CZ2014307A3 - Kofein-8-hydrazony jako nová cytostatika pro léčbu onkologických onemocnění - Google Patents

Kofein-8-hydrazony jako nová cytostatika pro léčbu onkologických onemocnění Download PDF

Info

Publication number
CZ2014307A3
CZ2014307A3 CZ2014-307A CZ2014307A CZ2014307A3 CZ 2014307 A3 CZ2014307 A3 CZ 2014307A3 CZ 2014307 A CZ2014307 A CZ 2014307A CZ 2014307 A3 CZ2014307 A3 CZ 2014307A3
Authority
CZ
Czechia
Prior art keywords
caffeine
mmol
hydrazinyl
diethyl ether
hydrazones
Prior art date
Application number
CZ2014-307A
Other languages
English (en)
Other versions
CZ305625B6 (cs
Inventor
Robert Kaplánek
Milan Jakubek
Martin Havlík
Jakub Rak
Tomáš Bříza
Petr Džubák
Marián Hajdúch
Petr Konečný
Jana Štěpánková
Jarmila Králová
Vladimír Král
Original Assignee
Vysoká škola chemicko- technologická v Praze
Ústav molekulární a translační medicíny Lékařské fakulty Univerzity Palackého v Olomouci
Ústav Molekulární Genetiky, Akademie Věd Čr
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Vysoká škola chemicko- technologická v Praze, Ústav molekulární a translační medicíny Lékařské fakulty Univerzity Palackého v Olomouci, Ústav Molekulární Genetiky, Akademie Věd Čr filed Critical Vysoká škola chemicko- technologická v Praze
Priority to CZ2014-307A priority Critical patent/CZ305625B6/cs
Publication of CZ2014307A3 publication Critical patent/CZ2014307A3/cs
Publication of CZ305625B6 publication Critical patent/CZ305625B6/cs

Links

Landscapes

  • Pharmaceuticals Containing Other Organic And Inorganic Compounds (AREA)

Abstract

Předmětem vynálezu jsou kofein-8-hydrazony obecného vzorce I mající substituovanou 2-hydroxyarylovou, pyridinovou nebo pyrazinovou skupinu. Tyto látky mají cytostatický účinek a lze je použít k přípravě terapeutik pro léčbu onkologických onemocnění.

