem der Methanolaufspaltungsreaktor einer Anforderung
nach einer schnellen elektrischen Laständerung nachgekommen ist.
Bei einer bevorzugten Ausführungsform kann der Dampfreformer auch als
ein Wasser-Gas-Shift-Reaktor während Kaltstartbedingungen betrieben
werden. Warmes Wasser, vorzugsweise von einem unterstromigen Reaktor
für selektive Oxidation, kann an den Dampfreformer geliefert werden, um
die Gleichgewichtskonzentration von Kohlenmonoxid in dem Reformer zu
verschieben.
Eine andere Ausführungsform der Erfindung umfasst ein Brennstoffzel
lensystem mit zwei Wasserstoff erzeugenden Reaktoren. Der erste Wasser
stoff erzeugende Reaktor (beispielsweise ein Methanolaufspaltungsreaktor)
wird während Kaltstartbedingungen betrieben. Ein zweiter Wasserstoff
erzeugender Reaktor (beispielsweise ein Methanoldampfreformierungsre
aktor) ist vorgesehen, erfordert aber einen Wärmeeingang, um eine vorbe
stimmte Betriebstemperatur oberhalb derjenigen der Kaltstarttemperatur
zu erreichen. Während einer Kaltstartsituation wird der erste Wasserstoff
erzeugende Reaktor betrieben, um einen Wasserstoffstrom (A) und heißes
Abgas von dem ersten Reaktor zu erzeugen. Der zweite Wasserstoff erzeu
gende Reaktor ist so aufgebaut und angeordnet, um, nachdem ein vorbe
stimmter Betriebszustand erreicht ist, einen Wasserstoffstrom zum
Gebrauch durch einen Brennstoffzellenstapel zu erzeugen. Der zweite
Wasserstoff erzeugende Reaktor wird unter Verwendung des heißen Abga
ses von dem ersten Reaktor erwärmt, während ein Brennstoffzellenstapel
unter Verwendung des Wasserstoffstromes (A) von dem ersten Wasserstoff
erzeugenden Reaktor betrieben wird. Nachdem der zweite Wasserstoff
erzeugende Reaktor eine vorbestimmte Betriebstemperatur erreicht hat,
wird dieser betrieben, um einen Wasserstoffstrom (B) zum Gebrauch
durch den Brennstoffzellenstapel zu erzeugen, und der Betrieb des ersten
Wasserstoff erzeugenden Reaktors wird gestoppt.
Eine andere Ausführungsform der Erfindung umfasst ein Verfahren zum
Betrieb eines Brennstoffzellensystemes während Übergangsbetriebsbedin
gungen, wobei die elektrische Lastanforderung an den Brennstoffzellen
stapel dramatisch erhöht ist. Es sind erste und zweite Wasserstoff erzeu
gende Reaktoren vorgesehen, wobei der erste Wasserstoff erzeugende
Reaktor (beispielsweise ein Methanolaufspaltungsreaktor) einen niedrige
ren Wirkungsgrad der Wasserstofferzeugung aufweist, als der zweite
Wasserstoff erzeugende Reaktor (beispielsweise ein Methanoldampfrefor
mierungsreaktor). Der erste Wasserstoff erzeugende Reaktor weist auch
eine schnellere Ansprechzeit zur Erzeugung von Wasserstoff auf Anforde
rung auf, als der zweite Wasserstoff erzeugende Reaktor. Bei einem dra
matischen Anstieg der Lastanforderung an einen Brennstoffzellenstapel,
wie beispielsweise, wenn ein Fahrer eines Fahrzeuges versucht, das Fahr
zeug aus einer gestoppten Stellung zu beschleunigen, wird der erste Was
serstoff erzeugende Reaktor betrieben, um einen Wasserstoffstrom (A) zum
Gebrauch durch den Brennstoffzellenstapel zu erzeugen. Nachdem dem
dramatischen Anstieg der elektrischen Lastanforderung nachgekommen
worden ist, wird der erste Wasserstoff erzeugende Reaktor gestoppt. Der
zweite Wasserstoff erzeugende Reaktor wird betrieben, um einen Wasser
stoffstrom (B) zum Gebrauch durch einen Brennstoffzellenstapel während
laufender normaler Betriebsbedingungen zu liefern.
Gemäß der vorliegenden Erfindung kann Wärme für die endotherme
Aufspaltung von Methanol von einer Vielzahl von wärmeerzeugenden
Komponenten in dem Brennstoffzellensystem einschließlich eines katalyti
schen Brenners oder eines Reaktors für selektive Oxidation geliefert wer
den.
Bei einer bevorzugten Ausführungsform wird ein katalytischer Brenner
dazu verwendet, Wärme zu liefern, um kaltes Wasser und Methanol wäh
rend Kaltstartbedingungen zu verdampfen. Nachdem der Verdampfer
durch den katalytischen Brenner erwärmt worden ist und der Dampfre
former durch das Abgas der Methanolaufspaltung erwärmt worden ist,
können Methanol und Wasser in den Dampfreformer geladen werden.
