DE10033897A1 - Aluminiumhaltiger Interkonnektor für Brennstoffzellen - Google Patents

Aluminiumhaltiger Interkonnektor für Brennstoffzellen

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Abstract

Die Erfindung bezieht sich auf einen Interkonnektor mit Kontaktflächen zur Kontaktierung der Elektroden von Hochtemperaturbrennstoffzellen sowie ein Verfahren zu seiner Herstellung. DOLLAR A Der Interkonnektor ist aluminiumhaltig und mit mindestens einer Nickelfolie durch Legierungsbildung verbunden, so daß die Elektroden kontaktierenden Kontaktflächen Nickel-Aluminium-Legierungen enthalten. Durch die Nickel-Aluminium-Legierungen wird eine wesentliche und langzeitstabile Erniedrigung des Kontaktwiderstands erzielt, wobei die Nickel-Aluminium-Legierungen insbesondere zur Kontaktierung der Anode eingesetzt werden können. Besondere Ausführungsformen beinhalten, daß lochblech-, streifen- oder punktförmige Nickelfolien mit den Kontaktflächen des Interkonnektors durch Legierungsbildung verbunden sind.

Description

Die Erfindung bezieht sich auf einen aluminiumhaltigen Interkonnektor für Elektroden von Brennstoffzellen. Eine Brennstoffzelle weist eine Kathode, einen Elektro­ lyten sowie eine Anode auf. Der Kathode wird ein Oxida­ tionsmittel, z. B. Luft und der Anode wird ein Brenn­ stoff, z. B. Wasserstoff zugeführt.
Verschiedene Brennstoffzellentypen sind bekannt, bei­ spielsweise die SOFC-Brennstoffzelle aus der Druck­ schrift DE 44 30 958 C1 sowie die PEM-Brennstoffzelle aus der Druckschrift DE 195 31 852 C1.
Die SOFC-Brennstoffzelle wird auch Hochtemperaturbrenn­ stoffzelle genannt, da ihre Betriebstemperatur bis zu 1000°C betragen kann. An der Kathode einer Hochtempe­ raturbrennstoffzelle bilden sich in Anwesenheit des Oxidationsmittels Sauerstoffionen. Die Sauerstoffionen passieren den Elektrolyten und rekombinieren auf der Anodenseite mit dem vom Brennstoff stammenden Wasser­ stoff zu Wasser. Mit der Rekombination werden Elektro­ nen freigesetzt und so elektrische Energie erzeugt. Mehrere Brennstoffzellen werden in der Regel zur Erzie­ lung großer elektrischer Leistungen durch verbindende Elemente elektrisch und mechanisch durch Interkonnekto­ ren miteinander verbunden. Ein Beispiel für ein verbin­ dendes Element stellt die bipolare Platte dar. Mittels bipolarer Platten entstehen übereinander gestapelte, elektrisch in Serie geschaltete Brennstoffzellen. Diese Anordnung wird Brennstoffzellenstapel genannt. Die Brennstoffzellenstapel bestehen aus den bipolaren Plat­ ten und den Elektroden-Elektrolyt-Einheiten.
Interkonnektoren besitzen neben den elektrischen und mechanischen Eigenschaften regelmäßig auch Gasvertei­ lerstrukturen. Bei der bipolaren Platte wird dies durch Stege mit Elektrodenkontakt realisiert, die die Gaska­ näle zur Versorgung der Elektroden voneinander trennen (DE 44 10 711 C1). Gasverteilerstrukturen bewirken, daß die Betriebsmittel gleichmäßig in den Elektrodenräumen (Räume in denen sich die Elektroden befinden) verteilt werden.
Nachteilig können bei Brennstoffzellen und Brennstoff­ zellenstapeln folgende Probleme auftreten:
  • - Metallische bipolare Platten mit einem hohen Chrom­ gehalt bilden leitende Chromoxid-Deckschichten aus; im Betrieb kommt es durch Abdampfen von Chrom zu Al­ terungserscheinungen innerhalb der Brennstoffzelle.
  • - Metallische bipolare Platten mit hohem Aluminiumge­ halt bilden Al2O3-Deckschichten aus, die nachteilig wie ein elektrischer Isolator wirken.
  • - Das Stapeln mehrerer Brennstoffzellen mittels bipo­ larer Platten geschieht durch einen Fügeprozeß. Da­ bei werden die Brennstoffzellen unter Druck zusam­ mengefügt. Beim Fügeprozeß können sich zwischen den bekannten starren bipolaren Platten und den Elektro­ den-Elektrolyt-Einheiten schlecht leitende Kontakt­ punkte ergeben. Diese beruhen u. a. auf Fertigungsto­ leranzen bei der Herstellung von bipolaren Platten bzw. Elektroden-Elektrolyt-Einheiten.