Description

. -7 * * * i i l '
Kofein-8-hydrazony jako nová cytostatika pro léčbu onkologických onemocnění
Oblast techniky
Vynález se týká kofein-8-hydrazonů a jejich použití jako cytostatik pro léčbu onkologických onemocnění.
Dosavadní stav techniky
Onkologická onemocnění zapříčiní celosvětově přibližně 13j& všech úmrtí a tento trend je na vzestupu. Jedním ze způsobů léčby onkologických onemocnění je chemoterapie, tedy podávání látek toxických pro rakovinné buňky (cytostatik). Rychle se množící rakovinné buňky jsou vůči cytostatikům citlivější než buňky zdravé. Mezi podstatné vedlejší (nežádoucí) účinky cytostatik patří fakt, že zasahují i buňky zdravé. Vzrůstající rezistence rakovinných buněk vůči cytostatikům také přináší nemalé potíže. Tlak na hledání a vývoj nových terapeutik s výrazně selektivním účinkem je proto stále velký. Z tohoto pohledu jsou perspektivní zejména látky s kombinovaným mechanismem účinku; příkladem takových látek jsou hydrazony.
Hydrazony vykazují často široké spektrum biologických účinků: řada z nich má výrazné antimikrobiální, antivirální, fungicidní, antimykobakteriální či antimalarické účinky. Mohou také sloužit jako terapeutika pro prevenci a léčbu neurodegenerativních onemocnění jako je Parkinsonova nebo Alzheimerova choroba nebo onemocnění spojených s přebytkem železa v organismu (thalassemie, hemochromatózy) [Z.D. Liu, R.C. Hider: Design of iron chelators with therapeutic application Coord. Chem. Rev. 2002, 232, 151-171; D. S. Kalinowski, D. R. Ríchardson: The Evolution of Iron Chelators for the Treatment of Iron Overload Disease and Cancer Pharm. Rev. 2005, 57, 547-583; H. Zheng, L. M. Weiner, O. Bar-Am, S. Epsztejn, Z. I. Cabantchik, A. Warshawsky, Μ. B. H. Youdim, M. Fridkin: Design, synthesis, and evaluation of novel bifunctional iron-chelators as potential agents for neuroprotection in Alzheimer's, Parkinson's, and other neurodegenerative diseases. Bioorg. Med. Chem. 2005,13, 773-783; - 2 — N. Birch, X. Wang, H. S. Chong: Iron chelators as therapeutic iron depletion agents. Expert Opin. Ther. Patents. 2006,16, 1533-1556; S. Rollas, §. G. KugOkguzel: Biological Activities of Hydrazone Derivatives. Molecules 2007, 12, 1910-1939; E. D. Weinberg, J. Moon: Malaria and iron: history and review. Drug Metabol. Rev. 2009, 41, 644-662; B. Narasimhan, P. Kumar, D. Sharma: Biological activities of hydrazide derivatives in the new millennium. Acta Pharm. Sci. 2010, 52,169-180; X. Li, J. Jankovic, W. Le: Iron chelation and neuroprotection in neurodegenerative diseases. J. Neural. Transm. 2011, 118, 473-477; G. Uppal, S. Bala, S. Kamboj, M. Saini: Therapeutic Review Exploring Antimicrobial Potential of Hydrazones as Promising Lead. Pharma Chem. 2011, 3, 250-268; R. Narang, B. Narasimhan, S. Sharma: A Review on Biological Activities and Chemical Synthesis of Hydrazide Derivatives. Curr. Med. Chem. 2012,19, 569-612; P. Kumar, B. Narasimhan: Hydrazides/Hydrazones as Antimicrobial and Anticancer Agents in the New Millennium. Mini-Rev. Med. Chem. 2013, 13, 971-987; R. Leon, A. G. Garda, J. Marco-Contelles: Recent Advances in the Multitarget-Directed Ligands Approach fortheTreatment of Alzheimer's Disease. Med. Res. Rev. 2013,33,139-189].
Hydrazony vykazují v mnoha případech také protirakovinnou aktivitu a mohou tak být použity jako cytostatika pro léčbu onkologických onemocnění [J.L. Buss, B. T. Greene, J. Turner, F. M. Torti, S. V. Torti: Iron Chelators in Cancer Chemotherapy Curr. Top. Med. Chem. 2004, 4, 1623-1635; D. S. Kalinowski, D. R. Richardson: The Evolution of Iron Chelators for the Treatment of Iron Overload Disease and Cancer Pharm. Rev. 2005,57, 547-583; S. Rollas, $. G. Kijgiikgíizel: Biological Activities of Hydrazone Derivatives. Molecules 2007, 12, 1910-1939; H. Nick: Iron chelation, quo vadis? Curr. Opin. Chem. Biol. 2007, 11, 419-423; B. Narasimhan, P. Kumar, D. Sharma: Biological activities of hydrazide derivatives in the new millennium. Acta Pharm. Sci. 2010, 52,169-180; Z. Kovacevic, D. S. Kalinowski, D. B. Lovejoy, Y. Yu, Y. Suryo-Rahmanto, P. C. Sharpe, P. V. Bernhardt D. R. Richardson: The Medicinal Chemistry of Novel Iron Chelators for the Treatment of Cancer. Curr. Top. Med. Chem. 2011, 11, 483-499; Y. Yu, E. Gutierrez, Z. Kovacevic, F. Saletta, P. Obeidy, Y. Suryo Rahmanto, D. R. Richardson: Iron Chelators for the Treatment of Cancer. Curr. Med. Chem. 2012, 19, 2689-*2702; P. Kumar, B. Narasimhan: Hydrazides/Hydrazones as Antimicrobial and Anticancer Agents in the New Millennium. Mini-Rev. Med. Chem. 2013,13, 971-987; A. M. Merlot, D. S. Kalinowski, D. R. Richardson: Novel chelators for cancer treatment: where are we now? Antioxid. Redox Signál. 2013, 18, 973-1006; V. A. Rao: Iron Chelators with Topoisomerase-Inhibitory Activity and Their Anticancer Applications. Antioxid. Redox Signál. 2013, 18, 930- - 3 -* 955; R. Kaplánek, J. Rak, V. Král, J. Králová: Ftalazin-l-ylhydrazony a jejich použití k léčbě nádorových onemocnění. Patent, 2013, CZ 303748 B6; J. Rak, R. Kaplánek, V. Král, J. Králová, T. Štulcová, P. Drašar: Konjugáty hydrazonů s kyselinou cholovou jako nová cytostatika. Patent, 2013, CZ 304112 B6],
Mechanismus účinku hydrazonů jako cytostatik pro léčbu onkologických onemocnění je založen především na chelataci iontů železa také iontů biologicky významných kovů, např. Cu2+, Zn2+, Co2+ či Ni2+, protože rychle rostoucí rakovinné buňky potřebují pro svůj vývoj, fungování a dělení daleko větší množství iontů těchto biogenních kovů než zdravé buňky. Dalším možným mechanismem účinku je inhibice řady enzymů (např. ribonukleotid reduktázy, histon deacetyláz, acyl transferáz či topoisomeráz, často v přímé souvislosti s chelataci iontu kovu v metaloenzymu), rušení vzájemné komunikace nádorových buněk, produkce reaktivních kyslíkatých částic (ROS) nebo interkalaci ligandů či metalokomplexů do DNA. Přesný mechanismus účinku hydrazonů nebyl dosud plně vysvětlen, předpokládá se kombinace výše uvedených vlivů [S. Sarel, C. Fizames, F. Lavelle, S. Avramovici-Grisaru: Domain-Structured N1,N2-Derivatized Hydrazines as Inhibitors of Ribonucleoside Diphosphate Reductase: Redox-Cycling Considerations. J. Med. Chem. 1999, 42, 242-248; D. R. Richardson: Iron chelators as therapeutic agents for the treatment of cancer Crít. Rev. Oncol. Hematol. 2002, 42, 267-81; J. L. Buss, B. T. Greene, J. Turner, F. M. Torti, S. V. Torti: Iron Chelators in Cancer Chemotherapy Curr. Top. Med. Chem. 2004, 4, 1623-1635; D. S. Kalinowski, D. R. Richardson: The Evolution of Iron Chelators for the Treatment of Iron Overload Disease and Cancer. Pharmacol. ReV. 2005, 57, 547-583; Z. Kovacevic, D. S. Kalinowski, D. B. Lovejoy, Y. Yu, Y. Suryo-Rahmanto, P. C. Sharpe, P. V. Bernhardt D. R. Richardson: The Medicinal Chemistry of Novel Iron Chelators for the Treatment of Cancer. Curr. Top. Med. Chem. 2011,11, 483-499; R. Narang, B. Narasimhan, S. Sharma: A Review on Biological Activities and Chemical Synthesis of Hydrazide Derivatives. Curr. Med. Chem. 2012, 19, 569-612; V. A. Rao: Iron Chelators with Topoisomerase-lnhibitory Activity and Their Anticancer Applications. Antioxid. Redox Signál. 2013, 18, 930-955; A. M. Merlot, D. S. Kalinowski, D. R. Richardson: Novel chelators for cancer treatment: where are we now? Antioxid. Redox Signál. 2013,18, 973-1006]. Některé kofein-8-hydrazony byly publikovány jako selektivní duální inhibitory Aurora kinázy A a její T217D varianty [K. H. Barakat, J. T. Huzil, K. E. Jordán, C. Evangelinos, M. Houghton, J. Tuszynski: A Computational Model for Overcoming Drug Resistance Using - 4 - r , i - ' 1 « ^ * * * :‘ * * * * \ * * * „ * * · « * ’ *
Selective Dual-lnhibitors for Aurora Kinase A and Its T217D Variant. Mol. Pharmaceutics 2013,10,4572-4589], byly také patentovány jako modulátory buněčné adheze [B. J. Gour, O. W. Blaschuk, A. Ali, F. Ni, Z. Chen, S. D. Michaud, S. Wang, Z. Hu: Peptidomimetic modulators of cell adhesion. U.S. Pat. Appl. Publ. 2002, US 20020168761 AI; B. J. Gour, O. W. Blaschuk, A. Ali, F. Ni, Z. Chen, S. D. Michaud, S. Wang, Z. Hu: Peptidomimetic modulators of cell adhesion. U.S. Pat. Appl. Publ. 2004, US 20040006011 AI]. Některé kofein-8-hydrazony sloužily jako intermediáty při přípravě biologicky aktivních fúzovaných purinu [M. A. N. Mosselhi, N. M. Tawfik, A. S. Shawali: New [e]-Fused Caffeines: A Simple Synthesis of 3-Substituted [l,2,4]Triazolo[4,3-e]purines. Monatsh. Chem. 2003,134, 565-571; F. A. Ashour, S. M. Rida, S. A. M. El-Hawash, Μ. M. El-Semary, Μ. H. Badr: Synthesis, anticancer, anti-HIV-1, and antimicrobial activity of some tricyclic triazino and triazolo[4,3-e]purine derivatives. Med. Chem. Res. 2012, 21, 1107-1119], u dalších byla popsána pouze jejich příprava bez uvedení jakékoliv biologické aktivity [J. Klosa: Condensation of aldehydes and ketones with 8-hydrazinocaffeine. Arch. Pharm. Ber. Dtsch. Pharm. Ges. 1956, 289, 211-217; J. Klosa: The condensation of 8-hydrazinocaffeine with sugars. Chem. Ber. 1957, 90, 2439-2443],
Strukturně blízké hydrazony vzniklé kondenzací N7-ethyl derivátu kofein-8-hydrazinu s aldopentosami a aldohexosami a jejich peracetylované deriváty vykazují antimikrobiální aktivitu [M. A. Mosselhi, M. A. Abdallah, N. H. Metwally, I. A. El-Desoky, L. M. Break: Synthesis, structure and antimicrobial evaluation of new derivatives of theophylline sugar hydrazones. Arkivoc 2009, x/V, 53-63]; u N7-[(2-fenyl)ethyl]kofein-8-hydrazonů byla testována jejich antioxidační aktivita [D. B. Korobko, I. F. Belenichev, L. M. Mosula, J. I. Dybko: Search for prospective compounds with antioxidant activities among derivatives of 7-phenethyl-8-hydrazinotheophylline. Med. Khim. 2005, 7,11-15].