Temperatursensoren können in dem Verdampfer und Dampfreformer
angeordnet werden, um zu bestimmen, ab wann es nicht mehr erforder
lich ist, Methanol in den Methanolaufspaltungsreaktor zu laden.
Diese und andere Aufgaben, Merkmale und Vorteile der Erfindung werden
aus der folgenden kurzen Beschreibung der Zeichnungen, der detaillierten
Beschreibung bevorzugter Ausführungsformen und der angefügten An
sprüchen offensichtlich.
Fig. 1 ist eine schematische Darstellung einer Ausführungsform
der vorliegenden Erfindung und ihrer Komponenten zu
sammen mit ihren Verbindungen und ihrem Prozessablauf
für ein Brennstoffzellensystem.
Fig. 1 ist eine schematische Ansicht einer Ausführungsform eines Brenn
stoffzellensystemes, das Komponenten des Brennstoffzellensystemes und
einen Prozessablauf gemäß der vorliegenden Erfindung zeigt. Das Brenn
stoffzellensystem umfasst einen Methanolspeichertank 10 und einen
Wasserspeichertank 12. Ein Methanolaufspaltungsreaktor 14 ist vorgese
hen und umfasst einen Katalysator (nicht gezeigt) darin zur Aufspaltung
von Methanol. Der Begriff "Methanolaufspaltung", wie er hier verwendet
ist, bedeutet (in Übereinstimmung mit seiner normalen Bedeutung) das
strukturelle Aufspalten von Methanol in seine einfacheren Moleküle und/oder
Atome, im Vergleich zu einer "chemischen Verbrennung", die einen
Prozess darstellt, der Wasserstoff zur Oxidation (Verbrennung) einer Ver
bindung oder eines Moleküls einführt, oder im Vergleich zu einer "Reakti
on mit mehreren Reaktanden", wobei mehrere Reaktanden reagieren, um
eines oder mehrere chemische Produkte zu erzeugen.
Beispiele von geeigneten Methanolaufspaltungskatalysatoren umfassen
Palladium, Platin, etc. Der Katalysator kann in dem Methanolaufspal
tungsreaktor auf einer Vielzahl von Substraten oder Trägern abgeschieden
oder getragen sein. Vorzugsweise ist ein Palladiumkatalysator auf einem
Metalloxidträger, wie beispielsweise ZrO2, Pr2O3 und CeO2 getragen. Am
Bevorzugtesten sind für die Methanolaufspaltung bei niedrigen Tempera
turen 10-20 Gewichtsprozent Palladium auf einem Metalloxid, wie bei
spielsweise ZrO2, besonders geeignet. Palladiumkatalysatoren auf diesen
Trägern sind bei 200-300 Grad Celsius signifikant aktiv. Ferner können
Palladium- und Platinkatalysatoren Temperaturen von 500-600 Grad
Celsius und darüber ohne Beschädigung des Katalysators aushalten.
Katalysatoren auf diesen Trägern können durch eine Vielzahl von Verfah
ren hergestellt werden, die Fachleuten bekannt sind, einschließlich Koprä
zipitations- und Imprägnierungsverfahren. Beispielsweise ist ein geeigne
ter Methanolaufspaltungskatalysator auf Trägern sowie Verfahren zur
Herstellung desselben in Usami et al. "Catalytic Methanol Decomposition
at Low Temperatures over Palladium Supported on Metal Oxide" Applied
Catalysis A: General 171 (1998) 123-130 offenbart, deren Offenbarung
hier durch Bezugnahme eingeschlossen ist.
Bei der Methanolaufspaltungsreaktion wird Methanol in Kohlenmonoxid
und Wasserstoffmoleküle aufgespalten. Jedoch ist die Methanolaufspal
tung eine endotherme Reaktion. Demgemäß muss Wärme von einer wär
meerzeugenden Komponente des Brennstoffzellensystemes an den Metha
nolaufspaltungsreaktor geliefert werden. Geeignete wärmeerzeugende
Brennstoffzellenkomponenten umfassen einen Flammenbrenner oder
katalytischen Brenner 16, einen Reaktor 18 für selektive Oxidation oder
sogar einen Brennstoffzellenstapel 20. Bevorzugt wird ein katalytischer
Brenner 16 als die wärmeerzeugende Komponente verwendet, und der
Methanolaufspaltungsreaktor 14 ist als eine Hülse positioniert, die zu
mindest einen Abschnitt des katalytischen Brenners 16 umgibt. Der kata
lytische Brenner 16 kann die Temperatur des Methanolaufspaltungskata
lysators schnell in den Bereich von 200-300 Grad Celsius und sogar in
den Bereich von 500-600 Grad Celsius anheben.