  • - Bei zyklischer Temperaturbelastung können Wärmespan­ nungen auftreten; diese resultieren aus der unter­ schiedlichen Ausdehnung der verwendeten Materialien im Betrieb.
Aufgabe der Erfindung ist es daher, einen Interkonnek­ tor zu schaffen, der eine langzeitstabile Kontaktierung der Anode gewährleistet. Ein Verfahren zur Herstellung eines solchen Interkonnektors wird angegeben.
Die Aufgabe wird durch einen Interkonnektor nach An­ spruch 1 gelöst. Der Interkonnektor ist aluminiumhaltig und mit Kontaktflächen und Gasverteilerstrukturen für Elektroden von Hochtemperaturbrennstoffzellen ausge­ stattet, wobei die Kontaktflächen zumindest teilweise Nickel-Aluminium-Legierungen aufweisen. Es kann sich hierbei z. B. um Nickelaluminide (z. B. NiAl, NiAl2, Ni3Al) handeln. Solche Legierungen bieten als Kontakt­ schicht in Brennstoffzellen folgende Vorteile:
  • - Nickel-Aluminium-Legierungen wirken als Diffusions­ barriere für Legierungsbestandteile des Interkonnek­ tors und vermeiden so die Bildung schlecht leitender Korrosionsprodukte (z. B. Aluminiumoxid) beispiels­ weise an der Oberfläche eines Anodeninterkonnektors.
  • - Nickel-Aluminium-Legierungen sind hochtemperaturbe­ ständig (z. B. Schmelzpunkt von NiAl: 1638°C).
  • - Nickel-Aluminium-Legierungen besitzen eine ausrei­ chende elektrische Leitfähigkeit.
  • - Geringe Material- und Verarbeitungskosten.
In einer vorteilhaften Ausgestaltung werden die Kon­ taktflächen durch Stege gebildet, die Gaskanäle des In­ terkonnektors voneinander trennen (Anspruch 2). Der In­ terkonnektor ist dann als bipolare Platte ausgeführt, dessen Stege zumindest teilweise Nickel-Aluminium- Legierungen aufweisen.
In einer besonders vorteilhaften Ausgestaltung ist min­ destens eine Nickelfolie mit den Kontaktflächen des In­ terkonnektors durch Legierungsbildung verbunden (An­ spruch 3). Dadurch liegen an der Grenzfläche zwischen den Kontaktflächen des Interkonnektors und der Nickel­ folie Nickel-Aluminium-Legierungen vor. Die Ansprüche 4-6 betreffen die Form der Folie(n) und damit die Form der Nickel-Aluminium-Legierungen, die auf den Kontakt­ flächen des Interkonnektors vorliegen. Es kann eine lochblechförmige Nickelfolie (Anspruch 4) mit den Kon­ taktflächen des Interkonnektors durch Legierungsbildung verbunden sein, deren Öffnungen auf den Gaskanälen des Interkonnektors liegen. Dadurch wird der Transport von Brennstoffen bis an die Elektroden der Brennstoffzelle gewährleistet.
Es können aber auch streifenförmige (Anspruch 5) bzw. punktförmige (Anspruch 6) Nickelfolien mit den Kontakt­ flächen des Interkonnektors durch Legierungsbildung verbunden sein. Die Kontaktflächen des Interkonnektors können genauso breit wie die Nickelfolien sein. Die Kontaktflächen können aber auch breiter als die Folien sein.
Vorteilhaft umfaßt eine Hochtemperaturbrennstoffzelle einen solchen Interkonnektor, wobei die Kontaktflächen des Interkonnektors die Anode der Hochtemperaturbrenn­ stoffzelle kontaktieren (Anspruch 7). Durch die Eigen­ schaften der Nickel-Aluminium-Legierungen, wie Hochtem­ peraturbeständigkeit, wird eine langzeitstabile Kontak­ tierung gewährleistet. Daraus folgert, daß durch die Nickel-Aluminium-Legierungen auf der Anodenseite des Interkonnektors eine Verringerung des Kontaktwider­ stands in der Hochtemperaturbrennstoffzelle erzielt wird, da die Bildung isolierender Aluminiumoxidschich­ ten vermieden wird. Handelt es sich bei der Ausführung des Interkonnektors um eine bipolare Platte, so liegen die Nickel-Aluminium-Legierungen auf den Stegen mit Elektrodenkontakt vor, wobei die Stege mehr oder weni­ ger vollständig mit den Nickel-Aluminium-Legierungen bedeckt sein können.