Kofein-8-hydrazony mající substituovanou 2-hydroxyarylovou, 2-hydroxyheteroarylovou nebo 2-N-heteroarylovou skupinu a využití těchto látek k léčbě onkologických onemocnění jsou předmětem tohoto patentu.
Podstata vynálezu Předmětem vynálezu jsou kofein-8-hydrazony obecného vzorce I mající substituovanou 2-hydroxyarylovou, 2-hydroxyheteroarylovou nebo 2-N-heteroarylovou skupinu. - 5 - - 5 - Y R4 —Ν
R3 R2 kde Υ je Η, CH3 nebo 2-pyridyl, X je C-OH nebo N, Z je C nebo N, R je alkyl s 1 až 6 uhlíkovými atomy,
Rl, R2, R3 , R4 jsou H, OH, alkyl s 1 až 6 uhlíkovými atomy, allyl, fenyl (Ph), halogen, CH2OH, OR, CF3, CF2CF3, OCF3, OCOCH3, OPh, CN, COOH, COOR, CONH2, CONHR, CONR2, CONHOH, CONHNH2, N02, SH, SR, SCN, NH2, NHR, NR2, NHCOCH3, NHCONH2, NHCSNH2, NHS02NH2, NHCOOfBu, B(OH)2, B(OCH3)2, S03H, S02NH2, S02N(CH3)2,
Rl, R2 nebo R2, R3 nebo R3, R4 jsou CH=CH-CH=CH, tedy přikondenzované benzenové jádro, Rl, R2 nebo R2, R3 nebo R3, R4 jsou N=CH-CH=CH, tedy přikondenzované pyridinové jádro, Rl, R2 nebo R2, R3 nebo R3, R4 jsou CH=N-CH=CH, tedy přikondenzované pyridinové jádro, s výjimkou látky, kde X = N; Z = C; Y = H; Rl = Me; R2 = R3 = R4 = H a látky, kde X = N; Z = C; Y = Η; Y = H, R1,R2 = CH=CH-CH=CH; R3 = R4 = H.
Kofein-8-hydrazony obecného vzorce I mají cytostatické účinky a lze je použít pro přípravu léčiv k léčbě leukémií a nádorových onemocnění. Příprava kofein-8-hydrazonů obecného vzorce I, jejich stabilita v roztoku, komplexační a cytostatické vlastnosti jsou doloženy následujícími příklady, aniž by jimi byly jakkoliv omezeny. -6 ' Příklady provedení přípravy nových sloučenin a měření ieiich vlastností. Příklad 1. Příprava 8-[2-(2-hydroxybenzyliden)hydrazinyl]kofeinu, spadajícího pod obecný vzorec I. 2-Hydroxybenzaldehyd (122 mg; 1 mmol) a 8-hydrazinylkofein (112 mg; 0,5 mmol) byly -1 smíšeny v baňce s ethanolem (20 ml). Reakční směs byla míchána při 70^C po dobu 2 dní. Po ochlazení na laboratorní teplotu byla směs nalita do diethyletheru (250 ml). Pevný produkt byl odfiltrován, na fritě promyt další várkou diethylétheru (3x 30 ml) a usušen za vakua při J t- 5QfC. Bylo získáno 145 mg (88j%) pevné látky. *H NMR (DMSO-d6) δ: 3,18 (s, 3H); 3,37 (s, 3H); 3.80 (s, 3H); 6.86 (m, 2H); 7,21 (m, 1H); 7,54 (dd, J = 7,6,1.5 Hz, 1H); 8,37 (s, 1H); 10,71 (s, 1H); 11,40 (s, 1H) Příklad 2. Příprava 8-[2-(2*hydroxy-3-methylbenzyliden)hydrazinyl]kofeinu, spadajícího pod obecný vzorec I. 2-Hydroxy-3-methylbenzaldehyd (136 mg; 1 mmol) a 8-hydrazinylkofein (112 mg; 0,5 mmol) byly smíšeny v baňce s ethanolem (20 ml). Reakční směs byla míchána při 70(oC po dobu 2 dní. Po ochlazení na laboratorní teplotu byla směs odpařena do sucha. Odparek byl suspendován v diethyletheru (50 ml), odfiltrován, na fritě promyt další várkou diethylétheru (3x 30 ml) a usušen za vakua při 50fC. Bylo získáno 135 mg (79j96) pevné látky. *H NMR (DMSO-d6) 5: 2;48 (s, 3H); 3.19 (s, 3H); 3.38 (s, 3H); 3.81 (s, 3H); 6,86 (d, J = 8,7 Hz, 1H); 7,35 (dd, J = 8.7, 2,6 Hz, 1H); 7,73 (d, J = 2,6 Hz, 1H); 8.34 (s, 1H); 10,86 (s, 1H); 13,.52 (s, 1H) Příklad 3. Příprava 8-[2-(2-hydroxy-3-methoxybenzyliden)hydrazinyl]kofeinu, spadajícího pod obecný vzorec I. 2-Hydroxy-3-methoxybenzaldehyd (152 mg; 1 mmol) a 8-hydrazinylkofein (112 mg; 0,5
J mmol) byly smíšeny v baňce s isopropanolem (20 ml). Reakční směs byla míchána při 70řC po dobu 2 dní. Po ochlazení na laboratorní teplotu byla směs odpařena do sucha. Odparek byl suspendován v diethylétheru (50 ml), odfiltrován, na fritě promyt další várkou diethylétheru (3x 30 ml) a usušen za vakua při 50řC. Bylo získáno 166 mg (86 %) pevné látky. *H NMR (DMSO-d6) δ: 3.17 (s, 3H); 3,36 (s, 3H); 3,79 (s, 3H); 3,80 (s, 3H); - 7 — 6.80 (dd, J = 7.9 Hz, 1H); 6.96 (d, J = 7.9 Hz, 1H); 7.14 (d, J = 7.9 Hz, 1H); 8.37 (s, 1H); 10.24 (s, 1H); 11,41 (s, 1H) Příklad 4. Příprava 8-[2-(2,3-dihydroxybenzyliden)hydrazinyl]kofeinu, spadajícího pod obecný vzorec I. 2,3-Dihydroxybenzaldehyd (138 mg; 1 mmol) a 8-hydrazinylkofein (112 mg; 0,5 mmol) byly smíšeny v baňce s methanolem (20 ml). Reakční směs byla míchána při 65fC po dobu 3 dní. Po ochlazení na laboratorní teplotu byla směs odpařena do sucha. Odparek byl suspendován v diethylétheru (50 ml), odfiltrován, na fritě promyt další várkou diethylétheru (3x 30 ml) a usušen za vakua při 5QTC. Bylo získáno 143 mg (83 %) pevné látky. *H NMR (DMSO-d6) δ: 3,19 (s, 3H); 3,38 (s, 3H); 3.80 (s, 3H); 6.70 (m, 1H); 6.80 (dd, J = 7,8, I. 7 Hz, 1H); 6,98 (dd, J = 7,8,1.7 Hz, 1H); 8,36 (s, 1H); 9,27 (s, 1H); 10,40 (s, 1H); 11,40 (s, 1H) Příklad 5. Příprava 8-[2-(3-allyl-2-hydroxybenzyliden)hydrazinyl]kofeinu, spadajícího pod obecný vzorec I. 3-Allyl-2-hydroxybenzaldehyd (162 mg; 1 mmol) a 8-hydrazinylkofein (112 mg; 0,5 mmol)
J byly smíšeny v baňce s ethanolem (20 ml). Reakční směs byla míchána při 70fC po dobu 2 dní. Po ochlazení na laboratorní teplotu byla směs odpařena do sucha. Odparek byl suspendován v diethylétheru (50 ml), odfiltrován, na fritě promyt další várkou diethylétheru j (3x 30 ml) a usušen za vakua při 5QfC. Bylo získáno 142 mg (77 %) pevné látky. » *H NMR (DMSO-d6) δ: 3,17 (s, 3H); 3,35 (m, 2H); 3,38 (s, 3H); 3,72 (s, 3H); 5.03 (m, 2H); 5.98 (m, 1H); 6.86 (t, J = 7.6 Hz, 1H); 7,12 (d, J = 6,9 Hz, 1H); 7.27 (d, J = 7,6 Hz, 1H); 8,34 (s, 1H); II, 43 (s, 1H); 11,46 (s, 1H) Příklad 6. Příprava 8-[2-(2-hydroxy-4-methoxybenzyliden)hydrazinyl]kofeinu, spadajícího pod obecný vzorec I. 2-Hydroxy-4-methoxybenzaldehyd (152 mg; 1 mmol) a 8-hydrazinylkofein (112 mg; 0,5
J mmol) byly smíšeny v baňce s isopropanolem (20 ml). Reakční směs byla míchána při 80ÍC po dobu 3 dní. Po ochlazení na laboratorní teplotu byla směs nalita do diethylétheru (250 ml). Pevný produkt byl odfiltrován, na fritě promyt další várkou diethyletheru (3x 30 ml) a usušen za vakua při 5Ói°C. Bylo získáno 143 mg (80 %) pevné látky. -8 ι « ♦ * ΧΗ NMR (DMS0-d6) 5: 3.18 (s, 3H); 3.37 (s, 3H); 3.75 (s, 3H); 3.78 (š, 3H); 6.47 (m, 2H); 7.44 (d, J = 8.2 Hz, 1H); 8,31 (s, 1H); 11,02 (s, 1H); 11,25 (s, 1H) Příklad 7. Příprava 8-(2-(2,4-dihydroxybenzyliden)hydrazinyl]kofeinu, spadajícího pod obecný vzorec I. 2,4-Dihydroxybenzaldehyd (138 mg; 1 mmol) a 8-hydrazinylkofein (112 mg; 0,5 mmol) byly smíšeny v baňce s ethanolem (20 ml). Reakční směs byla míchána při 70fC po dobu 2 dní. Po ochlazení na laboratorní teplotu byla směs odpařena do sucha. Odparek byl suspendován v diethylétheru (50 ml), odfiltrován, na fritě promyt další várkou diethylétheru (3x 30 ml) a </ usušen za vakua při 5Cf C. Bylo získáno 158 mg (92 %) pevné látky. *H NMR (DMSO-d6) δ: 3,17 (s, 3H); 3.36 (s, 3H); 3,77 (s, 3H); 6,32 (m, 2H); 7,30 (m, 1H); 8,28 (s, 1H); 10.45 (bs, 1H); 11,12 (bs, 1H) Příklad 8. Příprava 8-{2-[4-(diethylamino)-2-hydroxybenzyliden]hydrazinyl}kofeinu, spadajícího pod obecný vzorec I. 4-(Diethylamino)-2-hydroxybenzaldehyd (193 mg; 1 mmol) a 8-hydrazinylkofein (112 mg; 0,5 mmol) byly smíšeny v baňce s ethanolem (20 ml). Reakční směs byla míchána při 70^C po dobu 2 dní. Po ochlazení na laboratorní teplotu byla směs nalita do diethylétheru (250 ml). Pevný produkt byl odfiltrován, na fritě promyt další várkou diethylétheru (3x 30 ml) a usušen za vakua při 50fC. Bylo získáno 172 mg (86 %) pevné látky. i XH NMR (DMSO-d6) δ: 1,10 (t, J = 7,1 Hz, 6H); 3.18 (s, 3H); 3V34 (q, J = 7.1 Hz, 4H); 3,37 (s, 3H); 3,75 (s, 3H); 6;11 (s, 1H); 6,24 (d, J = 8,9 Hz, 1H); 7,22 (d, J = 8.9 Hz, 1H); 8,21 (s, 1H); 10,87 (s, 1H); 11,01 (s, 1H) Příklad 9. Příprava 8-{2-[(8-hydroxy-2,3,6,7-tetrahydro-lH,5H-pyrido[3,2,l-//']chinolin-9--yl)methyliden]hydrazinyl}kofeinu, spadajícího pod obecný vzorec I. 8-hydroxy-l,2,3,5,6,7-hexahydropyridochinolin-9-karbaldehyd (217 mg; 1 mmol) a 8-hydrazinylkofein (112 mg; 0,5 mmol) byly smíšeny v baňce s ethanolem (20 ml). Reakční
J směs byla míchána při 70fC po dobu 2 dní. Po ochlazení na laboratorní teplotu byla směs i odpařena do sucha. Odparek byl suspendován v diethylétheru (50 ml), odfiltrován, na fritě ' -j promyt další várkou diethylétheru (3x 30 ml) a usušen za vakua při 5Q°C. Bylo získáno 176 mg i (83 %) pevné látky. 1H NMR (DMS0-d6) δ: 1.85 (m, 4H); 2.60 (m, 4H); 3.14 (m, 4H); 3.18 (s, 3H); 3.38 (s, 3H); 3.70 (s, 3H); 6,70 (s, 1H); 8,.11 (s, 1H); 10,96 (s, 1H); 11.29 (s, 1H) Příklad 10. Příprava 8-[2-(2-hydroxy-5-methylbenzyliden)hydrazinyl]kofeinu, spadajícího pod obecný vzorec I. 2-Hydroxy-5-methylbenzaldehyd (137 mg; 1 mmol) a 8-hydrazinylkofein (112 mg; 0,5 mmol) byly smíšeny v baňce s isopropanolem (20 ml). Reakční směs byla míchána při 8QPC po dobu 3 dní. Po ochlazení na laboratorní teplotu byla směs nalita do diethylétheru (250 ml). Pevný produkt byl odfiltrován, na fritě promyt další várkou diethyletheru (3x 30 ml) a usušen za vakua při 50^C. Bylo získáno 135 mg (79 %) pevné látky. XH NMR (DMSO-d6) δ: 2,23 (s, 3H); 3,19 (s, 3H); 3,38 (s, 3H); 3,81 (s, 3H); 6.79 (d, J = 82 Hz, 1H); 7,04 (d, J = 8?2 Hz, 1H); 7,34 (s, 1H); 8,35 (s, 1H); 10,52 (s, 1H); 11,38 (s, 1H) Λ Příklad 11. Příprava 8-[2-(2-hydroxy-5-methoxy*benzyliden)hydrazinyl]kofeinu, spadajícího pod obecný vzorec I. 2-Hydroxy-5-methoxybenzaldehyd (152 mg; 1 mmol) a 8-hydrazinylkofein (112 mg; 0,5 mmol) byly smíšeny v baňce s methoxyethanolem (20 ml). Reakční směs byla míchána při 8CfC po dobu 3 dní. Po ochlazení na laboratorní teplotu byla směs nalita do diethyletheru (250 ml). Pevný produkt byl odfiltrován, na fritě promyt další várkou diethyletheru (3x 30 ml) ·/ a usušen za vakua při 50fC. Bylo získáno 154 mg (86 %) pevné látky. XH NMR (DMSO-d6) δ: 3,18 (s, 3H); 3,37 (s, 3H); 3,71 (s, 3H); 3,83 (s, 3H); 6.82 (m, 2H); 7,10 (m, 1H); 8;34 (s, 1H); 10,18 (s, 1H); 11,44 (bs, 1H) Příklad 12. Příprava 8-[2-(2,5-dihydroxybenzyliden)hydrazinyl]kofeinu, spadajícího pod obecný vzorec I. 2,5-Dihydroxybenzaldehyd (138 mg; 1 mmol) a 8-hydrazinylkofein (112 mg; 0,5 mmol) byly