Der Begriff "Kaltstart", wie er hier verwendet ist, betrifft einen Zustand, bei
welchem das Brennstoffzellensystem gestartet wird, bevor die Brennstoff
zellenkomponenten ihre optimale oder Standardbetriebstemperatur errei
chen. Insbesondere betrifft der Begriff "Kaltstart" einen Zustand, wenn
sich der Dampfreformer des Brennstoffzellensystemes bei einer Tempera
tur außerhalb eines bevorzugten Bereiches (normalen Betriebsbereiches)
von etwa 200-300 Grad Celsius befindet. Insbesondere kann der Begriff
"Kaltstart" eine Situation umfassen, wenn der Dampfreformer eine Innen
temperatur aufweist, die im Bereich von -40 Grad bis weniger als
200 Grad Celsius liegt, beispielsweise innerhalb des Temperaturbereiches
von -25 bis 180 oder -25 bis 150 Grad Celsius.
Während eines Kaltstartes wird ein Brennstoff, wie beispielsweise Metha
nol, an den katalytischen Brenner 16 über Leitungen 22 zusammen mit
einem Oxidationsmittel, wie beispielsweise Luft, durch Leitung 24 gelie
fert. Das Methanol und die Luft werden für wenige Minuten in den kataly
tischen Brenner 16 geladen, bis Überschusswasserstoff und Überschuss
sauerstoffströme von dem Brennstoffzellenstapel 20 verfügbar sind, die in
dem katalytischen Brenner verbrannt werden können. Ein Verbrennungs
katalysator ist auf einem geeigneten Träger in dem Brenner 16 getragen,
um das Methanol bei einer anfänglichen Startphase zu oxidieren und
anschließend Wasserstoff von dem Brennstoffzellenstapel 20 zu verbren
nen. Das katalytische Brennerabgas wird über Leitung 26 an einen Wär
metauscher 25 in einen Verdampfer 28 geliefert, um die Inhalte des Ver
dampfers 28 aufzuwärmen. Das Abgas der katalytischen Verbrennung
wird anschließend über Leitung 30 an die Atmosphäre ausgetragen. Einige
Systeme können Verbrennungsabwärme mit niedriger Güte für andere
Zwecke verwenden, wie beispielsweise als Erwärmung des Stapelkühlmit
tels beim Start.
Sobald der Methanolaufspaltungsreaktor 14 eine Betriebsreaktionstempe
ratur von etwa 200-300 Grad Celsius erreicht, wird Methanol über Lei
tung 32 in den Methanolaufspaltungsreaktor 14 eingeführt. Die Wärme
von dem katalytischen Brenner wird dazu verwendet, das Methanol, das
in den Methanolaufspaltungsreaktor geladen ist, in Anwesenheit eines
Aufspaltungskatalysators, wie beispielsweise Palladium, Platin, etc. aufzu
spalten. Der heiße Abfluß von dem Aufspaltungsreaktor, der CO und
Wasserstoff umfasst, wird über Leitung 34 an einen Dampfreformer 36
geliefert. Der heiße Abfluss des Methanolaufspaltungsreaktors hilft, den
Dampfreformer 36 und den Reformerkatalysator aufzuwärmen, wie bei
spielsweise Kupfer-Zink, der darin getragen ist. Der heiße Abfluss des
Methanolaufspaltungsreaktors ist im Wesentlichen frei von Wasserdampf
und kann durch das kalte Katalysatorbett zur Methanoldampfreformie
rung (nicht gezeigt) in den Dampfreformern 36 geführt werden, um das
Katalysatorbett ohne Wasserkondensation vorzuerwärmen. Diese Anord
nung (oder Prozesskonstruktion) überwindet Probleme der Wasserkonden
sation beim Stand der Technik, der während des Kaltstarts auftritt und
oftmals einen Schaden an dem Katalysatorbett in dem Dampfreformer
bewirkt.
Der Dampfreformer 36 wird dazu verwendet, einen organischen Brenn
stoff, wie beispielsweise Methanol, Benzin, Diesel, etc. aber bevorzugt
Methanol zu reformieren. Vorzugsweise wird der Abfluss 37 von dem
Reformer durch einen Wasserstoffreinigungsabschnitt des Brennstoffzel
lensystemes gesandt. Dieser Wasserstoffreinigungsabschnitt kann einen
CO-Adsorber 38 und einen Reaktor 18 für selektive Oxidation umfassen,
um CO zu entfernen, das entweder durch die Dampfreformierung eines
Brennstoffes, wie beispielsweise Methanol, erzeugt wird, oder das durch
die Methanolaufspaltungsreaktion erzeugt wird. Ein Oxidationsmittel, wie
beispielsweise Luft, kann über Leitung 39 dem CO-Adsorberabfluss 41 vor
einem Eintritt in den Reaktor für selektive Oxidation 18 (PrOx) hinzuge
fügt werden. Ein Wärmetauschermechanismus 40 kann vorgesehen sein,
um Wärme, die durch den Reaktor für selektive Oxidation (PrOx) 18 er
zeugt wird, an den Dampfreformer 36 zu übertragen. Der Abfluss 42 von
dem Reaktor 18 für selektive Oxidation umfasst eine Meine Menge an CO
(< 10 ppm) und eine hohe Konzentration an Wasserstoffmolekülen. Der
Wasserstoffstrom mit hoher Konzentration wird über Leitung 42 an einen
Brennstoffzellenstapel 20 in einer Menge von größer als der stöchiometri
schen Menge, die durch den Brennstoffzellenstapel gefordert ist, geliefert.
