CZ305630B6 - Barviva na bázi konjugátů pyrrolinonového heterocyklu a isoindiga, způsoby jejich přípravy a jejich použití - Google Patents

Barviva na bázi konjugátů pyrrolinonového heterocyklu a isoindiga, způsoby jejich přípravy a jejich použití Download PDF

Info

Publication number
CZ305630B6
CZ305630B6 CZ2014-433A CZ2014433A CZ305630B6 CZ 305630 B6 CZ305630 B6 CZ 305630B6 CZ 2014433 A CZ2014433 A CZ 2014433A CZ 305630 B6 CZ305630 B6 CZ 305630B6
Authority
CZ
Czechia
Prior art keywords
pyrrolinone
isatin
preparation
compounds
biphenyl
Prior art date
Application number
CZ2014-433A
Other languages
English (en)
Other versions
CZ2014433A3 (cs
Inventor
Shaaban Aysha Tarek Saad
Radim Hrdina
Ladislav Burgert
Ali Elsedik Mervat Salah
Michal Černý
Original Assignee
Univerzita Pardubice
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Univerzita Pardubice filed Critical Univerzita Pardubice
Priority to CZ2014-433A priority Critical patent/CZ305630B6/cs
Publication of CZ2014433A3 publication Critical patent/CZ2014433A3/cs
Publication of CZ305630B6 publication Critical patent/CZ305630B6/cs

Links

Landscapes

  • Nitrogen Condensed Heterocyclic Rings (AREA)
  • Plural Heterocyclic Compounds (AREA)

Abstract

Řešení poskytuje sérii nových barviv na bázi konjugátů pyrrolinonového heterocyklu a isoindiga obecného vzorce I, připravených kondenzací isatinu s různými deriváty pyrrolinonového esteru s různou arylovou skupinou v poloze 5. Deriváty s vyšší rozpustností ve většině organických rozpouštědel byly připraveny následnou N-alkylací za použití ethyl bromacetátu.