J smíšeny v baňce s ethanolem (20 ml). Reakční směs byla míchána při 70fC po dobu 2 dní. Po ochlazení na laboratorní teplotu byla směs odpařena do sucha. Odparek byl suspendován v diethylétheru (50 ml), odfiltrován, na fritě promyt další várkou diethyletheru (3x 30 ml) a ; t usušen za vakua při 50fC. Bylo získáno 153 mg (89 %) pevné látky. XH NMR (DMSO-d6) δ; 3.19 (s, 3H); 3.38 (s, 3H); 3.83 (s, 3H); 6.68 (m, 2H); 7.00 (dd, J = 2.9, 1.4 Hz, 1H); 8,32 (s, 1H); 8,91 (s, 1H); 9,85 (s, 1H); 11,34 (s, 1H) -10 —
Příklad 13. Příprava 8-[2-(5-chlor-2-hydroxybenzyliden)hydrazinyl]kofeinu, spadajícího pod obecný vzorec I. 2-Hydroxy-5-chlorbenzaldehyd (156 mg; 1 mmol) a 8-hydrazinylkofein (112 mg; 0,5 mmol) byly smíšeny v baňce s methoxyethanolem (20 ml). Reakční směs byla míchána při 80(0 po dobu 3 dní. Po ochlazení na laboratorní teplotu byla směs nalita do diethyletheru (250 ml). Pevný produkt byl odfiltrován, na fritě promyt další várkou diethyletheru (3x 30 ml) a usušen za vakua při 50fC. Bylo získáno 167 mg (92 %) pevné látky. XH NMR (DMSO-d6) δ: 3.19 (s, 3H); 3,38 (s, 3H); 3.82 (s, 3H); 6,91 (m, 1H); 7,25 (m, 1H); 7.60 (s, 1H); 8,34 (s, 1H); 10,85 (s, 1H); 11;54 (s, 1H) Příklad 14. Příprava 8-[2-(5-brom-2-hydroxybenzyliden)hydrazinyl]kofeinu, spadajícího pod obecný vzorec I. 3-Brom-2-Hydroxybenzaldehyd (201 mg; 1 mmol) a 8-hydrazinylkofein (112 mg; 0,5 mmol) byly smíšeny v baňce s methoxyethanolem (20 ml). Reakční směs byla míchána při 80fC po dobu 3 dní. Po ochlazení na laboratorní teplotu byla směs nalita do diethyletheru (250 ml). Pevný produkt byl odfiltrován, na fritě promyt další várkou diethyletheru (3x 30 ml) a usušen za vakua při 50|C. Bylo získáno 189 mg (93 %) pevné látky.
Hh NMR (DMSO-d6) δ: 3,18 (s, 3H); 3,39 (m, 3H); 3.74 (s, 3H); 6.82 (t, J = 7.5 Hz, 1H); 7.15 (d, J = 7.5 Hz, 1H); 7.24 (d, J = 7,5 Hz, 1H); 8;35 (s, 1H); 11;37 (s, 1H); 11;42 (s, 1H) Příklad 15. Příprava 8-[2-(5-řerc-butyl-2-hydroxybenzyliden)hydrazinyl]kofeinu, spadajícího pod obecný vzorec I. 5-ferc-Butyl-2-hydroxybenzaldehyd (178 mg; 1 mmol) a 8-hydrazinylkofein (112 mg; 0,5 1/ mmol byly smíšeny v baňce s ethanolem (20 ml). Reakční směs byla míchána při 7CJTC po dobu 2 dní. Po ochlazení na laboratorní teplotu byla směs odpařena do sucha. Odparek byl suspendován v diethyletheru (50 ml), odfiltrován, na fritě promyt další várkou diethyletheru (3x 30 ml) a usušen za vakua při 50TC. Bylo získáno 154 mg (80 %) pevné látky. *H NMR (DMSO-d6) δ: 1.25 (s, 9H); 3,19 (s, 3H); 3,37 (s, 3H); 3,82 (s, 3H); 6,,82 (d, J = 8,6 Hz, 1H); 7,26 (dd, J = 8,6, 2.5 Hz, 1H); 7.51 (d, J = 2,5 Hz, 1H); 8;37 (s, 1H); 10.55 (s, 1H); 11.41 (s, 1H) - 11 - Příklad 16. Příprava 8-[2-(2-hydroxy-5-nitro-benzyliden)hydrazinyl]kofeinu, spadajícího pod obecný vzorec I. 2-Hydroxy-5-nitrobenzaldehyd (167 mg; 1 mmol) a 8-hydrazinylkofein (43 mg; 0,15 mmol) byly smíšeny v baňce s ethanolem (20 ml). Reakční směs byla míchána při 70fC po dobu 2 dní. Po ochlazení na laboratorní teplotu byla směs odpařena do sucha. Odparek byl suspendován v diethylětheru (50 ml), odfiltrován, na fritě promyt další várkou diethylětheru (3x 30 ml) a usušen za vakua při 5Qj°C. Bylo získáno 175 mg (94 %) pevné látky. *H NMR (DMSO-d6) δ: 3,19 (s, 3H); 3.39 (m, 3H); 3.83 (s, 3H); 7,07 (d, J = 9.0 Hz, 1H); 8,11 (d, J = 9.01 Hz, 1H); 8.44 (s, 1H); 8,.50 (d, J = 3.0 Hz, 1H); 11,65 (s, 1H); 12,00 (s, 1H) Příklad 17. Příprava 8-{2-[2-hydroxy-5-(methoxykarbonyl)benzyliden]hydrazinyl}kofeinu, spadajícího pod obecný vzorec I.
Methyl 3-formyl-4-hydroxybenzoát (180 mg; 1 mmol) a 8-hydrazinylkofein (112 mg; 0,5 » / mmol) byly smíšeny v baňce s methanolem (20 ml). Reakční směs byla míchána při 60fC po dobu 2 dní. Po ochlazení na laboratorní teplotu byla směs nalita do diethylětheru (250 ml). Pevný produkt byl odfiltrován, na fritě promyt další várkou diethylětheru (3x 30 ml) a usušen
iZ za vakua při 50[C. Bylo získáno 176 mg (91 %) pevné látky. XH NMR (DMSO-d6) δ: 3,21 (s, 3H); 3,41 (s, 3H); 3,37 (s, 3H); 3.83 (s, 3H); 7.01 (d, J = 8,6 Hz, 1H); 7;83 (dd, J = 8,6, yi Hz, 1H); 8,25 (d, J = 2.2 Hz, 1H); 8,45 (s, 1H); 11,52 (bs, 1H) Příklad 18. Příprava 8-{2-[(l-hydroxynaftalen-2-yl)methyliden]hydrazinyl}kofeinu, spadajícího pod obecný vzorec I. l-Hydroxy-2-formylnaftalen (172 mg; 1 mmol) a 8-hydrazinylkofein (112 mg; 0,5 mmol) byly smíšeny v baňce s isopropanolem (20 ml). Reakční směs byla míchána při 8GfC po dobu 3 dní. Po ochlazení na laboratorní teplotu byla směs nalita do diethylětheru (250 ml). Pevný produkt byl odfiltrován, na fritě promyt další várkou diethylětheru (3x 30 ml) a usušen za >/ vakua při 50fC. Bylo získáno 172 mg (91 %) pevné látky. XH NMR (DMSO-d6) δ: 3,19 (s, 3H); 3.43 (s, 3H); 3,78 (s, 3H); 7,51 (m, 4H); 7,85 (m, 1H); 8,27 (m, 1H); 8,51 (s, 1H); 11,52 (s, 1H); 12,20 (s, 1H) Příklad 19. Příprava 8-{2-[(2-hydroxynaftalen-l-yl)methyliden]hydrazinyl}kofeinu, spadajícího pod obecný vzorec I. . 12 — 2-Hydroxy-l-formylnaftalen (172 mg; 1 mmol) a 8-hydrazinylkofein (112 mg; 0,5 mmol) byly smíšeny v baňce s isopropanolem (20 ml). Reakční směs byla míchána při 8QfC po dobu 3 dní. Po ochlazení na laboratorní teplotu byla směs nalita do diethyletheru (250 ml). Pevný produkt byl odfiltrován, na fritě promyt další várkou diethyletheru (3x 30 ml) a usušen za vakua při 50řC. Bylo získáno 167 mg (88 %) pevné látky. XH NMR (DMSO-d6) 5: 3.20 (s, 3H); 3,41 (s, 3H); 3,79 (s, 3H); 7.38 (m, 1H); 7.57 (m, 1H); 7.87 (m, 2H); 8.29 (d, J = 8.3 Hz, 1H); 9,18 (s, 1H); 11.45 (s, 1H); 12,20 (s, 1H) Příklad 20. Příprava 8-(2-(3,5-di-ferc-butyl-2-hydroxybenzyliden)hydrazinyl]kofeinu, spadajícího pod obecný vzorec I. 3,5-Di(řerc-butyl)-2-hydroxybenzaldehyd (234 mg; 1 mmol) a 8-hydrazinylkofein (112 mg; 0,5 mmol) byly smíšeny v baňce s methoxyethanolem (20 ml). Reakční směs byla míchána při 9QfC po dobu 3 dní. Po ochlazení na laboratorní teplotu byla směs odpařena do sucha. Odparek byl suspendován v diethyletheru (50 ml), odfiltrován, na fritě promyt další várkou diethyletheru (3x 30 ml) a usušen za vakua při 50[C. Bylo získáno 169 mg (77 %) pevné látky. XH NMR (DMSO-d6) δ: 1,28 (s, 9H); 1,41 (s, 9H); 3.20 (s, 3H); 3,41 (s, 3H); 3,75 (s, 3H); 7,21 (s, 1H); 7,27 (s, 1H); 8.38 (s, 1H); 13,.39 (s, 1H); 11,74 (s, 1H) Příklad 21. Příprava 8-(2-(3,5-dichlor-2-hydroxybenzyliden)hydrazinyl]kofeinu, spadajícího pod obecný vzorec I. 2-Hydroxy-3,5-dichlorbenzaldehyd (191 mg; 1 mmol) a 8-hydrazinylkofein (112 mg; 0,5 mmol) byly smíšeny v baňce s methoxyethanolem (20 ml). Reakční směs byla míchána při 9CfC po dobu 3 dní. Po ochlazení na laboratorní teplotu byla směs odpařena do sucha. Odparek byl suspendován v diethyletheru (50 ml), odfiltrován, na fritě promyt další várkou diethyletheru (3x 30 ml) a usušen za vakua při 5Q“C. Bylo získáno 185 mg (93 %) pevné látky. XH NMR (DMSO-d6) δ: 3,18 (s, 3H); 3,39 (s, 3H); 3,75 (s, 3H); 7.52 (d, J = 2,5 Hz, 1H); 7,58 (d, J = 2;5 Hz, 1H); 8.31 (s, 1H); 11,87 (bs, 2H) Příklad 22. Příprava 8-(2-(3,5-dibrom-2-hydroxybenzyliden)hydrazinyl]kofeinu, spadajícího pod obecný vzorec I. 2-Hydroxy-3,5-dibrombenzaldehyd (280 mg; 0,5 mmol) a 8-hydrazinylkofein (112 mg; 0,5 mmol byly smíšeny v baňce s methoxyethanolem (20 ml). Reakční směs byla míchána při -13 90”C po dobu 3 dní. Po ochlazení na laboratorní teplotu byla směs odpařena do sucha. Odparek byl suspendován v diethylétheru (50 ml), odfiltrován, na fritě promyt další várkou diethylétheru (3x 30 ml) a usušen za vakua při 50fC. Bylo získáno 219 mg (90 %) pevné látky. *H NMR (DMSO-d6) δ: 3,13 (s, 3H); 3,35 (s, 3H); 3,69 (s, 3H); 7,63 (m, 2H); 8.18 (s, 1H); 11.70 (bs, 1H); 12.03 (bs, 1H) Příklad 23. Příprava 8-{2-[2-hydroxy-3-methoxy-5-(prop-2-en-l- yl)benzyliden]hydrazinyl}kofeinu, spadajícího pod obecný vzorec I. 5-Allyl-2-hydroxy-3-methoxybenzaldehyd (192 mg; 1 mmol) a 8-hydrazinylkofein (112 mg; 0,5 mmol) byly smíšeny v baňce s dioxanem (20 ml). Reakční směs byla míchána při 80|C po dobu 3 dní. Po ochlazení na laboratorní teplotu byla směs nalita do diethyletheru (250 ml). Pevný produkt byl odfiltrován, na fritě promyt další várkou diethylétheru (3x 30 ml) a usušen za vakua při 50fC. Bylo získáno 161 mg (81 %) pevné látky. *H NMR (DMSO-d6) δ: 3,20 (s, 3H); 3,31 (m, 2H); 3.39 (s, 3H); 3.79 (s, 3H); 3.82 (s, 3H); 5,07 (m, 2H), 5,96 (m, 1H); 6,80 (s, 1H); 6,98 (s, 1H); 8;38 (s, 1H); 10,06 (s, 1H); 11;39 (s, 1H) Příklad 24. Příprava 8-[2-(5-brom-2-hydroxy-3-methoxybenzyliden)hydrazinyl]kofeinu, spadajícího pod obecný vzorec I. 5-Brom-2-hydroxy-3-methoxybenzaldehyd (231 mg; 1 mmol) a 8-hydrazinylkofein (112 mg;
J 0,5 mmol) byly smíšeny v baňce s dioxanem (20 ml). Reakční směs byla míchána při 8C^C po dobu 3 dní. Po ochlazení na laboratorní teplotu byla směs nalita do diethylétheru (250 ml). Pevný produkt byl odfiltrován, na fritě promyt další várkou diethylétheru (3x 30 ml) a usušen za vakua při 50fC. Bylo získáno 188 mg (86 %) pevné látky. 1H NMR (DMSO-d6) δ: 3;18 (s, 3H); 3.38 (s, 3H); 3.81 (s, 3H); 3,83 (s, 3H); 7.10 (d, J = 2,2 Hz, 1H); 7.33 (d, J = 2,2 Hz, 1H); 8,34 (s, 1H); 1039 (s, 1H); 11,52 (s, 1H) i I ř < i Příklad 25. Příprava 8-[2-(2-hydroxy-3-methoxy-5-nitrobenzyliden)hydrazinyl]kofeinu, spadajícího pod obecný vzorec I. 2-Hydroxy-3-methoxy-5-nitrobenzaldehyd (197 mg; 1 mmol) a 8-hydrazinylkofein (112 mg; 0,5 mmol) byly smíšeny v baňce s dioxanem (20 ml). Reakční směs byla míchána při 8GfC po dobu 3 dní. Po ochlazení na laboratorní teplotu byla směs nalita do diethylétheru (250 ml). - 14