Ein Oxidationsmittel, wie beispielsweise Luft, wird auch im Überschuss
über Leitung 44 an den Brennstoffzellenstapel 20 geliefert. Der Brenn
stoffzellenstapel 20 arbeitet auf eine Fachleuten bekannte Art und Weise.
Ein geeigneter Brennstoffzellenstapel und sein Betrieb ist mit dem Akten
zeichen des Anwalts H-203484 von William Pettit et al. mit dem Titel
"Multistage Combustion Process to Maintain a Controllable Reformation
Temperature Profile" offenbart, deren Offenbarung hier durch Bezugnah
me eingeschlossen ist.
Überschüssiger Wasserstoff, der von dem Brennstoffzellenstapel 20 nicht
verwendet wird, kann über Leitung 46 an den katalytischen Brenner 16
geliefert werden. Ähnlicherweise kann überschüssiges Oxidationsmittel
(Luft), die durch den Brennstoffzellenstapel 20 nicht verwendet wird, über
Leitung 48 an den katalytischen Brenner geliefert werden. Der Wasserstoff
und die Luft werden in dem katalytischen Brenner 16 verbrannt, wenn
das Brennstoffzellensystem einen Zustand nach der Startphase oder
normale Betriebstemperaturen erreicht hat.
Sobald der Verdampfer 28 und der Dampfreformer 36 eine vorbestimmte
Betriebstemperatur (200-300 Grad Celsius für den Methanoldampfre
former) erreicht haben, wird Methanol von dem Brennstofftank 10 über
Leitung 50 an einen Verdampfer 28 geliefert. Gleichzeitig wird Wasser von
einem Wassertank 12 über Leitung 52 an den Verdampfer geliefert. Das
Wasser und das Methanol werden verdampft und anschließend über
Leitung 54 an den Dampfreformer geliefert. Sobald der Dampfreformer 36
eine vorbestimmte Betriebstemperatur erreicht hat, kann die Methanol
aufspaltungsreaktion zugunsten des effizienteren Methanoldampfreformie
rungsprozesses gestoppt werden.
Bei einer bevorzugten Ausführungsform wird der katalytische Brenner 16
dazu verwendet, Wärme durch den Wärmetauscher 25 vorzusehen und
damit kaltes Wasser und Methanol während Kaltstartbedingungen zu
verdampfen. Nachdem der Verdampfer 28 durch den katalytischen Bren
ner 16 erwärmt worden ist, und der Dampfreformer 36 durch den Metha
nolaufspaltungsabfluss und den Reaktor für selektive Oxidation erwärmt
worden ist, kann Methanol und Wasserdampf in den Dampfreformer 36
geladen werden. Temperatursensoren (nicht gezeigt) können in dem Ver
dampfer 28 und in dem Dampfreformer 36 angeordnet sein, um zu
bestimmen, wann diese Komponenten normale Betriebstemperaturen
erreicht haben und ab wann es nicht mehr erforderlich ist, Methanol in
den Methanolaufspaltungsreaktor 14 zu liefern, um durch Methanolauf
spaltung Wasserstoff zu erzeugen und Wärme zu übertragen.
Bei einer anderen Ausführungsform der Erfindung kann der Methanolauf
spaltungsreaktor 14 dazu verwendet werden, Übergangsbetriebslastprob
leme zu beseitigen. Bei einigen Betriebsbedingungen kann die Ansprech
zeit des Verdampfers 28 und des Dampfreformers 36 nicht schnell genug
sein, um Wasserstoff in einer ausreichenden Menge zu erzeugen und
große Änderungen der Lastanforderung an den Brennstoffzellenstapel 20
zu erfüllen. Bei einem Herunterfahrzustand ist die Last auf den Brenn
stoffzellenstapel dramatisch verringert worden (beispielsweise, wenn ein
Fahrzeug bei einer roten Ampel zum Stehen kommt). Anschließend kann
die Last auf den Brennstoffzellenstapel dramatisch erhöht werden (bei
spielsweise, wenn der Fahrzeugfahrer versucht, aus einem Stillstand
schnell zu beschleunigen). Unter derartigen Bedingungen kann Methanol
in den Methanolaufspaltungsreaktor geladen und aufgespalten werden,
um schnell einen zusätzlichen wasserstoffreichen Strom zu erzeugen und
der Lastanforderung an den Brennstoffzellenstapel unterstützend nachzu
kommen. Jedoch ist ein laufender Betrieb des Methanolaufspaltungsreak
tors nicht erwünscht, da der Methanolaufspaltungsreaktor einen niedrige
ren Wirkungsgrad der Wasserstoffumwandlung aufweist, als der Dampfre
former. Das in dem Dampfreformierungsprozess verwendete Wasser stellt
eine zusätzliche Quelle für Wasserstoff dar, die den Dampfreformerprozess
bei der Erzeugung von Wasserstoff effizienter macht, als die Methanolauf
spaltungsreaktion.