Description

(54) Název vynálezu:
Barviva na bázi konjugátů pyrrolinonového heterocyklu a isoindiga, způsoby jejich přípravy a jejich použití (57) Anotace:
Řešení poskytuje sérii nových barviv na bázi konjugátů pyrrolinonového heterocyklu a isoindiga obecného vzorce I, připravených kondenzací isatinu s různými deriváty pyrrolinonového esteru s různou arylovou skupinou v poloze 5. Deriváty s vyšší rozpustností ve většině organických rozpouštědel byly připraveny následnou 7V-alkylací za použití ethyl bromacetátu.
Barviva na bázi konjugátů pyrrolinonového heterocyklu a isoindiga, způsoby jejich přípravy a jejich použití
Oblast techniky
Vynález se týká nových funkčních organických barviv založených na konjugovaných heterocyklech.
Dosavadní stav techniky
V současnosti je velká pozornost věnována vývoji nových barviv a pigmentů na bázi 1,4-diketopyrrolo-[3,4-c]-pyrrolového uspořádání. Na trhu existuje například řada pigmentů označených jako DPP pigmenty, což jsou tzv. „high performance“ organické pigmenty, které jsou oranžové až tmavě červené a používají se především do vypalovacích autolaků, inkoustů, nátěrových hmot a podobně. Vyznačují se velmi vysokými stálostmi v povětmosti a na světle. Nejobvyklejší syntéza těchto pigmentů popsaná v dokumentu EP 0094911 A2 vychází z esterů kyseliny jantarové a příslušného derivátu benzonitrilu za velmi silné bazické katalýzy a za zvýšené teploty ve vysokovroucím organickém rozpouštědle. Syntézu lze popsat následujícím sledem rovnic, kde X a Y jsou například skupiny H, Cl, Br, F, CN, OCH3, C6H5, alkyl Ci5, CF3.
V tomto postupu se intermediát, pyrrolidonový ester (alkyl-5-oxo-2-fenyl-4,5-dihydro-lHpyrrol-3-karboxylát) neizoluje. Jako velmi silná báze se zde používá r-butanolát draselný připravený „in sítu“ rozpuštěním draslíku v r-butanolu, v němž reakce probíhá, analogicky r-amylalkoholát sodný v r-amylalkoholu, nebo r-butanolát draselný jako katalyzátor v r-amylalkoholu, nebo r-butanolát draselný v aprotickém rozpouštědle, např. toluenu.
Isoindigo [1 77,17/-bis(indolyl-3-indeno)-2,2'-dion] a jeho 1- a 1,1'-substituční deriváty jsou v současnosti v pozornosti výzkumníků nejen pro své „barevné vlastnosti“, ale také pro své specifické biologické vlastnosti (Libnomi S, et al: First synthesis of oxa-analogous isoindigo-Nglycosides. Tetrahedron Lett. 2008; 49(2):289-91; Bouchikhi F., et al: Synthesis and antiprolife
- 1 CZ 305630 B6 rative activities of isoindigo and azaisoindigo dreivatives. Eur J Med Chern. 2008; 43(4):75562).
Publikace McLaughlin E. C., et al: Tetrahedron Lett. 2014, 55, 2609-2611 popisuje mikrobiální pigment violacein a jeho substituční deriváty obsahující substituenty na indolovém a keto-indolovém kruhu, a jejich přípravu.
Violacein,
Tento vynález přináší originální barviva založená na konjugaci pyrrolinonového heterocyklu a isoindiga určená jak pro disperzní barvení syntetických vláken, tak i pro elektronické aplikace.
Podstata vynálezu
Předmětem vynálezu jsou barviva na bázi konjugátů pyrrolinonového heterocyklu a isoindiga obecného vzorce I,
kde:
Ri a R2 jsou nezávisle H nebo -CH2C(O)OR4,
R3 a R4 jsou nezávisle (Ci až Cg) alkyl,
Ar je vybrán ze skupiny sestávající z: 4-(l,T-bifenyl) a 4-(4-pyridyl)fenyl (Tabulka 1).
-2CZ 305630 B6
Tabulka 1
4-(1,1 ’-bifenyl) 4-(4-pyridyl)fenyl
Ve výhodném provedení je Ar skupina 4-(4-pyridyl)fenyl, pokud jsou současně Rj a R2 vodíky.
V dalším výhodném provedení jsou Ri i R2 vodíky.
V jiném výhodném provedení jsou Ri i R2-CH2C(O)OR4.
Uvedená barviva obecného vzorce I jsou dobře rozpustná v organických rozpouštědlech a nevykazují žádnou E/Z fotoisomerizaci.
Předmětem předkládaného vynálezu jsou rovněž způsoby přípravy barviv obecného vzorce I. V závislosti na typech substituentů Rh R2 a Ar se látky obecného vzorce I připraví jedním z následujících postupů A), B) nebo C):