Pevný produkt byl odfiltrován, na fritě promyt další várkou diethyletheru (3x 30 ml) a usušen za vakua při 50fC. Bylo získáno 194 mg (96 %) pevné látky. ΧΗ NMR (DMSO-d6) 6: 3,18 (s, 3H); 3.39 (s, 3H); 3,83 (s, 3H); 3,94 (s, 3H); 7;70 (s, 1H); 8.13 (s, 1H); 8,44 (s, 1H); 11.57 (s, 2H) Příklad 26. Příprava 8-[2-(pyridjn-2-ylmethyliden)hydrazinyl]kofeinu, spadajícího pod obecný vzorec I.
Pyridin-2-karbaldehyd (107 mg; 1 mmol) a 8-hydrazinylkofein (112 mg; 0,5 mmol) byly smíšeny v baňce s methanolem (20 ml). Reakční směs byla míchána při 6^C po dobu 2 dní. Po ochlazení na laboratorní teplotu byla směs nalita do diethyletheru (250 ml). Pevný produkt byl odfiltrován, na fritě promyt další várkou diethyletheru (3x 30 ml) a usušen za vakua při 50j°C. Bylo získáno 130 mg (83%) pevné látky. *Η NMR (DMSO-d6) 6: 3.19 (s, 3H); 3,38 (s, 3H); 3.94 (s, 3H); 7,35 (m, 1H); 7,86 (m, 2H); 8,13 (s, 1H); 8,57 (m, 1H); 11,71 (s, 1H) Příklad 27. Příprava 8-{2-[(6-methylpyridm-2-yl)methyliden]hydrazinyl}kofeinu, spadajícího pod obecný vzorec I. 6-Methyl-pyridin-2-karbaldehyd (121 mg; 1 mmol) a 8-hydrazinylkofein (112 mg; 0,5 mmol) 'f byly smíšeny v baňce s methanolem (20 ml). Reakční směs byla míchána při 60£C po dobu 2 dní. Po ochlazení na laboratorní teplotu byla směs nalita do diethyletheru (250 ml). Pevný < produkt byl odfiltrován, na fritě promyt další várkou diethylétheru (3x 30 ml) a usušen za j vakua při 50fC. Bylo získáno 129 mg (79 %) pevné látky. *H NMR (DMSO-d6) δ: 2;47 (s, 3H); 3,20 (s, 3H); 3,38 (s, 3H); 3;95 (s, 3H); 7,21 (dd, J = 6.8,1,.7 Hz, 1H); 7,69 (m, 2H); 8.07 (s, 1H); 11.70 (s, 1H) Příklad 28. Příprava 8-{2-[(6-methoxypyridiV:2-yl)methyliden]hydrazinyl}kofeinu, spadajícího pod obecný vzorec I. 6-Methoxy-pyridin-2-karbaldehyd (137 mg; 1 mmol) a 8-hydrazinylkofein (112 mg; 0,5 y mmol) byly smíšeny v baňce s methanolem (20 ml). Reakční směs byla míchána při 60fC po dobu 2 dní. Po ochlazení na laboratorní teplotu byla směs nalita do diethylétheru (250 ml). Pevný produkt byl odfiltrován, na fritě promyt další várkou diethyletheru (3x 30 ml) a usušen za vakua při 50°C. Bylo získáno 149 mg (87 %) pevné látky. —15 " NMR (DMS0-d6) 5: 3.21 (s, 3H); 3.39 (s, 3H); 3.88 (s, 3H); 3.97 (s, 3H); 6,79 (d, J = 8.1 Hz, 1H); 7.46 (d, J = 7.3 Hz, 1H); 7.75 (m, 1H); 8.03 (s, 1H); 11,68 (s, 1H) Příklad 29. Příprava 8-[2-(dipyridin-2-ylmethyliden)hydrazinyl]kofeinu, spadajícího pod obecný vzorec I.
Di(2-pyridyl)keton (184 mg; 1 mmol) a 8-hydrazinylkofein (112 mg; 0,5 mmol) byly smíšeny v baňce s ethanolem (20 ml). Reakční směs byla míchána při 70fC po dobu 2 dní. Po ochlazení na laboratorní teplotu byla směs odpařena do sucha. Odparek byl suspendován v diethylétheru (50 ml), odfiltrován, na fritě promyt další várkou diethylétheru (3x 30 ml) a usušen za vakua při 5CJáC. Bylo získáno 166 mg (85 %) pevné látky. *H NMR (DMSO-d6) δ: 3.22 (s, 3H); 3,.41 (s, 3H); 3^97 (s, 3H); 7,48 (m, 1H); 7,59 (m, 2H); 7,.89 (m, 1H); 7,99 (m, 2H); 8.61 (m, 1H); 8.89 (m, 1H) Příklad 30. Příprava 8-[2-(chinolin-2-ylmethyliden)hydrazinyl]kofeinu, spadajícího pod obecný vzorec I.
Chinolin-2-karaldehyd (157 mg; 1 mmol) a 8-hydrazinylkofein (112 mg; 0,5 mmol) byly
J smíšeny v baňce s ethanolem (20 ml). Reakční směs byla míchána při 70^0 po dobu 2 dní. Po ochlazení na laboratorní teplotu byla směs odpařena do sucha. Odparek byl suspendován v diethylétheru (50 ml), odfiltrován, na fritě promyt další várkou diethylétheru (3x 30 ml) a usušen za vakua při 5Ckfc. Bylo získáno 147 mg (81 %) pevné látky. *H NMR (DMSO-d6) δ: 3,21 (s, 3H); 3f40 (s, 3H); 4;00 (s, 3H); 7f59 (m, 1H); 7;75 (m, 1H); 7^.99 (m, 3H); 8,27 (s, 1H); 8,34 (d, J = 8,6 Hz, 1H); 11,84 (bs, 1H) Příklad 31. Příprava 8-{2-[l-(pyrazin-2-yl)ethyliden]hydrazinyl}kofeinu, spadajícího pod obecný vzorec I.
Acetylpyrazin (122 mg; 1 mmol) a 8-hydrazinylkofein (112 mg; 0,5 mmol) byly smíšeny ./ v baňce s methoxyethanolem (20 ml). Reakční směs byla míchána při 90fC po dobu 3 dní. Po ochlazení na laboratorní teplotu byla směs nalita do diethylétheru (250 ml). Pevný produkt byl odfiltrován, na fritě promyt další várkou diethylétheru (3x 30 ml) a usušen za vakua při 50i°C. Bylo získáno 126 mg (77 %) pevné látky. i *H NMR (DMSO-d6) δ: 2,39 (s, 3H); 3;22 (s, 3H); 3,41 (s, 3H); 4.01 (s, 3H); 8,58 (d, J = 2.5 Hz, 1H); 8,62 (m, 1H); 9.19 (s, 1H); 10.77 (bs, 1H) Příklad 32. Příprava 8-{2-[l-(3-methylpyrazin-2-yl)ethyliden]hydrazinyl}kofeinu, spadajícího pod obecný vzorec I. 2-Acetyl-3-methylpyrazin (136 mg; 1 mmol) a 8-hydrazinylkofein (112 mg; 0,5 mmol) byly smíšeny v baňce s methoxyethanolem (20 ml). Reakční směs byla míchána při 90fC po dobu 3 dní. Po ochlazení na laboratorní teplotu byla směs nalita do diethylětheru (250 ml). Pevný produkt byl odfiltrován, na fritě promyt další várkou diethyletheru (3x 30 ml) a usušen za vakua při 50^C. Bylo získáno 135 mg (79 %) pevné látky. XH NMR (DMSO-d6) δ: 2,40 (s, 3H); 2,73 (s, 3H); 3.20 (s, 3H); 3,39 (s, 3H); 3.84 (s, 3H); 8.48 (d, J = 2.5 Hz, 1H); 8,50 (d, J = 23 Hz, 1H); 10,31 (s, 1H) Příklad 33. Stabilita kofein-8-hydrazonů v roztoku.
Hydrazony mohou za určitých podmínek podléhat hydrolýze. Pro jejich případné využití ve veterinární či humánní medicíně je nezbytné, aby byly po určitou dobu stabilní ve vodě, pufrech či směsi vody s organickými rozpouštědly (zejména DMSO, jež se u hůře rozpustných látek používá pro jejich převedení do roztoku a následnou aplikaci). Zředěné roztoky látek uvedených v příkladech 1*32 ve směsi DMSO/voda (1:1, v/v) jsou stabilní při fyziologickém pH = 7,4 po dobu nejméně 2 dny při laboratorní teplotě (= V jy 2C£C) a po dobu nejméně 7 dní při teplotě do 5( C (jejich UV-Vis spektra jsou po této době i
nezměněná). Látky uvedené v příkladech 1*32 jsou stabilní v roztoku deuterovaného DMSO '> , při laboratorní teplotě (= 20(C) po dobu nejméně 21 dní (jejich H NMR spektra jsou po celou dobu neměnná). Látky je tak možno po uvedené doby skladovat jako roztoky, ideálně jako roztoky v čistém DMSO při nízké teplotě (tedy za podmínek, kdy nedochází k jejich hydrolýze či rozkladu). Příklad 34. Komplexační vlastnosti.
Jedním z předpokládaných mechanismů účinku tohoto typu látek je chelatace iontů biologicky významných kovů, které jsou součástí metaloproteinů a metaloenzymů a způsobují tak inhibici enzymové aktivity. UV/Vis titrace 8-(2-(2-hydroxybenzyliden)hydrazinyl]-kofeinu, spadajícího pod obecný vzorec I s železitými (Fe3+), kobaltnatými (Co2+) a měďnatými (Cu2+) ionty ukazují, že tento hydrazon tvoří s železitým a * * 4 -17 - kobaltnatým iontem komplex 2:1, s měďnatým iontem komplex 1:1, které se však liší v konstantě stability. Titrace byly provedeny ve směsi DMSO-voda (1:1 v/v). Příklad 35. Protirakovinné vlastnosti.
Byly provedeny testy kofein-8-hydrazonů na sedmi rakovinných liniích CCRF-CEM (T-- lymfoblastická leukémie), CEM-DNR (T-lymfoblastická leukémie, daunorubicin resistentní), K562 (myeloidní leukémie), K562-TAX (myeloidní leukémie, paclitaxel resistentní), HCT116 (lidský kolorektální karcinom), HCT116p53-/- (lidský kolorektální karcinom, p53-deficientní), A549 (lidský plicní adenokarcinom) a dvou zdravých liniích BJ (lidské fibroblasty) a MRC-5 (lidské plicní fibroblasty). V Tabulkách 1 a 2 jsou uvedeny příklady struktur a koncentrace kofein-8-hydrazonů inhibující buněčnou viabilitu buněčných linií na 50j% uvedená jako Ι050(μΜ) ± SD.
Testované látky vykazují hodnoty IC50 od 0,4 μΜ. Většina derivátů vykazují vyšší cytotoxicitu vůči leukemické buněčné linii CCRF-CEM (T-lymfoblastická leukémie) než vůči buněčné linii CEM-DNR (daunorubicin resistentní T-lymfoblastická leukémie). V případě myeloidní leukémie vykazují testované látky obdobnou cytotoxickou aktivitu vůči liniím K526 a K562-TAX (paclitaxel resistentní myeloidní leukémie). Většina derivátů vykazovala obdobnou inhíbiční aktivitu vůči lidskému kolorektálnímu karcinomu (linie HTC116) a vůči jeho p53 deficitní variantě (linie HCT116p53-/-). Hodnoty IC50 pro linii A549 (lidský plicní adenokarcinom) se pohybovaly v rozmezí 2 až přes 25 μΜ. Připravené a testované látky vykazovaly ve většině případů hodnoty IC50 pro zdravé buněčné linie - BJ (lidské fibroblasty) a MRC-5 (lidské plicní fibroblasty) v rozsahu nad 25 μΜ. Ve většině případů vykazovaly testované látky vyšší cytotoxicitu (nižší hodnoty IC50) pro leukemické a rakovinné linie CCRF--CEM, K526, HTC116, HCT116p53-/- a A549 než pro zdravé linie BJ a MRC-5.
Ze strukturního pohledu jsou nejaktivnější lipofilní deriváty znázorněné obecným vzorcem I, kde X je C-OH; Z je C; Y = H; R1 = R2 = R4 = H; R3 = fBu a kde X je C-OH; Z je C; Y = H; Rl, R2 = CH=CH-CH=CH; R3 = R4 = H; dále pak pyridinové deriváty znázorněné obecným vzorcem I, kde X je N; Z je C; Y = H; Rl = R2 = R3 = R4 = H a kde X je N; Z je C; Y = 2-Py; Rl = R2 = R3 = R4 = H a pyrazinové deriváty znázorněné obecným vzorcem I, kde X je N; Z je N; Y = Me; Rl = R2 = R5 = H a kde X je N; Z je N; Y = Me; Rl = R2 = H; R5 = Me. 18-
Průmyslové využití
Vynález je využitelný ve farmaceutickém průmyslu, k přípravě nových léčiv a k léčbě onkologických onemocnění.
Tabulka 1. ΐε50(μΜ) pro vybrané hydrazony (linie CCRF-CEM, CEM-DNR, K562 a K562-TAX)