Natürlich kann das Brennstoffzellensystem ein automatisiertes Prozess
steuersystem umfassen, das die verschiedenen Brennstoffzellenkompo
nenten steuert, wie beispielsweise den Verdampfer, den Dampfreformer,
den Kohlenmonoxidadsorber, den PrOx, den Brennstoffzellenstapel, den
Brenner, den Methanolaufspaltungsreaktor und zugehörige Pumpen,
Ventile, Wärmetauscher, Sensoren und elektrische Ausrüstung. Es kön
nen damit in Verbindung stehende Computersteuerungen, Treiber, Aktua
toren, Sensoren und damit in Verbindung stehende elektrische/elektro
nische Ausrüstung außerhalb des Fahrzeugs vorgesehen sein, um die
oben beschriebenen Prozesskomponenten und Prozesse auf eine Art und
Weise zu steuern, die Fachleuten bekannt ist.
Aus dem Vorhergehenden wird offensichtlich, dass der Gebrauch des
Methanolaufspaltungsreaktors in dem Brennstoffzellensystem erlaubt,
dass das Methanol in den Aufspaltungsreaktor geladen werden kann, um
einen heißen Abgasstrom zu erzeugen, der dazu verwendet wird, den
Dampfreformer während einer Kaltstartsituation zu erwärmen. Ein was
serstoffreicher Strom wird nahezu unmittelbar durch die Aufspaltung des
Methanols geliefert und kann von dem Brennstoffzellenstapel dazu ver
wendet werden, Elektrizität zu erzeugen. Der Methanolaufspaltungsreak
tor kann auch bei Übergangsbetriebszuständen verwendet werden, wenn
eine relativ hohe Anforderung an elektrischer Last an das Brennstoffzel
lensystem angelegt wird. Wiederum erzeugt die Aufspaltung von Methanol
schnell einen zusätzlichen wasserstoffreichen Strom, der von dem Brenn
stoffzellenstapel dazu verwendet werden kann, schnellen Änderungen der
Lastanforderung rasch nachzukommen.
Zusammengefasst ist ein Brennstoffzellensystem mit einem Methanolauf
spaltungsreaktor vorgesehen, der dazu verwendet wird, Probleme bei
Kaltstart- und Übergangsbetriebszuständen zu lösen. Methanol wird in
einen Methanolaufspaltungsreaktor geladen, und Wärme wird geliefert,
um Methanol (eine endotherme Reaktion) aufzuspalten und Wasserstoff
moleküle und Kohlenmonoxid zu erzeugen. Heiße Abgase (Abfluss) von
dem Methanolaufspaltungsreaktor wird in einen Dampfreformer geladen,
um den Reformer vorzuerwärmen. Der durch die Methanolaufspaltung
erzeugte Wasserstoff wird durch einen Brennstoffzellenstapel verwendet.
Claims (35)
1. Brennstoffzellensystem mit:
einem Brennstoffzellenstapel, der derart aufgebaut und ausgebil det ist, um Wasserstoff zur Erzeugung von Elektrizität zu verwenden,
einem Dampfreformer zur Reformierung eines organischen Brennstoffes und zur Erzeugung von Wasserstoff zum Gebrauch durch den Brennstoffzellenstapel,
einem Methanolaufspaltungsreaktor zur Aufspaltung von Metha nol und Erzeugung von Wasserstoff und heißem Abgas,
wobei der Methanolaufspaltungsreaktor wirksam mit dem Dampf reformer verbunden ist, um heiße Abgase von dem Methanolaufspal tungsreaktor zu liefern und den Dampfreformer vorzuerwärmen, und
wobei der Methanolaufspaltungsreaktor wirksam mit dem Brenn stoffzellenstapel verbunden ist, um Wasserstoff an den Brennstoffzel lenstapel zu liefern.
einem Brennstoffzellenstapel, der derart aufgebaut und ausgebil det ist, um Wasserstoff zur Erzeugung von Elektrizität zu verwenden,
einem Dampfreformer zur Reformierung eines organischen Brennstoffes und zur Erzeugung von Wasserstoff zum Gebrauch durch den Brennstoffzellenstapel,
einem Methanolaufspaltungsreaktor zur Aufspaltung von Metha nol und Erzeugung von Wasserstoff und heißem Abgas,
wobei der Methanolaufspaltungsreaktor wirksam mit dem Dampf reformer verbunden ist, um heiße Abgase von dem Methanolaufspal tungsreaktor zu liefern und den Dampfreformer vorzuerwärmen, und
wobei der Methanolaufspaltungsreaktor wirksam mit dem Brenn stoffzellenstapel verbunden ist, um Wasserstoff an den Brennstoffzel lenstapel zu liefern.