A) Způsob přípravy látky obecného vzorce I, kde Ri a R2 jsou H a Ar je 4-(l,T-bifenyl), podle předkládaného vynálezu spočívá v reakci výchozího pyrrolinonového esteru a isatinu v kyselém prostředí a v atmosféře inertního plynu. S výhodou se směs za stálého míchání refluxuje, výhodněji po dobu 1 až 10 hodin, a následně se ochladí na laboratorní teplotu. Vysrážené barvivo extrahuje do organického rozpouštědla a přečistí za použití sloupcové chromatografie.
Ve výhodném provedení je molámí poměr reaktantů, pyrrolinonového esteru a isatinu, v rozmezí od 1:1 do 1:1,2.
V dalším výhodném provedení se reakce provádí v kyselině octové, nej výhodněji ledové, s katalytickým množstvím koncentrované kyseliny chlorovodíkové. Výchozí koncentrace isatinu leží v rozmezí od 0,1 M do 0,3 M. Množství použité kyseliny chlorovodíkové, s výhodou 35 % až 36 %, leží v rozmezí od 0,5 do 2 % (v/v) vzhledem k množství použité kyseliny octové.
B) Způsob přípravy látky obecného vzorce I, kde Rj a R2 jsou H a Ar je 4-(4-pyridyl)fenyl, podle předkládaného vynálezu spočívá v reakci alkyl (4E)-2-(4-bromfenyl)-5-oxo-4-(2-oxo-l,2dihydro-3//-indol-3-yliden)h4,5-dihydro-l 7/-pyrrol-3-karboxylátu s 4-pyridinylboronovou kyselinou v atmosféře inertního plynu za přítomnosti katalyzátoru a neutralizačního činidla, s výhodou po dobu 30 až 50 hodin a při teplotě 60 až 70 °C. V dalším, volitelném, kroku se izolované barvivo extrahuje do organického rozpouštědla a přečistí za použití sloupcové chromatografie.
Ve výhodném provedení se jako rozpouštědlo pro reakci použije směs tetrahydrofuranu a vody v objemovém poměru v rozmezí od 130:30 do 130:50.
V dalším výhodném provedení je neutralizační činidlo vybráno ze skupiny zahrnující Na2CO3 a K2CO3, v množství od 2 do 2,6 ekv. výchozího alkyl esteru.
-3CZ 305630 B6
V dalším výhodném provedení je katalyzátor na bázi paladia, výhodněji se jako katalyzátor použije bis(trifenylfosfin)paladium(II) dichlorid, v množství od 0,03 do 0,13 ekv. výchozího alkyl esteru.
Poměry jednotlivých reaktantů (alkyl ester : 4-pyridinylboronová kyselina) ve výchozí reakční směsi jsou s výhodou v rozmezí od 1:1 do 1:3.
Jako inertní plyn se s výhodou použije argon nebo dusík.
S výhodou se pro sloupcovou chromatografii jako pevná fáze použije silikagel a jako mobilní fáze směs π-hexanu a acetonu v objemovém poměru 3:1.
C) Způsob přípravy látky obecného vzorce I, kde R] a R2 jsou -CH2C(O)OR4, a Ar je 4-(1,1 bifenyl), podle předkládaného vynálezu spočívá v reakci sloučeniny obecného vzorce I, kde R] a R2 jsou H, a Ar je 4-(1,1-bifenyl), s alkylbromacetátem za přítomnosti neutralizačního činidla, s výhodou při teplotě v rozmezí od 70 °C do 85 °C a po dobu 0,5 až 2 hodin. S výhodou se barvivo vysráží rychlým ochlazením reakční směsi.
Ve výhodném provedení se jako rozpouštědlo pro reakci použije ΛζΑ-dimethylformamid.
V dalším výhodném provedení je neutralizační činidlo vybráno ze skupiny zahrnující Na2CO3 a K2CO3, v množství od 2 do 8 ekv. výchozího barviva obecného vzorce I.
Příklady provedení vynálezu
Materiály a zařízení
Isatin (98%), 4-pyridinylboronová kyselina (90%), 4-bromacetofenon (98%), dimethylkarbonát (97%), 1,2-dimethoxyethan (99,5%) a ethylbromacetát (98%) byly zakoupeny od firmy Sigma Aldrich.
Bis(trifenylfosfin) paladium(II) chlorid (chlorid bis(trifenylfosfin)paladnatý) byl zakoupen z Tokyo Chemical Industry Co, Ltd.
Suchá rozpouštědla pro syntézu a spektroskopická měření byla zakoupena od firmy Fluka. Absorpční spektra byla měřena při laboratorní teplotě (22 °C) v methyltetrahydrofuranu (MTHF) na spektrofotometru Perkin-Elmer Lambda 35 v 1 cm křemenných kyvetách.
Elementární analýza byla provedena na přístroji EA 1108 Fisons.
Teploty tání sloučenin byly testovány na přístroji Bíichi 510.
Čistota připravených barviv byla testována chromatografii na tenké vrstvě (TLC), kde pevná fáze byla Kieselgel 60 F254 (Merck, Darmstadt, Německo) a mobilní směs «-hexanu a acetonu v objemovém poměru 3:1.