m no o rH IX no ΓΜ o o o σι X rH o rH 00 o o no o < pí rH o' o" o' 0' o' rH rH <N +1 +1 +1 +1 +1 +1 +1 +1 +1 +1 LD LO CO o o tn LO rH o rH σι rv ΓΟ rH C3 σι CO CD rH [X_^ rH LO to uT no LD rH ΓΜ ΓΜ ΓΜ ΓΜ rH ΓΜ rH rH ΓΊ o CO O o σι o o (X IX O o o O o no o o tn O ΓΜ o' o' o rH o' o' o' rH o' ID +1 +1 +1 +1 +1 +1 +1 +1 +1 +1 .—. LO o ιχ o o 00 o o tn o o (x o o |X o o rH o o i tn σι~ LO tn co LO in to' LO <N rH (N fM rH <si ΓΜ rH rH ΓΜ Cl uo +1 o o o rH LO O o σι σι o O cc o o o rH no LO to LO no o LO u Z Q 1 o' o' o' CO co to' «* o o' +1 +1 +1 +1 +1 +1 +1 +1 +1 +1 o o o σι to σι |x rH o LU . o o o σι ΓΜ σι tn o 00 o R3 R2 u tn LO LO (N σι rH to tn σΐ tn ΓΜ (N ΓΝ ΓΜ rH rH rH rH rH ΓΜ W % / \ r~ ΓΜ rH LO rH O ΓΜ CO 00 tn ΓΜ to σι 00 (N o IX LD LU u 1 rn rsT rH ď o' o' rH o' o' ď N\ J +1 +1 +1 +1 +1 +1 +1 +1 +1 +1 cc u LD rvj ΓΜ O o σι IX LO ΓΜ O no σι tn o co no <D Ή u o" rsi tn ΓΜ co CM ΓΜ no lo” rH ΓΜ z IZ X II r z cc V -N 0^ X II X II X II X II X II X || X II cc m <N X u Me 1 = R4 = H R4 cc II R4 cc II cc II ^r CC II no T z II no II no cc II no CC II ΓΜ II m cc II ΓΟ cc II ΓΜ CC 2~ < no CC II rH II m cc II cc II rH cc ^ ro fN X tj cc X II R2 = R3 Me; R2 cc CL· O OH; R2 cc <u 2 O OH; R1 rtj +-* LU Z 11 no cc ΓΜ 'ί α: II <SI cc II II II II II II II II cc II rH rH rH rH rH ΓΜ ΓΜ ΓΜ rH rH cc 0c cc cc cc cc cc cc cc cc X X X X X X X x" X X II II II II II II II II II II > > >- > > > >- >- >- >- • v. • >K • > • v. . v. • IV . v « v . v • «, u U u o u u o u u u II II II II II II II II II II ISI NJ ISJ ISI ISI ISI isi ISI isi rsj • v t v. • v • «V • ·, • v. . v • v . v • v X X X X X X X X X X o 9 O o o o O 1 u o o O ύ ΰ ύ ύ ύ ύ ύ ύ ύ II II II II II II II II II II X X X X X X X X X X
cη o to o LO cn o CM rH o cn CO CO tn o o o 00 o UD rH o o 00 rH CM uo CD to Cn o o CN o' o' o' rH cm" o' o" o' o' rH rH o' co o' o' +1 +1 +1 +1 +1 +1 +1 +1 +1 +1 +1 +1 +1 +1 +1 +1 +1 +1 00 o (N o 00 o o o IX CM CM rH 00 LO co CD rx o o (D cd co cn CD CO Ci uo PO cn rH LO o_ UĎ ui oo' UO oo' Cji LO ui ui co' co' ui o' co" ui ui CM rH CM rH rH CM CM rH rH rH rH CM CM CM o rH o CO o o oo o σ> CO IX CO o CM o o 00 o 00 o |s o o O o IX 00 cn U) o o o o o o' cd' o' CM o' o' co o' o' rH o' o' o' rH o o' o' +1 +1 +1 +1 +1 +1 +1 +1 +1 +1 +1 +1 +1 +1 +1 +| +1 +1 o σι o o o U) o CO rH co CO o 00 co co CD o co o o lO o o rH o m uo rH rH o o o Lfi LO to to ui co to CM LO CO LO rH co to ui CM rH CM rH CM CM rH CM rH rH rH rH CM CM CM CM o o rsl o o o o σι o cn |x o rH σ> CM CM LO o co o o o o o o o IX o IX rH σι o o o o' o' ΓΝ o' o' o~ o cd' o' o' ui rH o' o o o' rH +1 +1 +1 +1 +1 +1 +1 +1 +1 +1 +1 +1 +1 +1 +1 H-| +1 +1 o o σι o o o o IX o uo CM rH o o o ΙΟ o o o o CM o on 00 fSI 00 σι <D o oo ui LO CO LO LO LO ui co' ui uo o' co' ui *fr" to" *3·" CM CM CM CM CM rsi CM rH CM rH CM rH rH rH CM CM ΓΟ <N LO LO CM CM o σι LO CM O o o o rH CO o o rt LO rH Cn O CO o o o o CM o o o o UD o o' o" o' θ' o' o' o' rH o' o' o' o' o' CD o o' +1 +1 +1 +1 +1 +1 +1 +1 +1 +1 +1 +1 +1 +1 +1 +1 +1 +1 LO rH n* CO |s on to σ> o (O o CD LO rH o o CO 1^ LO rx 00 o o CD o O o Ό o CD LO H LO rH m CM o' to CM to" CM CO to" CM CO rH co LO CM to" CM rH to" CM LO CM X X || u II X X X OJ cc o II X II <u fS Έ o II co x o cc II R4 X 3 CO +-i o o cc II X II cc II O O u 0Q z u * s X II X X CM II CM X II II II II II II II X {J u II II CC CM cc X II on CO 00 CO on co co II II cc cc CM II oc cc cc cc cc cc CC ZE U cc II CM cc II II < tr co O z X ^· CC II cc i' X X X X X X X co cc CM CM II II II II co CC II II II II II II II u cc 3“ cc CC co co co *=t II . * N L· cc CC cc cc ry" II cc cc cc cc cc cc cc X X 4-j u CO . _ . _ II 00 cc II CM (Y II rsl II CM II CM II CM II CM II CM II CM u II II CM II co II co II co <D Φ Έ dl 2 CM CC CC cc cc cc cc cc cc CM cc cc cc oc o o O 0) II rH II rH II rH II rH II rH II rH II rH CC rH II rH II rH II rH II rH II rH μ rH II rH CM cc 0) Έ :> o cc cc cc cc cc cc cc cc cc cc cc cc cc cc cc II II II • «k , », • • «, • *. 1 ·, • ^ l s • v • m. N • k, . . ^ X X X X X X X X X X X X X X X rH rH CC rH II II II II II II II II II II II II II II II >- > > > > > > > >- > > > > > > X i* X u u u o σ o u u u u u XT u “u u II II II II II II II II II II II II II II II II II II > > >- ISI ISI ISI ISI ISI rsl ISJ rsl ISI ISI rsl ISI isi ISI isi CJ u u • s t s • ·, . ^ • «, . • 1» • «, > «, • • . k 1 s X X X X X X X X X X X X X X X o o o o o o 9 O o o O o O o o NI Ni NI ύ ΰ ύ ύ ύ ύ ύ ύ ύ ύ ύ ύ ó ΰ ΰ ž z z II II II II II II II II II II II II II II II II II II X X X X X X X X X X X X X X X X X X
<0 ΓΜ ο ο m ο ο cn ο θ' θ' θ' +1 +1 +1 +1 un ο ο C3 η». rH LO ΓΜ ΓΟ rH σ> ο ο ο fN ο ο" ο θ' rH +1 +1 +1 +1 00 ο σ> cn 00 σι θ' LO ΓΜ γμ" 00 00 rH ο ο ΓΜ LO LO Ln θ' θ' θ' θ' +1 +1 +1 +1 σι 00 ο CD σι rH ΓΟ cí LO ΓΜ rH rH ο Γ0 rH rH rH Γ0 ο θ' θ' θ' +1 +1 +1 +1 rH ο un Γ0 00 θ' ι_η ΓΜ θ' ΓνΓ X II 0C II ΓΟ CC X X 0) II U II Ξ CC X II II U LO γο X II CC cc II Ο II X un QC II X II ΓΜ ff U ΓΜ ΓΜ II CC CC II ΓΜ II II rH (Υ QC rH rH CC CC > CL oc <u • «s <υ 1 ΓΜ X Έ II II II II > > > >- . . ^ • ·» • V U υ z ζ II II II II Μ Μ Μ ΝΙ Ž Ž Z ζ II II II II X X X X
o o o o ΓΟ o o o o o o o o. *QD* * 1 •o a’ * » 10 d * ΓΜ 0 0 0 cn 0 0 0 0 0 0 0 0 0 0 rH CD 0 rH 0' 0' 0' rH 0' 0' 0' 0' 0' 0' 0' 0 0' 0' co" rH 0' +1 +1 +1 +1 +1 +1 +1 +1 +1 +1 +1 +1 +1 +1 +1 +1 +1 +1 co 0 0 0 m 0 0 0 0 0 0 0 0 0 0 CO 0 0 CM 0 0 0 CN 0 0 0 0 0 0 0 0 0 0 0 cn 0 in LO cn m' m' in in LO LO in in in in OO" cm" in rvi ΓΜ (N CN cn rsl CN rsi fN CM fN fN CM CM CM rH CM CM ro 0 0 0 0 0 0 O 0 0 0 0 on 0 0 0 0 0 rH 0 0 0 0 0 0 0 0 0 0 0 rH 0 0 0 0 0 0' 0' 0' 0' ď 6 0' O 0' 0' σ' 0' rH 0' 0' 0' 0' 0' +1 +1 +1 +1 +1 +1 +1 +1 +1 +1 +1 +1 +1 +1 +1 +1 +1 +1 ΓΜ 0 0 0 0 0 0 0 0 0 o 0 rH 0 0 0 0 0 co 0 0 0 0 0 0 O 0 0 0 0 m 0 0 0 0 0 LO l0" lo" la 10 LO LO m' Ln LO" LO" CM LO LO" m' 10" LO rvi rsl íN CM rsl cn fN CM CM CM CM CM CM fN CM CM CM CM 0 0 0 00 ΓΝ 0 00 0 LO 0 0 CO 0 0 fM 0 0 0 0 0 00 m 0 CO 0 in 0 CD 0 00 0 0 m 00 0' (N 0 0' ď (XI ď 0' 0' rH 0' rH 0' 0' 0' 0' 0' 0' +1 +1 +1 +1 +1 +1 +1 +1 +1 +1 +1 +1 +1 +1 +1 +1 +1 +1 0 cn 0 0 rH 0 co 0 0 0 0 0 cn 0 0 LO CM 0 CD 0 0 0 rH 0 |X 0 rH 0 0 0 00 0 0 LO CM LO ΓΟ ίο" LO LO co" LO m' CO ΙΟ ΙΟ" 0' LO m' co' cm" CM ΓΜ rsl CN rH CN fN CM og <N fN CM CM CM CM CM rH CM 00 rH LTl 0 0 in 0 0 0 LD o 0 0 fN LO <25 0 rH CD (N rx |X 0 |x CTI 0 0 0 CM o cn 0 fN 0 CO cd 0' co" 0' 0' 0' rH 0' 0' 0' 0' cm" 0' co" fN 0' rH co" +1 +1 +1 +1 +1 +1 +1 +1 +1 +1 +1 +1 +1 +1 HM +1 +1 +1 ΓΜ 0 0 rH CO 0 0 0 CO 0 rx 0 CO LO 00 0 co 00 m rsl 0 rsi CD 0 0 0 rH 0 cn 0 cn 0 |X ιχ LO LD CD on in in in cd' m' cn in 0' in m' cd' cd' rvi rH r"1 Psí rH rH rsl CM fN rH CM rH CM CM rsl rH rH on IX CO 0 rH 0 |X rx rH co IX 0 m LO rH . 0 cn LO rH cn tH 0 m cn 0 rH LO 0 10 CO 0 LD 0 CN rH CN cn 0' (N rH 0' fN rH rH fN ΓΝ 0' cm" fN 0' cm" rH +1 +1 +1 +1 +1 +1 +1 +1 +1 +1 +1 +1 +1 +1 +| +1 +1 +1 rsl rH 0 ro cn fN 0 m co rx o rH 0 LO 0 rH 00 rH CD CN 0 0 co cn co , CO 0 0 co θ' cn LO m' co" 0' LO co" <n m' 0' in in rg' m (N (N rH rsl rH (N CM CM rH <N rH CM ΓΜ CM CM rH X II X II X u II 'xř X cc cu cc u X 11 X II *3· cc X II < oc X II X 11 cc 11 rn rg X LJ 1 = Me a> O II X O II ΰ II CD II D CQ II rg 0 z II 2 0 0 u 11 CH; R3 = 1 X u II X u X II X II oc || II CC z co co CO CO CO co CO CO 11 II cc lt CO cc II cn cc 11 CN on cc 11 rH OC II m cc 11 CC II rH CC ΓΛ rxf X LJ cc X II 0· cc X 11 QC X II *3- CC X II cc X II QC i' II *3· CC X II cc X II M1 X 0 1 X u II cc CO cc 3 = tBu; R2 = cc II CM CC cc i' _> oT ξ oc i' rsl M LU ro CC cc II OvJ QC II rg QC II og QC II og QC II rg QC II rsl QC II rg QC II og X u II X II rg u II on 0 < 0 O z fN cc QC QC QC QC QC QC QC fN cc QC QC II II II II II CC II II II II II II II 11 cc II If II tH rH CN 0s| OM rH rH rH rH rH rH rH rH rH rH rH rH rH oc cc cc OC CC cc cc QC QC QC QC QC QC QC QC cc QC QC . «. . v , <S . s • s . «. , . », . t . ^ . . ^ . s . , ^ . . s . ^ X X X X X X X X X X X X X X X X X X II II II II II II II II II II II II II II II II II II > > > > X > > > > > > > >- > > > >- > • ^ * «, « S • s • «, • • «» • ·» • > . • ^ . «, , ^ u u u u u u u u 0 u u u u u u u u u II II II II II II II II II II II 11 II 11 II II II II (XI 1x1 IXl 1X1 rxi 1X1 1X1 IXl N 1X1 IXl rxi IXl IXJ IXl rxi rxi IXl • *. • S • S • • • s « • «. • • s . . , ^ , ^ , , ^ , s X X X X X X X X X X X X X X X X X X 9 O 0 9 9 0 0 0 0 0 0 0 0 0 0 0 0 0 t u ύ ύ ύ ΰ ύ ύ ΰ ΰ ύ ύ ύ ύ ύ ύ u CJ u II II II II II II II II II II II II II II II 11 II II X X X X X X X X X X X X X X X X X X « «
o o o o rH 0 0 cn 00 fN Psi no o 0 0 0 0 0 ΓΝ 00 vn CD 0' 0' d Γ0 0' 0' 0 PsT Psi d +1 +1 +1 +1 +1 +1 +1 +1 +1 +1 +1 0 0 0 0 |N 0 0 |N 00 0 0 0 0 cn 0 0 00 LO rH |N ιη L/í vn L/l d ui ΙΛ no 00' no PS? Ps| PSi Psi PH PSi Psi ΓΝ Psi ΓΝ fN 0 0 0 no 0 0 0 0 0 0 0 0 0 0 00 0 0 0 0 0 0 0 d d 0' CN 0' d 0 0' 0' d d +1 +1 +1 +1 +1 +1 +1 +1 +1 +1 +1 0 0 0 vn 0 0 0 0 0 0 0 0 0 0 CN 0 0 0 0 0 0 0 in LO LD Γ0 LO VTÍ cn vn in LO vn ΓΜ PSi Psi PsJ PM PM Psi fN psi PsJ fN rH no Psi co 0 0 |N |N co 00 0 0 0 0 fN rH 0 0 cn ΓΜ |N 00 rH rH 0' 0' 0' 0 O d θ' +1 +1 +1 +1 +1 +1 +1 +1 +1 +1 +1 p*. PO 0 C5 0 LO O 0 0 0 0^ 0 0 0 cd O in σν cn no 0' LO 00' LO LO ** LO *" N Psi ΓΜ PsJ Psi PsJ ΓΝ ΓΝ 00 VO 00 0 0 co 0 0 no 0 rH cn 0 rH 0 rH 0 LO PsT Psí 0 rH rH 0 rH rH d rH d +1 +1 +1 +1 +1 +1 +1 +1 +1 +1 +1 0 00 pN 0 o_ rH 0 Γ-- 0 0 «=t no O 0 a vo cn m no LO rn vn vn LO s > rH rH Psi PSi fN fN Psi no vn rH 0 0 10 cn 0 0 0 fN O γν ΓΝ 0 0 0 0 rH 0 LO rH rH 0' 0' d 0' 0' rH 0' rH rH +1 +1 +1 +1 +1 00 00 +1 +1 +1 +1 +1 +1 σ> vn 0 0 0 0 0 LO CD CD CD C5 CD O 0 <J) LO PN LO rH rH LO CM LO Psi no' LO Psi LO Psi rH LO CN CN "iť X X X II X II || cc II . R4 CC II cc II II 00 cc X II Psi cc II Psi Psi CC X X || ! = R4 "> < cc CO CN O Z X R4 = CC II X II X u II Me rsi 0c II II II II II 00 cc X X II 00 no PO no cc || 0 II LO) cc LD CD cc ču CC OJ cc ču cc II cc II II Psi no CC X u II X CC X no Έ Έ no CC fN cc II II II cc 0 0 0 II tu Psi u Psi Psi II rH II rH II rH II rH Psi CC cu Έ Έ 0 11 II <N cc II oc II cc cc cc cc II II II rH cc cc rH rH cc X II X II X II X II R1 rH CC R1 > Q. rH cc ču ču >- > > > X X X fN X Έ Έ u 0' u u 11 II 11 II II II II II II II II > > > > > >* > INI ΓΝΙ INI INI u u u u u z Z x' ~~x X i: 11 II II 11 II II II 0 0 0 O M N M N INI N N ύ ΰ ύ ó Z Z Z z z z Z II II II II II II II II II II II X X X X X X X X X X X

