CS225569B1 - Preparation of 10,11-dihydrodibenzo/b,f/ thiepine-10-carboxylic acids - Google Patents

Preparation of 10,11-dihydrodibenzo/b,f/ thiepine-10-carboxylic acids Download PDF

Info

Publication number
CS225569B1
CS225569B1 CS700982A CS700982A CS225569B1 CS 225569 B1 CS225569 B1 CS 225569B1 CS 700982 A CS700982 A CS 700982A CS 700982 A CS700982 A CS 700982A CS 225569 B1 CS225569 B1 CS 225569B1
Authority
CS
Czechoslovakia
Prior art keywords
thiepine
dihydrodibenzo
preparation
formula
solution
Prior art date
Application number
CS700982A
Other languages
Czech (cs)
Inventor
Miroslav Dr Ing Drsc Protiva
Karel Ing Csc Sindelar
Jaroslava Mudr Csc Grimova
Original Assignee
Protiva Miroslav
Sindelar Karel
Grimova Jaroslava
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Protiva Miroslav, Sindelar Karel, Grimova Jaroslava filed Critical Protiva Miroslav
Priority to CS700982A priority Critical patent/CS225569B1/en
Publication of CS225569B1 publication Critical patent/CS225569B1/en

Links

Landscapes

  • Pharmaceuticals Containing Other Organic And Inorganic Compounds (AREA)
  • Nitrogen- Or Sulfur-Containing Heterocyclic Ring Compounds With Rings Of Six Or More Members (AREA)

Description

Vynález se týká způsobu přípravy kyselinThe invention relates to a process for the preparation of acids

10,11-dihydrodibenzo (b,f) thiepin-10-karboxylových obecného vzorce I,10,11-dihydrodibenzo (b, f) thiepine-10-carboxylic acids of formula I,

COOH ve kterém R značí atom vodíku nebo atom chlóru.COOH in which R represents a hydrogen atom or a chlorine atom.

Látky vzorce I jsou jednak meziprodukty synthesy dalších farmakologicky účinných látek, jednak mají samy o sobě therapeuticky použitelnou protizánětlivou účinnost. Tak kyselina 10,11-dihydrodibenzo (b,f j thiepin-10-karboxylová (I, R = H) v dávce 200 mg/kg orálně vykazuje statisticky signifikantní inbiční účinnost vůči adjuvantnímu zánětu u krys. Současně je tato látka relativně málo toxická; orální dávka 1 g/kg je letální pro 80 % myší. Kyselina 2-chlor-10,ll-dihydrodibenzo(b,f)thiepin-10-karboxylová (I, R — — Cl) v orální dávce 200 mg/kg statisticky signifikantně inhibuje jak kaolinový, tak i adjuvantní zánět u krys. Je ještě méně toxická než látka předešlá, protože orální dávka 1 g/kg je letální pouze pro 60 % myší.The compounds of formula I are on the one hand intermediates in the synthesis of other pharmacologically active substances and, on the other hand, have therapeutically useful anti-inflammatory activity. Thus, 10,11-dihydrodibenzo [b, f] thiepine-10-carboxylic acid (I, R = H) at a dose of 200 mg / kg orally shows statistically significant inhibition of adjuvant inflammation in rats. dose of 1 g / kg is lethal for 80% of mice 2-chloro-10,11-dihydrodibenzo (b, f) thiepine-10-carboxylic acid (I, R - Cl) at an oral dose of 200 mg / kg statistically significantly inhibits Both kaolin and adjuvant inflammation in rats are even less toxic than the previous ones, as an oral dose of 1 g / kg is lethal only to 60% of mice.

Způsob přípravy látek vzorce I podle tohoto vynálezu spočívá v úplné hydrolyse nitrilů obecného vzorce II,The process for the preparation of the compounds of the formula I according to the invention consists in complete hydrolysis of the nitriles of the formula II,

ve kterém R značí totéž jako ve vzorci 1. Tuto hydrolysu lze provést buď alkalicky, za použití 50% roztoku hydroxidu draselného v ethanolu při teplotě varu reakční směsi, nebo kysele, za použití 30 áž 70% vroucí kyseliny sírové.wherein R is the same as in Formula 1. This hydrolysis can be carried out either alkaline, using a 50% solution of potassium hydroxide in ethanol at the boiling point of the reaction mixture, or acidically, using 30 to 70% boiling sulfuric acid.