Pozitivní a negativní hmotnostní spektra (chemická ionizace za atmosférického tlaku, APCI) byla měřena na iontové pasti analyzátoru Esquire 3000 (Bruker Daltonics, Brémy, Německo), v rozmezí od 50 do 1000 m/z. Vzorky byly rozpuštěny v acetonitrilu a analyzovány technikou přímého vstřiku při průtoku 100 pl.min1. Vybrané fragmenty iontů byly dále analyzovány technikou MS/MS za následujících podmínek: šířka separace m/z = 4, kolizní amplituda v rozmezí od 0,7 do 1,0 V v závislosti na stabilitě fragmentů, teplota sušicího plynu 330 °C, teplota APCI byla 400 °C, průtok dusíku 4 ml.min1, tlak dusíku 310 kPa (45 psi).
!H a 13C NMR spektra byla měřena na spektrometru Bruker Advance II 400 při 500 MHz a 125 MHz. Vzorky byly rozpuštěny v hexadeuteriodimethyl sulfoxidu. lH a 13C NMR chemické posuny byly vztaženy k signálu rozpouštědla (δ = 2,55 a 39,6 ppm).
-4CZ 305630 B6
Příklad 1: Syntéza prekurzorů
Výchozí pyrrolinonový ester, ethyl-4,5-dihydro-5-oxo-2-bifenyl(l/y)-pyrrol-3-karboxylát (bifenyl pyrrolinonový ester) byl syntetizován podle známých postupů (Vynuchal J, et al: The 5 synthesis, absorption, fluorescence and photoisomerisation of 2-aryl—4-arylmethylidenepyrroline-5-ones. Dyes Pigments. 2008; 77(2):266-76; Lunak S, et al: The geometry and absorption of diketo-pyrrolo-pyrroles substituted with various aryls. Dyes Pigments. 2010; 85(1-2):2736).
io Triviální názvy a strukturní vzorce látek jsou uvedeny v Tabulce 2.
Tabulka 2
Triviální název Strukturní vzorec
4-Bromfenyl pyrrolinonový ester Br V) yc:ooc2H5 H-NJ 0
Bifenyl pyrrolinonový ester o ^t^/COOC2H5 H-N J O
Isatin 0 ríísT7=o \ H
Příklad 2: Příprava methyl-2-(4-bromfenyl)-5-oxo-4,5-dihydro-l//-pyrrol-3-karboxylátu (4bromfenyl pyrrolinonový ester)
Látka byla připravena modifikací postupu podle Xu YB, Jin Y, Lin WH, Peng JB, Jiang HF, Cao DR., Synthetic Met. 2010; 160(19-20):2135-42.
-5 CZ 305630 B6
Methyl-3-(4-bromfenyl)-3-oxopropanoát (9,8 g; 0,038 mol), ethylbromacetát (6,35 g; 0,038 mol), uhličitan sodný (5,6 g; 0,053 mol), aceton (50 ml) a 1,2-dimethoxyethan (9,5 ml) byly přidány do baňky se třemi hrdly, opatřené teploměrem, míchadlem a zpětným chladičem. Reakční směs byla refluxována a míchána pod zpětným chladičem po dobu 20 hodin. Posléze byla reakční směs ochlazena na laboratorní teplotu (22 °C) a z reakční směsi byly odfiltrovány anorganické soli, které se na filtru promyly acetonem (20 ml). Filtrát a aceton zpromývání se spojily a aceton, stejně jako další těkavé podíly, se oddestilovaly až do teploty vařáku 150 °C. Posléze se k tmavému destilačnímu zbytku přidala kyselina octová (28 ml; 0,5 mol) a octan amonný (16,3 g; 0,211 mol) a reakční směs se udržovala za varu pod zpětným chladičem při 120 °C po dobu 4 hodin. Posléze byla reakční směs ochlazena na laboratorní teplotu (22 °C) a z reakční směsi byl odfiltrován produkt, který byl následně promyt vroucím methanolem a vroucí vodou. Sraženina byla usušena v sušárně při 60 °C. Výtěžek byl 6 g methyl-2-(4-bromfenyl)-5oxo-4,5-dihydro-l//-pyrrol-3-karboxylátu (představuje 53 % výtěžek vztaženo na výchozí methyl-3-(4-bromfenyl)-3-oxopropanoát).
'H-NMR (500 MHz, DMSO-d6, δ, ppm): 3,40 (2H, s, CH2), 3,56 (3H, s, CH3), 7,54 (1H, dd,j = 8, 5 Hz, isatin CH proton), 7,67 (1H, dd,j = 8,5, Hz isatin CH proton), 10,72 (1H, s, NH pyrrolinon).
13C-NMR (125 MHz, DMSO-d6, δ, ppm): 50,75 (1xCH3), 38,16 (1xCH2), 102,87, 123,50, 128,68, 151,70 (all C), 130,79, 131,10 (all CH), 162,97 (COO), 176,39 (C=O pyrrolinon).
MS analýza M=296,ll g/mol, Positive-ion MS: m/z 297 [M+H]+, 100 %; m/z 266 [M+HCH3OH]+.
Elementární analýza: vypočteno (C^HioBrNCh): C (48,67 %), H (3,40 %), N (4,73 %); nalezeno: C (48,72 %), H (3,45 %), N (4,81 %).
Příklad 3: Příprava methyl (4E)-2-(4-bromfenyl)-5-oxo-4-(2-oxo-l,2-dihydro-3//-indol-3yliden)-4,5-dihydro-l//-pynOl-3-karboxylátu (1 b)