Claims (2)

  1. - 24 - Patentové nároky 1. Kofein-8-hydrazony obecného vzorce I,,
    O kde Y je H, CH3 nebo 2-pyridyl, X je C-OH nebo N, Z je C nebo N, R je alkyl s 1 až 6 uhlíkovými atomy, Rl, R2, R3 , R4 jsou H, OH, alkyl s 1 až 6 uhlíkovými atomy, allyl, fenyl (Ph), halogen, CH2OH, OR, CF3, CF2CF3, OCF3, OCOCH3, OPh, CN, COOH, COOR, CONH2, CONHR, CONR2, CONHOH, CONHNH2, N02, SH, SR, SCN, NH2, NHR, NR2, NHCOCH3, NHCONH2, NHCSNH2, NHS02NH2, NHCOOřBu, B(OH)2, B(OCH3)2, S03H, S02NH2, S02N(CH3)2, Rl, R2 nebo R2, R3 nebo R3 , R4 jsou CH=CH-CH=CH, tedy přikondenzované benzenové jádro, Rl, R2 nebo R2, R3 nebo R3 , R4 jsou N=CH-CH=CH, tedy přikondenzované pyridinové jádro, Rl, R2 nebo R2, R3 nebo R3, R4 jsou CH=N-CH=CH, tedy přikondenzované pyridinové jádro; ^ r /<" .v ,
    s výjimkou látky, kde X ř N; Z ψ C; Y ϊ H; Rl ψ Me; R2,* R3 s R4 * H a látky, kde X P N; Z ? C; Y > 4 Η; Y--R1,R2 =s CH=CH-CH=CH; R3^ R4 í= H. ii*
  2. 2. Použití kofein-8-hydrazonů obecného vzorce I podle nároku 1 pro přípravu léčiva k léčbě onkologických onemocnění.
CZ2014-307A 2014-05-06 2014-05-06 Kofein-8-hydrazony jako nová cytostatika pro léčbu onkologických onemocnění CZ305625B6 (cs)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
CZ2014-307A CZ305625B6 (cs) 2014-05-06 2014-05-06 Kofein-8-hydrazony jako nová cytostatika pro léčbu onkologických onemocnění