In einer weiteren Ausgestaltung der Erfindung ist zwi­ schen der Anode und dem Interkonnektor ein elastisches Nickelnetz angeordnet (Anspruch 8). Dieses Nickelnetz dient als zusätzliches Mittel dazu, den elektrischen Kontakt zwischen der Anode und dem Interkonnektor über die Gitterpunkte des Netzes gleichmäßig zu gewährlei­ sten und somit die oben genannten Fertigungstoleranzen des Interkonnektors bzw. der Anode auszugleichen.
Ein Brennstoffzellenstapel umfaßt mindestens zwei sol­ cher Hochtemperaturbrennstoffzellen (Anspruch 9). Da­ durch werden höhere Leistungen erzielt.
Ein Verfahren zur Herstellung eines Interkonnektors ge­ mäß den Ansprüchen 1-6 ist in Anspruch 10 angegeben. Mindestens eine Nickelfolie wird auf die Kontaktflächen eines aluminiumhaltigen Interkonnektors aufgebracht. Anschließend erfolgt eine Wärmebehandlung, insbesondere ein Heißpreßverfahren unter Bildung von Nickel- Aluminium-Legierungen (Anspruch 10). Die Nickelfolie besteht aus 99%-igem Nickel und es entstehen NiAl, Ni­ Al2, Ni3Al und weitere Legierungen. Ist die Folie loch­ blechförmig ausgestaltet, so können vorher die Öffnun­ gen auf einfache Weise aus der Nickelfolie herausge­ stanzt worden sein. Es hat sich gezeigt, daß Heißpreßverfahren bis 1150°C besonders gut geeignet sind, langzeitstabile Nickel-Aluminium-Legierungen zu erzeu­ gen. Allerdings kommen auch Schweißverfahren unter einer Schutzgasatmosphäre sowie bedingt auch Plas­ maspritzverfahren in Betracht.
Eine weitere Möglichkeit zur Erzeugung von Nickel- Aluminium-Legierungen besteht unter einer Verwendung einer galvanischen Vernickelung. Anschließend erfolgt eine Glühung der vernickelten Oberflächen im Vakuum un­ ter Bildung von Nickel-Aluminium-Legierungen (Anspruch 11). Der Vorteil dieses Verfahrens besteht darin, daß große Oberflächen auf diese Weise mit Nickel-Aluminium- Legierungen versehen werden können.
Mit solchen Verfahren ist es vorstellbar in Ausgestal­ tung der Erfindung eine Brennstoffzelle oder einen Brennstoffzellenstapel zu bilden (Anspruch 12).
Im folgenden wird die Erfindung anhand der Beschreibung von Ausführungsbeispielen unter Bezugnahme auf die Fi­ guren erläutert.
Fig. 1a zeigt schematisch einen Querschnitt durch einen Teil einer Hochtemperaturbrennstoffzelle, bei der die Anode 1 über einen aluminiumhaltigen Interkonnek­ tor 5, der als bipolare Platte ausgeführt ist, kontak­ tiert wird. Die bipolare Platte ist mit einer lochblechförmigen Nickelfolie 13 durch Legierungsbil­ dung verbunden. Die Nickelfolie kann eine beliebige Stärke von 50-1000 µm und insbesondere von 500 µm be­ sitzen. An der Grenzfläche zwischen bipolarer Platte 5 und Nickelfolie 13 liegen Nickel-Aluminium-Legierungen vor. Zwischen Anode 1 und bipolarer Platte 5 ist wei­ terhin ein Nickelnetz 2 angeordnet. Fig. 1b zeigt in Aufsicht die Anordnung der lochblechförmigen Nickelfo­ lie 13 auf der bipolaren Platte S. Der Querschnitt der Fig. 