- 6 CZ 305630 B6
Do tříhrdlé baňky opatřené teploměrem, zpětným chladičem, míchadlem a přívodem inertního plynu byl vložen 4-bromfenyl pyrrolinonový ester (5,92 g; 0,02 mol), isatin (2,95 g; 0,02 mol), dále pak 130 ml ledové kyseliny octové a 1 ml HC1 (36%). Reakční směs byla za míchání pod argonem refluxována 7 hodin. Posléze byla reakční směs ochlazena na laboratorní teplotu (22 °C) a produkt byl odfiltrován a promyt vodou a ethanolem. Posléze byl usušen ve vakuové sušárně (30 °C, 0,02 MPa). Výtěžek tmavě červeného produktu byl 5,2 g, což představuje 61 % vztaženo na výchozí suroviny.
'H-NMR (500 MHz, DMSO-d6, δ, ppm): 3,5 (3H, s, CH3), 6,85 (1H, d,j = 7,75 Hz, isatin CH proton), 7,01 (1H, t,j = 7,5 Hz, isatin CH proton), 7,35 (1H, t,j = 7,5, Hz isatin CH proton), 7,63 (2H, d,j = 7,6 Hz, fenyl 2x CH protony), 7,75 (2H, d, fenyl 2xCH protony), 8,83 (1H, d,j = 7,85 Hz, isatin CH proton), 10,75 (1H, s, NH isatin) a 11,27 (1H, s, NH pyrrolinon).
I3C-NMR (125 MHz, DMSO-d6, 8, ppm): 51,2 (1xCH3), 108,07, 124,8, 127,7, 129,9, 131,7, 144, 151,1 (všechny C), 109,68, 121,7, 128,2, 131,3, 131,66 (všechny CH), 164,17 (COO), 168,2 (C=O isatin), 168,8 (C=O pyrrolinon).
MS analýza M=425,2 g/mol, Positive-ion MS: m/z 426 [M+H]+, 100%; m/z 394 [M+HCH3OH]+.
Elementární analýza: vypočteno (C2oHl3BrN204): C (56,49 %), H (3,08 %), N (6,59 %); nalezeno: C (56,64 %), H (3,10 %), N (6,63 %).
Spektrální data jsou uvedena v Tabulce 3.
Příklad 4: Příprava ethyl (4E)-2-(4-bifenyl)-5-oxo—4-(2-oxo-l,2-dihydro-3//-indol-3yliden)-4,5-dihydro-l.W-pynOl-3-karboxylátu (1 d)
Do tříhrdlé baňky opatřené teploměrem, zpětným chladičem, míchadlem a přívodem inertního plynu byl vložen bifenyl pyrrolinonový ester (0,9 g; 2,9 mmol), isatin (0,43 g; 2,9 mmol), dále pak 50 ml ledové kyseliny octové a 0,5 ml HC1 (36%). Reakční směs byla za míchání pod argonem refluxována 3 hodiny. Posléze byla reakční směs ochlazena na laboratorní teplotu (22 °C) a produkt byl odfiltrován a promyt vodou a ethanolem. Posléze byl usušen ve vakuové sušárně (30 °C, 0,02 MPa). Výtěžek tmavě červeného produktu byl 0,67 g, což představuje 51 % vztaženo na výchozí suroviny.
'H-NMR (500 MHz, DMSO-d6, δ, ppm): 1,13 (3H, t, V(H, H) = 7,1 Hz, CH3), 4,09 (2H, q, 3J(H, H) = 7,1 Hz, CH2), 6,86 (1H, á,j = 7,5 Hz, isatin CH proton), 7,01 (1H, t,j = 7,75 Hz, isatin CH proton), 7,35 (1H, t, j = 7,75 Hz, isatin CH proton), 7,43 (1H, t,j = 7,75 Hz fenyl CH proton), 7,52 (2H, t, j = 7,75 Hz, fenyl 2xCH protony), 7,77 - 7,86 (6H, m, fenyl 6xCH protony), 8,86 (1H, d,j = 7,85 Hz, isatin CH proton), 10,74 (1H, s, NH isatin) a 11,26 (1H, s, NH pyrrolinon).
,3C-NMR (125 MHz, DMSO-d6, δ, ppm): 13,87 (1xCH3), 59,90 (1xCH2), 108,12, 121,82, 127,50, 128,97, 132,04, 138,83, 142,59, 144,18, 151,26 (všechny C), 109,78, 121,33, 126,45, 126,80, 128,12, 128,25, 129,07, 129,48, 132,67 (všechny CH), 163,89 (COO), 168,30 (C=O isatin), 169,09 (C=O pyrrolinon).
MS analýza M = 436,45 g/mol, Positive-ion MS: m/z 437 [M+H]+, 100 %; m/z 391 [M+HC2H5OH]+.
Elementární analýza: vypočteno (C27H2oN204): C (74,30 %), H (4,62 %), N (6,42 %); nalezeno: C (74,61 %), H (4,69 %), N (6,51 %).
Spektrální data jsou uvedena v Tabulce 3.
Příklad 5: Příprava methyl (4E)-2-(4-pyridinyl)-5-oxo-4-(2-oxo-l,2-dihydro-37f-indol-3yliden)-4,5-dihydro-l B-pyrrol-3-karboxylátu (le)
Schlenkova baňka byla nejprve naplněna argonem (odstraněn vzduch) a posléze naplněna 110 ml tetrahydrofuranu (THF), 30 ml destilované vody, K2CO3 (0,65 g; 4,7 mmol) a sloučeninou Ib (1 g; 2,35 mmol). Reakční směs byla míchána a probublávána argonem po dobu 10 minut. Potom byla přidána 4-pyridylboronová kyselina (0,33 g; 2,7 mmol) a za bublání argonem byl přidán katalyzátor bis(trifenylfosfin)paladium(II) dichlorid (chlorid bis(trifenylfosfín) paladnatý) (100 mg) a směs byla pod argonem míchána při 65 °C po dobu 36 hodin. Po skončení reakce byla reakční směs ochlazena na laboratorní teplotu (22 °C) a produkt byl extrahován do dichlormethanu a posléze čištěn sloupcovou chromatografií, kde pevná fáze byl silikagel (Silicagel 60, 0.0150.040 mm) a mobilní aceton: w-hexan v objemových poměrech 1:3. Výtěžek chromatograficky čistého produktu byl 0,5 g, což představuje 51 % vztaženo na výchozí suroviny.