2. Brennstoffzellensystem nach Anspruch 1, ferner mit einem Brenner,
der wirksam mit dem Methanolaufspaltungsreaktor verbunden ist,
um Wärme an den Methanolaufspaltungsreaktor zu liefern und eine
in dem Reaktor stattfindende Methanolaufspaltungsreaktion anzu
treiben.
3. Brennstoffzellensystem nach Anspruch 2, wobei der Brenner einen
Katalysator zur chemischen Verbrennung eines Brennstoffes um
fasst.
4. Brennstoffzellensystem nach Anspruch 3, wobei der Brennstoff Me
thanol umfasst.
5. Brennstoffzellensystem nach Anspruch 3, wobei der Brennstoff Ben
zin umfasst.
6. Brennstoffzellensystem nach Anspruch 3, wobei der Methanolauf
spaltungsreaktor eine Hülse umfasst, die über einer Außenfläche ei
nes Brenners liegt, und wobei ein Methanolaufspaltungskatalysator
in der Hülse getragen ist.
7. Brennstoffzellensystem nach Anspruch 1, ferner mit einem Aufspal
tungskatalysator in dem Methanolaufspaltungsreaktor.
8. Brennstoffzellensystem nach Anspruch 7, wobei der Aufspaltungska
talysator Palladium umfasst.
9. Brennstoffzellensystem nach Anspruch 7, wobei der Aufspaltungska
talysator Palladium auf einem Metalloxidträger umfasst.
10. Brennstoffzellensystem nach Anspruch 7, wobei der Aufspaltungska
talysator etwa 10-20 Gewichtsprozent Palladium auf einem Metall
oxidträger umfasst, und wobei der Träger zumindest ein Material um
fasst, das aus der Gruppe gewählt ist, die aus ZrO2, Pr2O3 und CeO2
besteht.
11. Brennstoffzellensystem nach Anspruch 6, wobei der Aufspaltungska
talysator etwa 10-20 Gewichtsprozent Palladium auf einem Metall
oxidträger umfasst, der ZrO2 umfasst.
12. Brennstoffzellensystem nach Anspruch 6, wobei der Aufspaltungska
talysator Palladium umfasst.
13. Brennstoffzellensystem nach Anspruch 8, wobei dieser Dampfrefor
mer einen Katalysator umfasst, der Kupfer und Zink umfasst.
14. Brennstoffzellensystem nach Anspruch 12, wobei der Dampfreformer
einen Katalysator umfasst, der Kupfer und Zink umfasst.
15. Brennstoffzellensystem nach Anspruch 2, wobei der Brennstoffzellen
stapel wirksam mit dem Brenner verbunden ist, um
Überschuss-Wasserstoff und Überschuss-Sauerstoff von dem Brennstoffzellensta
pel in den Brenner zu laden, damit dieser darin katalytisch verbrannt
wird, um Wärme zu erzeugen.
16. Brennstoffzellensystem nach Anspruch 15, ferner mit einem Ver
dampfer, und wobei der Brenner wirksam mit dem Verdampfer ver
bunden ist, um den Verdampfer unter Verwendung heißer Abgase zu
erwärmen, die durch den Brenner erzeugt werden.
17. Brennstoffzellensystem nach Anspruch 1, ferner mit einem Kohlen
monoxidadsorber unterstromig des Reformers.
18. Brennstoffzellensystem nach Anspruch 1, ferner mit einem Reaktor
für selektive Oxidation unterstromig des Reformers.
19. Brennstoffzellensystem nach Anspruch 18, wobei der Reaktor für
selektive Oxidation wirksam mit dem Reformer verbunden ist, um
Wärme, die durch den Reaktor für selektive Oxidation erzeugt wurde,
an den Reformer zu übertragen.
20. Verfahren zum Betrieb eines Brennstoffzellensystemes mit einem
Dampfreformer, einem Methanolaufspaltungsreaktor und einer wär
meerzeugenden Komponente, das umfasst, dass:
eine wärmeerzeugende Komponente betrieben wird, um Wärme zu erzeugen und die Wärme an den Methanolaufspaltungsreaktor zu lie fern, wenn der Dampfreformer eine Innentemperatur unterhalb von 200 Grad Celsius aufweist,
Methanol in einen Methanolaufspaltungsreaktor geladen wird, um das Methanol unter Verwendung von Wärme aufzuspalten, die durch die wärmeerzeugende Komponente geliefert wird, und um einen hei ßen Abflussstrom von dem Methanolaufspaltungsreaktor zu erzeu gen, der Wasserstoff umfasst,
der heiße Abflussstrom von dem Methanolaufspaltungsreaktor durch einen Dampfreformer geführt wird, um den Dampfreformer zu erwärmen, und
Wasserstoff, der durch den Methanolaufspaltungsreaktor erzeugt wird, an einen Brennstoffzellenstapel geliefert wird.
eine wärmeerzeugende Komponente betrieben wird, um Wärme zu erzeugen und die Wärme an den Methanolaufspaltungsreaktor zu lie fern, wenn der Dampfreformer eine Innentemperatur unterhalb von 200 Grad Celsius aufweist,
Methanol in einen Methanolaufspaltungsreaktor geladen wird, um das Methanol unter Verwendung von Wärme aufzuspalten, die durch die wärmeerzeugende Komponente geliefert wird, und um einen hei ßen Abflussstrom von dem Methanolaufspaltungsreaktor zu erzeu gen, der Wasserstoff umfasst,
der heiße Abflussstrom von dem Methanolaufspaltungsreaktor durch einen Dampfreformer geführt wird, um den Dampfreformer zu erwärmen, und
Wasserstoff, der durch den Methanolaufspaltungsreaktor erzeugt wird, an einen Brennstoffzellenstapel geliefert wird.