Látky podle vynálezu jsou látky nové, v literatuře dosud nepopsané. Jsou to látky krystalické s charakteristickými teplotami tání, jejichž identita byla zajištěna analysami a běžnými spektry. Rovněž výchozí nitrily obecného vzorce II jsou látky nové a jejich příprava je popsána v příkladech provedení.The substances according to the invention are novel substances not previously described in the literature. They are crystalline substances with characteristic melting points, whose identity was assured by analyzes and common spectra. The starting nitriles of formula (II) are also novel and their preparation is described in the Examples.

Příklad 1Example 1

10,11-Dihydrodibenzo (b,f) thlepin-10-karboxylová kyselina (I, R = H). Směs 34 g10,11-Dihydrodibenzo (b, f) thlepin-10-carboxylic acid (I, R = H). Mixture 34 g

10,11-dihydrodibenzo (b,f) thiepín-10-karbonltrilu, 50 g hydroxidu draselného a 50 ml ethanolu se vaří 5 h za míchání pod zpětným chladičem v lázni o teplotě 135 °C. Po ochlazení se zředí 500 ml vody, roztok se promyje chloroformem a okyselí se kyselinou solnou. Vyloučená kyselina se isoluje extrakcí chloroformem. Roztok se vysuší síranem sodným, chloroform se odpaří a zbylá surová kyselina se přečistí krystalisací z benzenu. Získá se ve výtěžku 17,3 g a taje při 126 až 128 °C. Poměrně nízký výtěžek je zaviněn tím, že ; část výchozího nitrilu podléhá jen parciální hydrolyse na amid, který se jako neutrální látka odstraní při vymytí alkalického roztoku chloroformem.10,11-dihydrodibenzo (b, f) thiepine-10-carbonltril, 50 g of potassium hydroxide and 50 ml of ethanol are heated under reflux in a 135 ° C bath for 5 hours. After cooling, it is diluted with 500 ml of water, the solution is washed with chloroform and acidified with hydrochloric acid. The precipitated acid is isolated by extraction with chloroform. The solution was dried over sodium sulfate, the chloroform was evaporated and the residual crude acid was purified by crystallization from benzene. It is obtained in a yield of 17.3 g and melts at 126 to 128 ° C. A relatively low yield is due to ; some of the starting nitrile undergoes only partial hydrolysis to the amide, which is removed as a neutral substance by washing the alkaline solution with chloroform.

Použitý výchozí 10,ll-dihydrodlbenzo(b,f Jthiepin-lO-karbonitril (II, R = H) je látkou novou, kterou lze připravit ze známého 10-bromdibenzo(b,f Jthiepinu (J. O. Jílek a spol., Collect. Czech. Chem. Commun. 32, 3186, 1967] tímto postupem:The starting 10,11-dihydrodibenzo (b, f Jthiepine-10-carbonitrile (II, R = H) used) is a novel substance which can be prepared from the known 10-bromodibenzo (b, f Jthiepine (JO Jílek et al., Collect.) Chem. Commun., 32, 3186 (1967)] as follows:

Směs 14,8 g 10-bromdibenzo(b,f Jthiepinu, 9,0 g kyanidu měďného a 75 ml dimethylformamidu se míchá a vaří 5 h pod zpětným chladičem. Potom se vlije do 300 ml vychlazeného konc. vodného amoniaku. Produkt se extrahuje dichlormethaneiň, extrakt se promyje 2M—HC1 a vodou, vysuší se síranem hořečnatým a odpaří. Krystalický zbytek se překrystaluje z 25 ml benzenu. Filtrací a zpracováním matečného louhu se získá 10,0 g (83 %) dibenzo-(b,f]thiepin-10-karbO'nitrilu tajícího při 133 až 137 °C, který je dostatečně čistý pro další zpracování. Zcela čistá látka se získá krystalisací, z benzenu a taje při 136 až 137 °C.A mixture of 14.8 g of 10-bromodibenzo (b, f) thiepine, 9.0 g of copper (I) cyanide and 75 ml of dimethylformamide is stirred and refluxed for 5 hours, then poured into 300 ml of cold concentrated aqueous ammonia. The extract was washed with 2M HCl and water, dried (MgSO4) and evaporated, the crystalline residue was recrystallized from 25 ml of benzene to give 10.0 g (83%) of dibenzo- (b, f) thiepine-). 10-carbonitrile, m.p. 133 DEG-137 DEG C., which is pure enough for further work-up, is obtained by crystallization from benzene and melts at 136 DEG-137 DEG C.