'H-NMR (500 MHz, DMSO-d6, δ, ppm): 3,61 (3H, s, 3J(H, H) = 7,1 Hz, CH3), 6,86 (1H, á,j = 7,75 Hz, isatin CH proton), 7,01 (1H, t,j = 7,75 Hz, isatin CH proton), 7,35 (1H, t,j = 7,5 Hz, isatin CH proton), 7,80 (2H, dd, j = 8,4 Hz fenyl 2xCH protony), 7,85 (2H, dd, j = 8,4 Hz, fenyl
-8CZ 305630 B6
2xCH protony), 7,99 (2H, dd, pyridin 2xCH protony), 8,72 (2H, dd, pyridin 2xCH protony), 8,88 (1H, d,j = 7,85 Hz, isatin CH proton), 10,72 (1H, s, NH isatin) a 11,23 (1H, s, NH pyrrolinon).
I3C-NMR (125 MHz, DMSO-d6, δ, ppm): 51,2 (1xCH3), 108,19, 121,71, 129,22, 129,29, 132,84, 139,49, 144,25, 145,60, 150,81 (všechny C), 109,85, 121,28, 121,40, 126,75, 128,23, 5 129,55, 150,37 (všechny CH), 164,31 (COO), 168,72, (C=O isatin), 169 (C=O pyrrolinon).
MS analýza M = 422,43 g/mol, Positive-ion MS: m/z 423 [M+H]+, 100 %; m/z 391 [M+HCH3OH]+.
Elementární analýza: vypočteno (C25Hi7N3O4): C (70,91 %), H (4,05 %), N (9,92 %); nalezeno: C (71,01 %), H (4,18 %), N (10,01 %).
i o Spektrální data jsou uvedena v Tabulce 3.
Tabulka 3. Maxima absorpce Xmax a absorpční koeficienty ε připravených barviv la-le. Naměřeno v methyltetrahydrofuranu (MTHF).
Barvivo ^max (nm) ε (l.cnf’.mor1)
1b 509 15700
Id 515 19300
le 519 17700
Příklad 6.· Příprava alkylovaných derivátů
Obecný postup:
Do tříhrdlé baňky opatřené teploměrem, zpětným chladičem a míchadlem bylo vloženo výchozí barvivo la - Id (2,5 mmol), K2CO3 (5 mmol) a 40 ml Y/f-dirnethylformamidu (DMF). Reakční 25 směs byla míchána při teplotě 70 °C po dobu 30 minut a posléze byl přidán ethyl bromacetát (18 mmol) a reakční směs byla míchána při teplotě 80 °C po dobu 1 hodiny. Po skončení reakce byla reakční směs ochlazena na laboratorní teplotu (22 °C) a přidáno 200 ml destilované vody vychlazené na 0 až 1 °C. Směs byla důkladně promíchána, vysrážený produkt byl odfiltrován, promyt 200 ml destilované vody a usušen při 70 °C.
Ethyl (4E)-1 -(2-ethoxy-2-oxoethyl)-4-( 1 -(2-ethoxy-2-oxoethyl)-2-oxo-l ,2-dihydro-3 Hindol-3-yliden)-5-oxo-2-(4-bifenyl)-4,5-dihydro-lH-pyrrol-3-karboxylát (2d)
-9CZ 305630 B6
Tmavě červený produkt 2d byl získán ve výtěžku 91 %.
'H-NMR (500 MHz, DMSO-dó, δ, ppm): 0,98 (3H, t, 3J(H, H) = 7,1 Hz, CH3), 1,08 (3H, t, V(H, H) = 7,1 Hz, CH3), 1,22 (3H, t, V(H, H) = 7,1 Hz, CH3), 3,95 (2H, q, 3J(H, H) = 7,1 Hz, CH2), 4,06 (2H, q, 3J(H, H) = 7,1 Hz, CH2), 4,16 (2H, q, 3J(H, H) = 7,1 Hz, CH2), 4,38 (2H, s, CH2), 4,64 (2H, s, CH2), 7,07 - 7,14 (2H, m, 2xCH aromatický), 7,42 - 7,48 (2H, m, 2xCH aromatický), 7,52 (2H, t,y = 7,85 Hz 2xCH aromatický), 7,57 (2H, dd, j = 8,3 Hz 2xCH aromatický), 7,77 (2H, dd,j = 7,3 Hz, 2xCH aromatický), 7,86 (2H, dd,j = 8,3 Hz, 2xCH aromatický), 8,87 (1H, d, j = 7,8 Hz, isatin CH proton).
I3C-NMR(125 MHz, DMSO-d6, δ, ppm): 13,60 (1xCH3), 13,84 (1xCH3), 13,98 (1xCH3), 41,12 (1xCH2), 42,69 (1xCH2), 59,88 (1xCH2), 61,19 (1xCH2), 61,33 (1xCH2), 109,61, 120,71, 126,50, 128,98, 129,91, 138,86, 142,16, 144,54, 154,11 (všechny C), 109,28, 122,42, 126,54, 126,79, 128,13, 128,21, 129,09, 129,79, 133,38 (všechny CH), 162,89, 166,43, 167,49, 167,71, 167,91 (všechny C=O).
MS analýza M = 608,6 g/mol, Positive-ion MS: m/z 610 [M+H]+, 100 %; m/z 564 [M+HC2H5OH]+.
Elementární analýza: vypočteno (C35H32N2O8): C (69,07 %), H (5,30 %), N (4,60 %), nalezeno: C (69,11 %), H (5,33 %), N (4,67 %).
Spektrální data jsou uvedena v Tabulce 4.
Tabulka 4. Maximum absorpce Ámax a absorpční koeficient ε připraveného barviva 2d. Naměřeno v methyltetrahydrofuranu (MTHF).