21. Verfahren nach Anspruch 20, wobei die wärmeerzeugende Kompo
nente einen Brenner umfasst.
22. Verfahren nach Anspruch 21, wobei der Brenner einen Katalysator
zur katalytischen Verbrennung eines Brennstoffes umfasst.
23. Verfahren nach Anspruch 22, ferner umfassend, dass Methanol in
den Brenner geladen wird und das Methanol katalytisch verbrannt
wird.
24. Verfahren zum Betrieb eines Brennstoffzellensystems, um schnellen
Änderungen der Anforderung an elektrischer Last nachzukommen,
und wobei das Brennstoffzellensystem einen Brennstoffzellenstapel,
eine wärmeerzeugende Komponente und einen Methanolaufspal
tungsreaktor aufweist, umfassend, dass:
eine wärmeerzeugende Komponente betrieben wird, um Wärme bei einem rapiden Anstieg der Anforderung an elektrischer Last auf einen Brennstoffzellenstapel zu erzeugen,
Methanol in einen Methanolaufspaltungsreaktor geladen wird, um das Methanol unter Verwendung von Wärme aufzuspalten, die durch die wärmeerzeugende Komponente erzeugt wird, und um einen Was serstoffstrom zu erzeugen, und
der Wasserstoff an einen Brennstoffzellenstapel geliefert wird.
eine wärmeerzeugende Komponente betrieben wird, um Wärme bei einem rapiden Anstieg der Anforderung an elektrischer Last auf einen Brennstoffzellenstapel zu erzeugen,
Methanol in einen Methanolaufspaltungsreaktor geladen wird, um das Methanol unter Verwendung von Wärme aufzuspalten, die durch die wärmeerzeugende Komponente erzeugt wird, und um einen Was serstoffstrom zu erzeugen, und
der Wasserstoff an einen Brennstoffzellenstapel geliefert wird.
25. Verfahren nach Anspruch 24, wobei die wärmeerzeugende Kompo
nente einen Brenner umfasst.
26. Verfahren nach Anspruch 25, wobei der Brenner einen Katalysator
zur katalytischen Verbrennung eines Brennstoffes umfasst.
27. Verfahren nach Anspruch 26, ferner umfassend, dass Methanol in
den Brenner geladen wird, um das Methanol zu verbrennen und
Wärme zu erzeugen.
28. Verfahren nach Anspruch 26, ferner umfassend, dass überschüssiger
Wasserstoff und überschüssiger Sauerstoff von dem Brennstoffzellen
stapel in den Brenner geladen werden, um katalytisch verbrannt zu
werden und Wärme zu erzeugen.
29. Verfahren nach Anspruch 26, ferner umfassend, dass ein Verdampfer
unter Verwendung heißer Abgase erwärmt wird, die durch den Bren
ner erzeugt werden.
30. Brennstoffzellensystem mit einem Brennstoffzellenstapel und einem
Methanolaufspaltungsreaktor, der derart aufgebaut und ausgebildet
ist, um einen Wasserstoffstrom für den Gebrauch durch den Brenn
stoffzellenstapel zu erzeugen.
31. Verfahren zum Betrieb eines Brennstoffzellensystemes, umfassend,
dass:
ein erster Wasserstoff erzeugender Reaktor vorgesehen wird, der während Kaltstartbedingungen betreibbar ist, und ein zweiter Was serstoff erzeugender Reaktor vorgesehen wird, der einen Wärmeein gang erfordert, um eine vorbestimmte Betriebstemperatur oberhalb der Kaltstarttemperatur zu erreichen, wobei der zweite Wasserstoff erzeugende Reaktor derart aufgebaut und ausgebildet ist, um nach Erreichen der vorbestimmten Betriebstemperatur einen Wasserstoff strom (B) zum Gebrauch durch den Brennstoffzellenstapel zu erzeu gen,
ein erster Wasserstoff erzeugender Reaktor betrieben wird, um ei nen Wasserstoffstrom (A) und heißes Abgas von dem ersten Reaktor zu erzeugen,
der zweite Wasserstoff erzeugende Reaktor unter Verwendung des heißen Abgases von dem ersten Reaktor erwärmt wird und ein Brennstoffzellenstapel unter Verwendung des Wasserstoffstromes (A) von dem ersten Wasserstoff erzeugenden Reaktor betrieben wird, und
der Betrieb des ersten Wasserstoff erzeugenden Reaktors gestoppt wird, nachdem der zweite Wasserstoff erzeugende Reaktor die vorbe stimmte Betriebstemperatur erreicht hat.