K míchanému roztoku 102 g dibenzo(b,f )thiepin-10-karbonitrilu ve 2,8 1 ethanolu se přikape roztok 49,1 g borohydridu sodného ve 200 ml vody obsahující 1,2 ml 20% roztoku hydroxidu sodného. Směs se vaří 1 h pod zpětným chladičem a ethanol se odpaří za sníženého tlaku. Zbytek se zředí vodou a extrahuje se benzenem. Extrakt se promyje 4% roztokem hydroxidu sodného a vodou, vysuší se uhličitanem draselným, odpaří se za sníženého tlaku a zbytek se krystaluje z ethanolu. Získá se 86,2 g (84%) 10,11-dihydrodibenzo (b,f) thiepin-10-karbonitrilu tajícího při 91,5 až 93 °C. Rekrystalisací z ethanolu še získá zcela čistá látka s t. t. 95 až 96 °C.To a stirred solution of 102 g of dibenzo (b, f) thiepine-10-carbonitrile in 2.8 L of ethanol was added dropwise a solution of 49.1 g of sodium borohydride in 200 ml of water containing 1.2 ml of 20% sodium hydroxide solution. The mixture was refluxed for 1 h and the ethanol was evaporated under reduced pressure. The residue was diluted with water and extracted with benzene. The extract was washed with 4% sodium hydroxide solution and water, dried over potassium carbonate, evaporated under reduced pressure and the residue crystallized from ethanol. 86.2 g (84%) of 10,11-dihydrodibenzo (b, f) thiepine-10-carbonitrile melting at 91.5 to 93 ° C is obtained. Recrystallization from ethanol gave the pure product, m.p. 95-96 ° C.

Příklad 2Example 2

2-Chlor-10,ll-dihydrodibenzo (b,f Jthiepin-10-karboxylová kyselina (I, R = Cl). Směs2-Chloro-10,11-dihydrodibenzo (b, f) thiepine-10-carboxylic acid (I, R = Cl).

4.3 g 2-chlor-10,ll-dihydrodibenzo-(b,fJthiepln-10-karbonitrilu (II, R = Cl], 30 ml vody a 20 ml kyseliny sírové se míchá a vaří 8 h pod zpětným chladičem v lázni o teplotě 150 °C. Po částečném ochlazení se zředí vodou, vyloučená pevná látka se přivede do roztoku přídavkem přebytečného teplého 5% roztoku hydroxidu sodného, nerozpuštěný podíl se odfiltruje (1,2 g příslušného amidu, který i v tomto případě vzniká jako vedlejší produkt), alkalický filtrát se okyselí kyselinou solnou a vyloučený žádaný produkt se isoluje filtrací, promyje se vodou, vysuší a krystaluje z benzenu. Získá se 2,8 g látky (61 %) tající při 181,5 až 183,5 °C.4.3 g of 2-chloro-10,11-dihydrodibenzo- (b, thiophene-10-carbonitrile (II, R = Cl), 30 ml of water and 20 ml of sulfuric acid are stirred and refluxed in a 150 ml bath for 8 hours. After partial cooling, it is diluted with water, the precipitated solid is brought into solution by the addition of excess warm 5% sodium hydroxide solution, the insoluble matter is filtered off (1.2 g of the corresponding amide, which in this case is also formed as a by-product), alkaline. the filtrate is acidified with hydrochloric acid and the desired product isolated by filtration, washed with water, dried and crystallized from benzene to give 2.8 g (61%) of melting point 181.5-183.5 ° C.