Claims (9)

1. Sloučeniny na bázi konjugátů pyrrolinonového heterocyklu a isoindiga obecného vzorce I, 0' Ar \ R2“Nfj o 7 F kde, Ri a R2 jsou nezávisle H nebo -CH2C(O)OR4, r3 ^0 0 N-Ri 0)
-10CZ 305630 B6
R3 a R4 jsou nezávisle (Ci až Cg) alkyl a
Ar je vybrán ze skupiny sestávající z: 4-(1,1'-bifenyl) a 4-(4-pyridyl)fenyl.
2. Sloučeniny podle nároku 1, vyznačené tím, že Ri i R2 jsou vodíky.
3. Sloučeniny podle nároku 1, vyznačené tím, že R( i R2 jsou skupiny -CH2C(O)OR4.
4. Sloučenina podle nároku 1, vyznačená tím, že Ar skupina je 4-(4-pyridyl)fenyl a současně R] a R2 skupiny jsou vodíky.
5. Způsob přípravy sloučenin obecného vzorce I podle nároků 1 nebo 2, kde R| a R2 jsou vodíky a Ar je 4-( 1,1 '-bifenyl), vyznačený tím, že výchozí pyrrolinonový ester reaguje s isatinem v kyselém prostředí a v atmosféře inertního plynu, přičemž molámí poměr reaktantů je s výhodou v rozmezí od 1:1 do 1:1,2.
6. Způsob přípravy sloučenin obecného vzorce I podle nároku 1 nebo 4, kde Ri a R2 jsou vodíky a Ar je 4-(4-pyridyl)fenyl, vyznačený tím, že (Ci-Cg)alkyl (4£)-2-(4-bromfenyl)5-oxo-4-(2-oxo-l,2-dihydro-3//-indol-3-yliden)-4,5-dihydro-l//-pynOl-3-karboxyiát reaguje s 4-pyridinylboronovou kyselinou v atmosféře inertního plynu, za přítomnosti katalyzátoru a neutralizačního činidla, s výhodou vybraného ze skupiny zahrnující Na2CO3 a K2CO3.
7. Způsob podle nároku 6, vyznačený tím, že molámí poměry jednotlivých reaktantů ve výchozí reakční směsi jsou v rozmezí od 1:1 do 1:3.
8, Způsob přípravy sloučenin obecného vzorce I podle nároku 1 nebo 3, kde Ri a R2 jsou -CH2C(O)OR4, a Ar je 4-( 1,1 '-bifenyl), vyznačený tím, že sloučenina obecného vzorce I, kde Ri a R2 jsou H, a Ar je 4—(1,1'—bifenyl), reaguje s alkylbromacetátem za přítomnosti neutralizačního činidla, s výhodou vybraného ze skupiny zahrnující Na2CO3 a K2CO3.
9. Použití sloučenin podle kteréhokoliv z nároků 1 až 4 jako barvivo nebo pigment.
CZ2014-433A 2014-06-25 2014-06-25 Barviva na bázi konjugátů pyrrolinonového heterocyklu a isoindiga, způsoby jejich přípravy a jejich použití CZ305630B6 (cs)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
CZ2014-433A CZ305630B6 (cs) 2014-06-25 2014-06-25 Barviva na bázi konjugátů pyrrolinonového heterocyklu a isoindiga, způsoby jejich přípravy a jejich použití