1a kann in Fig. 1b in der Ebene A-A' oder B-B' durchgeführt worden sein. Fig. 1b ist also eine Auf­ sicht des Gegenstands von Fig. 1a, allerdings ohne Nic­ kelnetz 2 und Anode 1. Mit den Stegen 6 der bipolaren Platte 5 ist die lochblechförmige Nickelfolie 13 durch Legierungsbildung verbunden, so daß Nickel-Aluminium- Legierungen vorliegen. Fig. 1a weist insgesamt sieben Stege 6 auf von denen nur einer mit dem Bezugszeichen 6 versehen ist. Durch die sieben Stege 6 werden sechs Gaskanäle 14 voneinander getrennt. Die Öffnungen 7 der lochblechförmigen Nickelfolie 13 befinden sich auf den Gaskanälen 14 der bipolaren Platte 5. In Fig. 1b sind drei Reihen mit jeweils sechs Öffnungen 7 dargestellt. Die Öffnungen 7 sind in Form von rechteckigen Spalten ausgebildet, die in den Ebenen A-A' und B-B' voneinan­ der getrennt sind. An den Stellen, an denen die loch­ blechförmige Nickelfolie 13 über den Gaskanälen 14 der bipolaren Platte 5 liegt, liegt demnach nur das Nickel der Folie, bzw. deren Öffnungen, vor. Diese Anordnung gewährleistet einerseits den Gasfluß von den Gaskanälen 14 der bipolaren Platte 5 durch die Öffnungen 7 der lochblechförmigen Nickelfolie 13 an die Anode 1. Durch die Lage der Öffnungen 7 über den Gaskanälen 14 werden im Betrieb bei hohen Temperaturen aber auch Wärmespan­ nungen zwischen lochblechförmiger Nickelfolie 13 und bipolarer Platte 5 minimiert, die durch die unter­ schiedliche Ausdehnung der verschiedenen Materialien zustande kommen. Die Öffnungen 7 in der lochblechförmi­ gen Nickelfolie 13 sind in Fig. 1b in den Ebenen A-A' und B-B' unterbrochen. Dies dient der Stabilität der Nickelfolie unter Betriebsbedingungen.
In Fig. 1a befindet sich zwischen der Anode 1 und der lochblechförmigen Nickelfolie 13 ein elastisches Nic­ kelnetz 2. Es hat eine Stärke von 250 µm und eine Ma­ schenweite von 200 µm. Der Durchmesser der Drähte be­ trägt 125 µm. Das Nickelnetz 2 überbrückt mangelnden elektrischen Kontakt zwischen Anode 1 und den Stegen 6 der bipolaren Platte 5, der auf Grund von Fertigungsto­ leranzen bei der Herstellung der Materialien auftreten kann.
Fig. 2 und 3 zeigen schematisch zwei weitere Ausfüh­ rungsformen von Nickelfolien auf den Kontaktflächen eines Interkonnektors in Aufsicht. In Fig. 2 sind sie­ ben streifenförmige Nickelfolien 23 und in Fig. 3 insgesamt 42 punktförmige Nickelfolien 33 mit den Kontakt­ flächen des Interkonnektors durch Legierungsbildung verbunden. In Fig. 3 ist nur die punktförmige Nickelfo­ lie oben links mit dem Bezugszeichen 33 versehen. In beiden Figuren verlaufen sechs Gasverteilerstrukturen 24 bzw. 34 vertikal zwischen den Nickelfolien 23 bzw. 33. In beiden Figuren entspricht die Breite der strei­ fen- bzw. punktförmigen Nickelfolien 23, 33 der der Kontaktflächen des Interkonnektors. Die Breite der Kon­ taktflächen ist an Fig. 3 durch die zwei, mit einem Bezugszeichen 8 versehenen, gestrichelten Linien ange­ deutet.