Použitý výchozí 2-chlor-10,ll-dihydrodlbenzo(b,f Jthiepin-10-karbonitril je látkou novou, kterou lze připravit ze známého 10-brom-2-chlordibenzo(b,f Jthiepinu (K. Šindelář a spol., Collect. Czech. Chem. Commuh. 42, 3605, 1977) tímto postupem:The starting 2-chloro-10,11-dihydrodibenzo [b, f] thiepine-10-carbonitrile used is a novel substance which can be prepared from the known 10-bromo-2-chlorodibenzo (b, f by Jthiepine (K. Sindelar et al., Collect.) Chem. Commuh., 42, 3605 (1977) by the following procedure:

Směs 22,3 g 10-brom-2-chlordibenzo(b,fJthiepinu, 12,5 g kyanidu měďného a 100 ml dimethylformamidu se vaří 4 h pod zpětným chladičem a po částečném ochlazení se vlije do 300 ml konc. vodného amoniaku. Produkt se extrahuje dichlormethanem, extrakt se promyje zředěnou kyselinou solnou a odpaří. Krystalisací zbytku z benzenu a zpracováním matečného louhu se získá 10,8 (58%) surového 2-chlordibenzo (b,f J thiepin-10-karbonitrilu tajícího při 156 až 166 °C, který je dostatečně čistý pro další zpracování. Zceja čistá látka se získá rekrystalisací vzorku z ethanolu, 1.1.161 až 168 °C.A mixture of 22.3 g of 10-bromo-2-chlorodibenzo [b] phthiepine, 12.5 g of copper (I) cyanide and 100 ml of dimethylformamide is refluxed for 4 hours and after partial cooling is poured into 300 ml of concentrated aqueous ammonia. Crystallization of the residue from benzene and treatment of the mother liquor gave 10.8 (58%) of crude 2-chlorodibenzo [b, f] thiepin-10-carbonitrile melting at 156-166 ° C. The pure substance is obtained by recrystallization of a sample from ethanol, m.p.

K roztoku 9,2 g předešlého nenasyceného nitrilu v 500 ml ethanolu se přidá roztokTo a solution of 9.2 g of the previous unsaturated nitrile in 500 ml of ethanol was added a solution

6.4 g borohydridii sodného, ve' 30 ml vody obsahující 3 kapky 20% roztoku hydroxidu sodného a směs se vaří 1 h pod zpětným chladičem. Ethanol se potom odpaří za sníženého tlaku, zbytek se zředí vodou a směs se extrahuje benzenem. Stáním se z benzenového extraktu vyloučí 0,7 g příslušného amidu tajícího při 222 až 223 σ0. Filtrát se odpaří a zbytek se krystaluje ze směsi benzenu a petroletheru. Vyloučí se 5,0 g (54 %) žádaného 2-chlor-10,ll-dihydrodibenzo(b,f )thiepin-10-karbonitrilu tajícího pří 113,5 až6.4 g of sodium borohydride in 30 ml of water containing 3 drops of a 20% sodium hydroxide solution and the mixture is refluxed for 1 h. Ethanol was then evaporated under reduced pressure, the residue was diluted with water and extracted with benzene. Upon standing, a benzene extract precipitated 0.7 g of the corresponding amide melting at 222-223 σ 0. The filtrate was evaporated and the residue crystallized from a mixture of benzene and petroleum ether. 5.0 g (54%) of the desired 2-chloro-10,11-dihydrodibenzo (b, f) thiepine-10-carbonitrile, m.p.

115,5 °C. Takto získaná látka je dostatečně čistá pro další zpracování. Vzorek zcela čisté substance se získá rekrystalisací z cyklohexanu, 1.1.114,5 až 116 °C.115.5 ° C. The material thus obtained is sufficiently pure for further processing. A sample of the pure substance is obtained by recrystallization from cyclohexane, m.p.

Claims (3)