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
CZ2014-433A CZ305630B6 (cs) 2014-06-25 2014-06-25 Barviva na bázi konjugátů pyrrolinonového heterocyklu a isoindiga, způsoby jejich přípravy a jejich použití

Publications (2)

Publication Number Publication Date
CZ2014433A3 CZ2014433A3 (cs) 2016-01-13
CZ305630B6 true CZ305630B6 (cs) 2016-01-13

Family

ID=55080329

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
CZ2014-433A CZ305630B6 (cs) 2014-06-25 2014-06-25 Barviva na bázi konjugátů pyrrolinonového heterocyklu a isoindiga, způsoby jejich přípravy a jejich použití

Country Status (1)

Country Link
CZ (1) CZ305630B6 (cs)

Citations (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US20040136931A1 (en) * 2002-11-29 2004-07-15 Societe L'oreal S.A. Photoprotective cosmetic compositions comprising 3-(2-azacycloalkylidene)-1,3-dihydroindol-2-one compounds
DE102005051869A1 (de) * 2005-10-25 2007-04-26 Beiersdorf Ag Kosmetische Zubereitungen enthaltend Violacein

Patent Citations (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US20040136931A1 (en) * 2002-11-29 2004-07-15 Societe L'oreal S.A. Photoprotective cosmetic compositions comprising 3-(2-azacycloalkylidene)-1,3-dihydroindol-2-one compounds
DE102005051869A1 (de) * 2005-10-25 2007-04-26 Beiersdorf Ag Kosmetische Zubereitungen enthaltend Violacein

Non-Patent Citations (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Title
Aysha, Tarek, et al. "Synthesis, structure, absorption and fluorescence of Pechmann dye heteroanalogues." Dyes and Pigments 98 (2013): 530-539. *
McLaughlin, Emily C., et al. "Three-component synthesis of disubstituted 2H-pyrrol-2-ones: preparation of the violacein scaffold." Tetrahedron Letters 55.16 (2014): 2609-2611. *

Also Published As

Publication number Publication date
CZ2014433A3 (cs) 2016-01-13

Similar Documents

Publication Publication Date Title
Gao et al. Synthesis of functionalized 2-pyrrolidinones via domino reactions of arylamines, ethyl glyoxylate and acetylenedicarboxylates
Ge et al. Synthesis of substituted benzo [ij] imidazo [2, 1, 5-de] quinolizine by rhodium (iii)-catalyzed multiple C–H activation and annulations
Rao et al. One-pot synthesis of pyrrole derivatives from (E)-1, 4-diaryl-2-butene-1, 4-diones
JP5522447B2 (ja) アゾ−ホウ素錯体化合物およびその製造方法
CN113999254A (zh) 一种苯并噻二唑并咪唑类荧光染料及其合成方法
Stefanello et al. Trifluoromethyl-substituted aryldiazenyl-pyrazolo [1, 5-a] pyrimidin-2-amines: Regioselective synthesis, structure, and optical properties
Lyu et al. One-pot, two-step synthesis and photophysical properties of 2-(5-phenylindol-3-yl) benzimidazole derivatives
CN108530474B (zh) 一类吡咯腙肼双氟硼荧光染料及其制备方法
CN106478626A (zh) 一类喹吖啶酮衍生物及其制备方法与应用
CN102993223A (zh) N,o-双齿配基的有机二氟化硼配合物
Kazin et al. Modifications of 5, 12-dihydroindolo [3, 2-a] carbazole scaffold via its regioselective C2, 9-formylation and C2, 9-acetylation
US20220275274A1 (en) Neutral fluorescent mitochondrial marker based on nitrogen-containing heterocycle, preparation method and use thereof
CN113527185A (zh) 一种D-π-A型四苯乙烯基乙炔基苯基取代吡啶共轭发光小分子及其合成方法
Yoshida et al. Synthesis of granulatimide positional analogues
CZ305630B6 (cs) Barviva na bázi konjugátů pyrrolinonového heterocyklu a isoindiga, způsoby jejich přípravy a jejich použití
CN115010646B (zh) 一种吲哚酮类化合物的光诱导合成方法
Shvo et al. Stereoselectivity in the formation of heterocyclic amine oxides
CN112480129B (zh) 一种含胍基结构单元的多环螺吲哚啉化合物及其制备方法和应用
Trapani et al. Supramolecular BODIPY based dimers: synthesis, computational and spectroscopic studies
CN106947469A (zh) 异吲哚硼杂荧光染料及其制备方法和应用
CN106496093A (zh) 一种近红外荧光分子探针及其合成方法和应用
Shoji et al. Synthesis of 2-Amino-1-cyanoazulenes: Substituent effect on 2H-Cyclohepta [b] furan-2-ones toward the reaction with malononitrile
Liu et al. Synthesis, characterization and spectroscopic investigation of azo-porphyrins
JP2016160239A (ja) セレン及びヘテロ元素を含んだ非芳香族大環状化合物及びその製造方法
CN115448952B (zh) 一种具有荧光性质的五配位磷杂环化合物及其合成方法

Legal Events

Date Code Title Description
MM4A Patent lapsed due to non-payment of fee

Effective date: 20230625