In Fig. 4 sind Meßreihen des Kontaktwiderstands zwi­ schen Anode und Interkonnektor zweier Hochtemperatur­ brennstoffzellen in Abhängigkeit von der Betriebsdauer und einer Betriebstemperatur von 800°C dargestellt. Der Interkonnektorstahl bestand jeweils aus einer Eisen-Chrom-Aluminium-Legierung mit ca. 5% Aluminiuman­ teil (Werkstoffnr. 1.4767). Zwischen Anode und Inter­ konnektor befand sich ein Nickelnetz mit einer Stärke von 250 µm, einer Maschenweite von 200 µm und einem Durchmesser der Drähte von 125 µm. Die Kurve mit den Rautensymbolen bezieht sich auf einen Brennstoffzellen­ stapel, bei der der Interkonnektor keine Nickel- Aluminium-Legierungen aufwies. Die Kurve mit den Drei­ ecksymbolen bezieht sich auf einen Brennstoffzellensta­ pel, bei der der Interkonnektor mit einer Nickelfolie im Heißpreßverfahren plattiert wurde und somit Nickel- Aluminium-Legierungen aufwies. Die Betriebstemperatur während des Heißpreßverfahrens betrug 1150°C für eine Dauer von 60 Minuten. Die Betriebstemperatur im Brenn­ stoffzellenstapel betrug 800°C. Der Kontaktwiderstand bei der Ausführung ohne Nickel-Aluminium-Legierungen stieg innerhalb von ca. 300 Betriebsstunden von anfäng­ lich 25 auf 37 mΩ cm2. Bei einer Brennstoffzelle mit einem Interkonnektor, der Nickel-Aluminium-Legierungen enthält, kam es auch nach 500 Betriebsstunden noch nicht zu einem Anstieg des Kontaktwiderstands an der Anode. Selbst nach Zyklierung der Betriebstemperatur, angedeutet durch den Pfeil in Fig. 4, stieg der Kon­ taktwiderstand nur unwesentlich von 4 auf 6 mΩ cm2 an und verblieb auch nach 1000 Betriebsstunden auf diesem niedrigen Wert. Die Nickel-Aluminium-Legierungen be­ wirkten also einen konstant niedrigen und damit lang­ zeitstabilen Kontaktwiderstand. Nach 300 Betriebsstun­ den ist der Kontaktwiderstand einer solchen Hochtempe­ raturbrennstoffzelle im Vergleich zu einer Zelle ohne Nickel-Aluminium-Legierungen enthaltenden Interkonnek­ tor demnach um fast 1000% erniedrigt.

Claims (12)

1. Aluminiumhaltiger Interkonnektor (5) mit Kontakt­ flächen und Gasverteilerstrukturen für Elektroden von Hochtemperaturbrennstoffzellen, wobei die Kon­ taktflächen zumindest teilweise Nickel-Aluminium- Legierungen aufweisen.
2. Interkonnektor nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Kontaktflächen durch Stege (6) gebildet werden, die die Gaskanäle (14) des Interkonnektors (5) voneinander trennen.
3. Interkonnektor nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, daß mindestens eine Nickelfolie mit den Kontaktflä­ chen des Interkonnektors (5) durch Legierungsbil­ dung verbunden ist.
4. Interkonnektor nach Anspruch 3, dadurch gekennzeichnet, daß eine lochblechförmige Nickelfolie (13) mit den Kontaktflächen des Interkonnektors (5) durch Legie­ rungsbildung verbunden ist, deren Öffnungen (7) auf den Gaskanälen (14) des Interkonnektors liegen.
5. Interkonnektor nach Anspruch 3, dadurch gekennzeichnet, daß streifenförmige Nickelfolien (23) mit den Kon­ taktflächen des Interkonnektors (5) durch Legie­ rungsbildung verbunden sind.
6. Interkonnektor nach Anspruch 3, dadurch gekennzeichnet, daß punktförmige Nickelfolien (33) mit den Kontakt­ flächen des Interkonnektors (5) durch Legierungs­ bildung verbunden sind.
7. Hochtemperaturbrennstoffzelle, umfassend einen In­ terkonnektor nach einem der vorhergehenden Ansprü­ che, wobei die Kontaktflächen des Interkonnektors die Anode (1) der Hochtemperaturbrennstoffzelle kontaktieren.
8. Hochtemperaturbrennstoffzelle nach Anspruch 7, dadurch gekennzeichnet, daß zwischen der Anode (1) und dem Interkonnektor (5) ein elastisches Nickelnetz (2) angeordnet ist.
9. Brennstoffzellenstapel, umfassend mindestens zwei Hochtemperaturbrennstoffzellen nach einem der An­ sprüche 7 oder 8.
10. Verfahren zur Herstellung eines Interkonnektors nach einem der Ansprüche 1-6, gekennzeichnet durch die Schritte:
  • - Mindestens eine Nickelfolie wird auf die Kon­ taktflächen eines aluminiumhaltigen Interkonnek­ tors aufgebracht;
  • - es erfolgt eine Wärmebehandlung, insbesondere ein Heißpreßverfahren unter Bildung von Nickel- Aluminium-Legierungen.
11. Verfahren zur Herstellung eines Interkonnektors nach einem der Ansprüche 1-6 unter Verwendung einer galvanischen Vernickelung, dadurch gekennzeichnet, daß eine Glühung des Interkonnektors im Vakuum unter Bildung von Nickel-Aluminium-Legierungen erfolgt.
12. Verfahren zur Herstellung einer Brennstoffzelle oder eines Brennstoffzellenstapels nach einem der Ansprüche 7 bis 9 mit einem Verfahren nach Anspruch 10 oder 11.
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