ein erster Wasserstoff erzeugender Reaktor vorgesehen wird, der während Kaltstartbedingungen betreibbar ist, und ein zweiter Was serstoff erzeugender Reaktor vorgesehen wird, der einen Wärmeein gang erfordert, um eine vorbestimmte Betriebstemperatur oberhalb der Kaltstarttemperatur zu erreichen, wobei der zweite Wasserstoff erzeugende Reaktor derart aufgebaut und ausgebildet ist, um nach Erreichen der vorbestimmten Betriebstemperatur einen Wasserstoff strom (B) zum Gebrauch durch den Brennstoffzellenstapel zu erzeu gen,
ein erster Wasserstoff erzeugender Reaktor betrieben wird, um ei nen Wasserstoffstrom (A) und heißes Abgas von dem ersten Reaktor zu erzeugen,
der zweite Wasserstoff erzeugende Reaktor unter Verwendung des heißen Abgases von dem ersten Reaktor erwärmt wird und ein Brennstoffzellenstapel unter Verwendung des Wasserstoffstromes (A) von dem ersten Wasserstoff erzeugenden Reaktor betrieben wird, und
der Betrieb des ersten Wasserstoff erzeugenden Reaktors gestoppt wird, nachdem der zweite Wasserstoff erzeugende Reaktor die vorbe stimmte Betriebstemperatur erreicht hat.
32. Verfahren zum Betrieb eines Brennstoffzellensystemes nach An
spruch 31, wobei die vorbestimmte Betriebstemperatur des zweiten
Wasserstoff erzeugenden Reaktors etwa 200 Grad Celsius oder größer
und die Temperatur des ersten Wasserstoff erzeugenden Reaktors
kleiner als 200 Grad Celsius bei Kaltstart ist.
33. Verfahren zum Betrieb eines Brennstoffzellensystemes nach An
spruch 31, wobei die vorbestimmte Betriebstemperatur des zweiten
Wasserstoff erzeugenden Reaktors im Bereich von etwa 200 bis etwa
300 Grad Celsius liegt und die Temperatur des ersten Wasserstoff er
zeugenden Reaktors bei Kaltstartbereichen von etwa -40 bis etwa
180 Grad Celsius liegt.
34. Verfahren zum Betrieb eines Brennstoffzellensystemes während
Übergangsbetriebszuständen, wobei die Anforderung an elektrischer
Last auf einen Brennstoffzellenstapel dramatisch erhöht ist, umfas
send, dass:
ein erster und ein zweiter Wasserstoff erzeugender Reaktor vorge sehen wird,
der zweite Wasserstoff erzeugende Reaktor betrieben wird, um ei nen Wasserstoffstrom (B) zum Gebrauch durch einen Brennstoffzel lenstapel zu liefern, und
der erste Wasserstoff erzeugende Reaktor bei einem dramatischen Anstieg der Anforderung an elektrischer Last auf den Brennstoffzel lenstapel betrieben wird, um einen zusätzlichen Wasserstoffstrom (A) zum Gebrauch durch den Brennstoffzellenstapel zu erzeugen und
den Betrieb des ersten Wasserstoff erzeugenden Reaktors zu stoppen, nachdem dem dramatischen Anstieg der Anforderung an elektrischer Last nachgekommen ist.
ein erster und ein zweiter Wasserstoff erzeugender Reaktor vorge sehen wird,
der zweite Wasserstoff erzeugende Reaktor betrieben wird, um ei nen Wasserstoffstrom (B) zum Gebrauch durch einen Brennstoffzel lenstapel zu liefern, und
der erste Wasserstoff erzeugende Reaktor bei einem dramatischen Anstieg der Anforderung an elektrischer Last auf den Brennstoffzel lenstapel betrieben wird, um einen zusätzlichen Wasserstoffstrom (A) zum Gebrauch durch den Brennstoffzellenstapel zu erzeugen und
den Betrieb des ersten Wasserstoff erzeugenden Reaktors zu stoppen, nachdem dem dramatischen Anstieg der Anforderung an elektrischer Last nachgekommen ist.
35. Verfahren zum Betrieb eines Brennstoffzellensystemes nach An
spruch 34, wobei der erste Wasserstoff erzeugende Reaktor einen ge
ringeren Wirkungsgrad der Wasserstofferzeugung aufweist, als der
zweite Wasserstoff erzeugende Reaktor, und
wobei der erste Wasserstoff erzeugende Reaktor eine schnellere Ansprechzeit zur Erzeugung von Wasserstoff aufweist, als der zweite Wasserstoff erzeugende Reaktor.
wobei der erste Wasserstoff erzeugende Reaktor eine schnellere Ansprechzeit zur Erzeugung von Wasserstoff aufweist, als der zweite Wasserstoff erzeugende Reaktor.
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