PŘEDMĚTSUBJECT VYNALEZUVYNALEZU 1. Způsob přípravy kyselin 10,11-dihydrodibenzo(b,f)thiepinlO-karboxylových obecného vzorce I, cooR ve kterém R značí atom vodíku nebo atom chlóru, vyznačující se tím, že se 10,11-dihydrodibenzo (b,f) thiepin-10-karbonitrily obevného vzorce II, ve kterém R značí totéž jako ve vzorci I, podrobí hydrolyse.A process for the preparation of 10,11-dihydrodibenzo (b, f) thiepine-10-carboxylic acids of the general formula I, cooR in which R represents a hydrogen atom or a chlorine atom, characterized in that 10,11-dihydrodibenzo (b, f) thiepine The -10-carbonitriles of formula II in which R is the same as in formula I are subjected to hydrolysis. 2. Způsob přípravy látek vzorce I podle bodu 1, vyznačující se tím, že se použije alkalická hydrolysa, s výhodou 50% roztokem hydroxidu draselného v ethanolu při teplotě varu reakční směsi.2. A process for the preparation of the compounds of formula (I) according to claim 1, characterized in that an alkaline hydrolysis, preferably a 50% solution of potassium hydroxide in ethanol, is used at the boiling point of the reaction mixture. 3. Způsob přípravy látek vzorce I podle bodu 1, vyznačující se tím, že se použije kyselá hydrolysa, s výhodou 30 až 70% vroucí kyselinou sírovou.3. A process for the preparation of the compounds of formula (I) according to claim 1, characterized in that acid hydrolysis, preferably 30 to 70% by boiling sulfuric acid, is used.
CS700982A 1982-10-01 1982-10-01 Preparation of 10,11-dihydrodibenzo/b,f/ thiepine-10-carboxylic acids CS225569B1 (en)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
CS700982A CS225569B1 (en) 1982-10-01 1982-10-01 Preparation of 10,11-dihydrodibenzo/b,f/ thiepine-10-carboxylic acids

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
CS700982A CS225569B1 (en) 1982-10-01 1982-10-01 Preparation of 10,11-dihydrodibenzo/b,f/ thiepine-10-carboxylic acids

Publications (1)

Publication Number Publication Date
CS225569B1 true CS225569B1 (en) 1984-02-13

Family

ID=5418410

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
CS700982A CS225569B1 (en) 1982-10-01 1982-10-01 Preparation of 10,11-dihydrodibenzo/b,f/ thiepine-10-carboxylic acids

Country Status (1)

Country Link
CS (1) CS225569B1 (en)

Similar Documents

Publication Publication Date Title
US2489235A (en) Synthesis of biotin
US2489232A (en) Synthesis of biotin
JPS5811850B2 (en) 1-oxo-2,2-dithicane-5-indanyloxy
US4196292A (en) 6-Substituted amiloride derivatives
EP0056956B1 (en) Indanyl derivatives their preparation and their use
DD140746A5 (en) PROCESS FOR THE PRODUCTION OF PROSTAGLAND IN ANTAGONISTS
EP0094102B1 (en) 1-(1-cyclohexanyl-methyl) pyrrolidine derivatives, and process for their preparation
EP0008226B1 (en) Phenyl-alkanoic acid derivatives, the preparation thereof and pharmaceutical compositions containing them
CS196893B1 (en) 3-fluor-10-piperazino-8-substituted 10,11-dihydro-dibenzothiepines
DE3206885A1 (en) INDOLDER DERIVATIVES, METHOD FOR THEIR PRODUCTION AND THEIR USE AS MEDICINAL PRODUCTS
CS225569B1 (en) Preparation of 10,11-dihydrodibenzo/b,f/ thiepine-10-carboxylic acids
CA1238342A (en) Omega-/2,4-dihalobiphenylyl/oxo alkanoic acids and a process for their preparation
US4118504A (en) Isoindoline derivatives for treating pain
CH616418A5 (en)
HU200996B (en) Process for producing n-(3', 4'-dimethoxycinnamoyl)-anthranilic acid (tranilast)
JPS5919545B2 (en) New tricyclic cage-shaped amine compound
CH392483A (en) Process for the preparation of new esters of 4-halo-3-sulfamoyl-benzoic acids
CS225568B1 (en) Preparation of the 10,11-dihydrodibenzo /b,f/-thiepine 10-carboxamide
CH510009A (en) Benzofuranyl-and benzothienyl-carboxylic acids
US3992445A (en) 5-Formamidomethyl-5H-dibenzo[a,d]cycloheptene derivatives
EP0013726B1 (en) Indanyloxamic derivatives, their preparation and pharmaceutical compositions containing them
Hopkins et al. α-CYANO-β-ARYLACRYLIC ACIDS
US2475580A (en) Keto thiophanes and method of preparing same
FI61865B (en) FOERFARANDE FOER FRAMSTAELLNING AV TERAPEUTISKT ANVAENDBAR 2-ETYL-5-INDANAETTIKYYRA
DE3914227A1 (en) METHOD FOR PRODUCING 2,7-DIFLUOR-9-FLUORENONE AND NEW INTERMEDIATE PRODUCTS