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
CZ2014-307A CZ305625B6 (cs) 2014-05-06 2014-05-06 Kofein-8-hydrazony jako nová cytostatika pro léčbu onkologických onemocnění

Publications (2)

Publication Number Publication Date
CZ2014307A3 true CZ2014307A3 (cs) 2016-01-13
CZ305625B6 CZ305625B6 (cs) 2016-01-13

Family

ID=55080325

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
CZ2014-307A CZ305625B6 (cs) 2014-05-06 2014-05-06 Kofein-8-hydrazony jako nová cytostatika pro léčbu onkologických onemocnění

Country Status (1)

Country Link
CZ (1) CZ305625B6 (cs)

Families Citing this family (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
CZ309298B6 (cs) 2020-09-22 2022-08-10 Univerzita Karlova Pyrrolo[3,2-b]pyrroly s benzhydrazidovou substitucí a jejich použití

Family Cites Families (6)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
WO2006091896A2 (en) * 2005-02-25 2006-08-31 Adenosine Therapeutics, Llc Pyridyl substituted xanthines
ES2273599B1 (es) * 2005-10-14 2008-06-01 Universidad De Barcelona Compuestos para el tratamiento de la fibrilacion auricular.
US7875603B2 (en) * 2006-09-21 2011-01-25 Nova Southeastern University Specific inhibitors for vascular endothelial growth factor receptors
US8609730B2 (en) * 2008-01-08 2013-12-17 The Trustees Of The University Of Pennsylvania Rel inhibitors and methods of use thereof
CZ2011640A3 (cs) * 2011-10-11 2013-04-17 Vysoká skola chemicko - technologická v Praze Ftalazin-1-ylhydrazony a jejich pouzití k lécbe nádorových onemocnení
CZ304112B6 (cs) * 2012-05-18 2013-10-30 Vysoká skola chemicko-technologická v Praze Konjugáty hydrazonu s kyselinou cholovou jako nová cytostatika

Also Published As

Publication number Publication date
CZ305625B6 (cs) 2016-01-13

Similar Documents

Publication Publication Date Title
Shen et al. Copper (II) complexes of halogenated quinoline Schiff base derivatives enabled cancer therapy through glutathione-assisted chemodynamic therapy and inhibition of autophagy flux
Pakravan et al. Biochemical and pharmacological characterization of isatin and its derivatives: from structure to activity
Shakir et al. Pharmacophore hybrid approach of new modulated bis-diimine CuII/ZnII complexes based on 5-chloro Isatin Schiff base derivatives: Synthesis, spectral studies and comparative biological assessment
Mendoza-Martínez et al. Antileishmanial activity of quinazoline derivatives: Synthesis, docking screens, molecular dynamic simulations and electrochemical studies
Arslan et al. The iron (III) and nickel (II) complexes with tetradentate thiosemicarbazones. Synthesis, experimental, theoretical characterization, and antiviral effect against SARS-CoV-2
Božić et al. Quinoline based mono-and bis-(thio) carbohydrazones: synthesis, anticancer activity in 2D and 3D cancer and cancer stem cell models
Montagner et al. A Cu (II) complex targeting the translocator protein: in vitro and in vivo antitumor potential and mechanistic insights
Du et al. Synthesis and biological evaluation of heterocyclic hydrazone transition metal complexes as potential anticancer agents
Lukmantara et al. Structure–activity studies of 4-phenyl-substituted 2′-benzoylpyridine thiosemicarbazones with potent and selective anti-tumour activity
Malhotra et al. Synthesis, characterization and evaluation of Mannich bases as potent antifungal and hydrogen peroxide scavenging agents
CN103965140A (zh) 一种基于1,3,4-噻二唑的二硫醚类化合物及其制备方法和应用
Stringer et al. Polyamine quinoline rhodium complexes: synthesis and pharmacological evaluation as antiparasitic agents against Plasmodium falciparum and Trichomonas vaginalis
Rastegarnia et al. Synthesis, characterization, antibacterial studies and quantum-chemical investigation of the new fluorescent Cr (III) complexes
Prachayasittikul et al. Metal complexes of uracil derivatives with cytotoxicity and superoxide scavenging activity
Kalındemirtaş et al. Iron (III) complexes based on tetradentate thiosemicarbazones: Synthesis, characterization, radical scavenging activity and in vitro cytotoxicity on K562, P3HR1 and JURKAT cells
EP3773544B1 (en) Phospholipid-flavagline conjugates and methods of using the same for targeted cancer therapy
Deivanayagam et al. Synthesis, characterization, antimicrobial, analgesic and CNS studies of Schiff base Cu (II) complex derived from 4-choro-o-phenylene Diamine
CZ2014307A3 (cs) Kofein-8-hydrazony jako nová cytostatika pro léčbu onkologických onemocnění
Bano et al. Antiglycation activity of quinoline derivatives-A new therapeutic class for the management of type 2 diabetes complications
Ayogu et al. Phenothiazine derivatives as potential antiproliferative agents: A mini-review
JP2019510084A (ja) 小分子型の活性酸素種誘導剤及びミトコンドリア活性阻害剤
Zhang et al. Research progress of 70 kDa ribosomal protein S6 kinase (P70S6K) inhibitors as effective therapeutic tools for obesity, type II diabetes and cancer
CZ306554B6 (cs) Benzoisothiazol-1,1-dioxid-3-hydrazony a jejich použití v protinádorové terapii
CA2888015A1 (en) 2',5'-dideoxy-5-fluorouridine derivatives having cytotoxic activity, a process for the manufacture thereof and application thereof
Waheed SYNTHESIS, SPECTRAL AND THERMAL CHARACTERIZATION OF NI (II), CU (II) AND ZN (II) COMPLEXES WITH NEW LIGAND TOWARDS POTENTIAL BIOLOGICAL APPLICATION.

Legal Events

Date Code Title Description
MM4A Patent lapsed due to non-payment of fee

Effective date: 20200506